• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    難處理金礦預處理及金回收技術進展

    2023-01-28 12:31:26李塨灝吳奕彤符力文
    貴金屬 2022年4期
    關鍵詞:浸出法硫代氰化

    李塨灝,焦 芬,吳奕彤,符力文

    (中南大學 資源加工與生物工程學院,長沙 410083)

    難處理金礦指細磨后浸出率仍在80%以下的礦石,根據(jù)選冶難度可將其分為易選難冶型礦石和難選難冶型礦石[1]。易選難冶型礦石一般與硫化礦伴生,并以易浮的硫化礦作為載體礦物。但硫化礦中一般含有銅、鋅、汞等元素,會大量消耗藥劑,降低金的浸出效果,因此被稱為易選難冶型礦石。而難選難冶型礦石的情況則更為復雜,一般存在以下這些特點:

    1) 金與脈石礦物共生密切,例如毒砂、黃鐵礦等礦物,金會以包裹狀分布于這些脈石礦物中[2],在一般的碎磨過程中金難以暴露表面,導致在浸出時金無法與液相密切接觸。

    2) 脈石礦物中存在有害礦物導致難以回收,例如黃鐵礦、白鐵礦等礦物,此類礦物在氰化浸出時會同時消耗浸液中的氧氣、堿和氰[3],抑制浸出的進行,黃銅礦、褐鐵礦、閃鋅礦等礦物則會消耗氰,與金起到競爭作用[4-6],并產(chǎn)生具有抑制作用的硫酸等物質(zhì);輝鉍碲礦則會與金形成原電池,導致金的鈍化[1]。

    3) 脈石中存在具有劫金特性的物質(zhì),比如高活性的石墨、有機碳[7-8]、粘土類礦物[9]等,導致浸出的金被這些礦物吸附,降低了金的回收率。

    對不同種類的難處理金礦采用合適的預處理技術方法可以有效提高金回收效率,常用預處理方法有氧化焙燒法、熱壓氧化法、生物氧化法、機械活化法及微波法等,常用的金回收方法包括氰化浸出、非氰化浸出(硫脲法、硫代硫酸鹽法和鹵素法)和火法富集。

    1 難處理金礦預處理技術

    1.1 焙燒氧化法

    焙燒氧化法主要用于處理有機碳、硫和砷含量較高的金礦石[10]。通過氧化焙燒,外層礦物中的有機碳、硫和砷轉化為對應的氧化物,并得到疏松的焙砂,擴大了金與液相的接觸面積,提高浸出的效率,反應為:

    三氧化二砷在較高溫度下會與氧化鐵反應產(chǎn)生致密的砷酸鐵覆蓋在金上,阻礙后續(xù)的浸出:

    根據(jù)原礦砷含量的不同,將氧化焙燒分為一段和二段兩種方法。砷含量低時采用一段焙燒,砷含量較高時采用二段焙燒。第一段采用弱氧化氣氛,使硫化礦中的鐵轉化為Fe3O4,同時進行硫和砷的脫除,第二段采用強氧化氣氛,將Fe3O4氧化為Fe2O3,進行深度脫硫并打開硫化物對金的包裹[11]:

    滿露梅[12]對某卡林型金礦采取多種預處理方法,其中焙燒法取得了最好的效果,使后續(xù)的浸出率達到了90%以上;唐道文等[13]研究了貴州某卡林型金礦的脫硫與浸金關系得出,在700℃下焙燒1.5~2 h可以充分打開硫化物的包裹,使金浸出率提高到90%左右;Liu等[14]對難處理金礦采用Na2SO4輔助焙燒,將金回收率從72.5%提高到83.4%,在采用Na2S改善銻對金的干擾后,金回收率提高到95%左右。

    焙燒氧化法作為一種成熟的預處理方法,具有操作簡單,成本較低,可用范圍廣等優(yōu)點,但是由于在焙燒過程中難免會產(chǎn)生劇毒的As2O3,需要謹慎處理,以免對人身安全和環(huán)境造成危害,此外要控制焙燒溫度和時間,以免發(fā)生焙燒程度不足或過度導致外層礦物沒有完全氧化或者焙燒產(chǎn)物包裹在金表面,影響后續(xù)浸出。因此采用焙燒法要進行預實驗確定合適的工藝條件,為后續(xù)的高效浸出打下基礎。

    1.2 熱壓氧化法

    熱壓氧化法包括酸性熱壓氧化和堿性熱壓氧化。酸性熱壓氧化法是在高溫、高壓、含氧條件下,將礦石磨細、酸化后送入反應釜中,使外層礦物在酸性介質(zhì)中發(fā)生一系列物理化學反應,使金暴露出來。此法主要用于處理酸性或弱堿性的金礦石,外層礦物是毒砂時會有如下反應:

    堿性加壓氧化法以氫氧化鈉作為介質(zhì),更適合處理堿度較高的碳酸鹽型礦石,硫、砷、鐵轉化為對應的酸根或氧化物:

    吳冰[15]認為熱壓氧化法的過程主要受溫度、總壓、礦漿濃度及氧氣分壓等因素的影響,以酸為介質(zhì)時,反應溫度170℃~225℃,總壓1.0 ~3.2 MPa,氧分壓350~700 kPa,反應1~3 h時可完全脫去外層礦物中的硫和砷。黃懷國等[16]采用熱力學分析及熱力學實驗,對多個影響因素進行了研究,進一步確定了溫度在195℃~200℃之間,總壓力在5.5~6.0 MPa之間,浸出時間3 h左右為最適的堿性浸出條件。Soleymani等[17]對不同條件下的壓力氧化情況進行了研究,結果表明堿性條件更適合金的溶解,酸性條件有利于后續(xù)的浸出。

    相比于酸性熱壓浸出法,堿性熱壓浸出法對設備的腐蝕更小,但介質(zhì)成本更高,浸出率較低??傮w來看,加壓浸出法的應用范圍較為廣泛,浸出率高,對環(huán)境污染較小,但是對設備耐腐蝕性要求較高,維修成本較高,因此限制了此法的使用,提高設備耐腐蝕性,降低設備投入是熱壓浸出法推廣的關鍵。

    1.3 生物氧化法

    生物氧化法是指在有氧條件下,通過微生物作用將外層礦物氧化分解,破壞包裹層使被包裹的金露出的預處理方法[18]。目前用于工業(yè)生產(chǎn)的菌種包括氧化亞鐵酸硫桿菌、氧化硫硫桿菌、氧化亞鐵硫桿菌、鐵氧化鉤端螺菌、硫化葉菌[19]、白腐真菌[20]等。學界認為這些微生物有直接作用和間接作用兩種處理礦石的方法,并且在處理過程中這兩種作用同時存在[21]。

    直接作用時,微生物會附著在礦物表面,對礦物進行氧化分解,將硫化礦中的硫氧化為硫酸根離子進入到溶液中:

    間接作用時,在微生物的作用下,溶液中的Fe2+首先被氧化為Fe3+,F(xiàn)e3+被礦物中的硫化物重新還原為Fe2+,從而使硫進入溶液中:

    Juan等[22]采用氧化亞鐵酸硫桿菌處理黑鐵礦并進行了鉛、金和銀的回收研究,在經(jīng)過生物預處理后鉛的回收率提高至96.4%,金的回收率提高至86.4%。Fomchenko等[23]提出了二段處理法,將經(jīng)氧化亞鐵酸硫桿菌、鐵氧化鉤端桿菌、耐溫氧化硫硫桿菌等處理后含有三價生物鐵的浸出液進行預氧化,之后用硫化細菌處理預氧化的礦物。相比于一段處理法,二段處理法的處理速度為一段處理法的1.5~2倍,且浸出率相較于一段處理法的82.4%更高,達到了94.1%。Amankwah等[24]對高硫高碳的金礦同樣進行了二段預處理,第一段經(jīng)氧化硫硫桿菌、氧化亞鐵硫桿菌和鐵氧化鉤端桿菌等細菌脫硫后回收率為81.1%,第二段經(jīng)西唐氏鏈霉菌進行脫碳處理后回收率上升至94.7%。

    生物浸出法作為一種新興的金礦預處理技術,具有低成本、低污染、低能耗、浸出率高、流程簡單、操作容易等優(yōu)點,缺點是處理時間受菌種生長情況影響較大、選擇性受影響較大。綜合來看,生物氧化法具有較強的應用潛力。

    1.4 機械活化法

    機械活化法[25]是礦物顆粒在外加機械力(擠壓、磨剝、剪切、沖擊)的作用下產(chǎn)生了一定的形變,部分機械能轉化為內(nèi)能,使礦物顆粒的化學活性增加。機械作用改變對化學活性的影響最早由Ostwald[26]提出,后續(xù)不少學者[27-32]進行了礦物的活化機理研究,認為在經(jīng)過細磨處理后,礦石產(chǎn)生塑性形變,使破壞礦物原有的晶格遭到破壞,造成了晶格畸變和晶格缺陷,非晶化程度增加,形成位錯并在位錯處儲存能量,降低了發(fā)生反應所需要的活化能,使得礦物的化學活性發(fā)生改變。

    國外某機構將某種金品位為4.59 g/t,硫品位為4.85%的難浸金礦石磨至P80=200目、P80=625目和P80=1250目后進行了金浸出率的測量,結果表明在P80=1250目時金浸出率達到70.2%,能耗為42 kW·h/t,處于可接受的范圍內(nèi),證明了超細磨作為金礦預處理方法的可行性[33]。Alp等[34]對Kaleta?金礦(金品位為6.8 g/t)進行了預處理-浸出研究,沒有經(jīng)過預處理和經(jīng)過氧化焙燒(焙燒溫度400℃~600℃)的金浸出率均在50%~70%之間,而經(jīng)過細磨處理后金浸出率達到93%。Hasab等[35]研究了機械活化對氯化物-次氯酸鹽浸出的影響,未經(jīng)處理的金礦經(jīng)過6 h浸出后浸出率為37.2%,而經(jīng)過45 min的球磨后僅需0.5 h就可回收100%的金,并且在機械活化后削弱了溫度對浸出過程的影響。

    1.5 微波法

    微波法是根據(jù)不同礦物吸熱能力的差異,采用微波輻射處理礦物使礦物吸收微波能量,在接觸面出現(xiàn)熱應力,使礦物產(chǎn)生大量的微裂縫,從而打開外層礦物的包裹,提高金的浸出率。微波法兼有焙燒的效果,具有高效、可控性高、加熱均勻、排放物少、環(huán)境友好等優(yōu)點,但是仍處于試驗階段,并未被廣泛應用。

    Nanthakumar等[36]對來源于Barrick Gold Strike的雙難選金礦進行了微波預處理實驗。熱重分析結果表明,在微波預處理過程中涉及黃鐵礦的氧化、含碳物質(zhì)的氧化和碳酸鹽的分解。研究者對此礦石進行了微波直接處理和間接處理(以磁鐵礦作為基底)的研究。受到礦石自身性質(zhì)的影響,間接處理的效果比直接處理更好,采用間接處理40 min即可達到98%的氰化浸出率,并且比常規(guī)加熱方法熱效率更高,更加節(jié)能。Hu等[37]發(fā)現(xiàn)了適量的水可以縮短微波處理所需要的時間并提高硫的去除率和金的浸出率。不含水時,經(jīng)微波處理50 min后,樣品的最高溫度為678℃,硫去除率為69.21%,金浸出率僅為65.47%,而含水量為9%的濕樣經(jīng)微波焙燒30 min后,最高焙燒溫度達到833℃,硫去除率提高到87.95%,金浸出率75.08%。其原因在于水的蒸發(fā)擴大了礦石比表面積,使得礦石內(nèi)部更容易與空氣中的氧氣發(fā)生反應,使硫去除率和金浸出率提高。

    表1總結了以上5種金礦預處理技術的特點、優(yōu)勢與不足。通過實例可以看出,各種預處理技術都在難處理金礦中占有一席之地。

    表1 難處理金礦預處理技術對比Tab.1 Comparison of the pretreatment methods for refractory gold ores

    2 金回收技術

    2.1 濕法浸出

    2.1.1 氰化法

    氰化浸出法是目前應用范圍最廣的金礦處理方法[43-45],反應為:

    Bidari等[46]探究了雌黃、黃鐵礦和閃鋅礦對金氰化浸出的影響,實驗表明,溶解氧和pH對雌黃的溶解有著較大的影響,并且溶解過程中伴隨著pH和電位的改變;黃鐵礦在pH>13時失去了穩(wěn)定性,有利于金的浸出;而閃鋅礦對預處理過程沒有反應。通過改進實驗條件后,金的浸出率由69.35%提升至80.66%。由于目前的金礦以難處理金礦為主,不利于常規(guī)的氰化浸出,眾多學者[47-51]研究了氰化浸金的動力學和影響條件,以便提高實際礦石浸出時的浸出率和浸出速率。

    氰化浸出法作為一種較為經(jīng)典的提金方法,具有消耗少,方法簡單,浸出率高,能夠處理大部分金礦石,便于大型化和自動化。但由于氰化物具有很強的毒性,浸金廢水處理不當會對周邊自然環(huán)境產(chǎn)生惡劣的影響。因此,尋找低成本、高效、安全、環(huán)保的金礦浸出藥劑作為氰化物的替代品非常必要。目前非氰化物浸金主要包括硫脲法、硫代硫酸鹽法和鹵素法。

    2.1.2 硫脲法

    硫脲(H2NCSNH2)是一種易溶于水的有機含硫化合物,對金具有很強的絡合能力。硫脲在酸性條件下較為穩(wěn)定,并且可以與金反應:

    在存在Fe3+的情況下,硫脲與金的反應被認為是一個電化學腐蝕過程[52]:

    溶液呈酸性時,硫脲具有一定的還原性,在室溫下會被氧化為二硫甲醚[53]:

    硫脲在堿性條件下易分解產(chǎn)生尿素,造成額外的消耗:

    二硫甲醚是較為活潑的氧化劑,對金的浸出具有一定的輔助作用[54]。在一定的條件下可以分解為硫脲、氨基氰和單質(zhì)硫:

    因此,二硫甲醚的分解產(chǎn)物會覆蓋在礦物表面,阻礙后續(xù)的浸出,故硫脲法一般需要酸性環(huán)境。Guo等[55]以木鈉、尿素、Fe3+等作為添加劑,采用硫脲法對某難處理金礦進行了金、銀的二段浸出研究并進行了中試。結果表明,在硫脲用量8 g/L時,直接采用硫脲浸出可以獲得84.42%金回收率和44.15%的銀回收率;在木鈉用量0.9 g/L,尿素用量2 g/L,F(xiàn)e3+用量3 g/L時,僅需6 g/L的硫脲用量即可獲得88.71%金回收率和52.65%銀回收率。在經(jīng)機械活化后金和銀回收率分別達到96.51%和70.43%。中試中金、銀回收率分別達到96%和68%。Guo等[56]對新疆某難處理金礦進行了生物氧化-兩段硫脲浸出實驗,金回收率達到95%。在硫脲消耗量相差不大的情況下具有比一段硫脲浸出(回收率92.2%)更高的回收率,并且不需要添加氧化劑和還原劑。雖然此法的效率不如一段浸出,但不增加額外成本且對環(huán)境友好,具有較高的應用價值。

    硫脲法具有浸出速度快、污染小等優(yōu)點,不足之處在于成本較高,對設備要求較高等。

    2.1.3 硫代硫酸鹽法

    在適當?shù)臈l件下,硫代硫酸鈉的溶液可以溶解金:

    由于硫代硫酸鈉不穩(wěn)定,會被氧氣氧化產(chǎn)生沉淀,使金表面鈍化,影響后續(xù)的浸出:

    Aylmore等[57]認為氨和Cu2+的存在可以減弱鈍化的影響,有利于金的溶解:

    硫代硫酸鈉會在酸性條件下產(chǎn)生單質(zhì)硫沉淀:

    因此,在采用硫代硫酸鹽浸出時需要采用堿性條件。劉翔等[58]采用Cu2++NH3+S2O32-浸金體系,對國外某微細浸染型金礦進行了硫代硫酸鹽法浸出金的研究。結果表明,在不進行預處理的情況下也可取得較好的金浸出效果。硫代硫酸鈉的濃度是主要的影響因素,硫酸銨和適量的亞硫酸鈉可作為穩(wěn)定劑降低硫代硫酸鈉的用量,穩(wěn)定溶液pH值,最佳的浸出條件下金的回收率為73.26%。Dong等[59]比較了銅、鎳、鈷與氨的絡合離子對硫代硫酸鹽浸出-樹脂回收情況的差異。結果表明,鈷-氨具有最好的催化效果,在硫代硫酸鹽用量為30.6 kg/t情況下可以取得90.2%的金浸出率;而采用鎳-氨浸出時,在硫代硫酸鹽的用量與鈷法相差不大的情況下僅有81.2%的浸出率;銅-氨浸出的浸出率雖然達到88.3%,但是硫代硫酸鹽消耗量高達53.6 kg/t。在后續(xù)的解吸和貧液循環(huán)過程中鈷-氨法仍保持85%以上的浸出率和95%以上的回收率。綜合來看,鈷-氨法相較于常用的銅-氨法更加優(yōu)秀,有希望取代銅-氨法,具有一定的應用前景。

    硫代硫酸鹽法具有浸出率高、環(huán)境友好等優(yōu)點,并且硫代硫酸鹽法受銅、銻、砷等元素影響較小,因此其具有一定的經(jīng)濟效益。但是該法一般需要引入其他金屬離子輔助浸出,并且使用條件較為嚴格,穩(wěn)定性較差,因此不利于大規(guī)模應用。

    2.1.4 鹵素法

    鹵素法提金的原理為鹵素離子在溶液中可以與金絡合,形成[AuX2]-或者[AuX4]-(X=Cl/Br/I)。因此鹵素法有氯化法、溴化法和碘化法。

    1) 氯化法。氯化法浸金的原理主要是Cl2及其溶于水產(chǎn)生的HClO與金反應生成[AuCl4]-使金進入溶液:

    張文岐等[60]以鹽酸為介質(zhì),氯酸鈉為氧化劑進行了浸出實驗:

    正交實驗表明,溫度對浸出的影響最大,時間的影響最小。工業(yè)擴大實驗表明,采用氯酸鈉和鹽酸替代氯氣可以達到同樣的浸出效果,取得94.60%的平均浸出率。Pak等[61]對高硫金礦進行了氯化浸出的熱力學研究,結果表明,氧化還原電位在1.0 V保持2 h以上,氯化物濃度的提高和[AuCl4]-濃度的降低有利于氯化浸出,在最佳條件下金的浸出率為96.54%。Adams等[62]針對難選金礦提出了低能耗、低污染、高回收率(金銀回收率均達到95%以上)、適用性廣泛的Kell法并取得了專利[63]。

    2) 溴化法。溴化法浸出金的反應機理如下:

    由于溴不易保存,因此采用NaBr、NaBrO和鹽酸等代替溴。Sousa等[64]以Castromil金礦作為對象研究了溫度、液固比、氧化劑等條件對溴化法的影響。結果表明,高溫和較低的液固比有利于溴化浸出,最佳的條件下金浸出率為73%;在添加H2O2、Fe3+和氯化物等氧化劑后,金浸出率為80%;經(jīng)焙燒預處理后,金浸出率提高到89%。

    3) 碘化法。碘化法主要反應為:

    Wang等[65]對福建雙旗山金礦進行了碘化浸出金的研究。通過熱力學計算,驗證了I3-浸出金的可能性,優(yōu)化工藝條件后獲得85%的金浸出率。龐朝霞[66]分析了I2-KI-H2O2、KI-HNO3-H2O2和KIH2SO4-H2O2三個浸出體系下的金的溶解效率并確定了最佳浸金條件。結果表明,I2-KI-H2O2體系中m(I2)/m(I-)處于0.25~0.3的范圍內(nèi)才會有較好的浸金效果,KI濃度處于0.2~0.22 g/mL范圍、雙氧水(30%)用量為KI溶液體積的3.5%~5%時可以取得較好的浸出率,浸出時間僅需要8~10 min;KI-HNO3-H2O2體系需控制好硝酸和雙氧水的加入量和順序,避免碘單質(zhì)的產(chǎn)生,在KI用量為0.3 g/mL、硝酸和雙氧水用量為KI溶液體積的7.5%浸出效果最佳,浸出時間為10 min左右;KI-H2SO4-H2O2體系在KI用量為0.3 g/mL、硫酸(60%)用量為KI溶液體積的5%、雙氧水用量為KI溶液體積的7.5%時僅需5 min左右即可完全浸出。

    鹵化法毒性較低、處理時間較短、浸出效果較好,但存在生產(chǎn)成本較高、對設備的要求較高等缺點,在碘化法中表現(xiàn)得尤為明顯,在未來還需進一步改善。

    2.1.5 氰化法和非氰化法對比

    非氰浸出法存在著成本較高、穩(wěn)定性差、浸出體系復雜、操作難度較高等問題尚待解決。但是由于其較高的浸出效率和較低的環(huán)境污染,隨著我國向資源節(jié)約型、環(huán)境友好型社會邁進,采用非氰化浸出金將是未來浸出法提金的發(fā)展方向。綜合來看,濕法提金方法中氰化法仍占主流,表2為幾種濕法浸金技術的比較。

    表2 濕法浸金技術對比Tab.2 Comparison of the wet gold extraction methods

    2.2 火法富集

    火法回收金是利用高溫下銅、鐵、鈷、鎳等賤金屬熔化捕集金、銀、鉑等貴金屬,而硫、硅、砷等雜質(zhì)元素會形成渣相浮于表面從而與貴金屬分離。陳景[73]認為賤金屬捕集貴金屬的機理是熔锍具有類金屬的性質(zhì),且與渣相結構差異較大。

    Seitkan等[74]對哈薩克斯坦的Bakyrchik金礦進行了火法處理。Bakyrchik金礦為雙難選金礦,其中砷含量為1.4%,碳含量達到4%,采用常規(guī)的氰化浸出僅有26%~28%的浸出率。通過模擬計算和實驗,采取DMR工藝可使97%的金進入到鉛錠中,94%~95%的砷與鐵結合,實現(xiàn)了金砷分離。楊天足等[75]通過添加氧化銅造锍熔煉并采用單因素法確定最佳條件,在m(CaO)/m(SiO2)=0.5、m(FeO)/m(SiO2)=2.0,銅總含量為5%,溫度1300℃,熔煉時間為1 h時,金回收率達到99.98%,銅回收率達到98.64%,取得了良好的回收效果。

    火法回收金的損失率小,回收率高,適用性廣,但能耗較高,要預先脫除砷和銻,排污量大,因此限制了此法的使用。

    3 結語

    1) 焙燒氧化法、熱壓氧化法和生物氧化法在世界范圍內(nèi)取得了廣泛的工業(yè)化應用,機械活化法、微波法也被一些企業(yè)所采納。這些預處理技術具有獨特的優(yōu)勢區(qū)間,在使用時需根據(jù)待處理物料的性質(zhì)進行合理選擇。因此,在未來需要根據(jù)各種難處理金礦的特點完善現(xiàn)有工藝技術,擴大各種預處理技術優(yōu)勢,做到在經(jīng)濟、環(huán)保兩個方面齊頭并進。

    2) 從金回收技術來看,火法富集能耗較高,與節(jié)能環(huán)保有所沖突。濕法浸出中較為清潔的非氰浸出法由于試劑消耗量大、穩(wěn)定性差等問題限制了其大規(guī)模應用,目前金回收的主流技術仍是氰化法。未來需要解決非氰浸出的經(jīng)濟性、穩(wěn)定性、適用性和降低氰化浸出的污染性,開發(fā)完善非氰浸出的工藝設備和降低氰化法的污染將是以后的研究熱點。

    猜你喜歡
    浸出法硫代氰化
    濕法冶金工藝處理含鐵含鋅除塵灰的技術發(fā)展現(xiàn)狀
    從燒結電除塵灰中氯化浸出鉛
    濕法冶金(2021年5期)2021-10-14 11:19:58
    硫氰化亞銅共振散射光譜法測定藥物中卡托普利
    壓榨、浸出利弊談
    食品與健康(2019年7期)2019-07-18 01:40:55
    百里香精油對硫代乙酰胺誘導的小鼠急性肝損傷的保護作用
    維藥恰瑪古硫代葡萄糖苷的提取純化工藝及其抗腫瘤作用
    中成藥(2016年8期)2016-05-17 06:08:36
    萘酚異構體在碳納米管/鐵氰化銅修飾電極上的電化學行為及同時測定
    硫代硫酸鹽法浸出廢舊IC芯片中金的試驗研究
    化工進展(2015年3期)2015-11-11 09:09:40
    氰化廢水人體健康風險評價
    鐵氰化鈷薄膜電極去除溶液中Sr2+的初步研究
    電源技術(2014年9期)2014-02-27 09:03:37
    国产成人欧美| 国产三级在线视频| 亚洲av中文字字幕乱码综合 | 一级a爱视频在线免费观看| 日韩欧美国产一区二区入口| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 国产精品 欧美亚洲| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 色播亚洲综合网| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 免费高清在线观看日韩| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 91国产中文字幕| 久久亚洲真实| 99国产精品一区二区蜜桃av| 91av网站免费观看| 亚洲精品美女久久av网站| 草草在线视频免费看| 国产高清激情床上av| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 日本成人三级电影网站| 亚洲最大成人中文| 午夜免费鲁丝| 色av中文字幕| 欧美大码av| 黄色a级毛片大全视频| 精品国产乱子伦一区二区三区| 国产精品野战在线观看| 国产亚洲精品av在线| 高清在线国产一区| 男女那种视频在线观看| 怎么达到女性高潮| 看免费av毛片| 一级毛片高清免费大全| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 美国免费a级毛片| 国产伦在线观看视频一区| 欧美精品啪啪一区二区三区| 757午夜福利合集在线观看| 白带黄色成豆腐渣| 一级黄色大片毛片| 午夜两性在线视频| 精品不卡国产一区二区三区| 精品国产亚洲在线| 久久婷婷成人综合色麻豆| 自线自在国产av| 国产亚洲精品第一综合不卡| 丁香欧美五月| 免费电影在线观看免费观看| 99在线人妻在线中文字幕| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 精品国产乱码久久久久久男人| 满18在线观看网站| 1024视频免费在线观看| 在线观看午夜福利视频| 国产成人影院久久av| a级毛片在线看网站| 日韩高清综合在线| 一本一本综合久久| 久久久国产成人免费| 亚洲人成电影免费在线| av片东京热男人的天堂| 精品欧美一区二区三区在线| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| www.熟女人妻精品国产| 国产av一区在线观看免费| 亚洲人成网站高清观看| 国产激情偷乱视频一区二区| 日本熟妇午夜| 一边摸一边做爽爽视频免费| 国产一级毛片七仙女欲春2 | 人成视频在线观看免费观看| 视频在线观看一区二区三区| 国产色视频综合| 真人一进一出gif抽搐免费| 国产精品亚洲av一区麻豆| 老司机福利观看| 国产成人啪精品午夜网站| 国产片内射在线| 成人欧美大片| 欧美乱码精品一区二区三区| 日韩精品中文字幕看吧| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 一级a爱视频在线免费观看| 欧美日韩黄片免| 国产精品影院久久| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 99热只有精品国产| 亚洲人成77777在线视频| 人成视频在线观看免费观看| 制服诱惑二区| av片东京热男人的天堂| 国产高清videossex| 日日爽夜夜爽网站| 色婷婷久久久亚洲欧美| 久久香蕉精品热| 久久精品91蜜桃| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 国产男靠女视频免费网站| 国产一区在线观看成人免费| 午夜福利一区二区在线看| 哪里可以看免费的av片| 亚洲九九香蕉| 午夜福利视频1000在线观看| 免费在线观看亚洲国产| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 亚洲专区字幕在线| 黄色成人免费大全| 国产高清视频在线播放一区| 久久久国产欧美日韩av| 在线永久观看黄色视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 国产成人精品久久二区二区91| 禁无遮挡网站| 欧美黄色淫秽网站| 国产av一区在线观看免费| 亚洲 欧美一区二区三区| 99国产精品一区二区三区| 亚洲中文字幕日韩| 国产三级在线视频| 亚洲精品色激情综合| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 俺也久久电影网| 久久这里只有精品19| 精品一区二区三区四区五区乱码| 美女扒开内裤让男人捅视频| 看免费av毛片| 国产精品国产高清国产av| 老汉色∧v一级毛片| 午夜影院日韩av| 丰满的人妻完整版| 成人免费观看视频高清| 满18在线观看网站| tocl精华| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 亚洲avbb在线观看| 国产激情欧美一区二区| 超碰成人久久| 日韩中文字幕欧美一区二区| 亚洲真实伦在线观看| 欧美激情 高清一区二区三区| 91av网站免费观看| 一本一本综合久久| 亚洲av电影不卡..在线观看| 黄片播放在线免费| 久久精品国产综合久久久| 亚洲中文字幕日韩| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 欧美黑人欧美精品刺激| 丝袜美腿诱惑在线| 禁无遮挡网站| 成年免费大片在线观看| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 国产熟女xx| 又紧又爽又黄一区二区| 成人国产一区最新在线观看| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 亚洲熟妇熟女久久| 日韩av在线大香蕉| 无人区码免费观看不卡| 欧美久久黑人一区二区| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 国产一区二区三区视频了| 亚洲全国av大片| 色综合亚洲欧美另类图片| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 久久九九热精品免费| 国产精品亚洲av一区麻豆| 国产激情欧美一区二区| 国产精品98久久久久久宅男小说| 亚洲真实伦在线观看| 国产精品免费一区二区三区在线| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 麻豆成人午夜福利视频| 国产久久久一区二区三区| 国产伦一二天堂av在线观看| 久久久久久九九精品二区国产 | 美女大奶头视频| 久久精品影院6| 国产精品 国内视频| 国产成人欧美在线观看| 亚洲 欧美一区二区三区| 婷婷精品国产亚洲av| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 亚洲久久久国产精品| 亚洲国产欧美一区二区综合| 国产视频内射| 日日爽夜夜爽网站| 欧美三级亚洲精品| avwww免费| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 日韩有码中文字幕| 制服人妻中文乱码| 精品福利观看| 国产成人系列免费观看| 天天添夜夜摸| 可以在线观看的亚洲视频| 伦理电影免费视频| 不卡av一区二区三区| 久久久久久九九精品二区国产 | 亚洲激情在线av| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲成a人片在线一区二区| 99精品在免费线老司机午夜| 国产视频一区二区在线看| 草草在线视频免费看| 日本a在线网址| 亚洲成a人片在线一区二区| 久久久久久久久中文| 国产午夜福利久久久久久| 亚洲片人在线观看| 亚洲人成77777在线视频| 免费在线观看黄色视频的| 日本一本二区三区精品| 少妇 在线观看| 欧美在线黄色| 亚洲人成77777在线视频| 国产欧美日韩一区二区精品| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 久久国产精品男人的天堂亚洲| or卡值多少钱| 十八禁人妻一区二区| 欧美黄色淫秽网站| 麻豆一二三区av精品| 国产午夜福利久久久久久| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| а√天堂www在线а√下载| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 丁香六月欧美| 999久久久精品免费观看国产| 亚洲激情在线av| 视频在线观看一区二区三区| 国产亚洲欧美精品永久| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 成人国产一区最新在线观看| 国产黄a三级三级三级人| 国产熟女午夜一区二区三区| 观看免费一级毛片| 一级黄色大片毛片| 国产不卡一卡二| 国产亚洲精品久久久久5区| 在线观看日韩欧美| 黄片播放在线免费| 久久精品91蜜桃| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 香蕉丝袜av| 十分钟在线观看高清视频www| 亚洲在线自拍视频| 国产亚洲av高清不卡| 啦啦啦免费观看视频1| 免费看美女性在线毛片视频| 国产亚洲欧美98| 99国产精品99久久久久| 18禁观看日本| 欧美激情极品国产一区二区三区| 最近在线观看免费完整版| 成人欧美大片| 日韩欧美国产一区二区入口| 老汉色av国产亚洲站长工具| 成人手机av| 欧美大码av| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 99热只有精品国产| 制服诱惑二区| 欧美最黄视频在线播放免费| 成人av一区二区三区在线看| 十八禁网站免费在线| 国产色视频综合| 免费观看精品视频网站| 日韩欧美 国产精品| 亚洲av美国av| 最近在线观看免费完整版| 欧美最黄视频在线播放免费| 亚洲专区中文字幕在线| 久久久水蜜桃国产精品网| 欧美色视频一区免费| 国产99久久九九免费精品| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 亚洲国产欧洲综合997久久, | 国产精品一区二区精品视频观看| av欧美777| 亚洲五月天丁香| 国产av一区在线观看免费| 熟女电影av网| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 一本一本综合久久| 波多野结衣巨乳人妻| 精品电影一区二区在线| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 给我免费播放毛片高清在线观看| 日本一本二区三区精品| 激情在线观看视频在线高清| 在线观看www视频免费| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 男女床上黄色一级片免费看| 一级作爱视频免费观看| 窝窝影院91人妻| 神马国产精品三级电影在线观看 | 免费观看人在逋| 欧美一级毛片孕妇| 久热爱精品视频在线9| 国产成年人精品一区二区| 制服诱惑二区| 脱女人内裤的视频| 好男人电影高清在线观看| 久久久久久大精品| 成人国语在线视频| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 一区二区日韩欧美中文字幕| 一区二区三区精品91| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 国产精品九九99| 首页视频小说图片口味搜索| 日韩国内少妇激情av| av在线播放免费不卡| 丝袜人妻中文字幕| 黄色丝袜av网址大全| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 美女 人体艺术 gogo| 搡老熟女国产l中国老女人| 波多野结衣av一区二区av| 国产高清有码在线观看视频 | 真人一进一出gif抽搐免费| 怎么达到女性高潮| 18禁观看日本| 精品久久久久久久毛片微露脸| 婷婷丁香在线五月| 精品国产国语对白av| 欧美在线黄色| 最近最新免费中文字幕在线| 精品第一国产精品| 日韩免费av在线播放| 俄罗斯特黄特色一大片| 国产精品亚洲av一区麻豆| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 在线观看免费视频日本深夜| 亚洲国产欧洲综合997久久, | 国产99白浆流出| av有码第一页| 99热6这里只有精品| 国产熟女xx| 欧美激情 高清一区二区三区| av福利片在线| 又黄又爽又免费观看的视频| 波多野结衣高清作品| 成人国语在线视频| 一二三四在线观看免费中文在| 亚洲激情在线av| 热99re8久久精品国产| 搡老熟女国产l中国老女人| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 日韩高清综合在线| 日日爽夜夜爽网站| 在线视频色国产色| 亚洲精品久久国产高清桃花| 亚洲在线自拍视频| 亚洲自拍偷在线| 男人的好看免费观看在线视频 | 日日摸夜夜添夜夜添小说| 在线视频色国产色| 好男人在线观看高清免费视频 | 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 欧美黄色淫秽网站| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 变态另类丝袜制服| 中出人妻视频一区二区| 国产精品亚洲一级av第二区| 色综合站精品国产| 老司机午夜福利在线观看视频| 老司机在亚洲福利影院| АⅤ资源中文在线天堂| 免费在线观看成人毛片| 国产精品98久久久久久宅男小说| АⅤ资源中文在线天堂| 国产成人欧美在线观看| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 中出人妻视频一区二区| 黄色 视频免费看| 亚洲九九香蕉| 久久热在线av| 免费看a级黄色片| 视频在线观看一区二区三区| 久久国产亚洲av麻豆专区| 亚洲片人在线观看| 麻豆国产av国片精品| 老司机深夜福利视频在线观看| 精品国产美女av久久久久小说| 美女 人体艺术 gogo| 国产精品1区2区在线观看.| 变态另类丝袜制服| 成人亚洲精品av一区二区| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 美女扒开内裤让男人捅视频| 色哟哟哟哟哟哟| 免费观看人在逋| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲精品一区av在线观看| 在线观看午夜福利视频| 国产亚洲精品av在线| 国产精品久久久久久精品电影 | 午夜福利高清视频| 国产成人精品久久二区二区91| 我的亚洲天堂| www日本黄色视频网| 欧美日韩福利视频一区二区| 日韩精品中文字幕看吧| 国产av不卡久久| 日本在线视频免费播放| 久久久久久人人人人人| 最近最新中文字幕大全免费视频| 欧美一级a爱片免费观看看 | 日韩精品免费视频一区二区三区| 国产真实乱freesex| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 国产私拍福利视频在线观看| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲精品国产区一区二| 欧美日韩乱码在线| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 久久人人精品亚洲av| 国产色视频综合| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 色综合站精品国产| 国产精品 欧美亚洲| 成人国产一区最新在线观看| 一边摸一边抽搐一进一小说| av电影中文网址| 亚洲成人国产一区在线观看| 欧美中文日本在线观看视频| 麻豆久久精品国产亚洲av| 性色av乱码一区二区三区2| 丁香六月欧美| 久热这里只有精品99| 国产亚洲欧美98| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 母亲3免费完整高清在线观看| 韩国av一区二区三区四区| 啦啦啦 在线观看视频| 国产精品日韩av在线免费观看| 婷婷丁香在线五月| 嫩草影视91久久| 日韩高清综合在线| 日韩国内少妇激情av| 99热只有精品国产| 色av中文字幕| 婷婷精品国产亚洲av在线| 国产精华一区二区三区| 岛国在线观看网站| 90打野战视频偷拍视频| 高清在线国产一区| 精品久久久久久,| 久久九九热精品免费| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 国产av在哪里看| 一边摸一边抽搐一进一小说| 国产亚洲精品一区二区www| 免费电影在线观看免费观看| 亚洲一区高清亚洲精品| 午夜福利高清视频| 黄片大片在线免费观看| 国产伦一二天堂av在线观看| 久久天堂一区二区三区四区| 操出白浆在线播放| 色婷婷久久久亚洲欧美| 色综合站精品国产| 午夜久久久久精精品| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 麻豆av在线久日| 国产亚洲精品一区二区www| 亚洲,欧美精品.| 在线av久久热| 熟女电影av网| 狠狠狠狠99中文字幕| 国产激情欧美一区二区| 黄片小视频在线播放| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 亚洲专区字幕在线| 18禁国产床啪视频网站| 精品午夜福利视频在线观看一区| 天天一区二区日本电影三级| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 男女视频在线观看网站免费 | 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 2021天堂中文幕一二区在线观 | 亚洲欧美一区二区三区黑人| 精品久久蜜臀av无| 欧美三级亚洲精品| 欧美黑人巨大hd| 欧美乱码精品一区二区三区| 国产av不卡久久| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 丁香欧美五月| 成人国语在线视频| 久久久久久人人人人人| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 伊人久久大香线蕉亚洲五| 国产精华一区二区三区| 日韩精品中文字幕看吧| 免费高清在线观看日韩| 免费在线观看日本一区| 色综合亚洲欧美另类图片| www国产在线视频色| 嫩草影视91久久| 午夜精品久久久久久毛片777| 少妇 在线观看| 亚洲黑人精品在线| 无限看片的www在线观看| 国产一区二区在线av高清观看| 精品国产乱子伦一区二区三区| 国产免费av片在线观看野外av| 国产麻豆成人av免费视频| 国产一区二区三区视频了| 中国美女看黄片| 手机成人av网站| 91av网站免费观看| 看黄色毛片网站| 99在线人妻在线中文字幕| 午夜免费鲁丝| 亚洲av美国av| 黄色丝袜av网址大全| 婷婷六月久久综合丁香| 婷婷丁香在线五月| 国产男靠女视频免费网站| 国产熟女午夜一区二区三区| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 中国美女看黄片| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 久久中文字幕人妻熟女| 看黄色毛片网站| 日韩三级视频一区二区三区| 最近最新中文字幕大全电影3 | 国产黄色小视频在线观看| 在线国产一区二区在线| 哪里可以看免费的av片| 亚洲人成网站高清观看| 亚洲精品色激情综合| 久久热在线av| 久久精品国产清高在天天线| 精品第一国产精品| 久热这里只有精品99| 99热这里只有精品一区 | 麻豆av在线久日| 国产精品99久久99久久久不卡| 性色av乱码一区二区三区2| 欧美乱色亚洲激情| 成人免费观看视频高清| 黄色毛片三级朝国网站| 国产一卡二卡三卡精品| 国产片内射在线| 18禁国产床啪视频网站| 制服人妻中文乱码| 免费av毛片视频| 欧美另类亚洲清纯唯美| av欧美777| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 国内揄拍国产精品人妻在线 | 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 变态另类丝袜制服| 精品国内亚洲2022精品成人| 国产精品,欧美在线| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 成人亚洲精品av一区二区| 午夜a级毛片| 午夜福利成人在线免费观看| 国内揄拍国产精品人妻在线 | 成年版毛片免费区| 亚洲国产精品成人综合色| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲av第一区精品v没综合| 美女国产高潮福利片在线看| 亚洲一码二码三码区别大吗| 又黄又爽又免费观看的视频| 亚洲av熟女| 日本熟妇午夜| a级毛片在线看网站| 国产黄片美女视频| www.www免费av| 老司机靠b影院| 可以在线观看的亚洲视频| 波多野结衣高清无吗| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 丁香欧美五月| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 观看免费一级毛片| 免费高清视频大片| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 日韩三级视频一区二区三区| 麻豆一二三区av精品| 精品国产乱码久久久久久男人| 久久久久免费精品人妻一区二区 | 制服诱惑二区| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 亚洲人成伊人成综合网2020| 欧美日本亚洲视频在线播放| 国产视频内射| 国产精品久久久av美女十八| 成年免费大片在线观看| 久久精品人妻少妇| e午夜精品久久久久久久| 亚洲自拍偷在线| 女人被狂操c到高潮| 国产精品久久久av美女十八| √禁漫天堂资源中文www| 国产精品,欧美在线| 男男h啪啪无遮挡| 男女之事视频高清在线观看| 欧美激情久久久久久爽电影| 久久久久久久精品吃奶|