細(xì)晶鋁合金低溫超聲輔助TLP釬焊工藝及機(jī)理

王健，楊曉雨，李卓霖,*，王浩然，武曉偉，宋曉國(guó)

1. 哈爾濱工業(yè)大學(xué) 先進(jìn)焊接與連接國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，哈爾濱 150001

2. 哈爾濱工業(yè)大學(xué)(威海) 山東省特種焊接技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，威海 264209

細(xì)晶鋁合金具有輕質(zhì)高強(qiáng)的優(yōu)良綜合機(jī)械性能[1-3]，通過大塑性變形技術(shù)(Severe Plastic Deformation，SPD)如高壓扭轉(zhuǎn)(High Pressure Torsion，HTP)、等通道擠壓(Equal Channel Angel Pressing，ECAP)等手段可制備，尺寸約為0.1～10 μm[4-5]，其力學(xué)性能、耐蝕性和疲勞強(qiáng)度均得到大幅度提升[6-9]；在航空航天、電子器件等應(yīng)用領(lǐng)域受到廣泛關(guān)注[10-11]。

目前，細(xì)晶鋁合金連接的關(guān)鍵問題是如何減小熱輸入，最大程度地保留其原有的組織和性能。周思鵬等[12]采用TIG深熔焊工藝對(duì)1561鋁合金焊接，發(fā)現(xiàn)接頭組織不均勻性明顯，且晶粒明顯粗化；Kang和Shin[13]采用激光焊對(duì)5052鋁合金焊接，由于液相的再結(jié)晶行為，焊縫產(chǎn)生粗大的柱狀晶，平均晶粒尺寸為65 μm，約為原始母材晶粒的20倍。Malopheyev等[14]采用攪拌摩擦焊對(duì)Al-Mg-Sc-Zr鋁合金焊接，研究表明攪拌摩擦焊在保護(hù)細(xì)晶組織上有一定的效果，攪拌區(qū)中主要為完全再結(jié)晶晶粒，平均晶粒尺寸為0.9 μm，而彌散相的晶粒尺寸僅從9 nm增加至12 nm。王學(xué)剛等[15]對(duì)Al-2Mg鋁鎂合金進(jìn)行瞬態(tài)液相擴(kuò)散連接，研究表明瞬態(tài)液相的形成有助于破碎母材表面氧化膜，可獲得與母材組織相似，晶粒連續(xù)生長(zhǎng)的優(yōu)質(zhì)接頭；Wang等[16]對(duì)鋁硅合金進(jìn)行超聲輔助釬焊，發(fā)現(xiàn)釬焊過程中引入超聲能場(chǎng)會(huì)大幅促進(jìn)元素的擴(kuò)散及溶解。Li等[17]對(duì)2024鋁合金進(jìn)行超聲輔助釬焊，研究表明在超聲作用下Al元素?cái)U(kuò)散速度極快，焊縫中形成的鋁枝晶起到強(qiáng)化接頭的作用，平均抗剪強(qiáng)度可達(dá)60 MPa。

外加能場(chǎng)的引入為提高連接工藝性能提供了新的思路，近年來，超聲技術(shù)成為有色金屬加工和材料連接領(lǐng)域中的研究熱點(diǎn)。TLP釬焊過程中引入超聲能場(chǎng)有如下優(yōu)點(diǎn)，超聲作用下空化氣泡內(nèi)爆產(chǎn)生空蝕效應(yīng)，不使用釬劑即可去除母材表面氧化膜[18]；超聲聲流作用促進(jìn)界面?zhèn)髻|(zhì)，加速界面冶金反應(yīng)[19-20]。因此，引入超聲能場(chǎng)，可以在短時(shí)間、低溫度的條件下，實(shí)現(xiàn)細(xì)晶鋁合金的連接，避免晶粒嚴(yán)重粗化，有效保留母材性能。

試驗(yàn)采用低溫超聲輔助瞬態(tài)液相擴(kuò)散釬焊(Transient Liquid Phase Soldering，TLP 釬焊)，在非真空、無釬劑、低溫條件下實(shí)現(xiàn)細(xì)晶鋁合金的快速可靠連接；在最優(yōu)參數(shù)下，接頭平均抗剪強(qiáng)度達(dá)到238.5 MPa。并對(duì)接頭微觀組織、力學(xué)性能進(jìn)行表征，闡明超聲作用下細(xì)晶鋁合金接頭的微觀組織轉(zhuǎn)變與形成機(jī)理。

1 試驗(yàn)材料及方法

試驗(yàn)選用的母材為T6態(tài)7034細(xì)晶鋁合金。表1和表2分別為7034細(xì)晶鋁合金的化學(xué)成分和主要物理性能參數(shù)。

表1 7034細(xì)晶鋁合金的化學(xué)成分(wt%)

表2 7034細(xì)晶鋁合金的主要物理性能參數(shù)

圖1為7034細(xì)晶鋁合金母材微觀組織，其中圖1(b)為其通過電解拋光得到EBSD的示意圖，可以發(fā)現(xiàn)鋁合金晶粒均勻細(xì)小且呈等軸狀分布，平均尺寸為3.3 μm；此外釬料采用50 μm厚度的純Zn箔片。

在試驗(yàn)中，采用的超聲輔助TLP釬焊設(shè)備是由Techsonic公司生產(chǎn)的Viper-20型超聲焊機(jī)，該設(shè)備的超聲頻率為20 kHz，輸出功率最大可以達(dá)到3 kW。

圖1 7034細(xì)晶鋁合金母材微觀組織

試驗(yàn)前，將母材尺寸加工為10 mm×10 mm×1 mm，并依次打磨、拋光處理；另將50 μm的Zn箔尺寸加工為10 mm×10 mm，再放入酒精中采用超聲波清洗以去除表面雜質(zhì)和油污；接頭設(shè)計(jì)為Al-Zn-Al疊層結(jié)構(gòu)，如圖2(a)所示。預(yù)先將加熱平臺(tái)的溫度上升到400 ℃，隨后將疊層結(jié)構(gòu)試樣置于加熱平臺(tái)中心位置，被焊結(jié)構(gòu)被快速加熱至到400 ℃，此時(shí)超聲焊頭在氣動(dòng)壓力的作用下將超聲加載到被焊結(jié)構(gòu)上，超聲輔助TLP釬焊隨即開始。具體的工藝過程如圖2(b)所示，當(dāng)被焊結(jié)構(gòu)的溫度升至400 ℃時(shí)，超聲焊頭在氣動(dòng)壓力為0.35 MPa的推動(dòng)下加載到連接結(jié)構(gòu)上，加壓3 s，隨即產(chǎn)生超聲振動(dòng)。bc段為超聲作用時(shí)間，是本試驗(yàn)過程主要調(diào)控的工藝參數(shù)。在超聲持續(xù)作用一定時(shí)間后，繼續(xù)施加3 s的壓力(即cd段)，隨后被焊結(jié)構(gòu)在加熱臺(tái)上保溫3 min，最后在空氣中緩慢冷卻。

圖2 釬焊裝配、工藝及剪切試驗(yàn)示意圖

采用配備EDS和EBSD的場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(MERLIN Compact，ZEISS)進(jìn)行樣件的組織形貌觀察和物相元素組成分析。采用Instron Model5967型電子萬能材料試驗(yàn)機(jī)對(duì)釬焊接頭進(jìn)行室溫抗剪強(qiáng)度測(cè)試，如圖2(c)所示，壓剪速率為0.5 mm/ min，試樣為搭接形式，兩側(cè)的鋁合金尺寸為10 mm×10 mm×1 mm、4 mm×2.5 mm×1 mm。每組至少選取同一試驗(yàn)參數(shù)下的5個(gè)接頭試樣進(jìn)行力學(xué)性能測(cè)試，計(jì)算試驗(yàn)結(jié)果的平均值和誤差，確保力學(xué)性能試驗(yàn)結(jié)果的準(zhǔn)確性。力學(xué)性能測(cè)試結(jié)束后，利用SEM分析接頭斷裂形式和斷口形貌特征，并結(jié)合EDS進(jìn)行成分分析，以確定斷口物相組成和斷裂位置。

2 試驗(yàn)結(jié)果及討論

2.1 接頭界面微觀組織分析

釬焊溫度為400 ℃，超聲作用時(shí)間t為0.5～9 s，研究發(fā)現(xiàn)超聲作用時(shí)間對(duì)釬焊接頭的組織有很大的影響；如圖3(a)所示，當(dāng)超聲時(shí)間為0.5 s時(shí)，Al合金和Zn釬料表面的氧化膜都已被去除，但由于超聲作用時(shí)間過短，導(dǎo)致在界面元素?cái)U(kuò)散不充分、冶金反應(yīng)進(jìn)行不完全，焊縫中大部分的Zn未參與反應(yīng)，僅在界面處形成薄層α-Al固溶體；此外在界面中存在部分微小孔洞，該現(xiàn)象是超聲作用下Al合金側(cè)的Zn元素較為活躍，向該側(cè)快速擴(kuò)散導(dǎo)致的。

超聲作用時(shí)間為1.5 s時(shí)，如圖3(b)所示，Zn釬料完全熔化，Al與Zn表面直接接觸并發(fā)生一系列的冶金反應(yīng)。此時(shí)，超聲的空化和聲流作用在液態(tài)釬料中的效果顯著，由于Zn在Al元素中的溶解度較大，且細(xì)晶鋁合金的晶界密度較高，為元素的擴(kuò)散提供大量通道，Zn元素沿著細(xì)晶鋁合金的晶界快速擴(kuò)散，在界面處形成了約3.5 μm厚的擴(kuò)散層；與此同時(shí)，母材中大量的Al元素向釬料中迅速溶解，導(dǎo)致焊縫中主要物相為α-Al、β-Zn固溶體以及大量的共晶組織，該共晶組織由層片狀和細(xì)小的非層片狀兩種形態(tài)構(gòu)成；α-Al固溶體主要在釬料與母材的界面處連續(xù)分布，少部分細(xì)小的扇貝狀α-Al固溶體分布在焊縫中。

超聲作用時(shí)間為3 s時(shí)，如圖3(c)所示，焊縫組織仍然由α-Al固溶體、β-Zn固溶體和共晶組織組成。隨著超聲作用的時(shí)間增加，液態(tài)釬料中，超聲的空化效應(yīng)與聲流效應(yīng)的作用效果增強(qiáng)，Al、Zn元素的溶解、擴(kuò)散更加劇烈。界面處擴(kuò)散層由之前的3.5 μm增加至4.8 μm；焊縫中細(xì)小的非層狀共晶組織急劇減少，層狀共晶組織增多；α-Al固溶體的含量增多，且界面處的α-Al固溶體開始出現(xiàn)向焊縫中心生長(zhǎng)的趨勢(shì)；與此同時(shí)，焊縫中的β-Zn固溶體不斷長(zhǎng)大并呈網(wǎng)狀分布。

超聲時(shí)間為5 s時(shí)，如圖3(d)所示，界面處的擴(kuò)散層厚度繼續(xù)增加，達(dá)到5.6 μm；焊縫中α-Al固溶體的含量進(jìn)一步增加，體積變大呈島狀，此時(shí)界面處的α-Al固溶體向焊縫中心生長(zhǎng)的趨勢(shì)顯著，體積較大呈現(xiàn)連續(xù)分布形態(tài)；細(xì)小的非層狀共晶組織基本消失，剩余少量的層狀共晶組織；焊縫中網(wǎng)狀分布的β-Zn固溶體減少。

圖3 400 ℃時(shí)不同超聲作用時(shí)間下7034細(xì)晶鋁合金接頭微觀組織形貌

當(dāng)超聲時(shí)間增加到7 s時(shí)，如圖3(e)所示，由于超聲作用效果增強(qiáng)，界面處的擴(kuò)散層厚度稍有增加，約為6.8 μm；焊縫中層狀共晶組織消失；此時(shí)焊縫中物相主要為連續(xù)的α-Al固溶體和少量網(wǎng)狀分布的β-Zn固溶體；此時(shí)焊縫中島狀α-Al固溶體逐漸與沿界面生長(zhǎng)的α-Al固溶體接觸，最終形成連續(xù)生長(zhǎng)的α-Al固溶體，而β-Zn固溶體不斷減少，以少量網(wǎng)狀形態(tài)分布在焊縫中。

超聲時(shí)間增加到9 s時(shí)，如圖3(f)所示，焊縫中的β-Zn固溶體消失，全部形成α-Al固溶體組織；此時(shí)，超聲對(duì)焊縫組織的作用不再表現(xiàn)為物相的轉(zhuǎn)變，而是進(jìn)一步促進(jìn)界面元素的擴(kuò)散，表現(xiàn)為界面處擴(kuò)散層厚度的增加。

對(duì)該工藝參數(shù)下的釬焊接頭進(jìn)行能譜分析，圖4和圖5分別為超聲時(shí)間為9 s時(shí)的面掃描和線掃描結(jié)果，表3為圖5(a)中不同區(qū)域元素成分的相對(duì)組成；可以發(fā)現(xiàn)，B點(diǎn)和C點(diǎn)的元素含量基本接近，而A點(diǎn)的Al元素含量明顯高于B、C兩點(diǎn)，Zn含量相對(duì)較低，這與線掃描結(jié)果一致。超聲作用時(shí)間較長(zhǎng)時(shí)，由于超聲對(duì)元素?cái)U(kuò)散的促進(jìn)作用，接頭形成全α-Al固溶體組織；焊縫中的元素變化趨勢(shì)較為平緩，在擴(kuò)散層與母材之間有一定的濃度梯度，并由面掃描結(jié)果可知，如圖4所示，接頭中元素?cái)U(kuò)散比較充分，釬料與母材形成了良好的冶金結(jié)合。

對(duì)接頭晶粒尺寸進(jìn)行表征，如圖6(a)所示，通過超聲輔助TLP得到全固溶體鋁合金接頭中，母材部分晶粒尺寸變大，呈不規(guī)則形狀，而大部分晶粒尺寸仍處于1～4 μm范圍內(nèi)，平均晶粒尺寸為4.8 μm，相比釬焊前的母材，如圖1(b)所示，平均晶粒尺寸增幅為1.5 μm。

圖4 全固溶體接頭的界面微觀組織及元素分布

圖5 全固溶體接頭接頭線掃描元素分布

表3 圖5(a)中不同區(qū)域元素的相對(duì)組成

圖6(c)為釬焊前后的母材力學(xué)性能對(duì)比，可以看出，焊后母材的力學(xué)性能有所下降，其抗拉強(qiáng)度為550 MPa，降幅約為23.6%。釬焊前后母材顯微組織和力學(xué)性能的變化，表明細(xì)晶7034鋁合金在該試驗(yàn)條件下出現(xiàn)了過時(shí)效的現(xiàn)象。

圖6 接頭晶粒尺寸分布及母材力學(xué)性能

2.2 接頭界面冶金反應(yīng)機(jī)理

鋁合金表面致密的氧化膜會(huì)嚴(yán)重阻礙釬料的潤(rùn)濕與冶金反應(yīng)的進(jìn)行，超聲去除氧化膜的作用基于以下原理：超聲在液態(tài)釬料中的空化效應(yīng)會(huì)產(chǎn)生微射流沖擊，同時(shí)，母材與釬料在超聲振動(dòng)過程會(huì)伴隨著機(jī)械摩擦，二者共同發(fā)揮作用，界面氧化膜得到有效去除。

在超聲的作用下，元素的相互擴(kuò)散加劇，根據(jù)Al-Zn二元相圖可知，Zn-Al二元合金的熔點(diǎn)較純Zn熔點(diǎn)低30～40 ℃，因此，在400 ℃時(shí)，雖然連接溫度未到達(dá)到釬料熔點(diǎn)，由于元素?cái)U(kuò)散的不斷進(jìn)行，中間層熔點(diǎn)隨之改變，導(dǎo)致其固-液-固狀態(tài)的轉(zhuǎn)變。基于以上原理，對(duì)細(xì)晶鋁合金超聲輔助TLP釬焊界面冶金反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行闡明：在熱場(chǎng)與超聲能場(chǎng)的耦合作用下，Zn中間層快速熔化，產(chǎn)生液相，如圖7(b)所示，反應(yīng)式為由于液相的產(chǎn)生，超聲的聲流作用促進(jìn)Al、Zn元素的擴(kuò)散和溶解，進(jìn)一步驅(qū)使中間層熔化。隨著超聲時(shí)間的延長(zhǎng)，中間層會(huì)不斷地熔化產(chǎn)生液相，最終全部轉(zhuǎn)化為Zn-Al液相，如圖7(c)所示。

Znsolid+Alsolid→Zn-Al eutecticliquid

(1)

當(dāng)接頭中Zn全部轉(zhuǎn)變?yōu)橐合嗪螅合鄡?nèi)部將產(chǎn)生大量的超聲空化氣泡，這些氣泡會(huì)快速長(zhǎng)大并瞬間破裂，產(chǎn)生高溫高壓環(huán)境，并伴隨有非對(duì)稱的微射流沖擊，在有效去除氧化膜的同時(shí)，促進(jìn)釬料在Al合金表面潤(rùn)濕鋪展以及Al母材向液相中大量溶解。在聲流效應(yīng)的作用下，液相中的Al元素呈現(xiàn)非均勻擴(kuò)散趨勢(shì)，在接頭中生成彌散分布的扇貝狀α-Al固溶體和細(xì)小的共晶組織。另外，由于Zn、Al元素的互相擴(kuò)散，在母材界面處形成較薄的擴(kuò)散層，如圖7(d)所示，接頭中的反應(yīng)式為

圖7 細(xì)晶鋁合金超聲輔助TLP釬焊接頭形成過程示意圖

Zn-Alliquid→α-Alsolid+Zn-Al eutecticliquid

(2)

隨著超聲時(shí)間的增加，如圖7(e)所示，母材向液態(tài)釬料中持續(xù)溶解，接頭中的Al含量增多，共晶組織和的扇貝狀α-Al固溶體體積不斷長(zhǎng)大的同時(shí)，焊縫中產(chǎn)生了β-Zn固溶體，擴(kuò)散層的厚度也有所增加。隨著超聲的作用時(shí)間的延長(zhǎng)，接頭中的共晶組織逐漸減少，α-Al固溶體開始表現(xiàn)為連續(xù)生長(zhǎng)的形態(tài)，擴(kuò)散層厚度進(jìn)一步增加，如圖7(f)所示。超聲時(shí)間較長(zhǎng)時(shí)，接頭中的α-Al固溶體完全連續(xù)生長(zhǎng)，共晶組織消失，擴(kuò)散層厚度繼續(xù)增加，如圖7(g)所示，接頭中物相轉(zhuǎn)變的反應(yīng)式為

α-Alsolid+Zn-Al eutecticsolid→β-Znsolid+α-Alsolid

(3)

最終，焊縫中β-Zn固溶體完全消失，形成全α-Al固溶體的接頭，此時(shí)母材界面擴(kuò)散層的厚度達(dá)到最大，約為11.7 μm。

2.3 接頭力學(xué)性能

采用室溫剪切試驗(yàn)對(duì)焊接接頭進(jìn)行力學(xué)性能測(cè)試。超聲作用時(shí)間對(duì)釬焊接頭抗剪強(qiáng)度的影響關(guān)系如圖8所示，接頭的斷口形貌如圖9所示。

圖8 不同超聲作用時(shí)間下接頭力學(xué)性能

圖9 不同超聲時(shí)間下接頭斷口形貌

隨著超聲作用時(shí)間的延長(zhǎng)，焊縫中共晶組織的含量不斷減少，α-Al固溶體的含量增多，接頭抗剪強(qiáng)度逐漸升高。當(dāng)超聲作用時(shí)間為0.5 s時(shí)，大量Zn中間層參與冶金反應(yīng)，斷裂主要發(fā)生在Zn中間層位置，平均抗剪強(qiáng)度僅為36.7 MPa。當(dāng)超聲作用時(shí)間為1.5 s時(shí)，焊縫中的Zn中間層全部熔化，接頭中存在大量的共晶組織，為主要斷裂位置，接頭表現(xiàn)為脆性特征；

如圖9(b)所示，斷口處為大量的共晶組織和部分α-Al固溶體；得益于α-Al固溶體的生成，接頭的力學(xué)性能得到大幅提升，平均抗剪強(qiáng)度為146.3 MPa。

隨著超聲作用時(shí)間的增加，接頭中共晶組織大幅減少，α-Al固溶體含量不斷增加；超聲作用時(shí)間為3～5 s時(shí)，接頭強(qiáng)度緩慢上升；如圖9(c)和圖9(d)所示，斷裂仍然主要發(fā)生在共晶組織。

當(dāng)超聲作用時(shí)間為7 s時(shí)，接頭中的共晶組織完全消失，α-Al固溶體連續(xù)分布在焊縫中，由圖9(e)所示，斷口處為大量的α-Al和部分β-Zn固溶體，接頭力學(xué)性能進(jìn)一步升高，平均抗剪強(qiáng)度為198.4 MPa。當(dāng)超聲作用時(shí)間達(dá)到9 s時(shí)，接頭為全α-Al固溶體組織，此時(shí)，超聲作用效果充分，接頭中的組織細(xì)小而致密，平均抗剪強(qiáng)度最高，為238.5 MPa。

3 結(jié) 論

1) 超聲輔助TLP釬焊細(xì)晶7034鋁合金典型焊縫組織為α-Al固溶體、β-Zn固溶體以及大量共晶組織，并在母材界面處形成擴(kuò)散薄層。

2) 超聲能場(chǎng)的引入，可以大幅促進(jìn)元素的溶解和擴(kuò)散，加快釬焊接頭中組織演變進(jìn)程。隨著超聲時(shí)間的延長(zhǎng)，焊縫中的β-Zn和共晶組織逐漸減少，α-Al固溶體和擴(kuò)散層厚度持續(xù)增加；當(dāng)超聲時(shí)間為9 s時(shí)，β-Zn和共晶組織完全消失，形成全α-Al固溶體的接頭。

3) Al-Zn-Al接頭形成過程可以劃分為4個(gè)階段：Al、Zn直接接觸過程，純Zn釬料的液化過程，α-Al和共晶組織的析出與形態(tài)轉(zhuǎn)變過程以及接頭組織的均勻化過程。

4) 接頭斷裂模式分為3種：超聲作用時(shí)間為0.5 s，斷裂發(fā)生在未參與反應(yīng)的Zn中間層；超聲作用時(shí)間為1.5～5 s時(shí)，斷裂發(fā)生在脆性共晶層；超聲作用時(shí)間為9 s，斷裂發(fā)生在α-Al固溶體層。隨著超聲作用時(shí)間的增加，釬焊接頭的力學(xué)性能逐漸升高，超聲作用時(shí)間為9 s時(shí)，接頭平均抗剪強(qiáng)度最大，為238.5 MPa。