不同陽極設(shè)置對人工濕地-微生物燃料電池脫氮及產(chǎn)能的影響

李朝明，許丹，黃銘意，唐順靜，韓胡威

東華理工大學(xué)水資源與環(huán)境工程學(xué)院

隨著環(huán)境污染和能源資源匱乏的加劇，發(fā)展資源化與能源化的污水處理工藝已成為當(dāng)前污水處理領(lǐng)域關(guān)注的熱點。微生物燃料電池（microbial fuel cell，MFC）是一種利用微生物作為生物催化劑，將有機(jī)物轉(zhuǎn)化為電能的新型污水處理系統(tǒng)[1]。然而，目前MFC產(chǎn)電效率低且影響因素較多，限制了其在實際污水處理中的規(guī)模化應(yīng)用。其中，陽極表面與微生物之間較低的電子傳遞效率是導(dǎo)致MFC產(chǎn)電效率低的關(guān)鍵原因[2]。目前，主要有2種提高陽極電子轉(zhuǎn)移效率的方式[3]：1）通過電化學(xué)方法處理電極或用官能團(tuán)修飾電極來提高細(xì)菌的黏附力和陽極的比表面積，這些官能團(tuán)可以促進(jìn)微生物附著在陽極上，促進(jìn)電子從微生物轉(zhuǎn)移到陽極上；2）使用高比表面積的導(dǎo)電材料，如碳納米管、石墨烯和碳化物作為陽極，以降低陽極過電位，促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移。然而，這些材料和方法價格昂貴且復(fù)雜，阻礙了其在MFC中的實際應(yīng)用。

近年來，將MFC與其他現(xiàn)有技術(shù)（如活性污泥法[4]、膜生物反應(yīng)器[5]、人工濕地[6]等）耦合不僅可實現(xiàn)電能的有效利用，同時還可以強(qiáng)化污染物的去除，因此該方面的研究已成為研究者關(guān)注的熱點。人工濕地（constructed wetland，CW）是在自然濕地的基礎(chǔ)上發(fā)展而來的一種生態(tài)處理工藝，由植物、填料和微生物組成，具有成本低、易維護(hù)且凈化效果好等優(yōu)勢，近年來被廣泛應(yīng)用于污水處理領(lǐng)域。由于人工濕地中好氧區(qū)和厭氧區(qū)之間存在層狀的氧化還原電勢梯度，因此可以簡單地通過銅/鈦金屬絲連接放置于接近氣-液界面好氧區(qū)和底部厭氧區(qū)的電極來構(gòu)建人工濕地-微生物燃料電池（CW-MFC）耦合系統(tǒng)。目前，CW-MFC耦合系統(tǒng)的陰極通常采用以石墨氈、不銹鋼網(wǎng)等為主的平面電極直接放置于氣-液界面附近，而陽極則有2種常用的設(shè)置方式：1）直接將陽極放置于濕地填料層中[7]；2）將上述平面電極作為集電極放置于以活性炭、石墨顆粒為代表的三維電極填料層中，以收集更多的電子[6,8]。從理論上來說，平面結(jié)構(gòu)的電極只能為電活性細(xì)菌的附著提供有限的表面積，而顆粒狀的三維電極在電場中可以形成帶電的微電極，粒子的高導(dǎo)電性和較大的比表面積有助于加速傳質(zhì)和增強(qiáng)電子傳遞，因此，可能具有更好的污水處理效果。例如Srivastava等[9]的研究表明，將石墨顆粒引入陽極可提高耦合系統(tǒng)的產(chǎn)電性能和化學(xué)需氧量（COD）的去除率。但有關(guān)這方面的研究還較少，尤其是這2種陽極設(shè)置方式對污水中含氮污染物凈化效果及微生物群落結(jié)構(gòu)的影響仍需進(jìn)一步探索。筆者構(gòu)建了2套CW-MFC耦合系統(tǒng)，一套單獨以石墨氈作為陽極，另一套同時以石墨氈和活性炭顆粒作為陽極，探究2套系統(tǒng)產(chǎn)電性能的差異以及對常規(guī)污染物（有機(jī)物和氨氮）的去除效果，以期為該耦合系統(tǒng)的優(yōu)化設(shè)計提供參考。

1 材料與方法

1.1 CW-MFC耦合系統(tǒng)的構(gòu)建

構(gòu)建了2套上流式CW-MFC耦合系統(tǒng)的試驗裝置（圖1），記為CW-MFC1和CW-MFC2。2套耦合系統(tǒng)除陽極層設(shè)置有所不同外，其余部分均完全一致。耦合系統(tǒng)主體由直徑為20 cm、高5 cm的有機(jī)玻璃和直徑為12 cm、高47 cm的有機(jī)玻璃上下堆疊而成，從下到上依次為襯托層、陽極層、隔離層、陰極及水生植物，襯托層和隔離層均由粒徑為8～15 mm的礫石組成，濕地種植的水生植物為美人蕉。CW-MFC1耦合系統(tǒng)的陽極由寬10 cm，長15 cm，厚5 mm的石墨氈卷曲成圓柱體放置于礫石中，而CW-MFC2耦合系統(tǒng)的陽極由同樣尺寸的石墨氈卷曲后放置于2～4 mm的椰殼活性炭中。2套CW-MFC耦合系統(tǒng)的陰極均采用直徑為18 cm，厚度為5 mm的石墨氈放置于最頂部，其中陽極和陰極相距17 cm，通過鈦絲和500 Ω的外部電阻連接。

圖1 CW-MFC耦合系統(tǒng)試驗裝置示意Fig.1 Schematic diagram of CW-MFC coupled system test devices

1.2 CW-MFC耦合系統(tǒng)的接種和啟動

在CW-MFC耦合系統(tǒng)中接種來自南昌市某污水處理廠的好氧活性污泥。陰極石墨氈預(yù)先浸泡在好氧活性污泥中48 h進(jìn)行微生物掛膜后再放入到耦合系統(tǒng)中，同時將長勢均一的美人蕉（高度約40 cm）移栽至耦合系統(tǒng)中。污泥與配置的人工模擬配水（體積比為30%）混合均勻后一次性加入到耦合系統(tǒng)中，使泥水混合物和濕地中的填料、電極材料等充分接觸后再一次性排空，每周更換耦合系統(tǒng)內(nèi)接種液，連續(xù)2周輸出電壓變化幅度和氨氮去除率均在10%以內(nèi)，則認(rèn)為CW-MFC耦合系統(tǒng)馴化接種過程完成，此后無須向耦合系統(tǒng)中加入污泥。于2021年6月3日——8月7日進(jìn)行接種馴化，馴化過程中植物長勢良好，植株高度從初始的40 cm長到88 cm左右。耦合系統(tǒng)完成接種馴化后，進(jìn)入正式試驗階段，時間為2021年8月8日——11月20日，共105 d。正式試驗時，采用蠕動泵從耦合系統(tǒng)底部連續(xù)泵入人工模擬配水，進(jìn)水流量為1.8 mL/min，水力停留時間（HRT）為24 h。人工模擬配水由乙酸鈉、磷酸二氫鉀、氯化銨、氯化鈉等以自來水配置而成，配置藥劑均為分析純。試驗過程進(jìn)水水質(zhì)指標(biāo)：COD為303～331 mg/L，氨氮濃度為28.65～30.15 mg/L，水溫為15.0～30.8 ℃，pH 為 6.9～7.2。

1.3 水樣和電化學(xué)信號的采集與分析

在各耦合系統(tǒng)的取樣口1處取約100 mL水樣，水溫采用便攜式多參數(shù)分析儀（DZB-712）現(xiàn)場測定，其他水質(zhì)指標(biāo)（總氮、氨氮、COD）參考《水和廢水監(jiān)測分析方法》4版進(jìn)行測定。其中，氨氮濃度采用納氏試劑分光光度法測定，總氮濃度采用堿性過硫酸鉀紫外分光光度法測定，COD采用哈希COD消解儀（DRB200，HACH，美國）快速消解后利用分光光度計測定。

CW-MFC耦合系統(tǒng)輸出電壓通過數(shù)據(jù)采集器（R6016/U，上海繼升電器有限公司）每5 min記錄一次。極化曲線表征的是MFC電壓與電流密度的關(guān)系，常用于分析和描述MFC產(chǎn)電性能。采用手動改變外電阻的方式測定CW-MFC的極化曲線，調(diào)節(jié)外電阻從5萬Ω到5 Ω，每個阻值下穩(wěn)定15 min，并記錄電阻兩端的電壓。電流密度采用歐姆定律計算，公式如下：

式中：J為電流密度，mA/m2；U為電池陽、陰兩極的電壓差，mV；Rex為外電阻，Ω；S為陽極石墨氈面積，m2。CW-MFC的總內(nèi)阻則是通過計算極化曲線中線性區(qū)域的直線斜率求得。同理，功率密度采用歐姆定律計算，公式如下：

式中P為功率密度，mW/m2。

2套系統(tǒng)間的差異統(tǒng)計計算使用SPSS Statics 22.0 軟件進(jìn)行 one-way ANOVA （α=0.05）分析，所有統(tǒng)計結(jié)果在P＜0.05時認(rèn)為差異顯著。

1.4 電極微生物群落分析

試驗結(jié)束后，取出CW-MFC1和CW-MFC2耦合系統(tǒng)的陽極和陰極石墨氈，分別命名為1a、2a、1c和2c。將石墨氈樣品剪成盡可能細(xì)小的碎片，以使樣品表面的微生物可以與裂解液充分接觸從而釋放更多的DNA。樣品送至上海生工生物工程有限公司進(jìn)行高通量焦磷酸測序分析，以研究微生物群落結(jié)構(gòu)。樣品參照試劑盒E.Z.N.ATM Mag-Bind Soil DNA Kit（OMEGA，美國）進(jìn)行DNA提取。采用引物341F/8056R用于PCR擴(kuò)增細(xì)菌V3～V4區(qū) 16S rRNA基因。將擴(kuò)增好的PCR產(chǎn)物的2個末端加上接頭，采用Illmnina公司的Miseq測序儀進(jìn)行測序分析。測序得到的數(shù)據(jù)通過過濾和去除低質(zhì)量堿基處理后，得到有效序列。使用Usearch軟件按97%的相似性將有效序列進(jìn)行OTU聚類，得到OTU代表序列。采用RDP classifier貝葉斯算法對OTU代表序列進(jìn)行分類學(xué)分析，并分別在門和屬水平上統(tǒng)計每個樣本的群落組成。

2 結(jié)果與討論

2.1 產(chǎn)電性能比較

CW-MFC耦合系統(tǒng)外電路電壓、功率密度曲線和極化曲線如圖2所示。由圖2（a）可知，CW-MFC1、CW-MFC2平均輸出電壓分別為251和298 mV，其中CW-MFC2耦合系統(tǒng)的輸出電壓顯著高于CW-MFC1耦合系統(tǒng)。此外，CW-MFC2耦合系統(tǒng)輸出電壓的穩(wěn)定性明顯要高于CW-MFC1。本研究結(jié)果與Srivastava等[9]的研究結(jié)果相近，活性炭顆粒引入陽極有效增大了系統(tǒng)的產(chǎn)電性能。CW-MFC1耦合系統(tǒng)所采用的平板狀石墨氈陽極，理論上只能收集電極附近“短距離”區(qū)域內(nèi)污染物轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的電子；而CW-MFC2耦合系統(tǒng)所采用的活性炭顆粒和石墨氈組成的復(fù)合電極可有效提高石墨氈的作用范圍，提高陽極電子的收集量，進(jìn)而提高系統(tǒng)的產(chǎn)電性能。由圖2（b）可知，CW-MFC1 和 CW-MFC2 耦合系統(tǒng)的最大功率密度分別為7.77和8.39 mW/m2，且CW-MFC2比CW-MFC1電壓降低更為明顯。一般而言，MFC的總內(nèi)阻由歐姆內(nèi)阻、活化內(nèi)阻、擴(kuò)散內(nèi)阻3個部分組成[10]。隨著電流密度的增加，輸出電壓因歐姆內(nèi)阻近似呈線性下降，因此可通過極化曲線的斜率求得CW-MFC耦合系統(tǒng)的表觀內(nèi)阻，其分別為424和329 Ω。

圖2 CW-MFC耦合系統(tǒng)外電路電壓、功率密度曲線和極化曲線Fig.2 Output voltage, power density curve, and polarization curve of CW-MFC coupling system

2.2 污染物去除效果比較

試驗運行過程中CW-MFC耦合系統(tǒng)污染物去除性能變化如圖3所示。由圖3(a)和圖3(b)可知，隨著運行時間的延長，CW-MFC1和CW-MFC2耦合系統(tǒng)的氨氮和總氮去除效果呈現(xiàn)出不同的變化趨勢。在試驗運行0～29 d，CW-MFC2耦合系統(tǒng)的氨氮去除率為65.72%±3.06%，顯著高于CW-MFC1的56.06%±3.71%（P＜0.05），而二者的總氮去除率相差不大，分別為 43.48%±5.72%和 43.63%±5.00%（P＞0.05）。隨著時間的推移，CW-MFC1耦合系統(tǒng)的氨氮和總氮去除率逐漸高于CW-MFC2，尤其總氮去除更為顯著。30～105 d，CW-MFC1耦合系統(tǒng)的氨氮和總氮去除率分別為55.75%±6.47%和42.69%±4.19%，顯著高于CW-MFC2的48.40%±8.47%和32.50%±11.51%（P＜0.05）。整個試驗過程中，總氮和氨氮去除率總體呈現(xiàn)下降的趨勢，這可能與試驗運行期間外界氣溫變化導(dǎo)致水溫的持續(xù)降低有關(guān)（圖4）。例如，當(dāng)水溫從28 ℃逐漸降低時，CW-MFC1和CW-MFC2耦合系統(tǒng)的氨氮和總氮去除率均整體下滑，其中CWMFC2下降更為顯著。此外，整個運行期間CW-MFC2耦合系統(tǒng)的COD去除率為94.00%±5.39%，高于CW-MFC1（90.97%±5.40%），此結(jié)果也與 Srivastava等[9]的報道一致。

圖4 CW-MFC耦合系統(tǒng)出水溫度Fig.4 Effluent temperature of CW-MFC coupling system

植物吸收和微生物代謝被認(rèn)為是人工濕地去除有機(jī)物和營養(yǎng)鹽的主要方式[11-13]。對于上流式CW-MFC耦合系統(tǒng)來說，有機(jī)物的強(qiáng)化去除主要集中在濕地的陽極區(qū)域，而氮的強(qiáng)化去除則主要是作為陰極電子受體，接收陽極傳遞的電子從而將氧化態(tài)氮還原成氮氣。三維陽極體系在CW-MFC耦合系統(tǒng)中的構(gòu)建一方面顯著增強(qiáng)了陽極的電子傳遞效率，提高了系統(tǒng)的產(chǎn)電性能〔圖2（b）〕，另一方面也因此提高了有機(jī)物的去除率〔圖3(c)〕。以往的研究結(jié)果也顯示，COD的去除率往往與產(chǎn)電性能呈正相關(guān)[14]。然而，總氮和氨氮的去除率卻并沒有如COD一樣呈現(xiàn)類似的變化趨勢。如前所述，試驗運行前期，三維陽極體系可有效強(qiáng)化CW-MFC耦合系統(tǒng)的氨氮去除率，然而隨著時間的推移和溫度的降低，三維陽極體系的氨氮和總氮去除率反而不如未添加活性炭顆粒的耦合系統(tǒng)。一般來說，溫度降低主要是通過抑制植物的生長發(fā)育以及微生物的新陳代謝等生命活動從而對人工濕地脫氮效率產(chǎn)生負(fù)面影響。然而，本研究中2套CW-MFC耦合系統(tǒng)的脫氮效率雖然均整體下滑，但CW-MFC2下降更為明顯。Xu等[15]的研究表明，CW-MFC耦合系統(tǒng)陰極數(shù)量的增多可顯著增大耦合系統(tǒng)的產(chǎn)電性能，進(jìn)而強(qiáng)化系統(tǒng)的總氮去除率，這同時也說明CW-MFC耦合系統(tǒng)對氨氮的強(qiáng)化去除主要依賴于產(chǎn)電過程，尤其是陰極的作用，即利用陰極作為電子供體將氧化態(tài)氮還原成氮氣。本研究中CW-MFC2耦合系統(tǒng)較CW-MFC1具有更高的輸出電壓和功率密度，因此CW-MFC2的脫氮效率可能更依賴于陰極脫氮過程。由于陰極置于氣-液界面處，直接與空氣接觸，因此溫度的下降對陰極脫氮過程影響較大，從而導(dǎo)致CW-MFC2耦合系統(tǒng)脫氮效率降幅大于CW-MFC1。綜上，本研究通過添加活性炭顆粒構(gòu)建三維陽極體系，增大了系統(tǒng)的產(chǎn)電性能，但該系統(tǒng)對氨氮和總氮的去除卻沒有持續(xù)性的強(qiáng)化效果，該系統(tǒng)對不同污染物的去除效果，尤其是對污染物的還原去除效果還有待進(jìn)一步考證。

圖3 CW-MFC耦合系統(tǒng)出水污染物濃度及其去除率Fig.3 Pollutant effluent concentrations and removal efficiencies of CW-MFC coupling system

2.3 電極微生物群落結(jié)構(gòu)解析

為進(jìn)一步解析不同陽極設(shè)置對CW-MFC耦合系統(tǒng)產(chǎn)電和污染物去除性能的影響，對2套耦合系統(tǒng)電極區(qū)域的樣品進(jìn)行了微生物群落結(jié)構(gòu)分析，得到門水平和屬水平上陽極和陰極的微生物群落結(jié)構(gòu)組成，分別如圖5所示。由圖5可知，2套耦合系統(tǒng)陽極樣品中出現(xiàn)的優(yōu)勢菌門較為相似，而陰極組成則相差較大。由圖5（a）可知，CW-MFC1和CW-MFC2耦合系統(tǒng)中陽極的優(yōu)勢菌門為變形菌門（Proteobacteria）、綠彎菌門（Chloroflexi）、浮霉菌門（Planctomycetes）、酸桿菌門（Acidobacteria）和擬桿菌門（Bacteroidetes），這5個菌門總相對豐度超過80%。變形菌門是CW-MFC耦合系統(tǒng)中最為豐富的菌門，該菌門下的多數(shù)細(xì)菌營兼性或者專性厭氧及異養(yǎng)生活，主要功能是去除廢水中有機(jī)物和氮、磷等其他污染物，在人工濕地或其他污水處理工藝中也廣泛存在，通常占據(jù)較高的豐度。浮霉菌門包含一類專性厭氧的無機(jī)自養(yǎng)細(xì)菌，即厭氧氨氧化細(xì)菌，該細(xì)菌可將氨氮和亞硝酸鹽氮轉(zhuǎn)化為氮氣，對含氮污染物的去除有著重要的作用[16-17]。2套系統(tǒng)的陽極樣品中綠彎菌門和擬桿菌門的相對豐度相差不大，擬桿菌門在分解大分子有機(jī)物、促進(jìn)含氮物質(zhì)利用等方面具有重要意義[18]，而綠彎菌門為污水中常見的細(xì)菌，其在枯枝落葉分解的碳循環(huán)中具有潛在作用。然而，2套CW-MFC耦合系統(tǒng)陰極的微生物群落分布表現(xiàn)出較大的差異。CW-MFC1耦合系統(tǒng)陰極的優(yōu)勢菌門較為集中，主要為變形菌門（相對豐度為79.14%）和擬桿菌門（16.41%）；而CW-MFC2陰極的優(yōu)勢菌門分布較為分散，主要為變形菌門（25.59%）、藍(lán)藻葉綠體（Cyanobacteria_chloroplast，47.66%）、擬桿菌門（11.66%）和硝化螺菌門（Nitrospirae，4.96%）。有文獻(xiàn)[19]報道藍(lán)細(xì)菌（Cyanobacteria）在濕地固氮過程中可發(fā)揮關(guān)鍵作用，因此藍(lán)藻葉綠體可能是CW-MFC2耦合系統(tǒng)中的主要脫氮群體。此外，硝化螺菌門中的硝化螺菌屬（Nitrospira）可將亞硝酸鹽氧化成硝酸鹽[20]，因此較高豐度的硝化螺菌門可促進(jìn)CW-MFC2耦合系統(tǒng)陰極的脫氮過程。

圖5 CW-MFC耦合系統(tǒng)電極門和屬水平上微生物的相對豐度Fig.5 Relative abundances of microorganisms at the phylum and genus levels in the electrodes of CW-MFC coupling system

從圖5(b)可以看出，2套CW-MFC耦合系統(tǒng)陽極的主要菌屬相對豐度較為接近，主要優(yōu)勢菌屬為不動桿菌屬（Acinetobacter）、未分類的綠彎菌門（unclassified_Chloroflexi）、未分類的浮霉菌門（unclassified_Planctomycetaceae）、未分類的厭氧繩菌科（unclassified_Anaerolineaceae）、未分類的擬桿菌門（unclassified_Bacteroidetes）和未分類的β-變形菌綱（unclassified_Betaproteobacteria）等。不動桿菌屬在2套CW-MFC耦合系統(tǒng)陽極中的相對豐度最高，該菌屬是一種常見的異養(yǎng)反硝化菌屬，CW-MFC1耦合系統(tǒng)陽極的不動桿菌屬相對豐度（40.84%）高于CW-MFC2（38.59%），表明不動桿菌屬相對豐度的增加有利于總氮的去除，是CW-MFC耦合系統(tǒng)陽極中主要的反硝化菌屬。如前所述，綠彎菌門、浮霉菌門和擬桿菌門中的一些細(xì)菌對濕地中碳、氮循環(huán)具有潛在作用[16-17]，因此未分類的浮霉菌門和擬桿菌門相對豐度（CW-MFC1為3.78%和2.36%，CW-MFC2為2.90%和2.04%）的增加可能促進(jìn)了CW-MFC1耦合系統(tǒng)的脫氮過程，而未分類的綠彎菌門相對豐度（CW-MFC1為2.23%，CW-MFC2為3.07%）的增加促進(jìn)了CW-MFC2耦合系統(tǒng)中有機(jī)物的降解，這與本研究得到的污染物去除結(jié)果也是一致的。厭氧繩菌科的細(xì)菌可能與陽極有機(jī)碳的降解有關(guān)，并且溶解氧和氨氮濃度是影響其群落的主要因素[21-22]。此外，2套CW-MFC耦合系統(tǒng)中陽極的典型產(chǎn)電菌Geobacter屬的相對豐度均較低，分別為0.84%和0.44%。有文獻(xiàn)[23]報道未分類的酸桿菌Gp4科（unclassified_Acidobacteria_Gp4）可利用多種有機(jī)酸作為底物產(chǎn)電，因此CW-MFC2耦合系統(tǒng)中未分類的酸桿菌Gp4科的相對豐度（1.29%）高于CWMFC1（0.78%）可能與其輸出電壓較高有關(guān)。

從圖5（b）還可以看出，2套CW-MFC耦合系統(tǒng)陰極的優(yōu)勢菌屬相差較大。CW-MFC1耦合系統(tǒng)陰極主要的優(yōu)勢菌屬為巨大芽殖桿菌屬（Gemmobacter，13.56%）、地桿菌屬（Geobacter，11.51%）、未分類的紅環(huán)菌科（unclassified_Rhodocyclaceae，10.81%）、黃桿菌屬（Flavobacterium，8.70%）、不動桿菌屬（Acinetobacter，8.56% ） 和 紅 桿 菌 屬 （Rhodobacter，6.43%）等；而CW-MFC2耦合系統(tǒng)陰極的主要優(yōu)勢菌屬為未分類的藍(lán)藻細(xì)菌（unclassified_Cyanobacteria，45.41%） 、Mariniradius（6.16% ） 、 硝 化 螺 菌 屬（4.96%）、未分類的紅桿菌科（unclassified_Rhodobacteraceae，3.49%）、硫桿菌屬（Thiobacillus，3.25%）和假單胞菌屬（Pseudomonas，2.58%）等。有文獻(xiàn)[24-26]報道芽殖桿菌屬、未分類的紅環(huán)菌科和紅桿菌屬具有反硝化脫氮的特性，地桿菌屬、黃桿菌屬和不動桿菌屬也常作為CW-MFC系統(tǒng)主要的反硝化菌屬[27-28]。此外，脫氯單胞菌屬（Dechloromonas）在CW-MFC1耦合系統(tǒng)陰極中也具有較高的相對豐度（3.04%），而該菌屬是重要的反硝化聚磷菌，能夠在厭氧環(huán)境中利用硝酸根和亞硝酸根降解有機(jī)物，具有反硝化脫氮功能[29]。因此，大量富集的傳統(tǒng)反硝化菌（巨大芽殖桿菌屬、地桿菌屬、黃桿菌屬、不動桿菌屬和脫氯單胞菌屬等）可能是CW-MFC1耦合系統(tǒng)陰極主要的反硝化菌屬。藍(lán)藻細(xì)菌常出現(xiàn)在富營養(yǎng)化水體中，能夠吸收營養(yǎng)物質(zhì)，迅速將太陽能轉(zhuǎn)化為碳基化合物，陰極中高豐度的未分類藍(lán)藻細(xì)菌可能是由于CW-MFC2耦合系統(tǒng)出水中氮濃度較高所致。硫桿菌屬和假單胞菌屬的許多細(xì)菌被報道具有異養(yǎng)反硝化潛能[30-31]，并且假單胞菌屬中的某些細(xì)菌還具有同時自養(yǎng)和異養(yǎng)的反硝化潛能，可以利用有機(jī)碳源和無機(jī)電子供體進(jìn)行協(xié)同反硝化脫氮[31]。硝化螺菌屬是污水處理中常見的硝化細(xì)菌[20]，可將亞硝酸鹽氧化成硝酸鹽，CW-MFC2耦合系統(tǒng)中高豐度的硝化螺菌屬可能與藍(lán)藻細(xì)菌光合作用釋放氧氣有關(guān)。綜上，未分類藍(lán)藻細(xì)菌、硫桿菌屬、假單胞菌屬和硝化螺菌屬是CW-MFC2耦合系統(tǒng)中主要的脫氮功能菌群。微生物硝化反硝化作為濕地最主要的脫氮途徑，占總氮去除的比例可高達(dá)60%～95%[32-33]。在傳統(tǒng)的異養(yǎng)反硝化反應(yīng)中，有機(jī)碳化合物可被反硝化菌同時用作生長所需碳源和電子供體，而硝酸鹽作為電子受體，可被還原為N2。然而，在CW-MFC耦合系統(tǒng)中，除傳統(tǒng)的異養(yǎng)反硝化過程外，還存在利用陰極作為電子供體的電極依賴型自養(yǎng)反硝化過程，這也是CW-MFC耦合系統(tǒng)強(qiáng)化脫氮的關(guān)鍵所在[15,34]。如前所述，地桿菌屬是CWMFC1耦合系統(tǒng)陰極中主要的反硝化菌，但地桿菌屬同時也是一種典型的產(chǎn)電菌[35]，因此，陰極大量富集的地桿菌屬可顯著促進(jìn)CW-MFC1耦合系統(tǒng)陰極的自養(yǎng)脫氮過程。

3 結(jié)論

(1) 陽極顆?；钚蕴康募尤肟娠@著提升CWMFC耦合系統(tǒng)的產(chǎn)電性能和產(chǎn)電的穩(wěn)定性。CWMFC耦合系統(tǒng)的平均輸出電壓可提升18.7%（從251 mV提高至 298 mV），最大功率密度可提升8.0%（從 7.77 mW/m2提高至 8.39 mW/m2）。

(2) 陽極加入顆粒活性炭對CW-MFC耦合系統(tǒng)氨氮去除效率的提升僅在試驗運行初期（0 ～29 d）較為顯著（P＜0.05）；隨著試驗時間的延長（30 ～105 d），陽極未加入顆?；钚蕴康腃W-MFC耦合系統(tǒng)的氨氮和總氮去除效果優(yōu)于陽極加入顆?；钚蕴康腃W-MFC耦合系統(tǒng)。

(3) 陽極顆?；钚蕴康募尤雽W-MFC耦合系統(tǒng)陽極的微生物群落組成影響較小，但卻造成陰極微生物群落產(chǎn)生較大差異。未加入顆粒活性炭的CW-MFC耦合系統(tǒng)陰極的主要脫氮功能菌群為巨大芽殖桿菌屬、地桿菌屬、黃桿菌屬、不動桿菌屬和脫氯單胞菌屬等，而加入顆?；钚蕴嫉腃W-MFC耦合系統(tǒng)則為未分類藍(lán)細(xì)菌、硫桿菌屬、假單胞菌屬和硝化螺菌屬。