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    長(zhǎng)江入??诙嗡|(zhì)熒光指紋特征解析

    2022-12-05 11:03:16劉傳旸柴一荻陳重軍
    光譜學(xué)與光譜分析 2022年12期
    關(guān)鍵詞:入???/a>指紋長(zhǎng)江

    張 毅,劉傳旸,程 澄,沈 鑒,柴一荻,李 芳,陳重軍,梅 娟*,吳 靜*

    1.蘇州科技大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,江蘇 蘇州 215009 2.清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院環(huán)境污染溯源與精細(xì)監(jiān)管技術(shù)研究中心,北京 100084 3.清華蘇州環(huán)境創(chuàng)新研究院先進(jìn)監(jiān)管技術(shù)儀器研發(fā)團(tuán)隊(duì),江蘇 蘇州 215163

    引 言

    長(zhǎng)江是我國(guó)第一大河,流域面積達(dá)180萬(wàn)km2,長(zhǎng)江流域經(jīng)濟(jì)總量約占全國(guó)的40%,養(yǎng)育著全國(guó)1/3的人口,流域人口密度較高,約為全國(guó)平均人口密度的1.8倍[1-2]。長(zhǎng)江入海口段沿江地帶是我國(guó)產(chǎn)業(yè)密集帶,其地區(qū)城市化程度高,工農(nóng)業(yè)發(fā)達(dá),水環(huán)境質(zhì)量變化直接影響經(jīng)濟(jì)發(fā)展和民眾身體健康,監(jiān)測(cè)水質(zhì)變化具有重要的意義。傳統(tǒng)的監(jiān)測(cè)指標(biāo)如高錳酸鹽指數(shù)(CODMn)、氨氮(NH3-N)、總磷(TP)等水質(zhì)指標(biāo)只能反映地表水環(huán)境質(zhì)量的變化,但不能提供污染源信息。

    三維熒光光譜是近年新興的水體有機(jī)污染檢測(cè)技術(shù),因其具備靈敏度高,檢測(cè)快速,不需要化學(xué)試劑,無(wú)二次污染等優(yōu)點(diǎn),20多年以來(lái),被廣泛用于揭示河口[3]、河流湖泊[4-7]等水體中的溶解性有機(jī)物(DOM)的組成和來(lái)源。在水環(huán)境中,有許多常見(jiàn)的熒光污染物像蛋白質(zhì)、多環(huán)芳烴、腐殖質(zhì)、硝基化合物、羰基化合物、酚、醌、油等[8],由于它們種類和含量不同,反映在熒光光譜的位置也不同,熒光光譜與水樣具有一一對(duì)應(yīng)的關(guān)系,就像水樣的指紋一樣,被稱為“水質(zhì)熒光指紋”。清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院發(fā)明了基于水質(zhì)熒光指紋的污染源溯源技術(shù),可以快速診斷污染排放源[4]。該技術(shù)已經(jīng)在全國(guó)20多個(gè)省市應(yīng)用。

    長(zhǎng)江入??赪X-SH段是長(zhǎng)江流域水量最大的河段,航運(yùn)資源豐富,水陸交通方便,是聯(lián)系中部和西部的“黃金水道”,同時(shí)長(zhǎng)江入海口段也是重要的水源地,監(jiān)測(cè)其水質(zhì)變化具有重要意義。本文以長(zhǎng)江入??赪X-SH段為例,利用水質(zhì)熒光指紋技術(shù)和常規(guī)檢測(cè)技術(shù)獲得水質(zhì)指紋特征及其與常規(guī)指標(biāo)的相關(guān)性,并解析水質(zhì)熒光指紋特征。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 樣品采集

    于2021年1月下旬,從WX到SH采集長(zhǎng)江入海口段水面表層0.5 m處水樣,共設(shè)置12個(gè)采樣點(diǎn),采樣點(diǎn)布置如圖1所示。用于常規(guī)水質(zhì)參數(shù)分析的按照《地表水和污水監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范(HJ/T 91—2002)》中的方法進(jìn)行采集和保存;水質(zhì)熒光指紋樣品采用500 mL聚乙烯塑料瓶保存,采集后放置保溫箱冷藏。運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室后,立即使用0.45 μm孔徑的聚醚砜水系濾膜進(jìn)行過(guò)濾,過(guò)濾后的樣品放置于4 ℃的冰箱中保存,24 h內(nèi)完成水質(zhì)熒光指紋測(cè)試。

    圖1 長(zhǎng)江入??诙尾蓸狱c(diǎn)位置

    1.2 測(cè)試方法

    樣品的水質(zhì)熒光指紋使用水污染預(yù)警溯源儀進(jìn)行測(cè)定(G-YSY-2000,國(guó)溯科技,蘇州),激發(fā)波長(zhǎng)(Ex)的掃描范圍為220~500 nm,發(fā)射波長(zhǎng)(Em)的掃描范圍為230~550 nm。步進(jìn)波長(zhǎng)5 nm,掃描電壓700 V,掃描速度為12 000 nm·min-1。水質(zhì)熒光指紋的熒光強(qiáng)度(記為F)以拉曼單位(Raman Unit,R.U.)表示:以超純水水質(zhì)熒光指紋Ex為350 nm時(shí),Em為370~430 nm的熒光強(qiáng)度對(duì)樣品進(jìn)行拉曼校正[9]。

    常規(guī)水質(zhì)參數(shù)pH、電導(dǎo)率、NH3-N、TN、TP、CODMn按照《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB3838—2002)》中的相關(guān)方法進(jìn)行測(cè)試??傆袡C(jī)碳(TOC)利用TOC測(cè)定儀進(jìn)行測(cè)定。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 水質(zhì)變化

    常規(guī)水質(zhì)指標(biāo)的分析結(jié)果表明,長(zhǎng)江入??诙蔚乇硭h(huán)境質(zhì)量符合地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)(圖2)。其中,長(zhǎng)江入??诙蝡H值在7.67~8.17范圍之間保持平穩(wěn)波動(dòng),變化率為1.8%;電導(dǎo)率在采樣點(diǎn)CJ-1至CJ-11的區(qū)域內(nèi)保持穩(wěn)定,僅有1.0%的變化率,但在入海前的CJ-12點(diǎn)位出現(xiàn)劇烈變化,電導(dǎo)率升高至486 μs·cm-1,較前一采樣點(diǎn)升高了30.0%;長(zhǎng)江入??诙蔚腘H3-N介于0.206~0.322 mg·L-1范圍,穩(wěn)定在地表水環(huán)境質(zhì)量Ⅱ類水標(biāo)準(zhǔn)范圍內(nèi);而從采樣點(diǎn)CJ-1至CJ-12,樣品的TN呈現(xiàn)整體升高的趨勢(shì),尤其在CJ-11和CJ-12兩個(gè)采樣點(diǎn),TN分別較CJ-1點(diǎn)升高了18.5%和19.7%;升高的趨勢(shì)也體現(xiàn)在CODMn這一指標(biāo)上,但CODMn的升高具有明顯的分段性,以CJ-6為分界線,上游的CODMn平均值為1.89 mg·L-1,而在CJ-6點(diǎn)位的下游,CODMn處于整體較高的水平,平均值為2.51 mg·L-1,較上游均值升高了32.8%;但在同為反映有機(jī)物含量的TOC指標(biāo)上并沒(méi)有體現(xiàn)出與CODMn相似趨勢(shì),反而與電導(dǎo)率的變化情況比較接近,在CJ-12點(diǎn)出現(xiàn)突變,TOC濃度比CJ-11高18.1%;長(zhǎng)江入??诙蜹P濃度介于0.07~0.08 mg·L-1,從CJ-1至CJ-12的過(guò)程中幾乎保持不變。

    從以上6種常規(guī)指標(biāo)和TOC指標(biāo)可以看出,雖然各指標(biāo)數(shù)值在CJ-1—CJ-12采樣點(diǎn)之間的變化趨勢(shì)不盡相同,但是從電導(dǎo)率、TN、CODMn、TOC這四個(gè)指標(biāo),仍然反映出沿著長(zhǎng)江入??诙螐纳嫌沃料掠蔚倪^(guò)程中具有一定的污染積累,尤其在最后兩個(gè)采樣點(diǎn)CJ-11和CJ-12,可能受到了較大的污染源影響。但是從常規(guī)指標(biāo)和TOC的結(jié)果并不能直接體現(xiàn)污染信息,只能反映污染總量從上游至下游的增加。

    圖2 常規(guī)水質(zhì)參數(shù)沿江的變化

    2.2 水質(zhì)熒光指紋特征

    通過(guò)長(zhǎng)江入??诙螛悠返乃|(zhì)熒光指紋,能夠進(jìn)一步反映出長(zhǎng)江入??诙嗡w有機(jī)物的組成,并有可能對(duì)污染來(lái)源進(jìn)行解析。

    長(zhǎng)江入??诙蔚湫退|(zhì)熒光指紋如圖3所示。從CJ-1,CJ-6和CJ-10采樣點(diǎn)的水質(zhì)熒光指紋可以看出,雖然從CJ-1至CJ-10距離較遠(yuǎn)(約160 km),但其水質(zhì)指紋具有明顯的統(tǒng)一特征。長(zhǎng)江入??诙蔚湫退|(zhì)熒光指紋主要包含3個(gè)熒光峰,各峰的位置(以[激發(fā)波長(zhǎng), 發(fā)射波長(zhǎng)]表示)為[275, 335]nm,[230, 345]nm和[250, 450]nm,依次記為峰A、峰B和峰C(Peak A,Peak B,Peak C)。其中,峰A和峰B為類蛋白質(zhì)熒光峰[10],常見(jiàn)于受人為活動(dòng)影響的水體,與生活污水、印染廢水[11]等污廢水的水質(zhì)熒光指紋峰相近;峰C為類腐殖質(zhì)熒光峰,根據(jù)其波長(zhǎng)判斷,可能為陸源性腐殖質(zhì),常見(jiàn)于地表水體中。

    圖3 長(zhǎng)江入??诙蔚湫退|(zhì)熒光指紋

    由圖4可以看出,從樣品CJ-1到樣品CJ-10的水質(zhì)熒光指紋,峰A和峰B的強(qiáng)度變化不大,其中,峰A的強(qiáng)度介于0.200~0.245 R.U.,整體略低于峰B的強(qiáng)度(0.239~0.288 R.U.),二者強(qiáng)度比值介于0.79~0.90,變化率僅為4.5%,說(shuō)明在長(zhǎng)江入??诙蜟J-1至CJ-10區(qū)域內(nèi),其水質(zhì)熒光指紋不僅在出峰位置上高度一致,在熒光強(qiáng)度上也具有很好的穩(wěn)定性。

    圖4 長(zhǎng)江入??诙畏鍙?qiáng)度變化

    在長(zhǎng)江入海口段下游的CJ-11和CJ-12兩個(gè)點(diǎn)(圖5),其水質(zhì)熒光指紋與CJ-1—CJ-10的典型水質(zhì)熒光指紋具有較大差別,主要體現(xiàn)在各峰的熒光強(qiáng)度上。CJ-11和CJ-12的水質(zhì)熒光指紋也主要包含3個(gè)熒光峰,峰位置分別為[275, 335]nm,[235, 345]nm和[255, 450]nm,與CJ-1—CJ-10的水質(zhì)熒光指紋峰位置基本一致。但是,CJ-11和CJ-12的兩個(gè)水質(zhì)熒光指紋峰(PeakA和PeakB)的熒光強(qiáng)度分別達(dá)到0.688~0.767 R.U.和0.623~0.681 R.U.,兩峰強(qiáng)度的比值(A/B)為1.10和1.13,均顯著高于CJ1—CJ10對(duì)應(yīng)的水質(zhì)熒光指紋峰的強(qiáng)度和比值。而另一方面,在整個(gè)研究區(qū)域內(nèi)(CJ-1—CJ-12),峰A和峰B的強(qiáng)度相關(guān)性較高,達(dá)到0.994 8。在長(zhǎng)江入??诙螀^(qū)域內(nèi),雖然在上下游不同位置獲得的峰A和峰B的強(qiáng)度大小和比例不同,但其熒光峰波長(zhǎng)保持穩(wěn)定,兩峰強(qiáng)度相關(guān)性較高,這表明長(zhǎng)江入??诙嗡|(zhì)熒光指紋的峰A和峰B可能具有同源性。

    而對(duì)于熒光峰C,從CJ-1至CJ-12,其強(qiáng)度由0.372 R.U.逐漸降為0.237 R.U.,顯示出與峰A和峰B完全不同的變化趨勢(shì),可能是從上游至下游過(guò)程中,對(duì)應(yīng)的熒光物質(zhì)逐漸稀釋、降解等原因造成的。

    2.3 下游熒光指紋來(lái)源解析

    長(zhǎng)江江面寬,水量大,因此,能夠在長(zhǎng)江入??诙卧斐蒀J-11和CJ-12的水質(zhì)熒光指紋和上游明顯不同,必定在這兩個(gè)采樣點(diǎn)上游存在大流量、高濃度,且同樣具有峰A和峰B特征的水體或污染源的匯入。近年來(lái),長(zhǎng)江流域大力實(shí)行入江排口排查整治,能造成江水熒光信號(hào)大幅度變化的污染源存在的可能性不大。因此,具有峰A和峰B特征水體的匯入,是造成CJ-11和CJ-12異常較為可能的原因。

    HPJ-1是支流HPJ由南向北流入長(zhǎng)江入??谇暗臉悠?,而CJ-10和CJ-11處于長(zhǎng)江入??诙蔚闹Я鱄PJ匯入口的上游和下游(圖1)。由圖6可以看出,HPJ-1的水質(zhì)熒光指紋的熒光峰位置為[275, 335]nm,[235, 345]nm,同CJ-1—CJ-12的峰A和峰B一致(同樣記為峰A和峰B),兩峰的強(qiáng)度分別為2.424 R.U.和1.776 R.U.,是CJ-10的10.49倍(峰A)和6.25倍(峰B),CJ-11的3.52倍(峰A)和2.85倍(峰B)。HPJ-1的峰A和峰B的位置與長(zhǎng)江入海口段的峰位置一致,同時(shí),CJ-11的峰A和峰B強(qiáng)度介于CJ-10和HPJ-1之間,這說(shuō)明,支流HPJ的匯入,對(duì)于CJ-11及其下游的熒光峰強(qiáng)度具有顯著的正向貢獻(xiàn)。

    圖5 長(zhǎng)江入海口段下游水質(zhì)熒光指紋

    圖6 HPJ-1水質(zhì)熒光指紋

    水污染預(yù)警溯源儀數(shù)據(jù)比對(duì)算法[12]可以對(duì)水質(zhì)熒光指紋之間的特征進(jìn)行分析比對(duì),并給出水質(zhì)熒光指紋之間的相似度。通過(guò)水質(zhì)熒光指紋比對(duì)算法進(jìn)行比對(duì)(表1),HPJ-1的水質(zhì)熒光指紋與CJ-11和CJ12的相似度分別達(dá)到86%和88%,而與CJ-10的相似度<60%。這進(jìn)一步證實(shí)了CJ-11和CJ-12這兩個(gè)特異水質(zhì)指紋,是由支流HPJ匯入長(zhǎng)江入??诙卧斐傻?。

    表1 水質(zhì)熒光指紋相似度

    根據(jù)Shen等[7]的報(bào)道,在蘇南地區(qū),印染行業(yè)排放的印染廢水可能會(huì)導(dǎo)致蘇南地區(qū)水體普遍存在類似本研究中峰A和峰B的信號(hào)。同時(shí),根據(jù)水質(zhì)熒光指紋比對(duì)算法結(jié)果顯示(表2),HPJ-1與印染行業(yè)水質(zhì)熒光指紋數(shù)據(jù)庫(kù)相似度達(dá)到90%,由此可以推測(cè),本研究在長(zhǎng)江入海口段以及支流HPJ發(fā)現(xiàn)的具有明顯特征的水質(zhì)熒光指紋,可能與進(jìn)入地表水體的印染廢水密切相關(guān),相關(guān)內(nèi)容將在后續(xù)的研究中進(jìn)一步展開(kāi)。

    表2 水紋峰強(qiáng)度和常規(guī)參數(shù)線性相關(guān)系數(shù)R2

    2.4 水紋峰強(qiáng)度與常規(guī)水質(zhì)參數(shù)關(guān)系

    通過(guò)建立水質(zhì)熒光指紋峰的強(qiáng)度和常規(guī)水質(zhì)參數(shù)之間的關(guān)系,能夠更好地在水質(zhì)監(jiān)測(cè)和污染預(yù)警溯源等領(lǐng)域進(jìn)行水質(zhì)熒光指紋技術(shù)的應(yīng)用。

    長(zhǎng)江入??诙嗡|(zhì)熒光指紋峰強(qiáng)度和常規(guī)水質(zhì)參數(shù)相關(guān)性如表2,從表中可看出,由于峰A和峰B具有一定的同源性,這兩個(gè)熒光峰強(qiáng)度和各常規(guī)水質(zhì)參數(shù)的相關(guān)性基本一致:二者的強(qiáng)度與pH和高錳酸鹽指數(shù)的相關(guān)性較弱,與電導(dǎo)率、TP、TN和TOC的相關(guān)性一般,而與NH3-N的相關(guān)性較強(qiáng),線性相關(guān)系數(shù)R2達(dá)到0.885 5。而峰C與各水質(zhì)參數(shù)的相關(guān)性均較弱。由此可見(jiàn),峰A和峰B的強(qiáng)度,在長(zhǎng)江入??诙?,具有作為NH3-N類污染的檢測(cè)指標(biāo)的潛力。

    3 結(jié) 論

    對(duì)長(zhǎng)江入??诙嗡|(zhì)熒光指紋進(jìn)行了表征,長(zhǎng)江入海口段水質(zhì)熒光指紋主要包含三個(gè)熒光峰,兩個(gè)類蛋白峰,一個(gè)類腐殖質(zhì)峰,它們的激發(fā)、發(fā)射波長(zhǎng)分別為[275, 335]nm,[230, 345]nm 和[250, 450]nm,其中A峰和B峰的相關(guān)性較高,相關(guān)系數(shù)為0.994 8,長(zhǎng)江入??诙嗡|(zhì)熒光指紋的峰A和峰B很可能來(lái)自相同污染源。通過(guò)水質(zhì)熒光指紋比對(duì)算法進(jìn)行比對(duì),HPJ-1的水質(zhì)熒光指紋與CJ-11和CJ12的相似度分別達(dá)到86%和88%,與印染行業(yè)水質(zhì)熒光指紋數(shù)據(jù)庫(kù)相似度達(dá)到90%。造成這一指紋信號(hào)原因可能與當(dāng)?shù)赜∪拘袠I(yè)排放的印染廢水密切相關(guān),后續(xù)將對(duì)其展開(kāi)研究。峰A和峰B的強(qiáng)度與NH3-N呈現(xiàn)良好的線性正相關(guān)關(guān)系,表明長(zhǎng)江入??诙嗡|(zhì)熒光指紋具有作為NH3-N類污染的檢測(cè)指標(biāo)的潛力。水質(zhì)熒光指紋技術(shù)可以展現(xiàn)水體有機(jī)物質(zhì)組成和來(lái)源,在污染事件預(yù)警、污染源示蹤以及水質(zhì)狀況評(píng)價(jià)發(fā)揮了重大作用,具有重要的應(yīng)用價(jià)值。

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