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    磁場對乙烯預混氣體爆炸自由基影響機理

    2022-12-19 08:07:32胡守濤李如霞聶百勝洪子金高建村楊喜港
    含能材料 2022年12期
    關鍵詞:磁化強度傳播速度乙烯

    胡守濤,李如霞,聶百勝,洪子金,高建村,楊喜港,孫 谞

    (1. 北京石油化工學院,安全工程學院,北京 102617;2. 北京市安全生產(chǎn)工程技術研究院,北京 102617;3. 重慶大學 資源與安全學院,重慶 400044;4. 北京恒安天誠科技有限公司,北京 101299)

    0 引言

    外加磁場對燃燒火焰和化學爆炸具有一定的影響,最受關注的是針對可燃氣體燃燒和爆炸受外加磁場影響的應用研究[1-3],研究發(fā)現(xiàn)外加磁場對燃燒火焰形狀、亮度、溫度等都會產(chǎn)生一定影響,主要表現(xiàn)為對梯度向上減少的磁場對氣體燃燒具有促進和加強效應[4-6],梯度向上增加的磁場對氣體燃燒具有抑制效應[7-9],研究發(fā)現(xiàn)磁場可以控制并調節(jié)火焰的大小、方向[10-11];外加磁場對烷烴氣體燃燒和烴類燃料爆燃產(chǎn)生明顯影響,燃燒反應廢氣排放減少、發(fā)動機內壁設置永久磁鐵使得氮氧化物濃度降低[12-15];外加磁場對預混氣體爆炸的瞬態(tài)壓力和爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俾蚀嬖诿黠@的削弱作用,對可燃預混氣體爆炸具有抑制效應[16]。周尚勇等[17-18]分析得到磁場和鐵磁性阻隔防爆材料通過與自由基發(fā)生作用來抑制氣體爆炸。高建村等[19]發(fā)現(xiàn)鐵磁性阻隔防爆材料對5%丙烷爆炸的抑制效果大于抗磁性阻隔防爆材料。楊喜港等[20]實驗研究也發(fā)現(xiàn)非均勻磁場下抑制丙烷/空氣爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俣群捅▔毫?。高建村等?]實驗研究結果表明隨著磁場強度增加,磁場對乙炔爆炸抑制效果增強,分析認為磁場通過改變自由基的電子自旋來抑制氣體爆炸。爆炸是大量自由基快速碰撞發(fā)生反應,自由基擁有未成對電子,電子自旋產(chǎn)生磁矩,本身是一個小磁場,是順磁性物質。根據(jù)電子自旋共振波譜儀原理自由基之間存在電子能階差,改變外磁場強度,孤對電子在2 個能階間產(chǎn)生能量跳躍[21]。磁場通過影響自由基可以影響爆炸。磁場對燃燒和發(fā)動機燃爆的研究相對廣泛,對爆炸影響及其機理的研究相對較少。

    因此,本研究采用爆炸壓力采集系統(tǒng)和爆速儀分別測量6.5%乙烯/空氣預混氣體的瞬態(tài)爆炸壓力和火焰?zhèn)鞑ニ俣?,實驗研究了磁場對乙?空氣預混氣體爆炸壓力和火焰?zhèn)鞑ニ俣扔绊懸?guī)律,利用Chemkin-Pro軟件仿真模擬乙烯爆炸自由基鏈式反應過程,理論分析磁場作用力對乙烯爆炸過程中關鍵自由基的影響,探討了磁場對乙烯預混氣體爆炸影響機理。

    1 實驗部分

    1.1 試劑與實驗系統(tǒng)

    試劑:乙烯和合成空氣的純度均為99.99%,由北京華宇辰氣體有限公司提供。

    儀器與系統(tǒng):實驗系統(tǒng)為自主設計開發(fā),主要由實驗管道、爆速測量系統(tǒng)、瞬態(tài)壓力采集裝置、施加磁場裝置、高能點火系統(tǒng)、氣體分配系統(tǒng)等組成,實驗系統(tǒng)示意圖如圖1 所示。

    圖1 乙烯預混氣體爆炸實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of ethylene premixed gas explosion test device

    氣體爆炸可視化實驗管道為擁有自行產(chǎn)權的封閉式圓柱形管道,其管道有效長度為1000 mm,內徑為100 mm,體積為8000 mL,最大承靜水壓力2 MPa,配有爆破片等安全附件。磁場裝置由3 對并聯(lián)磁極和電壓調節(jié)器組成,可通過調節(jié)電壓控制磁場強度。磁場類型為直流電磁場,磁場強度用特斯拉計測量,磁場強度為3300 Gs。爆速測量系統(tǒng)由高精度爆速儀和光纖傳感器組成。光纖傳感器為感光全反射元件。實驗管道上有3 個光纖傳感器,第一個光纖傳感器距離管道最左端300 mm,后一個光纖傳感器距離前一個光纖傳感器軸向距離300 mm。爆速儀通過兩個光纖傳感器接受光信號的時間差得到爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俣?,可以測量兩段距離的爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俣?。瞬態(tài)壓力采集裝置由傳感器、采集裝置和電腦組成。壓力傳感器位置和光纖傳感器上下相對。氣體分配系統(tǒng)包括氣瓶、閥門、真空泵和循環(huán)泵。點火裝置包括點火頭和電能點火儀,通過點火頭放電的方式點火,點火位置在實驗管道的最左端的中央位置,設定點火能量為500 mJ。

    實驗管道、磁極、電壓調節(jié)器、線圈、真空泵、循環(huán)泵均由河南??藸柟炯庸ず吞峁1賰x為OZM高精度多段式爆速儀,特斯拉計為TD8620 數(shù)字特斯拉計磁力檢測儀,點火裝置由咸陽西燃電氣自動化工程有限公司提供。壓力傳感器為Kistler-211B3 傳感器,爆炸壓力采集系統(tǒng)為德國DEWE 采集器和配套軟件。

    1.2 實驗過程

    利用真空泵使管道呈負壓狀態(tài),壓力表顯示壓力5 min 沒有變化表明管道氣密性完好。利用負壓注入計算當量體積的乙烯,補足空氣至常壓。利用循環(huán)泵循環(huán)管道內氣體,再靜置使其充分混合均勻。設置爆速儀和壓力采集器至待測量狀態(tài)。打開電壓調節(jié)器,添加磁場。打開點火器待爆炸結束后,收集爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俣群蛪毫?shù)據(jù),尾氣進行無害化處理。每組實驗進行3 次重復實驗,實驗結果誤差不超過1%。

    2 結果與討論

    2.1 磁場對乙烯爆炸壓力影響

    無磁場下和磁場下,當量濃度6.5%乙烯/空氣預混氣體爆炸時間-壓力曲線圖如圖2 所示。最左端的異常信號為點火時引起的壓力波動。

    由圖2 可知,從點火信號開始,無磁場情況下3 個壓力傳感器分別測得爆炸壓力峰值為42,118,346 kPa。在磁場作用下3 個壓力傳感器分別測得爆炸壓力峰值為43,117,289 kPa。最大爆炸壓力是評價爆炸強度的重要參數(shù),1 號與2 號壓力傳感器所測得的壓力峰值與3 號傳感器測得的要小得多,因此,選擇3 號傳感器的壓力數(shù)據(jù)進行分析。爆炸壓力上升速率是表征爆炸強度的特征之一,根據(jù)最大爆炸壓力和沖擊波到達最大壓力時間計算得到。在有無磁場下乙烯爆炸壓力曲線和爆炸壓力上升速率如圖3 所示。

    圖2 不同條件下乙烯爆炸壓力曲線Fig. 2 Ethylene explosion pressure curves under different conditions

    由圖3 可知,在無磁場條件下,當量乙烯爆炸壓力峰值為346 kPa,爆炸壓力到達峰值時間為93.83 ms,最大爆炸壓力上升速率為3.69 kPa·ms-1。添加磁場后乙烯爆炸壓力峰值為289 kPa,相比于無磁場爆炸峰值壓力降低18.18%;爆炸峰值壓力對應的時間為96.85 ms,相較于無磁場下到達壓力峰值時間延長了3.02 ms;最大爆炸壓力上升速率為2.98 kPa·ms-1,相較于無磁場下最大爆炸壓力上升速率下降了17.33%。這表明磁場可以降低最大爆炸壓力,延長了最大壓力峰值到達時間,減小了最大爆炸壓力上升速率,即磁場可以抑制乙烯爆炸。

    圖3 6.5%乙烯/空氣爆炸壓力和爆炸壓力上升速率Fig.3 Explosion pressure and maximum explosion pressure rise rate of 6.5% ethylene/air

    2.2 磁場對乙烯爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俣扔绊?/h3>

    把光纖傳感器到1~2 號之間的管段定義為第一段,把光纖傳感器2~3 號之間的管段定義為第二段。每段距離均為300 mm。光纖傳感器的精度為0.01 μs。爆速儀測得無磁場和磁場下6.5%乙烯/空氣爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俣热鐖D4 所示。

    由圖4 可知,與無磁場相比,在磁場下乙烯第一段火焰?zhèn)鞑ニ俣群偷诙位鹧鎮(zhèn)鞑ニ俣瘸霈F(xiàn)了很大程度的變化。取三次實驗結果的平均值,無磁場下,6.5%C2H4/Air 爆炸火焰第一段傳播速度為4.64 m·s-1,第二段爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俣葹?7.16 m·s-1。添加磁場后,第一段爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俣葹?2.71 m·s-1,增加了1250%,第二段爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俣葹?3.98 m·s-1,減弱了81.88%。磁場可以削弱C—H 鍵聯(lián)系[16],在磁場作用下,乙烯C=C 鍵和C—H 鍵加速斷裂,鏈引發(fā)反應加速,因此,在前半段磁場對乙烯爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俣绕鸫龠M作用,隨著反應繼續(xù)進行,自由基數(shù)量越來越多,自由基本身的孤對電子自旋產(chǎn)生磁矩,磁場干擾自由基運動[7,21],最終抑制乙烯爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俣取?/p>

    圖4 不同條件下爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俣菷ig.4 Propagation velocity of explosive flame under different conditions

    2.3 乙烯鏈式簡化機理

    為了研究磁場影響乙烯爆炸更深層的原因,通過Chemkin-Pro 軟件仿真模擬乙烯爆炸自由基反應過程。按照實驗條件設置氣體濃度、初始壓力等參數(shù),點火溫度設置1200 K,封閉式0-D 均質間歇反應模型,并設置恒定體積反應器。自由基活性大,反應迅速,反應時間設置0.05 s。機理文件選擇王海團隊的C2H4機理[22],模擬參數(shù)設置見表1。

    表1 乙烯爆炸過程模擬起始參數(shù)Table 1 Simulation initial parameters of ethylene explosion process

    在乙烯鏈式簡化機理中,在鏈式引發(fā)階段有大量·H、·O、·OH 生成,乙烯自分解為·CH2和·C2H3等自由基。在鏈傳遞反應階段有·CH、·CH2O、·HCO 等自由基參與反應,鏈終止反應階段是自由基銷毀生成CO2和H2O 的反應。

    2.4 乙烯敏感性分析

    敏感性系數(shù)的變化代表組分濃度也發(fā)生變化。即敏感性系數(shù)越大代表對此組分受到該反應的影響程度越大。敏感性系數(shù)為正代表利于此組分生成,反之,代表利于此組分消耗。乙烯的敏感性分析如圖5 所示。

    從圖5 可以看出,在乙烯爆炸反應中,某些基元反應不能直接影響乙烯,而是通過鏈式反應間接影響乙烯。對乙烯敏感性影響最大的反應是R194·C2H3+O2=·O+·CH2CHO,其 次 有 R96·CH3+·HO2=·OH+·CH3O、 R254C2H4+·OH=·C2H3+H2O、 R1·H+O2=·O+·OH 和R195·C2H3+O2=·HCO+·CH2O。 R194、R96、R254、R1 敏感性系數(shù)為負,利于乙烯消耗,R195敏感性系數(shù)為正,抑制乙烯消耗。從敏感性分析可知,·H、·O、·OH、·CH3、·HCO、·CH2CHO 在乙烯反應中占據(jù)重要地位。

    圖5 乙烯敏感性分析Fig.5 Ethylene sensitivity analysis

    結合乙烯鏈式簡化機理和敏感性分析可以得到·H、·O、·OH、·CH2、·C2H3、·CH2CHO 是乙烯爆炸過程中的關鍵自由基。

    2.5 磁場作用機理分析

    自由基擁有未成對電子,電子自旋產(chǎn)生磁矩,因此,每個自由基都是磁性物質。爆炸過程中會產(chǎn)生大量自由基,不同自由基產(chǎn)生磁矩方向是隨機的,在無外加磁場時,自由基的磁矩方向不相同,因此整體不顯示宏觀磁化。當施加外加磁場時,自由基磁矩沿外磁場方向有序排列,自由基被強烈磁化。在不均勻磁場中,從理論上分析自由基會受到梯度磁場力[23-24]。自由基雖然擁有孤對電子,但自由基本身不帶電,因此自由基不受洛倫茲力作用。

    自由基的磁矩:

    式中,μs為磁矩;ge為朗德因子;μB為波爾磁子;S為自由基自旋角動量。

    根據(jù)式(1)可知,自由基的磁矩由自由基的孤對電子數(shù)決定,自由基的孤對電子數(shù)由本身結構決定。乙烯爆炸過程關鍵自由基的磁矩μs如表2 所示。

    表2 乙烯爆炸過程關鍵自由基磁矩Table 2 Magnetic moment of key free radical in ethylene explosion process

    磁化率表征物質的磁場特征,通常用χi表示,由Curie 定律可得:

    式中,下標i為自由基物質;χi為磁化率;NA為阿伏伽德羅常數(shù);μ0為真空磁導率;k為玻爾茲曼常數(shù);T為反應溫度;ni為自由基的摩爾質量。

    根據(jù)式(2)可知,自由基磁化率與自由基孤對電子數(shù)、反應為溫度和摩爾質量有關,計算298 K 下乙烯爆炸過程中關鍵自由基的磁化率χi如表3 所示。

    表3 298 K 下乙烯爆炸過程中關鍵自由基磁化率Table 3 Magnetic susceptibility of key free radicals in ethylene explosion under 298 K

    由表3 可知,·H 的磁化率最大,其次是·O 和·CH2,自由基的磁化率與自身的摩爾質量和孤對電子數(shù)有關。

    磁化強度是描述磁介質磁化狀態(tài)的物理矢量,磁化強度越大,磁場對其作用力也越大,磁化強度通常用M表示:

    式中,M為自由基磁化強度;H為磁場強度。

    從表4 可以看出,乙烯爆炸關鍵自由基·H 的磁化強度最大,·O 和·CH2磁化強度比·H 的磁化強度小得多。這表明磁場對的·H 作用力最大,然后是·O 和·CH2。在甲烷溫和燃燒火焰中,磁場使·OH 聚集在磁場強度高的區(qū)域[25]。磁場通過影響乙烯爆炸過程中關鍵自由基影響乙烯爆炸。根據(jù)298 K 下自由基磁化強度可知,·H 受磁場影響最大,被吸引到磁感線密集的區(qū)域,其次是·O 和·CH2受磁場影響大,被吸引到·H 的外一層,其它關鍵自由基受磁場影響小,被吸引到·O 和·CH2的外層區(qū)域,乙烯爆炸過程中的其它自由基對于乙烯爆炸影響較小,可忽略不計。

    表4 乙烯爆炸過程中關鍵自由基磁化強度Table 4 Magnetization intensity of key free radicals during ethylene explosion

    梯度磁場力影響自由基理論計算:不同磁化率的氣體在梯度磁場中會表現(xiàn)出不同的特性:順磁化率物質的原子占據(jù)了固定的偶極矩,會向更強的磁場區(qū)域移動。梯度磁場對單位體積自由基組分i的作用力Fi,可用下式計算:

    式中,ρ為自由基密度;Yi為自由基質量分數(shù);?(B2)為磁場強度的平方梯度。

    根據(jù)式(4)可知,梯度磁場力的大小與自由基密度、摩爾質量和磁場平方梯度有關。磁場平方梯度固定不變,在乙烯爆炸過程中,密度和摩爾質量大的自由基受到的梯度磁場力越大。

    磁場改變自由基運動軌跡,不同種類自由基由于磁化強度不同,受磁場影響也不同,磁化強度大的自由基被吸引到磁感線密集的區(qū)域,使不同種類自由基出現(xiàn)分層現(xiàn)象,減少了不同自由基之間的碰撞,降低基元反應速率。

    3 結論

    (1)磁場抑制乙烯爆炸。磁場降低了最大爆炸壓力,延長了沖擊波到達最大壓力峰值時間,減小了爆炸壓力上升速率。最大爆炸壓力降低18.18%;到達最大壓力峰值時間延長了3.02 ms;爆炸壓力上升速率下降了17.33%。

    (2)沿著火焰?zhèn)鞑シ较?,磁場對氣體爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俣仁窍却龠M后抑制的效果,第一段爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俣仍黾恿?250%,第二段爆炸火焰?zhèn)鞑ニ俣葴p弱了81.88%。

    (3)在乙烯爆炸過程關鍵按自由基中,·H 的磁化強度最大,其次是·O 和·CH2,其他自由基磁化強度較小。磁場改變了磁化強度大的自由基的運動軌跡,磁化強度大的自由基被吸引到磁感線密集的區(qū)域,不同種類自由基出現(xiàn)分層,減少了不同自由基之間的碰撞幾率,降低反應速率,從而降低乙烯爆炸強度。

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