基于三維細觀結構的PBX炸藥的損傷機理

龔 芹，劉占芳,b,c

(重慶大學 a.航空航天學院；b.煤礦災害動力學與控制國家重點實驗室；c.非均質材料力學重慶市重點實驗室，重慶 400044)

PBX(polymer bonded explosives)是含能顆粒與黏結劑組成的多相非均質高能炸藥，具有較好的安全性能、較高的能量密度以及易于加工等特性，廣泛應用于軍事、工業(yè)等領域[1-3]。在使役過程中，由于承受復雜的溫度和載荷環(huán)境，可能會導致界面的損傷，進而影響其安全性能與爆轟性能。由于PBX的細觀結構極其復雜，它的熱力學屬性與微細觀結構密切相關[4-6]。為了探究PBX在不同溫度與載荷條件下的損傷規(guī)律，近年來國內外學者進行了許多相關研究[7]。Wang等[8]利用有限元軟件研究PBX在沖擊載荷作用下的熱力學響應。Walters等[9]通過力學測試與數(shù)值模擬探究黏結劑的力學行為以及黏結劑與晶體之間界面的降解。但這些研究中均未建立能反映PBX真實結構的幾何模型，沒有將細觀的損傷與宏觀的變形聯(lián)系起來。為了更深入地認識PBX的損傷機理，將著重于細觀層面對PBX的力學性能進行研究。引入Voronoi方法建立能反映PBX細觀結構的三維模型，對PBX進行升溫和降溫以及低壓加載，了解PBX微結構以及溫度和低壓對TATB(三氨基三硝基苯)顆粒與黏結劑界面力學行為的影響。

1 基于Voronoi方法的PBX幾何建模

PBX顆粒是典型的不規(guī)則多面體[10]，它的微觀結構會直接影響斷裂行為[11]，建立與真實結構相一致的PBX模型，對探究含能顆粒與黏結劑以及界面對PBX炸藥的影響十分重要。目前，PBX的細觀幾何模型主要為：二維的圓形顆粒與六邊形顆粒分布[12]、三維的圓形顆粒分布[13]，如圖1所示，但這些模型并不能反映PBX顆粒特征。這里采用Voronoi方法建立PBX模型，構建與真實PBX相一致的細觀結構。

圖1 不同分布與形貌的PBX幾何模型Fig. 1 Geometric model of PBX with different distributions and morphologies

基于Voronoi原理進行幾何建模的方法先是在計算幾何等相關領域中得到了應用[14]。由于其建模簡單并且可控性強，不斷地被推廣到眾多的領域中。如圖2(c)基于Voronoi原理建立的PBX二維模型圖與PBX真實的細觀形貌[15]圖2(a)極為相似。雖然二維Voronoi細觀模型結構與PBX的顆粒形貌和分布相一致，但變形本質上是一個三維的問題，用二維模型去進行數(shù)值計算有較大的局限性。其三維細觀形貌[16]如圖2(b)所示，因此建立可以反映PBX不規(guī)則多面體特性的三維細觀模型是極為重要的。

圖2 PBX的細觀形貌[15,16]Fig. 2 Micromorphology [15,16]

在二維Voronoi模型的基礎上，利用Voronoi方法在MATLAB中編程建立了可以反映真實PBX細觀結構的三維Voronoi模型，如圖3(a)與(d)。模型能有效區(qū)分顆粒與黏結劑，模型I的顆粒分布與黏結劑分別為圖3(b)和(c)，模型Ⅱ的顆粒分布與黏結劑分別為圖3(e)和(f)。生成的顆粒的粒徑為幾十到幾百微米不等，與實際情況符合。采用的級配關系圖3(h)和(i)與實際的炸藥制備時的級配[17]圖3(g)也較為相近，均為近似的單峰正態(tài)分布。

圖3 三維Voronoi模型與顆粒級配Fig. 3 3D Voronoi Model and particle size distribution

2 PBX各組分材料模型

2.1 TATB顆粒的彈塑性模型

TATB是一種耐熱的含能顆粒，具有彈性與塑性材料的特性，因此采用各向同性彈塑性模型對其進行描述。由于TATB具有各向異性的熱力學屬性，采用正交各向異性的熱膨脹系數(shù)對其進行描述。結合已有研究者的實驗結果[18-19]，得到相關的材料參數(shù)如表1所示。

表1 TATB材料參數(shù)

2.2 F2314黏結劑的黏彈塑性模型

圖4 黏彈塑性本構模型Fig. 4 The viscoelasto-plastic constitutive model

F2314黏結劑具有彈性、黏性和塑性等力學特性，選用黏彈塑性模型[20]對其進行描述，其模型如圖4所示。

此模型由2個支路并聯(lián)而成，分別為彈塑性支路和黏彈性支路。其中，彈塑性支路由塑性元件αγ、線性彈簧KP和H′組成，而黏彈性支路由黏壺η和彈性元件KV組成。2個支路由比例參數(shù)f聯(lián)系在一起，其表示黏性彈性支路中的彈性模量占總模量的比值為

(1)

(2)

(3)

式中A，n為蠕變參數(shù)。整合得總應力：

(4)

總應變?yōu)椋?/p>

(5)

根據(jù)實驗研究結果[19]，對黏結劑F2314的彈性模量和熱膨脹系數(shù)進行擬合[18]，得到其隨溫度的變化曲線如圖5所示，其熱力學參數(shù)見表2。

圖5 F2314的楊氏模量和熱膨脹系數(shù)與溫度的關系Fig. 5 Temperature dependence of Young’s modulus and thermal expansion rate of F2314

表2 F2314材料參數(shù) Table 2 Material Parameters of F2314

2.3 界面的雙線性內聚力模型

為探究TATB顆粒與F2314黏結劑界面間的損傷，基于Tan等[21]提出的微觀內聚力法則，采用雙線性內聚力模型[22]進行數(shù)值計算。圖6(a)和(b)分別為界面損傷演化模型與界面的雙線性內聚力模型，其中abc段為起裂階段，通過強度準則對損傷的起始進行判斷，cde段為損傷階段，通過能量釋放率準則對界面破壞、剛度退化進行判斷。

圖6 界面損傷模型Fig. 6 Interface damage model

強度準則采用最大名義應力準則[23]，如式(6)所示。

(6)

式中：σ，τ1，τ2分別為界面3個方向最大應力。當d=1時，界面出現(xiàn)損傷。損傷演化規(guī)律描述了達到相應損傷破壞準則時材料剛度衰減速度。能量釋放率是判斷界面損傷破壞的重要參數(shù)，是界面損傷擴展時所需的能量，損傷的模式有張開型、滑開型和撕開型3種。根據(jù)能量釋放率理論與J積分的能量形式有：

(7)

式中：Π為總位能；a為損傷界面面積；δt為界面尖端位移；δr為界面完全損傷的臨界位移。當δt=δr時能量釋放率G等于臨界值GC：

(8)

界面損傷的過程體現(xiàn)為界面剛度的退化，通過界面的位移定義損傷因子D：

(9)

當G=0時，D=0，界面未發(fā)生損傷；當0

KD=(1-D)K0，

(10)

式中K0為界面未損傷時的界面剛度。根據(jù)炸藥的拉剪復合試驗[24-25]的測試結果，得到TATB顆粒與F2314黏結劑界面的相關力學參數(shù)，如表3所示。

表3 界面材料參數(shù) Table 3 Parameters of crystals-binder interface

3 溫度變化過程中PBX界面力學響應數(shù)值分析

3.1 升溫、降溫對PBX界面損傷的影響

因為三維模型晶體數(shù)目較多，數(shù)值模擬時計算量大，為了使數(shù)值模擬更加方便、結果呈現(xiàn)更加直觀，選擇模型中0.30 mm×0.30 mm×0.05 mm的區(qū)域，將模型導入ABAQUS中進行相關模擬。在進行升溫與降溫的數(shù)值模擬時，選擇黏結劑含量為7.4%的PBX模型進行模擬。將PBX的左邊界、下邊界和后邊界進行位移約束并從四周向PBX傳熱，5 min內將PBX從213 K(-60 ℃)升溫至393 K(120 ℃)，降溫模擬時與升溫模擬時的速率保持一致。由于模型尺寸較小，在變溫過程中模型中心溫度與表面溫度溫差較小，可以忽略內外溫差。

對升溫時界面的狀態(tài)進行分析發(fā)現(xiàn)，由于黏結劑的熱膨脹系數(shù)遠小于顆粒的熱膨脹系數(shù)，升溫時，顆粒向四周膨脹，黏結劑將顆粒包覆，由圖7(c)和(d)可看出，界面的法向拉應力為負值，法向壓應力為正值，界面整體受到壓應力與切向應力作用，但界面的應力值均未達到臨界應力，對比圖7(a)界面的初始損傷判據(jù)，d的最大值為0.61，等于界面法向拉應力與法向應力臨界值的比值，未到達界面損傷初始值1.00，損傷因子D的值為零，因此界面未產生損傷。

圖7 PBX升溫過程中的界面狀態(tài)Fig. 7 Interface state of PBX during heating

對圖8中降溫過程的界面狀態(tài)分析發(fā)現(xiàn)，顆粒向中心收縮，界面間受到拉伸，界面的最大法向拉應力達到了法向應力臨界值0.759 MPa，且主要集中在大顆粒附近。界面的最大切應力為0.96 MPa，小于但接近切向應力臨界值0.97 MPa。圖8(a)中界面損傷起始判據(jù)，紅色區(qū)域d的最大值為1.00，該區(qū)域界面出現(xiàn)了損傷，對比圖8(b)界面損傷的區(qū)域主要集中在大顆粒附近。通過對升溫與降溫時界面狀態(tài)的分析可得，與升溫相比，降溫更容易造成界面的損傷，損傷主要由界面間的法向應力造成。

圖8 PBX降溫過程中的界面狀態(tài)Fig. 8 Interface state of PBX during cooling

3.2 細觀結構不同的PBX界面損傷

一般情況下，PBX中TATB晶體含量大于90%、黏結劑含量小于8%[16,26]。因此選擇黏結劑含量分別為2.5%、3.6%、4.5%、6.2%的4組顆粒分布一致的PBX模型與黏結劑含量為7.4%的粒徑較為一致、分布均勻的PBX模型進行模擬。因為降溫比升溫更易造成界面的損傷且主要由界面間的法向應力造成，所以對模型進行降溫處理，得到界面的法向應力分布如圖9所示。

圖9 不同黏結劑含量的PBX的界面法向應力分布Fig. 9 Normal stress distribution of PBX interface with different binder contents

圖10 損傷因子與黏結劑含量的關系Fig. 10 Relationship between damage factor and binder content

界面損傷因子與黏結劑含量的關系如圖10所示，隨著黏結劑含量的增加，界面上部分法向拉應力轉變?yōu)榉ㄏ驂簯Γ缑孢_到法向拉應力臨界值的區(qū)域發(fā)生改變，損傷因子也隨著黏結劑含量的增加而變化，總體呈現(xiàn)下降趨勢。這是由于黏結劑對顆粒的包覆性增強，顆粒收縮時約束減小，使得界面的損傷程度減弱。

PBX在制備時，生成的TATB含能顆粒的粒徑差異較大，粒徑較大的TATB顆?？梢赃_到300 μm以上，而通過特殊的制備工藝[27-28]可以生成粒徑達到幾十納米的TATB顆粒，其粒徑與分布對PBX的力學性能有重要的影響。

圖11中，PBX的粒徑相近、顆粒分布均勻，切向應力未達到應力最大值，界面的法向應力到達了法向應力臨界值，界面產生了損傷。對比圖11(a)與圖8(b)，界面的損傷區(qū)域較小，損傷的程度也更低。綜合以上結果，細觀結構的不同對PBX的力學性能影響很大，當黏結劑含量越高、粒徑越一致、顆粒分布更均勻時，界面的損傷越小。

圖11 各顆粒粒徑相近的黏結劑含量7.4%的PBX在降溫過程中的界面狀態(tài)Fig. 11 Interface state of PBX with 7.4% crystal volume fraction and similar crystal size during cooling

3.3 低壓對PBX界面損傷的影響

為探究低壓對PBX界面損傷的影響，在降溫的同時，對PBX的上邊界和右邊界分別作用0.2，0.3，0.4，0.6，0.8 MPa的壓力。對比圖8(c)與圖12(b)，作用0.4 MPa壓力時，界面法向拉應力的分布范圍減小，界面最大法向應力小于法向應力臨界值。對比圖8(d)與圖12(c)，作用0.4 MPa壓力，界面的切向應力值達到了切向應力臨界值，界面的損傷由切向應力引起,但損傷程度減小。

圖12 降溫過程施加作用力時界面應力狀態(tài)Fig. 12 Interface stress state under applied force during cooling

界面的損傷因子與作用力的關系如圖13所示，僅降溫收縮時作用力為0 MPa，隨著壓力的增大，損傷因子減小，界面的損傷程度減小。作用0.4 MPa壓力時，損傷因子最小，界面的損傷程度最小，繼續(xù)增加壓力，界面的損傷程度開始加重，作用0.6 MPa壓力時損傷因子的值已經比僅降溫時大。因此，作用較低壓力對界面的損傷有一定的抑制作用，但壓力過大會使損傷程度加重。

圖13 損傷因子與作用力的關系Fig. 13 Relationship between damage factors and forces

4 結 論

對TATB基PBX炸藥進行升溫、降溫以及低壓處理，模擬后得到的結果表明：

1)升溫時，由于黏結劑的熱膨脹系數(shù)遠小于顆粒的熱膨脹系數(shù)，黏結劑對顆粒形成了包覆，使得黏結劑與顆粒受到擠壓，界面主要受壓應力作用，不易產生損傷。

2)降溫過程相較于升溫過程，更易出現(xiàn)界面的損傷，損傷主要集中在大顆粒附近。界面的法向應力到達損傷臨界值，切向應力接近但未達到損傷臨界值，因此損傷主要是由拉應力造成。

3)細觀結構不同的PBX的力學性能差異很大，當黏結劑含量越高、粒徑越一致、顆粒分布更均勻時，界面的損傷越小。

4)降溫的過程中作用低壓，法向應力雖然減小到其臨界值以下，但最大切應力達到其臨界值。界面損傷由切應力導致，但相較于無壓力作用時，損傷程度不斷減小。當作用壓力超過一定范圍，界面的損傷程度不斷增加。