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      中國(guó)石化上海石油化工研究院的乙烯分子在八元環(huán)分子篩中擴(kuò)散性能研究獲進(jìn)展

      2023-01-08 16:02:41中國(guó)石化有機(jī)原料科技情報(bào)中心站
      石油煉制與化工 2022年7期
      關(guān)鍵詞:負(fù)載量烯烴分子篩

      近日,中國(guó)石化上海石油化工研究院的研究團(tuán)隊(duì)采用分子動(dòng)力學(xué)模擬系統(tǒng)研究了甲醇制烯烴(MTO)和合成氣直接制烯烴(STO)反應(yīng)中重要產(chǎn)物乙烯分子在7種代表性籠狀結(jié)構(gòu)的八元環(huán)分子篩(LEV,CHA,AEI,ERI,AFX,SFW,RHO)中的擴(kuò)散性能,考察負(fù)載量和溫度的影響。相關(guān)研究成果發(fā)表于《無(wú)機(jī)化學(xué)前沿》雜志。

      籠狀結(jié)構(gòu)的八元環(huán)小孔分子篩是MTO和STO技術(shù)制備乙烯、丙烯等低碳烯烴的核心催化材料。產(chǎn)物烯烴的選擇性與催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)緊密關(guān)聯(lián)。分子篩的籠結(jié)構(gòu)影響低碳烯烴的擴(kuò)散性能,對(duì)催化性能的調(diào)控起著至關(guān)重要的作用。然而目前對(duì)相關(guān)分子篩的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)關(guān)注較少,八元環(huán)小孔分子篩結(jié)構(gòu)與擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)(自擴(kuò)散系數(shù)、能壘和指前因子)之間的潛在定量關(guān)系尚不清楚。

      該研究團(tuán)隊(duì)在計(jì)算自擴(kuò)散系數(shù)和擴(kuò)散自由能的基礎(chǔ)上,提出了兩個(gè)簡(jiǎn)單的結(jié)構(gòu)描述因子,即小孔八元環(huán)分子篩的孔口尺寸和每個(gè)硅原子的可接觸空間體積,來(lái)分別量化乙烯自擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)的活化能和指前因子。乙烯的擴(kuò)散隨著溫度和負(fù)載量的增加而加快,并且與分子篩結(jié)構(gòu)緊密相關(guān)。RHO結(jié)構(gòu)中乙烯擴(kuò)散最快,而ERI結(jié)構(gòu)中擴(kuò)散最慢,在較低的溫度和負(fù)載下,乙烯擴(kuò)散均方位移(MSD)差異可高達(dá)兩個(gè)數(shù)量級(jí)。自擴(kuò)散活化能隨八元環(huán)孔口直徑的增大而線性降低,與乙烯負(fù)載量基本無(wú)關(guān),按照ERI>LEV>SFW≈AFX>CHA>AEI>RHO的順序降低。在乙烯負(fù)載量與硅原子數(shù)比值相同的情況下,自擴(kuò)散指前因子隨著每個(gè)硅原子的可接觸空間體積的增大而線性增加,自擴(kuò)散指前因子基本按照ERI≈LEV

      該研究從理論上揭示并量化了八元環(huán)分子篩中影響乙烯擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)的本征結(jié)構(gòu)特征,提出的結(jié)構(gòu)描述因子和線性關(guān)系,可為其他限域體系客體分子擴(kuò)散研究提供借鑒。

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