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    合金元素對(duì)低合金結(jié)構(gòu)鋼耐蝕性能影響規(guī)律的研究進(jìn)展

    2022-12-07 11:08:14陳永峰左小坦陶群南程學(xué)群李曉剛
    材料保護(hù) 2022年11期
    關(guān)鍵詞:低合金銹層結(jié)構(gòu)鋼

    陳永峰,左小坦,李 軒,陶群南,劉 超,程學(xué)群,李曉剛

    (1. 蕪湖新興鑄管有限責(zé)任公司,安徽 蕪湖 241002;2. 北京科技大學(xué)新材料技術(shù)研究院,北京 100083)

    0 前 言

    近年來(lái)隨著我國(guó)“海洋強(qiáng)國(guó)”和“一帶一路”戰(zhàn)略的實(shí)施,我國(guó)的海洋工程建設(shè)對(duì)海洋工程用鋼提出了更高的要求,如具有高強(qiáng)、高韌、抗疲勞、高耐蝕、良好的低溫韌性和良好的焊接性能等。近十年來(lái),隨著我國(guó)冶煉裝備和工藝的發(fā)展,鋼材的強(qiáng)韌性和純凈度得到了大幅提升,促使我國(guó)海洋工程用低合金結(jié)構(gòu)鋼不斷升級(jí)換代[1]。但是,海工鋼的耐蝕性依然是制約我國(guó)高品質(zhì)海工鋼的瓶頸,主要?dú)w咎于耐蝕性調(diào)控微觀理論的不足和高性能耐蝕鋼制備與應(yīng)用關(guān)鍵技術(shù)的缺乏,這也成了制約高品質(zhì)自主品牌海工鋼研發(fā)應(yīng)用和“走出去”戰(zhàn)略的“卡脖子”難題。

    以美國(guó)和日本為代表的西方發(fā)達(dá)國(guó)家,已經(jīng)深入開(kāi)展了海洋環(huán)境下低合金結(jié)構(gòu)鋼腐蝕機(jī)理的研究,并通過(guò)微合金元素調(diào)控、氧化物冶金以及潔凈鋼控制技術(shù),開(kāi)發(fā)了系列化的耐蝕高強(qiáng)低合金鋼,完全掌握了780 MPa級(jí)低合金鋼的各種關(guān)鍵制備技術(shù)。而我國(guó)目前正在突破690 MPa級(jí)低合金結(jié)構(gòu)鋼的各種關(guān)鍵制備技術(shù)。20世紀(jì)初期,國(guó)外學(xué)者就開(kāi)展了鋼鐵材料耐蝕性的研究[2-6]。20世紀(jì)30年代,美國(guó)的U.S.Steel公司成功研發(fā)了含Cu低合金高強(qiáng)鋼,即Corten系鋼[2]。這類鋼在20世紀(jì)60年代以免涂裝的方式廣泛應(yīng)用于建筑和橋梁的建造。同時(shí),Corten系鋼在日本和歐洲也得到了廣泛的應(yīng)用,其中最普遍應(yīng)用的是Corten A(Cu - Cr - Ni - P)系鋼和Corten B(Cu - Cr - P)系鋼。目前國(guó)外已有完整的耐蝕鋼評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)和體系,先后研發(fā)出了09CuPVRE系、09CuPTi系、09MnNb系、10CrMoAl系和10CrCuSiV系等耐蝕、耐候鋼。

    相比之下,我國(guó)對(duì)耐蝕鋼的研究起步較晚,同時(shí)缺乏系統(tǒng)的合金元素調(diào)控理論。如何系統(tǒng)地進(jìn)行合金元素調(diào)控,明確不同元素之間對(duì)低合金結(jié)構(gòu)鋼耐蝕性影響的交互作用規(guī)律,是發(fā)展耐蝕低合金理論和新一代耐蝕低合金結(jié)構(gòu)鋼的基礎(chǔ)。本文圍繞低合金鋼的合金化調(diào)控,系統(tǒng)總結(jié)合金元素對(duì)鋼材耐蝕性的作用規(guī)律,期望能為開(kāi)發(fā)耐蝕低合金結(jié)構(gòu)鋼提供合理的合金化調(diào)控理論,進(jìn)而指導(dǎo)不同環(huán)境下具有不同耐蝕性能的耐蝕低合金結(jié)構(gòu)鋼的研發(fā)。

    1 低合金結(jié)構(gòu)鋼的合金化及耐蝕性

    在惡劣的海洋環(huán)境下,尤其是在高鹽、高濕和干濕交替的熱帶海洋大氣環(huán)境中,低合金結(jié)構(gòu)鋼極易發(fā)生嚴(yán)重的電化學(xué)腐蝕[7, 8],如圖1所示。海洋大氣中鋼的電化學(xué)腐蝕過(guò)程主要包括基體鐵的溶解、銹的還原和銹的再氧化,相應(yīng)的反應(yīng)式如下[8]:

    圖1 耐候鋼表面銹層結(jié)構(gòu)[9]

    陽(yáng)極反應(yīng)(基體鐵的溶解):

    Fe = Fe2++ 2e

    陰極反應(yīng)(銹的還原):

    Fe2++ 8FeOOH + 2e = 3Fe3O4+ 4H2O

    陰極反應(yīng)物質(zhì)的再生(銹的再氧化):

    可見(jiàn)鋼材表面銹層的性能對(duì)材料的耐蝕性能有著較大的影響。眾多研究表明,向低合金高強(qiáng)鋼中添加適量的合金元素可以提高材料的耐海洋大氣腐蝕性能。通過(guò)合理的微合金元素調(diào)控,在低合金結(jié)構(gòu)鋼腐蝕過(guò)程中促使其表面形成具有致密性和保護(hù)性的銹層,這種表面銹層物質(zhì)隨著腐蝕時(shí)間延長(zhǎng)逐漸由非穩(wěn)態(tài)的γ - FeOOH轉(zhuǎn)變成穩(wěn)定態(tài)的α - FeOOH,從而減少銹層中的孔洞、裂紋,提高銹層的穩(wěn)定性,進(jìn)而提高鋼的耐蝕性[9]。向碳鋼中添加少量有效的合金元素如:Cr、Ni、Cu、P、Mo、Sb、Sn和RE等[2-6, 10-26],是提高銹層保護(hù)性的關(guān)鍵手段。不同種類的合金元素對(duì)耐蝕性的影響規(guī)律并不相同。此外,即使在鋼中添加相同的合金元素,在不同的服役環(huán)境下,其耐蝕性也存在差異[3-6]。目前主要的合金化元素包括Cr、Ca、Ni和Cu等。

    Cr是提高金屬耐蝕性的重要元素,腐蝕過(guò)程中鉻化物的形成增加了銹層的極化電阻,抑制腐蝕環(huán)境中有害離子的滲透;還可以抑制Fe2+的形成;固溶在鋼中的Cr能顯著提高低合金結(jié)構(gòu)鋼的電極電位,提升材料的腐蝕阻力。在海洋大氣環(huán)境下Cr的添加可以促進(jìn)鋼材表面銹層中Cr(OH)3和Cr2O3的形成[27],如圖2所示。Cr氧化物的出現(xiàn)可使原本疏松、分布著大量裂紋和孔洞的銹層變得更加致密,耐腐蝕性能得以提升。在干/濕循環(huán)環(huán)境下Cr還可以通過(guò)抑制陰極反應(yīng)提高材料的耐蝕性[28]:在干燥過(guò)程中,電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)是整個(gè)反應(yīng)速率的決定步驟,銹層內(nèi)鉻氧化物抑制了Fe2 +的形成,降低了鋼的腐蝕速率。通過(guò)Cr和Al元素的共同合金化后,Cr和Al均會(huì)在銹層中富集,形成非晶態(tài)的Cr(OH)3、Al(OH)3和A12O3等產(chǎn)物,銹層中的Cr能部分取代 Fe而形成CrxFe1-xOOH,使α - FeOOH銹層具有陽(yáng)離子選擇性,使極化電阻增加并抑制Cl-、SO42-等侵蝕性離子的滲透[17],協(xié)同提升材料的耐蝕性能[29]。

    圖2 干/濕循環(huán)腐蝕試驗(yàn)后在2Cr上形成的銹層的橫截面形態(tài)和元素分布

    Ca常被用于鋼中夾雜物的改性,在鋼中添加Ca可以有效控制夾雜物的種類、尺寸和分布規(guī)律,生成的小尺寸鈣化物夾雜,可以有效提升材料的耐點(diǎn)蝕性能。Ca的添加可有效改善鋼中的MnS夾雜[30],并生成球化CaS - Al2O3- MnS復(fù)合夾雜物,有效降低夾雜的長(zhǎng)寬比(如圖3所示)。鋼中形成的球狀復(fù)合夾雜物,可以有效降低夾雜物和鋼基體之間的鑲嵌應(yīng)力,降低夾雜物周圍的晶格畸變程度,弱化夾雜物周圍鋼基體電化學(xué)活性的提升,有效降低夾雜物成為腐蝕源的概率。Ca還可以與O、S結(jié)合,鋼中的CaO和CaS等物質(zhì)可以發(fā)生水解,水解產(chǎn)生的OH-可以提升鋼材表面局部腐蝕介質(zhì)的pH值,有效地提高鋼材表面局部環(huán)境的腐蝕性,從而減緩腐蝕[30]。鋼材表面較高的pH值能夠促進(jìn)α - FeOOH的生成,使內(nèi)銹層結(jié)構(gòu)更加致密緊湊,提升材料的耐蝕性能。賈坤寧等[31]發(fā)現(xiàn),低合金高強(qiáng)鋼中加入0.006%的Ca元素能夠有效降低夾雜物的尺寸,使鈣化物夾雜細(xì)小彌散地分布在鋼中,提升材料的耐局部腐蝕性能。

    圖3 不同種類夾雜物的數(shù)量分?jǐn)?shù)和夾雜物長(zhǎng)寬比統(tǒng)計(jì)結(jié)果[30]

    在鋼中添加合金元素Ni能使其自腐蝕電位正移,并生成保護(hù)性優(yōu)良的銹層。戶外暴曬試驗(yàn)表明,當(dāng)Ni含量為4%左右時(shí),能顯著提高低合金鋼在濱海環(huán)境下的耐蝕性能[26];而且Ni含量越高,耐蝕性越好;但隨著Ni含量的提高,生產(chǎn)成本也會(huì)大幅增加。Wu等[18]采用多種表面分析技術(shù),結(jié)合電化學(xué)阻抗譜和掃描開(kāi)爾文探針測(cè)量技術(shù),對(duì)熱帶海洋環(huán)境中高鎳耐候鋼表面形成的產(chǎn)物膜進(jìn)行了詳細(xì)研究。結(jié)果表明,產(chǎn)物膜主要由內(nèi)層的納米相針鐵礦和外層的菱鎂礦、赤鐵礦組成。Ni主要以尖晶石相NiFe2O4的形式在內(nèi)層富集,形成細(xì)晶針鐵礦,抵御Cl-的入侵,提高鋼材的耐蝕性(如圖4所示)。

    圖4 碳鋼和高鎳鋼表面銹層截面形貌和EDS 分析 [18]

    Diaz等[25]利用戶外暴曬試驗(yàn)在海洋環(huán)境下研究了Ni含量對(duì)鋼材耐蝕性的影響規(guī)律,結(jié)果表明由于Ni的存在,含Ni耐候鋼表現(xiàn)出更好的耐腐蝕性能,且鋼材的耐蝕性隨Ni含量的增加而提升。分析認(rèn)為鋼中的Ni促進(jìn)了內(nèi)銹層中納米(小于15 nm)α - FeOOH的形成,提升了內(nèi)銹層的致密性和均勻性,從而提高了材料的耐蝕性。Kihira等[23]指出在海洋環(huán)境下,Ni元素可以在鋼材表面銹層中富集,細(xì)化銹層晶粒使其致密性增加,提高銹層保護(hù)性,增加Cl-等侵蝕性離子的滲透,降低材料的腐蝕速率。

    Cu是有效提升耐蝕性能的合金元素之一。在工業(yè)大氣以及海洋大氣環(huán)境中,添加0.2%~0.4%Cu可顯著提升低合金結(jié)構(gòu)鋼的耐腐蝕性能。Cu改善鋼材的耐大氣腐蝕性能的作用機(jī)理主要有2種理論[10, 12, 13, 15, 24]:一是陽(yáng)極鈍化理論,Cu的二次析出能夠促進(jìn)鋼基體的陽(yáng)極鈍化,并形成保護(hù)性良好的銹層;二是Cu富集理論,雜質(zhì)元素的存在導(dǎo)致了內(nèi)銹層微裂紋和孔洞的形成,作為介質(zhì)的轉(zhuǎn)移通道降低了內(nèi)銹層的耐蝕性,而富集在銹層中的Cu元素,可以降低裂紋或孔洞的形成率,提高內(nèi)銹層的致密性,降低材料的腐蝕速率,內(nèi)銹層中形成的CuO可以隔離腐蝕性介質(zhì),減輕了Cl-對(duì)腐蝕的加速作用,并增大了鋼的極化電阻,增加銹層的保護(hù)性。此外Cu可以有效減弱S的有害作用,在高S鋼中,Cu對(duì)鋼材耐蝕性的提升效果顯著[12]。Hao等[24]將16Mn鋼和16MnCu鋼浸泡288 h,觀察其表面形貌并進(jìn)行了結(jié)構(gòu)分析,結(jié)果如圖5所示。

    圖5 16Mn和16MnCu鋼在10%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))NaCl溶液[pH=0.85,(30±2) ℃]中浸泡288 h后表面SEM形貌、EDS成分和XRD譜[24]

    分析認(rèn)為表面的Cu富集可減慢鐵素體的溶解速率,減少殘余Fe3C的積累,降低沿層狀滲碳體結(jié)構(gòu)的間隙深度,弱化Fe3C和鐵素體之間的電偶腐蝕效應(yīng),提升材料的耐蝕性能。另外,從極化曲線可看出(圖6)在浸泡過(guò)程中金屬Cu在表面上的沉積可以降低鋼陽(yáng)極溶解和析氫反應(yīng)的電流密度,表明Cu元素的加入可以抑制16Mn鋼的腐蝕[24]。在海洋干濕交替環(huán)境下Cu可以加速鐵銹中Fe3O4形成,從而促進(jìn)含更多Fe3O4的連續(xù)內(nèi)銹層的形成,同時(shí)通過(guò)提高表面銹層的黏附性來(lái)抑制陽(yáng)極鐵氧化成鐵銹,以此提高鋼在海洋環(huán)境下的耐蝕性[13]。此外,Cu還可以提升低合金結(jié)構(gòu)鋼的耐微生物腐蝕性能,如Cu可以致使銅綠假單胞桿菌生物膜失活,提升低合金結(jié)構(gòu)鋼的抗銅綠假單胞桿菌腐蝕性能[32]。

    圖6 16Mn和16MnCu鋼在10%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))NaCl溶液[pH=0.85,(30±2) ℃)]中浸泡不同時(shí)間后的極化曲線

    稀土對(duì)材料的耐蝕性影響也存在積極的作用,稀土合金化有利于抑制材料表面薄液膜的酸化[10]。由腐蝕動(dòng)力學(xué)方程可知,隨碳鋼表面薄液膜pH值的升高,基體的腐蝕電流將呈降低趨勢(shì),不僅使稀土鋼在工業(yè)大氣環(huán)境中的陽(yáng)極溶解速率較低,還有利于其銹層中保護(hù)性腐蝕產(chǎn)物α - FeOOH的形成,并能減少稀土鋼銹層中的缺陷數(shù)量;此外,稀土元素還能細(xì)化銹層顆粒,提高銹層中非晶相比例和致密性,減緩鋼基體的電化學(xué)腐蝕,增強(qiáng)材料銹層的保護(hù)性。

    Sb可以提高鋼材在酸性介質(zhì)中的耐蝕性能。Le等[22]在研究Sb對(duì)煙氣脫硫系統(tǒng)用低合金鋼耐蝕性的影響時(shí)發(fā)現(xiàn),加入少量的Sb會(huì)使腐蝕速率降低并且抑制點(diǎn)蝕的萌生(如圖7所示)。添加0.10%Sb可以有效提高耐蝕性,是因?yàn)樵阡摫砻嫘纬闪司哂斜Wo(hù)性的Sb2O5氧化膜。

    圖7 失重試驗(yàn)后試樣表面腐蝕形貌

    此外,銻化物在銹層中的富集可以顯著提升材料的耐蝕性能[24],這是因?yàn)樵趶?qiáng)氧化酸性溶液中,Sb2O3易被氧化為熱力學(xué)更為穩(wěn)定的Sb2O5,具體反應(yīng)過(guò)程如式(1)和(2)所示[19]。Sb2O5可以有效抑制陽(yáng)極反應(yīng),降低材料的腐蝕速率,此外,Sb可以提升銹層中α - FeOOH的含量,提高銹層中保護(hù)性鐵氧化物的含量,減少內(nèi)銹層中的裂紋,提高內(nèi)銹層致密性,提高材料的耐蝕性能[14]。

    2Sb + 3H2O = Sb2O3+ 6H++ 6e

    (1)

    Sb2O3+ 2H2O = Sb2O5+ 4H++ 4e

    (2)

    2 組織結(jié)構(gòu)演變對(duì)低合金結(jié)構(gòu)鋼耐蝕性的影響規(guī)律

    微合金化后,可以對(duì)鋼材中的微觀組織結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響,進(jìn)而影響材料的耐蝕性能。例如在鋼中添加稀土后可以顯著改善鋼中夾雜物的形態(tài)和數(shù)量,對(duì)材料的局部腐蝕萌生機(jī)理產(chǎn)生影響;而添加Nb等微合金元素后可在鋼中形成納米析出相,改善材料的抗氫致應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂性能。稀土元素(RE)是良好的脫氧劑和脫硫劑[10]。RE通過(guò)改變夾雜物在鋼中的存在狀態(tài),起到減少大尺寸夾雜物數(shù)量、降低腐蝕源點(diǎn)數(shù)量的作用,進(jìn)而提高鋼材的耐蝕性能。稀土改性后,可以明顯減小鋼中夾雜物的尺寸,增加夾雜物的數(shù)量,提高夾雜物的彌散程度。研究表明在含有MnS的鋼中加入稀土元素后,鋼中生成的稀土硫化物夾雜物,具有更低的導(dǎo)電率,無(wú)法和鋼基體構(gòu)成腐蝕電偶,可有效提高鋼材的耐蝕性能[20]。例如在采用RE - Al復(fù)合脫氧手段對(duì)Q460NH鋼中夾雜物進(jìn)行改性、調(diào)控處理,會(huì)在鋼中形成(RE)2O2S - (RE)xSy和(RE)AlO3- (RE)2O2S - (RE)xSy2種夾雜物[20],如圖8所示。2類稀土改性?shī)A雜物均不具有導(dǎo)電性,無(wú)法和基體構(gòu)成腐蝕電偶,有效降低了鋼中MnS夾雜的電偶腐蝕效應(yīng)。稀土改性?shī)A雜物自身溶解誘發(fā)的腐蝕電流隨著時(shí)間的延長(zhǎng)而減小。在腐蝕初期,鋼基體表面呈現(xiàn)出均勻腐蝕形貌。

    圖8 夾雜物形貌及EDS元素分布圖,電位分布圖和線分析[20]

    除了稀土元素的微合金化,Nb、Sb元素作為鋼的強(qiáng)化元素也能夠用于提高鋼的耐蝕性能。在深海環(huán)境下,由于材料表面的靜水壓較大,析氫反應(yīng)生成的吸附氫易擴(kuò)散進(jìn)入金屬基體,增加材料發(fā)生氫脆的風(fēng)險(xiǎn),提升鋼的腐蝕速率。在鋼中添加Nb后,形成的NbC納米析出相能夠充當(dāng)氫陷阱捕獲H原子,降低可擴(kuò)散氫的濃度,顯著降低材料的氫脆敏感性并降低鋼的腐蝕速率[11, 21]。材料的抗氫性能與NbC納米沉淀相的數(shù)量、大小和分布有關(guān)。Nb(C,N)納米析出相提升材料抗氫致應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂的機(jī)理如圖9所示[16]。Nb(C,N)納米析出相對(duì)氫致開(kāi)裂裂紋的萌生基本沒(méi)有影響,但Nb微合金化可以增加不可逆氫陷阱的數(shù)量和可逆陷阱小角晶界的密度使得氫分布更加均勻,進(jìn)而抑制裂紋的萌生和擴(kuò)展;此外,Nb還可以通過(guò)減少位錯(cuò)密度、降低原奧氏體晶界尺寸、增加小角晶界的比例和改變裂紋擴(kuò)展模式等方式阻礙裂紋的擴(kuò)展。Nb還可以提高X80鋼的腐蝕產(chǎn)物膜的均勻性和致密性,從而提高其耐蝕性。

    圖9 Nb提高鋼材抗氫致應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂的機(jī)理模型[16]

    3 結(jié)論與展望

    微合金化和微觀組織調(diào)控是提升低合金結(jié)構(gòu)鋼耐蝕性能的有效手段。本文總結(jié)了微合金化對(duì)低合金結(jié)構(gòu)鋼耐蝕性的影響規(guī)律。在鋼中添加適量的Cr、Ni、Cu、RE和Sb等元素,可以促進(jìn)銹層中成分和組織的改變,提高銹層的致密性和保護(hù)性,提升材料的耐蝕性能;此外,在鋼中添加少量的RE和Nb等微合金元素,可以改性鋼中的夾雜物等微觀組織,并形成納米析出相,不僅可以改善材料的抗局部腐蝕性能,還能提升材料的抗氫致應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂性能,進(jìn)而延長(zhǎng)材料的服役壽命。

    但目前有關(guān)微合金元素間對(duì)材料耐蝕性能的協(xié)同作用機(jī)理與規(guī)律、微觀組織結(jié)構(gòu)如晶粒度、晶界析出相和微觀組織結(jié)構(gòu)類型對(duì)材料耐蝕性能的影響規(guī)律機(jī)制,還有待完善。特別是在不同的自然環(huán)境下,材料的耐蝕性演變規(guī)律還未形成系統(tǒng)性研究。這不僅阻礙了耐蝕性調(diào)控微觀理論的發(fā)展,也成為了制約高品質(zhì)自主品牌海工鋼研發(fā)應(yīng)用和“走出去”戰(zhàn)略的“卡脖子”難題。

    為解決上述難題,還需要進(jìn)一步加深各類影響因素對(duì)材料耐蝕性影響的交互作用規(guī)律研究,以完善耐蝕鋼調(diào)控理論,并根據(jù)材料實(shí)際服役環(huán)境差異,采用分級(jí)分類思想,制定相關(guān)耐蝕鋼生產(chǎn)調(diào)控標(biāo)準(zhǔn),開(kāi)發(fā)具有不同耐蝕性能梯度的低合金結(jié)構(gòu)鋼,擴(kuò)展我國(guó)耐蝕鋼品種的種類,以滿足我國(guó)高質(zhì)量綠色海洋經(jīng)濟(jì)發(fā)展對(duì)高品質(zhì)耐蝕鋼的需求。

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