二維氣體模型中的負微分熱阻*

黃禮勝 羅榮祥

(福州大學(xué)物理系,福州 350108)

負微分熱阻效應(yīng)是指在一個熱輸運系統(tǒng)中增大熱流驅(qū)動力熱流反倒減小的現(xiàn)象.理解和控制非平衡熱輸運系統(tǒng)中的負微分熱阻效應(yīng),并利用其設(shè)計制造新功能熱器件是科學(xué)技術(shù)的前沿挑戰(zhàn),有著重要的理論意義和應(yīng)用前景.相對晶格模型中的負微分熱阻研究而言,流體模型中的負微分熱阻性質(zhì)還亟待認知.本文選用由多粒子碰撞動力學(xué)描述的二維氣體模型為研究對象,理論證明了熱庫對氣體粒子運動的約束是誘導(dǎo)負微分熱阻的一個新機制,并通過非平衡分子動力學(xué)方法揭示了該機制僅適用于弱相互作用的小尺寸系統(tǒng).這些結(jié)果為氣體模型能表現(xiàn)出負微分熱阻現(xiàn)象提供了微觀機制的支持,同時也為開發(fā)新的應(yīng)用提供了新思路.

1 引 言

考慮到日益增長的能源需求以及化石燃料對生態(tài)環(huán)境的影響,人們一直致力于開發(fā)新能源和提高能源的利用效率.在這個背景下,新功能熱器件的開發(fā)對解決或緩解能源危機具有重要的意義.實現(xiàn)新功能熱器件的關(guān)鍵點在于全面深入地理解各種熱輸運現(xiàn)象[1?5],如熱傳導(dǎo)、熱電效應(yīng)、熱整流、負微分熱阻、熱隱身等.目前,這些熱輸運現(xiàn)象的研究已經(jīng)取得了一系列重要的成果,極大地促進了非平衡態(tài)統(tǒng)計物理理論與實驗在各個方向的發(fā)展,由此形成了與上述現(xiàn)象密切相關(guān)的熱輸運理論和實驗研究為中心的熱點[2,4?7].本文主要對負微分熱阻展開相關(guān)的研究.

隨著人們對低維熱輸運的探索日益加深,負微分熱阻的理論研究在近20 年得到了快速發(fā)展.2004 年Li 等[8]在研究非對稱的Frenkel-Kontorova晶格模型熱整流時注意到了負微分熱阻效應(yīng).兩年后,基于對負微分熱阻的認識,他們的研究工作為設(shè)計制造熱三極管提供了理論依據(jù)[9].在控制熱流已經(jīng)成為可能的情況下[10],這些開創(chuàng)性的工作在設(shè)計新功能熱器件領(lǐng)域啟發(fā)了許多后續(xù)工作.迄今的理論研究表明,負微分熱阻在設(shè)計熱三極管、熱邏輯門、熱存儲器以及熱流限制器中起著關(guān)鍵性的作用[9,11?13].研究晶格模型中的負微分熱阻能為設(shè)計制造新功能固體熱器件提供直接的理論指導(dǎo)依據(jù),因此在過去的十多年里,人們對晶格模型進行了大量的理論和數(shù)值研究.到目前為止,人們已經(jīng)在各種具有不同非線性相互作用的晶格模型中觀測到了負微分熱阻現(xiàn)象[9,14?19],也揭示了系統(tǒng)各種參數(shù)對負微分熱阻性質(zhì)的影響[20?24].對于負微分熱阻的微觀起源,人們的研究表明晶格模型中的負微分熱阻現(xiàn)象可以從聲子相互作用[9]和聲子模的動力學(xué)局域化[25]的角度去理解,而且還給出了晶格模型要產(chǎn)生負微分熱阻現(xiàn)象需要滿足的一些必要條件[24,26].盡管負微分熱阻的研究在實驗上尚未取得突破性進展,但顯然,晶格模型中的負微分熱阻的理論研究已經(jīng)取得了顯著的成績.

近來的研究表明,負微分熱阻仍有許多未被人們充分認識以及尚未被發(fā)現(xiàn)的新現(xiàn)象和新機制.除了在晶格模型和宏觀經(jīng)典系統(tǒng)中取得的最新進展[27,28],更令人吃驚的是,2019 年的研究發(fā)現(xiàn),代表流體類的一維氣體模型在可積和不可積的情況下熱庫對氣體粒子運動的約束是誘導(dǎo)負微分熱阻的一個新機制[29].值得注意的是,可積的晶格模型中是不存在負微分熱阻現(xiàn)象的.也就是說,這一工作不僅證明了流體模型也存在負微分熱阻現(xiàn)象,而且還證實了兩種模型之間的負微分熱阻性質(zhì)存在本質(zhì)上的區(qū)別.眾所周知,流體模型中的熱載流子(分子、原子、離子)在相互作用力和調(diào)控方法上與晶格模型中的聲子存在本質(zhì)上的區(qū)別.因此,從新的流體模型視角出發(fā)對負微分熱阻展開研究,勢必有助于揭示負微分熱阻的新現(xiàn)象和新性質(zhì),甚至有可能會導(dǎo)致理論和實驗上的新突破.

負微分熱阻效應(yīng)具有哪些特征以及這些特征產(chǎn)生的條件和機制是一個重要的基本物理問題.然而,選用流體類模型來研究負微分熱阻的工作還未深入展開.雖然在流體類模型負微分熱阻研究的第一篇工作中證明了熱庫對氣體粒子運動的約束是誘導(dǎo)負微分熱阻的一個新機制,也揭示了該模型負微分熱阻與系統(tǒng)參數(shù)之間的重要性質(zhì)[29].但是,作為說明例子,該機制目前僅在一維彈性碰撞相互作用的原子氣體模型中得到了數(shù)值驗證,揭示的負微分熱阻性質(zhì)也僅是該模型在特定參數(shù)下的情況.眾所周知,粒子與熱庫的相互作用是不受空間維度限制的,粒子間的相互作用也不僅局限于彈性碰撞.因此,目前急需回答的一個重要的基本問題是,熱庫誘導(dǎo)的負微分熱阻機制是否也適用于更具有一般性的高維流體模型? 若適用,值得進一步研究的問題是高維流體模型的負微分熱阻效應(yīng)將具有哪些新性質(zhì)? 搞清楚這些對理解特定條件下流體系統(tǒng)的負微分熱阻性質(zhì)和開發(fā)其新應(yīng)用都有極大的幫助.

為對上述問題給出明確的答案,本文選用更具有一般性的二維氣體模型來闡明其在特定條件下的負微分熱阻性質(zhì).要從微觀角度搞清楚二維氣體模型中的宏觀輸運性質(zhì),關(guān)鍵的一個技術(shù)是要化簡氣體粒子間的相互作用使得其動力學(xué)演化能夠被分子動力學(xué)模擬,同時要求這種簡化能夠正確地保留流體力學(xué)方程的性質(zhì).符合這一要求且已成功應(yīng)用的關(guān)鍵數(shù)值技術(shù)被稱為“多粒子碰撞方法”[30],目前該方法還被成功應(yīng)用于帶電多粒子系統(tǒng)的非平衡熱輸運研究[31,32].本文將利用該方法數(shù)值證明熱庫對粒子運動的約束也是誘導(dǎo)二維氣體系統(tǒng)出現(xiàn)負微分熱阻效應(yīng)的機制,并進一步揭示該機制僅適用于弱相互作用的小尺寸系統(tǒng)的性質(zhì).這些結(jié)果將會深化人們對流體模型負微分熱阻基本原理、性質(zhì)及其應(yīng)用相關(guān)的重要問題的認識.

2 二維氣體模型

本文研究的二維氣體模型如圖1 所示.N個質(zhì)量為m的粒子被限制在長度為L、寬度為W的長方形系統(tǒng)中.為驅(qū)動系統(tǒng)形成穩(wěn)定的熱流,把兩個統(tǒng)計力學(xué)熱庫與系統(tǒng)的兩端相耦合,其中TL和TR是系統(tǒng)左端和右端的熱庫溫度.當粒子與熱庫發(fā)生碰撞時,將從熱庫的速度分布函數(shù)中隨機選擇一個速度作為粒子的新速度反射回系統(tǒng)中.滿足熱庫的速度分布函數(shù)為[33,34]

圖1 由多粒子碰撞動力學(xué)描述的與熱庫耦合的二維氣體模型示意圖Fig.1.Schematic drawing of the two-dimensional gas model described by the multi-particle collision dynamics.The system is coupled at its left- and right-hand ends to two thermal baths of fixed temperature T L and T R .The x coordinate goes along the channel and y is perpendicular to it.

其中vx和vy是粒子在橫軸和縱軸方向的速度,kB是玻爾茲曼常數(shù).在數(shù)值模擬中,vx ＞0 (vx ＜0)表示從左端(右端)熱庫選擇粒子速度.需要強調(diào)的是,不管在y軸方向取周期性邊界條件還是固定邊界條件,由于兩種情況下粒子的速度vy ＞0 和vy ＜0都是等概率的,因此所得的結(jié)果不依賴于邊界條件.

圖1 所示系統(tǒng)的動力學(xué)演化可用多粒子碰撞方法來模擬.多粒子碰撞方法在物理學(xué)研究中之所以能夠被廣泛應(yīng)用,是基于其可以正確地保留流體力學(xué)方程的性質(zhì),還可以化簡動力學(xué)演化的數(shù)值模擬[30].簡單地說,該方法通過對時間和空間的粗?；沟孟到y(tǒng)的動力學(xué)演化過程分為兩步.第一步,粒子在時間步長為τ的時間間隔內(nèi)在系統(tǒng)中自由運動,其位移隨時間t的演化方程為

其中ri和vi表示系統(tǒng)中第i個粒子的位移和速度.第二步,每演化一個步長,系統(tǒng)中的粒子速度將更新一次,用來模擬粒子間的相互碰撞.首先,把系統(tǒng)均勻地分成許多個小單元格(如圖1 虛線所示),每個單元格的邊長為a.然后,把每個單元格中的粒子速度都繞其質(zhì)心速度做一個旋轉(zhuǎn)操作,旋轉(zhuǎn)角θ可以是任意角度.在二維系統(tǒng)中,旋轉(zhuǎn)方向可以是順時針(+θ)、也可以是逆時針(?θ),兩者的取值概率相同.因此,粒子在每個單元格中的速度演化方式可以表示為

需要強調(diào)的是,粒子的速度由于旋轉(zhuǎn)操作將發(fā)生改變,但旋轉(zhuǎn)操作并不改變每個單元格中粒子的總能量和總動量.基于旋轉(zhuǎn)操作的這一特點,多粒子碰撞方法已被成功應(yīng)用于研究動量守恒系統(tǒng)的熱傳導(dǎo)行為[31,35,36].在數(shù)值模擬中,通過調(diào)整步長τ的取值,可以調(diào)控粒子間的相互作用強度,進而也會影響系統(tǒng)的輸運性質(zhì).

在數(shù)值模擬中,令系統(tǒng)左右熱庫溫度分別為TL=1 和TR=1?ΔT,其中 ΔT為系統(tǒng)兩端溫差.同時,其他的主要系統(tǒng)參數(shù)被設(shè)置為m=kB=W=1,a=0.1 ,θ=π/2 ,系統(tǒng)的粒子數(shù)密度為ρ=N/(WL)=22.系統(tǒng)演化的初始條件為隨機給定每個粒子的位置和速度.當系統(tǒng)經(jīng)過長時間演化達到非平衡穩(wěn)態(tài)后,再根據(jù)定義計算系統(tǒng)的熱流,其中熱流的定義為單位時間單位面積內(nèi)粒子與熱庫交換的能量.在數(shù)值模擬中,我們在y軸方向取的是周期性邊界條件,且已數(shù)值檢驗了本文所得的數(shù)據(jù)與系統(tǒng)寬度無關(guān).

3 理論分析

接下來給出圖1 所示系統(tǒng)在可積條件下的熱流表達式,并揭示熱庫誘導(dǎo)該系統(tǒng)出現(xiàn)負微分熱阻的機制.在可積的條件下,即在不考慮系統(tǒng)粒子相互作用的情形下,可解析得到流過系統(tǒng)的熱流,推導(dǎo)過程如下.若系統(tǒng)中只有一個粒子,當該粒子與左（右）邊界碰撞時,粒子反射回系統(tǒng)的平均動能EL(ER)可表示為

因此,該粒子在熱庫之間傳遞的平均動能為

該粒子從左端熱庫運動到右端熱庫所需要的平均時間tL→R可以表示為

同理,可以得到tR→L.因此該粒子在兩熱庫之間傳遞一次能量所需要的平均時間為

根據(jù)熱流的定義,可知當系統(tǒng)僅有一個粒子時,其熱流為

對于N個無相互作用的多粒子系統(tǒng),其熱流是J(1)的N倍,即為

其中,ρ=N/(WL) 是系統(tǒng)的粒子數(shù)密度.

若熱庫溫 度設(shè)置為TL=1 和TR=1?ΔT,ΔT ∈[0,1).(11)式可以表示為

根據(jù)(12)式可畫出系統(tǒng)熱流J與溫差 ΔT的函數(shù)關(guān)系,結(jié)果如圖2 紅色實線所示.可以看出,當ΔT ＞0.75 時,J隨ΔT的增大而減小,系統(tǒng)表現(xiàn)出了負微分熱阻現(xiàn)象.值得強調(diào)的是,由(12)式可知,在可積情況下負微分熱阻的存在并不依賴于系統(tǒng)的粒子數(shù)密度、系統(tǒng)溫度和粒子質(zhì)量.

圖2 不同時間間隔 τ 下,熱流 J 與溫差Δ T 的函數(shù)關(guān)系.紅色曲線為(12)式給出的解析結(jié)果,符號數(shù)據(jù)點是系統(tǒng)尺寸 L =64 時的數(shù)值結(jié)果.黑色點虛線是出現(xiàn)負微分熱阻現(xiàn)象的參考線Fig.2.The heat current J as a function of temperature difference Δ T for various time interval τ .The red curve is the analytical result given by Eq.(12).The symbols are for the numerical results and obtained for L =64,and the black dashed line is drawn for reference.

(13)式表明,f隨 ΔT的增大而減小,意味著降低低溫熱庫的溫度(TR=1?ΔT)將減小粒子與高溫熱庫的碰撞次數(shù),進而使單位時間內(nèi)熱庫之間交換的熱量也隨之減小.可知,通過降低熱庫溫度來增大 ΔT,雖然可使粒子在熱庫之間單次傳遞的平均熱量增加,但由于f的減小也將使系統(tǒng)的熱量交換受到抑制.因此,ΔT和f對熱流均有貢獻、且為競爭關(guān)系: 當減小f對熱量交換的抑制效應(yīng)大于ΔT對熱量交換的促進效應(yīng)時,系統(tǒng)將產(chǎn)生負微分熱阻效應(yīng).為了更好地理解這個性質(zhì),可以分析一個極端情況來闡明其物理圖像,即在TR→0 的情況下,由于粒子與低溫庫碰撞后反射回系統(tǒng)的速度趨于零,使得該粒子停在低溫熱庫端.這個極端現(xiàn)象可以簡單地理解為粒子被低溫熱庫凍住了,進而導(dǎo)致熱庫之間的熱流將如圖2 紅色實線所示趨于零值.基于上述微觀動力學(xué)分析,得到的結(jié)論是降低熱庫溫度能誘導(dǎo)二維氣體模型產(chǎn)生負微分熱阻效應(yīng).

4 數(shù)值結(jié)果

為了驗證上述理論分析結(jié)果,通過分子動力學(xué)方法數(shù)值測量了可積情況下不同溫差時的熱流值,測量結(jié)果如圖2 中的黑色數(shù)據(jù)點所示.從圖2可以清楚地看到,可積情況下我們的數(shù)值結(jié)果與理論分析結(jié)果((12)式)完全一致.這一結(jié)果為上述理論分析提供了強有力的證據(jù),證明熱庫的確能誘導(dǎo)二維氣體模型產(chǎn)生負微分熱阻效應(yīng).

眾所周知,由于可積系統(tǒng)的熱輸運是彈道的、熱庫之間并不存在溫度梯度,所以可積情況是非常特殊、平庸的結(jié)果.因此,現(xiàn)在最重要的是要確認熱庫誘導(dǎo)的負微分熱阻機制是否也適用于更一般的考慮粒子相互作用時的不可積情況.若適用,進一步要搞清楚的是該機制的適用范圍.為了搞清楚這些問題,本文繼續(xù)用分子動力學(xué)方法研究不同粒子相互作用強度和不同系統(tǒng)尺寸對該誘導(dǎo)機制的影響.

如前所述,通過取不同步長τ值可調(diào)控粒子間的相互作用強度,因此數(shù)值給出不同τ值下熱流與溫差的函數(shù)關(guān)系便可知不同粒子相互作用強度對該誘導(dǎo)機制的影響.圖2 給出了系統(tǒng)尺寸L=64時,不同τ值下J與 ΔT的關(guān)系.注 意τ→∞時 對應(yīng)可積情況下的數(shù)值結(jié)果,所以τ越小表示粒子間相互作用越強.從圖2 可知,考慮相互作用后的不可積系統(tǒng)也存在負微分熱阻,但隨著τ的減小負微分熱阻的存在區(qū)間將逐漸減小直至消失,即粒子間的相互作用越弱負微分熱阻效應(yīng)越明顯.由這些數(shù)值結(jié)果可知,通過降低熱庫溫度來產(chǎn)生負微分熱阻效應(yīng)的機制僅適用于弱相互作用的模型系統(tǒng).

接下來研究當粒子間的相互作用強度不變時,不同系統(tǒng)尺寸對該誘導(dǎo)機制的影響.圖3 給出了粒子相互作用強度τ=1.0 時,不同L下J與 ΔT的關(guān)系.從圖3 可知,負微分熱阻的存在區(qū)間隨系統(tǒng)尺寸的增大而減小,并最終消失.這一數(shù)值結(jié)果表明降低熱庫溫度僅能誘導(dǎo)小尺寸的系統(tǒng)產(chǎn)生負微分熱阻效應(yīng).結(jié)合圖2 和圖3 的數(shù)值結(jié)果,最終可得到的結(jié)論是熱庫誘導(dǎo)的負微分熱阻產(chǎn)生機制僅適用于具有弱相互作用的小尺寸系統(tǒng).這個結(jié)論可能對理解和控制微納米尺度下的流體熱輸運有一定的幫助[37?39].

圖3 不同系統(tǒng)尺寸L 下,熱流 J 與溫差 Δ T 的函數(shù)關(guān)系.這里時間間隔τ=1.0Fig.3.The heat current J as a function of temperature difference Δ T for various system size L. Here we set τ=1.0.

最后解釋強相互作用和增大系統(tǒng)尺寸導(dǎo)致負微分熱阻效應(yīng)消失的原因.控制系統(tǒng)行為的關(guān)鍵參數(shù)是粒子在穿過系統(tǒng)時與其他粒子相互碰撞的“機會”數(shù)量,或稱之為碰撞概率.根據(jù)多粒子碰撞方法的數(shù)值特點可知,這個參數(shù)與τ的關(guān)系為負相關(guān)、與L的關(guān)系為正相關(guān),即減小τ值和增大L都將增大粒子間的碰撞概率.由于碰撞越頻繁粒子間的動量交換越充分,使得從低溫熱庫反射回系統(tǒng)的慢速粒子的速度得以提升.因此,粒子間的碰撞概率越大,將越顯著地削弱低溫熱庫對反射粒子運動的約束,最終導(dǎo)致熱庫誘導(dǎo)的負微分熱阻效應(yīng)在強相互作用和大系統(tǒng)尺寸的情況下失效.

5 結(jié)論與討論

本文研究了由多粒子碰撞動力學(xué)描述的二維氣體模型,解析給出了可積情況下該系統(tǒng)的熱流表達式,揭示了熱庫能誘導(dǎo)負微分熱阻效應(yīng)的物理機制.從動力學(xué)的角度說,這個機制是通過不斷降低低溫熱庫的溫度來約束粒子的運動,使得粒子與高溫熱庫的碰撞率越來越小,進而導(dǎo)致高低溫熱庫間的熱量傳遞受阻.此外,本文通過分子動力學(xué)方法研究了二維氣體模型中系統(tǒng)粒子間相互作用強度和系統(tǒng)尺寸長度對該負微分熱阻誘導(dǎo)機制的影響,研究發(fā)現(xiàn): 1) 負微分熱阻的存在區(qū)間隨著系統(tǒng)粒子間相互作用強度的增大而逐漸減小直至消失;2)負微分熱阻的存在區(qū)間隨系統(tǒng)尺寸長度的增大而逐漸減小直至消失.綜上,本研究得到一個具有普適性的結(jié)論,即對于弱相互作用的小尺寸氣體熱輸運系統(tǒng),減小低溫熱庫溫度能誘導(dǎo)該系統(tǒng)產(chǎn)生負微分熱阻效應(yīng).

本文涉及的主要是關(guān)于系統(tǒng)界面與外界熱庫相互作用的理論結(jié)果,與前人研究界面對熱傳導(dǎo)和熱整流的影響一樣[40?42],這些研究結(jié)果共同說明在特定條件下,界面與熱輸運系統(tǒng)的相互作用將會產(chǎn)生新穎的物理效應(yīng).我們注意到多粒子碰撞動力學(xué)模擬方法已被成功應(yīng)用于等離子體系統(tǒng)的熱輸運研究[31],因此本文揭示的熱庫誘導(dǎo)的負微分熱阻機制可能也適用于弱耦合的小尺寸等離子體系統(tǒng).我們還注意到在具有弱相互作用的超冷原子中已經(jīng)觀測到了熱電轉(zhuǎn)換效應(yīng)[43],因此在冷原子環(huán)境中可能也能夠觀測到負微分熱阻效應(yīng).此外,與晶格模型中的負微分熱阻研究類似[9,11?13],我們期待本文揭示的負微分熱阻機制能被用于設(shè)計制造流體熱三極管及其他更加復(fù)雜的流體類新功能熱器件.最后,值得指出的是,本研究所選用的氣體模型是介觀物理研究中非常受歡迎的模型[30],因此我們推測本文揭示的機制可以在介觀系統(tǒng)中得到實驗驗證,并在不遠的將來找到有趣的應(yīng)用.