預(yù)制裂隙下鈾尾礦庫土質(zhì)覆蓋層氡析出實驗研究

汪 弘，何潤程，劉 永,3，洪昌壽,3，李向陽,3，羅夢柯,3，王建敏

(1.南華大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽 421001；2.南華大學(xué)資源環(huán)境與安全工程學(xué)院，湖南 衡陽 421001；3.湖南省鈾尾礦庫退役治理技術(shù)工程技術(shù)研究中心，湖南 衡陽 421001)

鈾尾礦庫是用于堆存鈾水冶尾礦的配套設(shè)施，為抑制鈾尾礦庫灘面氡析出，國內(nèi)外大多采用覆蓋隔離法進(jìn)行鈾尾礦庫治理[1]。在干縮效應(yīng)、地震作用等下極易造成尾礦庫灘面覆蓋層裂隙發(fā)育，導(dǎo)致覆蓋層控氡性能退化。因此研究覆蓋層裂隙發(fā)育特征與氡析出之間的影響機(jī)制[2]對鈾尾庫的安全治理至關(guān)重要。

多孔介質(zhì)的裂隙、孔隙特征與介質(zhì)氡濃度存在強(qiáng)相關(guān)。馮酉森等[3]研究表明在相同溫度下自燃火區(qū)上覆多孔介質(zhì)孔隙率大小與氡濃度呈正向相關(guān)。張煒等[4]通過采動覆巖活動規(guī)律氡氣探測三維物理模擬試驗，發(fā)現(xiàn)地層內(nèi)氡濃度與裂隙閉合程度存在相關(guān)性。另外，劉艷等[5]深入研究了覆土層在水分蒸發(fā)和干縮開裂過程中控氡性能變化。在土體預(yù)制裂隙試驗研究方面，韓帥等人[6]通過預(yù)制裂隙研究了黃土-泥巖斜坡在降雨入滲作用下的動態(tài)變形演化過程；錢昭宇等人[7]通過預(yù)制X、Y狀裂隙研究了不同裂隙對古滑坡堆積體降雨入滲影響的差異性。在裂隙指標(biāo)選取方面，魏凌傲等人[8]以裂隙方位角，滲透系數(shù)比值和裂隙深度為土體裂隙發(fā)育量化指標(biāo)研究了土體裂隙滲流規(guī)律；劉觀仕等人[9]以面積裂隙率、裂隙總長和裂隙均寬為指標(biāo)研究了環(huán)境濕度與溫度對膨脹土裂隙發(fā)育的影響；這些為預(yù)制裂隙的制備提供了參考。Thu等人[10]研究表明土壤溫度與氡析出率在一定范圍內(nèi)有著比較明顯的函數(shù)關(guān)系；茅鈺才等人[11]研究表明環(huán)境濕度對土壤氡有較大影響，因此實驗過程需考慮覆蓋層溫濕度對氡析出的影響?；诖?，本文通過預(yù)制不同深度、數(shù)量和傾角的覆蓋層裂隙開展氡析出模擬實驗，研究裂隙特征對覆蓋層氡析出的影響規(guī)律及機(jī)理，為鈾尾礦庫的治理提供科學(xué)依據(jù)與理論基礎(chǔ)。

1 試驗方案及方法

1.1 試驗材料

本次試驗選用的鈾尾礦砂取自湖南某鈾尾庫灘面裸露部分深1.5 m處，其U含量為0.006%。所選覆土層材料取自衡陽本地紅壤。根據(jù)《土工試驗方法標(biāo)準(zhǔn)》GB/T 50123—2019測量覆土物性參數(shù)，密度為1.68 g·cm-3，自然含水率為10.8%，平均粒徑為0.682 mm，標(biāo)準(zhǔn)最大干密度為1.81 g/cm3。覆土和尾砂的粒徑級配累計曲線如圖1所示。采用RXF分析鈾尾礦砂和土壤化學(xué)成分，分析結(jié)果列于表1。鈾尾礦為高硅型砂性尾礦，覆土中Al2O3和CaO含量較高、黏性較好，前者具有較好的氡析出特性，后者具有較好的降氡效果。

圖1 試驗材料粒徑級配累計曲線

表1 試驗材料化學(xué)成分分析結(jié)果(%)

1.2 試驗裝置

采用自制室內(nèi)模擬裝置進(jìn)行覆土層裂隙氡析出實驗，試驗裝置凈空尺寸為30 cm×30 cm×110 cm，其中裝填柱高為90 cm，集氡罩高為20 cm，材質(zhì)為1 mm厚有機(jī)玻璃，柱身與集氡罩之間采用橡膠墊并通過螺栓固定密封，形成密閉腔體。氡測量采用RAD7測氡儀，實驗前已在南華大學(xué)氡實驗室完成了標(biāo)定。實驗裝置如圖2所示。

圖2 試驗裝置結(jié)構(gòu)圖

1.3 覆蓋層裂隙制備與測量

試驗裝置腔體下層為厚50 cm的鈾尾砂，上層為厚30 cm的覆土層。實驗材料每次裝填4～5 cm，分多次裝填、壓實，直至實驗厚度。裝填完后依據(jù)實驗方案制備裂隙場，靜置96 h后開始測量。每組測量完后重新裝填。氡濃度的測量模式采用連續(xù)測量模式，采樣間隔5 min，測量濕度控制在10%以內(nèi)，試驗環(huán)境溫度控制為27±0.5 ℃。

(1)不同深度的裂隙制備

為探究裂隙深度對氡析出的影響，在覆蓋層兩側(cè)預(yù)制對稱分布的垂直裂隙，共4組。裂隙上表面裂隙長為3 cm、寬度為1 mm、間距為10 cm，深度分別為8 cm、12 cm、16 cm、20 cm，如圖3(1)～(4)所示。

圖3 覆蓋層不同裂隙深度制備

(2)不同數(shù)量的裂隙制備

為探究不同數(shù)量裂隙對氡析出的影響，在覆蓋層中間預(yù)制等間隔垂直裂隙，共4組。裂隙上表面長度為12 cm、深度為20 cm、寬度為1 mm，裂隙數(shù)量分別為2、3、4、5條，裂隙間距分別為10 cm、5 cm、3.33 cm、2.5 cm，如圖4(1)～(4)所示。

圖4 覆蓋層不同裂隙數(shù)量的制備

(3)不同傾角的裂隙制備

為探究裂隙傾角對氡析出的影響，在容器外壁畫出相應(yīng)傾角的預(yù)描線，沿著預(yù)描線預(yù)制傾斜長度為15 cm、上表面裂隙長為3 cm、寬度為1 mm的裂隙。不同裂隙傾角的實驗組共3組，傾角分別為45°，60°，90°，如圖5(1)～(3)所示。

圖5 覆蓋層不同裂隙傾角的制備

1.4 氡析出率處理方法

實驗采用累積法測量灘面覆蓋層的氡析出率，灘面氡析出率J的計算公式為[12]：

(1)

為減少氡濃度測量誤差，采用最小二乘法對多組累積測量數(shù)據(jù)進(jìn)行線性擬合計算得到斜率k，實驗中氡析出面與集氡罩底面積相同，式(1)可簡化為：

J=kH

(2)

式中,J為覆蓋層灘面氡析出率，Bq·m-2·s-1；ΔC為集氡罩內(nèi)t時間內(nèi)氡濃度累積值，Bq·m-3；A為灘面氡析出表面積，m2；H為集氡罩高度，m；S為集氡罩的底面積，m2；Δt為集氡累積時間，s；k為氡濃度的增長速率，Bq·m-3·s-1。

2 試驗結(jié)果與分析

2.1 累積氡濃度

覆蓋層無裂隙的空白組和預(yù)制不同裂隙的實驗組的累積氡濃度分別示于圖6～9。由圖6～9可見，集氡空間累積氡濃度與累積時間的線性相關(guān)系數(shù)R2均在0.92以上，表明氡濃度變化呈直線增長，氡泄露和反擴(kuò)散作用對覆蓋層累積氡濃度測量的影響可忽略[13]。在本次實驗中覆蓋層含水率低，土壤蒸發(fā)效應(yīng)不明顯，氡運(yùn)移以擴(kuò)散作用為主[14]。采用氡的等效擴(kuò)散系數(shù)Deq表示氡在孔隙-裂隙覆蓋層的擴(kuò)散系數(shù)，忽略覆蓋層氡的產(chǎn)生，可將氡在含裂隙覆蓋層的擴(kuò)散運(yùn)移進(jìn)行等效簡化。氡在孔隙-裂隙覆蓋層中擴(kuò)散運(yùn)移的等效方程為：

圖6 空白組累積氡濃度及誤差

(3)

(4)

孔隙-裂隙覆蓋層灘面累積氡濃度與時間的線性擬合斜率值k，表征氡濃度的增長速率。其中k=J/H，在穩(wěn)態(tài)條件下斜率越大氡濃度增長越快。由圖6可見，無裂隙空白組斜率值為47.13，小于有裂隙的實驗組。表明裂隙特征改變了紅壤覆蓋層的氡運(yùn)移通道，覆蓋層出現(xiàn)裂隙形成孔隙-裂隙通道時，氡有效擴(kuò)散系數(shù)比純孔隙析出要高，即裂隙可作為析出通道影響氡的析出[16]。由圖7可知隨裂隙深度的增加其斜率k值增大，其斜率由66.83增長至143.33，裂隙數(shù)量和傾角也呈現(xiàn)出相同的規(guī)律(圖8、圖9)。這表明隨裂隙深度的增加、數(shù)量的增多和傾角的變大，其等效擴(kuò)散系數(shù)也隨之增大，覆蓋層氡析出率增加。

圖7 不同裂隙深度下灘面累積氡濃度

圖8 不同裂隙數(shù)量下灘面累積氡濃度

圖9 不同裂隙傾角下灘面累積氡濃度

2.2 不同裂隙場下覆蓋層氡析出

由式(2)計算覆蓋層氡析出率，得到了不同裂隙參數(shù)與氡析出率之間的關(guān)系，如圖10～12所示。覆蓋層裂隙場導(dǎo)致灘面氡析出的變化，本質(zhì)上是可遷移氡以某種動力或動力配合的方式在土壤介質(zhì)中沿孔隙或裂隙向地面運(yùn)移[17]。因本次實驗中其運(yùn)移動力主要為擴(kuò)散作用，氡在土壤介質(zhì)中的擴(kuò)散系數(shù)遠(yuǎn)小于空氣中的擴(kuò)散系數(shù)，因此氡在裂隙中的運(yùn)移速度要遠(yuǎn)大于在孔隙中的運(yùn)移速度[18-19]。當(dāng)覆土層無裂隙條件時覆土層和尾砂交界面的可運(yùn)移氡主要通過孔隙進(jìn)行運(yùn)移，運(yùn)移速度慢，大量氡在運(yùn)移過程中就已衰變，只有較少氡能夠通過覆土層運(yùn)移至大氣中；當(dāng)覆土層出現(xiàn)裂隙時氡可通過孔隙-裂隙路徑進(jìn)行運(yùn)移，隨裂隙深度的增加氡運(yùn)移至大氣所需時間大幅度縮短，有更多氡可經(jīng)覆土層析出至大氣中，如圖13(1)所示。由圖10可知，氡析出率隨著裂隙深度的增加而增加，且裂隙深度與氡析出率增長呈線性相關(guān)，其確定系數(shù)R2為0.879，不同深度的實驗裂隙分布均勻且間距較大，邊緣效應(yīng)對實驗的影響較小，由此可知裂隙深度與覆蓋層氡析出呈較好的線性關(guān)系。

圖10 不同裂隙深度的灘面氡析出率

由圖11可知，隨覆蓋層裂隙數(shù)量增加氡析出呈現(xiàn)先快速增長后緩慢增長的趨勢，采用Logistic函數(shù)進(jìn)行趨勢擬合，確定系數(shù)R2為0.977。前期裂隙數(shù)量由0條增至2條時，氡析出率增長0.263 Bq·m-2·s-1，而數(shù)量由2條增至5條時析出率僅增長0.131 Bq·m-2·s-1。這是由于孔隙-裂隙路徑雖會加劇氡運(yùn)移，造成氡析出增加，但是孔隙-裂隙路徑對氡運(yùn)移的影響存在影響邊界，當(dāng)裂隙數(shù)量增加到一定的數(shù)量時，裂隙造成的氡運(yùn)移的影響區(qū)域出現(xiàn)重疊，裂隙通道造成的氡運(yùn)移加劇效果大幅度減弱。

圖11 不同裂隙數(shù)量的灘面氡析出率

將覆蓋層裂隙下端到尾砂層的最短垂直距離定義為最短孔隙運(yùn)移路徑l。如圖13(3)所示，在實驗過程中不同傾角裂隙長度相同，但由于傾角不同導(dǎo)致了氡運(yùn)移最短孔隙路徑不同。由圖12可知，隨裂隙傾角度增加，最短孔隙路徑l變短，氡析出率增加。裂隙傾角為90°時為垂直裂隙，氡析出率最高為0.402 Bq·m-2·s-1；裂隙傾角為0°時為水平裂隙，氡析出率最小。裂隙傾角由45°增加到60°時，氡運(yùn)移的最短孔隙路徑減少了Δl=2.38 cm，氡析出率增加了0.164 Bq·m-2·s-1。這表明，在裂隙長度不變的情況下，裂隙傾角增大造成最短孔隙路徑縮短，覆蓋層氡的等效擴(kuò)散系數(shù)增大，覆蓋層氡析出率增加。

圖12 不同裂隙傾角的灘面氡析出率

圖13 氡在裂隙場中的運(yùn)移路徑

為衡量孔隙-裂隙路徑對覆蓋層氡析出的影響，引入最短孔隙路徑占比ζ(0≤ζ≤1)，其為最短孔隙路徑l與覆蓋層的厚度L的比值。在不考慮孔隙-裂隙路徑的邊界效應(yīng)影響情況下，對實驗測試數(shù)據(jù)進(jìn)行非線性回歸分析，得到了最短孔隙路徑占比ζ與氡析出率J之間的關(guān)系：

(5)

最短孔隙路徑占比ζ與氡析出率J存在良好的相關(guān)性，隨最短孔隙路徑占比ζ的增大，覆蓋層氡析出J減小。

3 結(jié)論

(1)覆蓋層裂隙會增大灘面覆蓋層氡的等效擴(kuò)散系數(shù)，導(dǎo)致灘面覆蓋層氡析出增加，裂隙數(shù)量、深度和傾角分布均會影響覆蓋層氡析出。

(2)覆蓋層裂隙數(shù)量一定的條件下，裂隙深度增加，氡的最短孔隙運(yùn)移路徑變短，灘面氡析出增大，覆蓋層氡析出率與裂隙深度呈線性正相關(guān)；裂隙長度相同的情況下，裂隙傾角增大，最短孔隙運(yùn)移路徑縮短，灘面氡析出增大。

(3)孔隙-裂隙路徑對氡運(yùn)移的影響存在影響邊界，影響區(qū)域出現(xiàn)重疊后裂隙造成的氡運(yùn)移加劇效果大幅度減小，氡的析出增加大幅度降緩，當(dāng)裂隙數(shù)量由2條增至5條時析出率增長0.131 Bq·m-2·s-1，遠(yuǎn)低于由0條增至2條時的0.263 Bq·m-2·s-1。

(4)采用最短孔隙路徑占比ζ，分析孔隙-裂隙路徑對覆蓋層氡析出的影響，最短孔隙路徑占比ζ與氡析出率J呈現(xiàn)良好的相關(guān)性。