中國(guó)大氣本底站站址環(huán)境及部分觀測(cè)要素變化特征

趙竹君 何清 劉新春 王建林

（1 中國(guó)氣象局烏魯木齊沙漠氣象研究所/新疆塔克拉瑪干沙漠氣象國(guó)家野外科學(xué)觀測(cè)研究站/中國(guó)氣象局塔克拉瑪干沙漠氣象野外科學(xué)試驗(yàn)基地/新疆維吾爾自治區(qū)沙漠氣象與沙塵暴重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，烏魯木齊 830002；2 新疆大學(xué)生態(tài)與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，烏魯木齊 830046；3 阿克達(dá)拉區(qū)域大氣本底站，阿勒泰 836500）

0 引言

大氣成分本底濃度指不受人為因素和局地源直接影響情況下某一尺度上混合狀態(tài)大氣濃度，是一種自然條件下大氣狀態(tài)。全球和區(qū)域大氣成分本底濃度變化特征是人為活動(dòng)和自然因素對(duì)大氣成分影響的反饋，也是在大氣成分變化、氣候變化研究中的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)來(lái)源[1]。大氣本底站要素觀測(cè)工作是環(huán)境決策、區(qū)域環(huán)境政策制定的必要工作，也是科學(xué)研究工作的前沿陣地[2]。

大氣本底監(jiān)測(cè)站簡(jiǎn)稱(chēng)為大氣本底站，由世界氣象組織在全球布設(shè)。建立全球大氣本底監(jiān)測(cè)站需要執(zhí)行世界氣象組織關(guān)于大氣本底監(jiān)測(cè)的具體規(guī)范與實(shí)施標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)溫室氣體、大氣臭氧、氣溶膠、太陽(yáng)輻射、基本氣象要素等開(kāi)展不受人類(lèi)活動(dòng)直接影響的連續(xù)定點(diǎn)觀測(cè)。我國(guó)區(qū)域大氣本底站建設(shè)嚴(yán)格要求本底站遠(yuǎn)離人群密集處、工業(yè)區(qū)、污染源等40 km以上，較長(zhǎng)的時(shí)間內(nèi)土地利用形式和周?chē)h(huán)境不能發(fā)生較大改變，開(kāi)展多要素持續(xù)觀測(cè)工作[3]。位于我國(guó)青海省的瓦里關(guān)全球大氣本底站是世界唯一設(shè)在亞歐大陸腹地的大氣本底監(jiān)測(cè)站。中國(guó)氣象局在六個(gè)區(qū)域建立了大氣本底站，分別位于北京市上甸子、浙江省臨安、黑龍江省龍鳳山、新疆維吾爾自治區(qū)阿克達(dá)拉、云南省香格里拉、湖北省金沙，經(jīng)過(guò)多年的建設(shè)形成了1+6全國(guó)觀測(cè)布局，在大氣成分監(jiān)測(cè)和大氣環(huán)境背景變化分析上發(fā)揮著重要的作用。

我國(guó)自20世紀(jì)80年代逐步開(kāi)始大氣本底站建設(shè)工作，系統(tǒng)性觀測(cè)對(duì)氣候變化和生態(tài)環(huán)境有重要影響的大氣成分要素，具有代表性良好、觀測(cè)時(shí)間連續(xù)、觀測(cè)要素全面、觀測(cè)過(guò)程規(guī)范等優(yōu)勢(shì)，觀測(cè)數(shù)據(jù)已經(jīng)成為我國(guó)應(yīng)對(duì)氣候變化外交談判的依據(jù)之一，多次國(guó)際氣候會(huì)議中都引用了“瓦里關(guān)曲線”[4]。目前我國(guó)大氣本底站經(jīng)過(guò)長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行已經(jīng)形成了連續(xù)、穩(wěn)定的大氣本底監(jiān)測(cè)站網(wǎng)。中國(guó)氣象局每年發(fā)布的《中國(guó)溫室氣體公報(bào)》《酸雨觀測(cè)年報(bào)》《中國(guó)氣候變化藍(lán)皮書(shū)》等科學(xué)報(bào)告都以大氣本底站的觀測(cè)數(shù)據(jù)為依據(jù)，也為打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)等重要工作提供了區(qū)域尺度污染物背景值，有助于客觀評(píng)價(jià)大氣治理效果，做出精準(zhǔn)的環(huán)境決策[5]。大氣本底站的觀測(cè)數(shù)據(jù)還進(jìn)一步服務(wù)于國(guó)家重大戰(zhàn)略需求和地方發(fā)展，例如瓦里關(guān)站和阿克達(dá)拉站位于絲綢之路經(jīng)濟(jì)帶內(nèi)，為沿線氣候變化、氣象災(zāi)害防御研究做出貢獻(xiàn)[6]。高質(zhì)量的大氣本底站觀測(cè)要素?cái)?shù)據(jù)經(jīng)過(guò)多年積累形成的溫室氣體數(shù)據(jù)集、氣候數(shù)據(jù)集、臭氧總量數(shù)據(jù)集等在WMO溫室氣體世界數(shù)據(jù)中心（WDCGG）、世界臭氧和紫外輻射數(shù)據(jù)中心（WOUDC）等平臺(tái)共享，為生態(tài)文明建設(shè)、環(huán)境保護(hù)、科學(xué)研究提供了基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，也為世界氣候研究做出貢獻(xiàn)。

1 資料與方法

1.1 資料來(lái)源

本文所涉及的中國(guó)七個(gè)大氣本底站相關(guān)工作主要來(lái)源于國(guó)內(nèi)外關(guān)于瓦里關(guān)全球大氣本底站、上甸子區(qū)域大氣本底站、臨安區(qū)域大氣本底站、龍鳳山區(qū)域大氣本底站、阿克達(dá)拉區(qū)域大氣本底站、香格里拉區(qū)域大氣本底站、金沙區(qū)域大氣本底站已經(jīng)發(fā)表的研究文獻(xiàn)。其中阿克達(dá)拉區(qū)域大氣本底站2009—2019年CO2和CO觀測(cè)資料由中國(guó)氣象局提供，2009—2019年美國(guó)莫納羅亞站（Mauna Loa Station，MLO）和瓦里關(guān)全球大氣本底站、2009—2015年上甸子區(qū)域大氣本底站的CO2和CO觀測(cè)資料來(lái)自于WMO溫室氣體數(shù)據(jù)中心（https://gaw.kishou.go.jp/），瓦里關(guān)全球大氣本底站、龍鳳山區(qū)域大氣本底站、臨安區(qū)域大氣本底站1994—2016年O3總量資料來(lái)自世界臭氧和紫外輻射數(shù)據(jù)中心（https://woudc.org/home.php），臨安區(qū)域大氣本底站1995—1997年和2007—2013年O3總量數(shù)據(jù)缺失。后向軌跡氣象資料來(lái)自于全球資料同化系統(tǒng)（GDAS）數(shù)據(jù)（間隔6 h，水平分辨率5°×5°），包括溫度、相對(duì)濕度、氣壓等氣象要素。

1.2 HYSPLIT模式介紹

HYSPLIT模式是美國(guó)國(guó)家海洋大氣中心（NOAA）和澳大利亞氣象局聯(lián)合開(kāi)發(fā)用于分析和計(jì)算大氣污染物來(lái)源和軌跡的專(zhuān)業(yè)模式。本研究利用了王亞強(qiáng)團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)的MeteoInfo中TrajStat插件（http://www.meteothink.org/）分別進(jìn)行七個(gè)大氣本底站48 h后向軌跡聚類(lèi)，軌跡高度為500 m。

2 中國(guó)大氣本底站簡(jiǎn)介

我國(guó)的七個(gè)大氣本底站分別位于我國(guó)不同的氣候區(qū)、生態(tài)環(huán)境特征區(qū)，具備區(qū)域本底特征和研究意義。

1）青海省瓦里關(guān)全球大氣本底站（WLG）建立于1994年，為WMO/GAW全球大氣本底站、科技部國(guó)家野外站、國(guó)家大氣本底站、中國(guó)氣象局野外科學(xué)試驗(yàn)基地，代表了亞歐大陸腹地大氣本底特征。該站位于青藏高原東北坡，海拔高、人煙稀少，自然環(huán)境受人為因素影響小[7-8]，具有典型的高原大陸氣候，下墊面植物以高原草甸為主，為干旱半干旱高寒草原。夏季風(fēng)向?yàn)闁|南或東北風(fēng)、冬季為西北風(fēng)；降水量表現(xiàn)為夏季降水多，冬季降水少，且降水時(shí)間主要集中范圍在5—9月；溫度變化差異明顯[9-12]。根據(jù)后向軌跡模擬分析可以看出（圖1），瓦里關(guān)站受到來(lái)自北部、東北部、西部氣流影響。約有三分之一的氣流經(jīng)過(guò)了西寧等工業(yè)比較集中的城市，這部分氣流運(yùn)行高度低、速度慢，可能貢獻(xiàn)了較多局地大氣污染物。

圖1 瓦里關(guān)站距地500 m高度48 h后向軌跡聚類(lèi)結(jié)果（a）及其氣壓分布（b）Fig.1 48 h backward trajectory of WLG Station at 500 m above ground (a) and air pressure profiles (b)

2）北京市上甸子區(qū)域大氣本底站（SDZ）建立于1981年，為WMO/GAW區(qū)域大氣本底站、科技部國(guó)家野外站、國(guó)家大氣本底站、中國(guó)氣象局野外科學(xué)試驗(yàn)基地，代表了華北平原、京津冀經(jīng)濟(jì)圈大氣本底特征。其位于北京市區(qū)東北方向150 km處，附近多為林地、農(nóng)田等，具有較高的植被覆蓋率，南側(cè)0.8 km處有村莊居住地（居民300人左右）[13]。該站位于華北平原和京津冀核心位置，為溫帶半濕潤(rùn)季風(fēng)氣候，全年盛行東北和西南風(fēng)[14-15]。根據(jù)后向軌跡模型（圖2），上甸子站的潛在源區(qū)相對(duì)比較分散，主要包括了京津冀、內(nèi)蒙古、東北地區(qū)。

圖2 上甸子站距地500 m高度48 h后向軌跡聚類(lèi)結(jié)果（a）及其氣壓分布（b）Fig.2 48 h backward trajectory of SDZ Station at 500 m above ground (a) and air pressure profiles (b)

3）浙江省臨安區(qū)域大氣本底站（LA）建立于1983年，為WMO/GAW區(qū)域大氣本底站、科技部國(guó)家野外站、國(guó)家大氣本底站、中國(guó)氣象局野外科學(xué)試驗(yàn)基地，代表了華東沿海、長(zhǎng)三角地區(qū)大氣本底特征。位于浙江省杭州市臨安區(qū)橫畈鎮(zhèn)大羅村，處于亞熱帶季風(fēng)區(qū)[16]，因其周?chē)械咎锓N植區(qū)、濕地和人口聚集的村莊，故甲烷、二氧化碳等溫室氣體研究需要重點(diǎn)考慮人為源的影響[17]。從全年后向軌跡聚類(lèi)分析可以看出該站受到北部氣流和東偏南海洋氣流的影響（圖3）。

圖3 臨安站距地500 m高度48 h后向軌跡聚類(lèi)結(jié)果（a）及其氣壓分布（b）Fig.3 48 h backward trajectory of LA Station at 500 m above ground(a) and air pressure profiles (b)

4）黑龍江省龍鳳山區(qū)域大氣本底站（LFS）建立于1991年，為WMO/GAW區(qū)域大氣本底站、科技部國(guó)家野外站、國(guó)家大氣本底站、中國(guó)氣象局野外科學(xué)試驗(yàn)基地，代表了東北平原大氣本底特征。位于我國(guó)黑龍江省五常市，其周?chē)h(huán)境分為農(nóng)牧區(qū)和森林地區(qū)兩部分，北面和西面以種植水稻、玉米為主，東面和南面的森林覆蓋率比較高，且在東南方向有一個(gè)中等規(guī)模的水庫(kù)[18]。龍鳳山站位于東北平原核心區(qū)域，屬于溫帶季風(fēng)氣候。后向軌跡模型分析中可以看出（圖4），此站主要受到了西北和東南氣流的影響，潛在源主要為西北部黑龍江齊齊哈爾以及南部的吉林等地。

圖4 龍鳳山站距地500 m高度48 h后向軌跡聚類(lèi)結(jié)果（a）及其氣壓分布（b）Fig.4 48 h backward trajectory of LFS Station at 500 m above ground(a) and air pressure profiles (b)

5）新疆維吾爾自治區(qū)阿克達(dá)拉區(qū)域大氣本底站（AKDL）建立于2005年，為國(guó)家大氣本底站、中國(guó)氣象局野外科學(xué)試驗(yàn)基地，代表了中亞腹地、北疆經(jīng)濟(jì)區(qū)大氣本底特征。位于新疆阿勒泰地區(qū)福海縣西部，距離福海縣城40 km，周?chē)菑V袤的戈壁區(qū)域[19]。所處區(qū)域?yàn)榇箨懶詼貛Ш鋮^(qū)域，表現(xiàn)為夏季熱、降水少、晝夜溫差大；冬季寒冷干燥、大風(fēng)多的氣候特點(diǎn)。春夏秋多為西北風(fēng)向，冬季為東（偏南）風(fēng)[20]。從后向軌跡聚類(lèi)分析可見(jiàn)（圖5），約有60%左右的氣流來(lái)自西北、偏西方向，其輸送的距離遠(yuǎn)、時(shí)速快；約有30%的氣流從準(zhǔn)噶爾盆地邊緣到達(dá)阿克達(dá)拉站，可能貢獻(xiàn)了較多的污染物。

圖5 阿克達(dá)拉站距地500 m高度48 h后向軌跡聚類(lèi)結(jié)果（a）及其氣壓分布（b）Fig.5 48 h backward trajectory of AKDL Station at 500 m above ground (a) and air pressure profiles (b)

6）云南省香格里拉區(qū)域大氣本底站（XGLL）建立于2004年，為國(guó)家大氣本底站，代表了云貴高原和西南地區(qū)大氣本底特征。其位于滇、藏、川三省區(qū)交界處，也是東亞季風(fēng)和南亞季風(fēng)的交匯處，地理位置十分關(guān)鍵，屬于熱帶季風(fēng)氣候，下墊面是針葉林、原始森林和草地[21]。根據(jù)全年后向軌跡聚類(lèi)分析結(jié)果表明（圖6），該站主要?dú)鈭F(tuán)來(lái)自西南方向，另一部分氣團(tuán)來(lái)自孟加拉灣東北部地區(qū)。此站不僅代表了我國(guó)西南地區(qū)的大氣本底特征，因?yàn)槭艿轿髂霞撅L(fēng)和氣流作用的影響，也可以反映南亞區(qū)域空氣污染對(duì)于我國(guó)西南地區(qū)的影響。

圖6 香格里拉站距地500 m高度48 h后向軌跡聚類(lèi)結(jié)果（a）及其氣壓分布（b）Fig.6 48 h backward trajectory of XGLL Station at 500 m above ground (a) and air pressure profiles (b)

7）湖北省金沙區(qū)域大氣本底站（JS）建立于2007年，為國(guó)家大氣本底站，代表了長(zhǎng)江中游、華中地區(qū)的大氣本底特征。其位于華中地區(qū)湖南、江西、湖北三省交界處，屬亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū)，日照充足且四季分明，年平均氣溫16.6 ℃、相對(duì)濕度77%，站點(diǎn)周?chē)某珀?yáng)縣以山地丘陵為主[22]。利用后向軌跡模型分析（圖7），該站點(diǎn)的氣團(tuán)和氣流主要來(lái)自東北、西南和北部三個(gè)方向，受到長(zhǎng)三角西部地區(qū)、江漢平原及其北部地區(qū)大氣污染物影響。

圖7 金沙站距地500 m高度48 h后向軌跡聚類(lèi)結(jié)果（a）及其氣壓分布（b）Fig.7 48 h backward trajectory of JS Station at 500 m above ground(a) and air pressure profiles (b)

綜上所述，上述七個(gè)大氣本底站分別代表了我國(guó)不同典型區(qū)域的大氣本底特征，瓦里關(guān)站代表了亞歐腹地和中國(guó)西部高寒區(qū)域；上甸子站代表了華北平原地區(qū)；臨安站代表了華東地區(qū)、長(zhǎng)三角地區(qū)；龍鳳山站代表了東北平原區(qū)；阿克達(dá)拉站代表了中亞、新疆北疆地區(qū)；香格里拉站代表了西南地區(qū)；金沙站代表了華中腹地區(qū)域。我國(guó)的大氣本底站的分布呈現(xiàn)東部地區(qū)多、西部地區(qū)少的特征，東部地區(qū)地表植被茂盛、西部地區(qū)的地表以荒漠草原為主，因此本底站大氣成分觀測(cè)數(shù)據(jù)分析需要考慮不同區(qū)域下墊面植被和周?chē)廴驹吹挠绊?，還要考慮季節(jié)變化和采暖期等對(duì)于大氣環(huán)境的影響。

3 觀測(cè)要素變化分析

3.1 二氧化碳（CO2）

自工業(yè)革命以來(lái)工業(yè)化進(jìn)程不斷加快，致使自然資源消耗量持續(xù)遞增，從而導(dǎo)致二氧化碳等溫室氣體的排放量呈現(xiàn)快速上升趨勢(shì)，這也成為全球升溫的主要因素[23]。大氣本底站的溫室氣體觀測(cè)資料對(duì)氣候變化和區(qū)域環(huán)境政策制定都有十分重要的支撐作用。例如，在中國(guó)碳匯分析中，利用了中國(guó)氣象局七個(gè)地面溫室氣體觀測(cè)站（大氣本底站）的觀測(cè)資料以及日俄聯(lián)合高塔觀測(cè)網(wǎng)的資料進(jìn)行了同化反演工作。這種核算方式將碳匯工作精準(zhǔn)度大大提升，多源的溫室氣體數(shù)據(jù)資料與氣象要素結(jié)合的反演模式，不僅為碳匯工作提供數(shù)據(jù)基礎(chǔ)，還對(duì)國(guó)家溫室氣體排放清單的驗(yàn)證與評(píng)估工作起到推進(jìn)作用，政府間氣候變化專(zhuān)門(mén)委員會(huì)也對(duì)此工作尤為重視，現(xiàn)已納入《IPCC國(guó)家溫室氣體清單編制指南2019增補(bǔ)指南》[4]。

根據(jù)以往的研究文獻(xiàn)資料顯示，整個(gè)北半球的CO2呈現(xiàn)冬春高和夏秋低的季節(jié)變化趨勢(shì)，被認(rèn)為是全球大氣CO2本底濃度平均水平的美國(guó)Mauna Loa站平均濃度為399.05 ppm①1 ppm＝10－6。，增長(zhǎng)率為2.4 ppm·a-1（2009—2019年）。我國(guó)的大氣本底站因受到地形和氣候等因素影響各站變化不同。瓦里關(guān)站CO2年平均濃度范圍363.95～409.23 ppm、年增長(zhǎng)率2.06 ppm·a-1（1997—2015年）[7]，上甸子站396.29～402.60 ppm、年增長(zhǎng)率為0.90 ppm·a-1（2009—2015年）[7]。上甸子站年平均濃度略高于瓦里關(guān)站，上甸子站CO2年平均增長(zhǎng)率則顯著低于瓦里關(guān)站（圖8），原因是瓦里關(guān)站受到人為因素的影響更小，上甸子站較低的增長(zhǎng)率可能與區(qū)域排放控制相關(guān)[12]。與其他本底站比較可見(jiàn)，香格里拉站CO2年平均濃度為392.3 ppm、增長(zhǎng)率2.5 ppm·a-1[24]（2011—2013年）；臨安站CO2年平均濃度變化范圍為368.3～414.8 ppm、增長(zhǎng)率3.2 ppm·a-1（2006—2009年）[25]；阿克達(dá)拉站CO2年平均濃度為400.75 ppm、增長(zhǎng)率1.74 ppm·a-1（2009—2019年）；龍鳳山站CO2年平均濃度為383.2～403.2 ppm、增長(zhǎng)率2.4 ppm·a-1（2009—2011年）[26]。區(qū)域大氣本底站CO2濃度變化特點(diǎn)為遠(yuǎn)離城市和人群的站點(diǎn)增長(zhǎng)率較大，但是其本身的濃度值偏小，而位于經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)區(qū)的站點(diǎn)與之相反。這也體現(xiàn)了節(jié)能減排和環(huán)境等方面的措施，對(duì)CO2排放削減有積極作用[25]。

圖8 1997—2019年部分本底站年平均CO2濃度變化對(duì)比Fig.8 Comparison of annual average CO2 concentration change at some background stations during 1997—2019

大氣 CO2濃度值瓦里關(guān)站和上甸子站均表現(xiàn)為冬春高、夏秋季低的特征，且瓦里關(guān)站振幅遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于上甸子站。瓦里關(guān)站大氣CO2濃度值為春季>冬季>秋季>夏季；上甸子站大氣 CO2濃度值為冬季>春季>秋季>夏季[7]。瓦里關(guān)地處高海拔的青藏高原，周?chē)藷熛鄬?duì)稀少，故季節(jié)振幅小；而上甸子站地處人員密集的華北平原，夏季農(nóng)作物、植被生長(zhǎng)旺盛，強(qiáng)烈的光合作用消耗大量的CO2，冬季取暖多使用化石燃料，有大量的CO2被排出，因此上甸子站CO2濃度季節(jié)變化明顯。臨安站和龍鳳山站季節(jié)變化趨勢(shì)基本一致，受到陸地碳匯影響，冬季1月出現(xiàn)了全年最高值，7—8月出現(xiàn)低值，其中4—5月還出現(xiàn)了小高峰[27-29]。香格里拉站受到地面生物和地面風(fēng)的影響，春季4—5月出現(xiàn)了最高值，而夏季7—8月濃度值比較低，這與瓦里關(guān)站的趨勢(shì)基本一致。另兩個(gè)站點(diǎn)都位于海拔比較高的區(qū)域，可能與區(qū)域大氣環(huán)流有關(guān)[30]。

綜上可見(jiàn)，我國(guó)的大氣本底站CO2濃度水平呈現(xiàn)明顯增加趨勢(shì)，增長(zhǎng)率表現(xiàn)出明顯的差別，可能與人為環(huán)境政策、經(jīng)濟(jì)發(fā)展程度相關(guān)，我國(guó)位于經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)的本底站CO2濃度水平明顯偏高。

3.2 甲烷（CH4）

甲烷（CH4）是重要的溫室氣體，它的輻射強(qiáng)迫貢獻(xiàn)率為18.5%，僅次于CO2，CH4單位質(zhì)量吸收長(zhǎng)波輻射的效率超出CO225倍。且甲烷體積濃度從工業(yè)革命前的700 ppb①1 ppb＝10－9。向現(xiàn)階段1800～1900 ppb左右持續(xù)遞增，IPCC報(bào)告中已經(jīng)指出了甲烷的排放與人為活動(dòng)密切相關(guān)[31]。

目前針對(duì)CH4的研究工作（2009—2013年）集中于瓦里關(guān)站、上甸子站、臨安站、龍鳳山站、香格里拉站（圖9）。瓦里關(guān)站和香格里拉站的年平均濃度較低，這兩個(gè)站的海拔較高，周?chē)h(yuǎn)離人員密集區(qū)以及工業(yè)區(qū)、水稻等農(nóng)業(yè)生產(chǎn)區(qū)，因此與海拔較低區(qū)域站點(diǎn)CH4濃度值差異較大。海拔越高，大氣環(huán)流使CH4分布更均勻，而低海拔區(qū)域與地面的CH4交換頻繁，濃度更高。上甸子、臨安、龍鳳山站的CH4濃度相對(duì)較高，主要原因可能為臨安站周?chē)嬖跐竦兀堷P山站和上甸子站周?chē)嬖谥r(nóng)業(yè)生產(chǎn)區(qū)，會(huì)受到局地源影響，尤其龍鳳山站所處的五常市是我國(guó)重要的水稻產(chǎn)區(qū)之一，因此CH4濃度相對(duì)較高[7,26,32]。年增長(zhǎng)率表現(xiàn)為瓦里關(guān)>臨安>龍鳳山>上甸子>香格里拉，主要與人為源和自然源原因密不可分[33]。一方面當(dāng)?shù)卣贫ǖ沫h(huán)境政策以及人為源排放甲烷的控制措施減緩了CH4濃度增長(zhǎng)趨勢(shì)，另一方面地形、地勢(shì)、下墊面的碳匯作用等也是年增長(zhǎng)率的影響因素。例如，上甸子站的增長(zhǎng)率較低可能是北京市對(duì)環(huán)境污染重視程度提升，加大了城市污染和人為源排放的整治力度，致使排放減緩。

圖9 2009—2013年各站點(diǎn)CH4年平均濃度對(duì)比[38]Fig.9 Comparison of annual average concentration of CH4 at five different stations during 2009—2013

各本底站季節(jié)差異明顯，北方站點(diǎn)（瓦里關(guān)、上甸子、龍鳳山）都表現(xiàn)出了“W”型季節(jié)變化趨勢(shì)，峰值出現(xiàn)在7月和次年1月左右，但是原因各有差異：瓦里關(guān)站雖然與上甸子站、龍鳳山站的變化趨勢(shì)相似，但是其最低值和最高值的差異較小，僅為15 ppb，瓦里關(guān)站海拔高且周?chē)藷熛∩?，是變化差異較小的主要原因之一[31]。瓦里關(guān)站受到夏季西寧和黃河河谷的人為活動(dòng)的影響，而冬季此部分的人為活動(dòng)降低，CH4隨之發(fā)生改變。上甸子站位于華北平原，夏季的強(qiáng)降雨天氣和較高的氣溫使有機(jī)物厭氧分解排放了更多CH4，而冬季受到化石燃料燃燒和季風(fēng)輸送影響較大。龍鳳山站位于東北平原，是國(guó)內(nèi)主要糧食產(chǎn)地，夏季水稻農(nóng)田排放使CH4出現(xiàn)了峰值，而冬季的峰值則是由于冬季大規(guī)模取暖。而位于南方的臨安站在7月出現(xiàn)了明顯的谷值，因?yàn)橄募敬苏綩H濃度高，大氣快速擴(kuò)散作用使光化學(xué)作用增強(qiáng)導(dǎo)致CH4濃度較低[34]。香格里拉站CH4濃度四季差異比較大，在9月出現(xiàn)了單峰變化趨勢(shì)，受到下墊面生態(tài)系統(tǒng)和西南氣團(tuán)傳輸影響，CH4排放量增加后經(jīng)過(guò)運(yùn)輸和積累9月濃度明顯增高。

Mauna Loa站CH4年平均濃度為1818.30 ppb、增長(zhǎng)率為5.85 ppb·a-1（2009—2013年），我國(guó)大氣本底站的CH4濃度水平明顯高于Mauna Loa站，季節(jié)變化明顯。因?yàn)镃H4在大氣中發(fā)生反應(yīng)需要溫度、濕度、前體物質(zhì)等條件，還與地面生物活動(dòng)有關(guān)，綜合影響造成了各個(gè)站點(diǎn)CH4濃度水平與季節(jié)變化差異。

3.3 臭氧（O3）

臭氧是自然大氣中天然組成部分，平流層中聚集著90%的O3，其余的O3分布在對(duì)流層內(nèi)。O3參與了紫外輻射吸收過(guò)程和大氣清潔過(guò)程，但是因其較強(qiáng)的氧化性，在近地面大氣中濃度過(guò)高會(huì)對(duì)植物生長(zhǎng)和人體健康造成不良影響[35]。雖然大氣中的O3含量比較低，但是其細(xì)微變化也會(huì)對(duì)于大氣的穩(wěn)定程度等造成極大影響[36]。

因此，對(duì)大氣本底站的O3濃度變化分析是分析大氣成分特征的關(guān)鍵性工作。1994—2016年O3總量龍鳳山站明顯高于瓦里關(guān)站和臨安站（圖10）。瓦里關(guān)站的O3濃度呈現(xiàn)冬春高、夏秋低的變化特征，年平均濃度呈現(xiàn)緩慢上升趨勢(shì)[11]。香格里拉站、臨安站、金沙站呈現(xiàn)冬春季O3濃度高、夏季最低的特征，上層富含O3的大氣向下輸送是造成冬季和春季O3濃度較高的原因，夏季受到季風(fēng)控制和降水影響O3濃度降低[37]。而金沙、臨安兩站與香格里拉站相比出現(xiàn)了秋季的次峰值，秋季O3濃度變化受到大氣光化學(xué)反應(yīng)程度影響[38]。上甸子站與阿克達(dá)拉站呈現(xiàn)春夏高、秋冬低的季節(jié)變化特征，而上甸子站的最高值出現(xiàn)在夏季，阿克達(dá)拉站出現(xiàn)在春季[39]。

圖10 1994—2016年部分本底站O3月平均濃度對(duì)比Fig.10 Comparison of monthly mean concentration of O3 at some background stations during 1994—2016

O3的日變化會(huì)因?yàn)樘鞖鈼l件不同而表現(xiàn)出不同的形式。阿克達(dá)拉站春天的揚(yáng)沙天、夏季的晴天、秋季的雨天、冬季的陰天O3濃度出現(xiàn)最高值。近地面O3濃度實(shí)際日變化為單峰變化，01時(shí)左右出現(xiàn)最小值，最大值在16時(shí)左右出現(xiàn)，夜間變化平緩，白天變化強(qiáng)烈[40]。香格里拉站O3濃度日變化中最低值大多在凌晨前出現(xiàn)，最高值出現(xiàn)在正午前后，這與當(dāng)?shù)仫L(fēng)速日變化呈現(xiàn)明顯正相關(guān)關(guān)系，證明風(fēng)輸送是香格里拉站O3的主要來(lái)源之一。龍鳳山、臨安站O3濃度日變化分析中也驗(yàn)證了這一作用[41]。

綜上分析，我國(guó)大氣本底站O3濃度值受到大氣環(huán)流作用、海洋季風(fēng)作用、大氣垂直輸送、局地污染源輸送作用綜合影響，各站存在季節(jié)差異，O3總量龍鳳山站明顯高于瓦里關(guān)站和臨安站。

3.4 一氧化碳（CO）

一氧化碳被認(rèn)為是間接溫室氣體，其本身不接收任何地球紅外輻射，但CO濃度間接影響甲烷、鹵化碳的壽命[42]。因此，對(duì)于CO的研究十分關(guān)鍵。

2009—2019年瓦里關(guān)站、上甸子站、阿克達(dá)拉站CO濃度值呈現(xiàn)較大波動(dòng)，各個(gè)站點(diǎn)之間的CO濃度情況存在差別（圖11），CO年平均濃度阿克達(dá)拉站>上甸子站>瓦里關(guān)站，自2014年起瓦里關(guān)站和阿克達(dá)拉站出現(xiàn)了CO濃度波動(dòng)下降的趨勢(shì)[43]。CO作為重要的反應(yīng)性氣體，受到了地區(qū)多種源匯作用和大氣共同輸送作用的影響，變化過(guò)程復(fù)雜。瓦里關(guān)站、龍鳳山站的CO濃度整體呈現(xiàn)略微下降趨勢(shì)[44]，季節(jié)變化呈現(xiàn)冬春高、夏秋低的特征。阿克達(dá)拉站CO濃度也呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，月均值變化隨著采暖期和非采暖期變化，氣流主要來(lái)源于西北、西南方向，北疆經(jīng)濟(jì)區(qū)也可能貢獻(xiàn)了一部分CO[43]。金沙站的CO濃度和O3濃度具有相同的變化趨勢(shì)[45]。香格里拉站的CO主要來(lái)源于西部和西南部的印度、緬甸、孟加拉國(guó)等地，最高值出現(xiàn)在5月，最低值出現(xiàn)在7月，其也存在著下降的年變化趨勢(shì)，約為-2.6 ppb·a-1[24]。

圖11 2009—2019年部分本底站CO月平均濃度對(duì)比Fig.11 Comparison of monthly mean concentration of CO at some stations during 2009—2019

綜上，各本底站近年來(lái)CO濃度都呈現(xiàn)基本穩(wěn)定的下降趨勢(shì)，季節(jié)變化顯著，可能與人類(lèi)活動(dòng)和周期性的天氣變化有關(guān)，外部環(huán)境也可能對(duì)CO大氣反應(yīng)產(chǎn)生了影響。

4 結(jié)論

1）中國(guó)七個(gè)大氣本底站分別位于不同的氣候區(qū)、生態(tài)環(huán)境區(qū)，具有良好的區(qū)域代表性。瓦里關(guān)站代表了亞歐大陸大氣本底特征、香格里拉區(qū)站代表了我國(guó)西南地區(qū)大氣本底特征，兩站海拔較高，觀測(cè)要素濃度水平綜合受到地形、季風(fēng)作用影響。上甸子站代表了華北平原和京津冀經(jīng)濟(jì)區(qū)大氣本底特征、龍鳳山站代表了東北平原大氣本底特征，兩站受人為源影響較大，無(wú)論是人為活動(dòng)排放污染物，還是環(huán)境政策原因?qū)ξ廴疚锱欧诺目刂?，都?huì)對(duì)于各觀測(cè)要素的濃度變化產(chǎn)生影響。臨安站代表長(zhǎng)三角地區(qū)大氣本底特征、金沙站代表華中地區(qū)大氣本底特征，兩站位于丘陵地區(qū)，觀測(cè)要素濃度受到地形影響，也受到來(lái)自海洋長(zhǎng)距離輸送氣團(tuán)的影響。阿克達(dá)拉站代表中亞地區(qū)和新疆北疆大氣本底特征，位于戈壁區(qū)域，受西風(fēng)作用影響較大，受到來(lái)自哈薩克斯坦境內(nèi)和北疆經(jīng)濟(jì)區(qū)的氣流綜合影響。

2）我國(guó)七個(gè)大氣本底站觀測(cè)要素濃度水平與Mauna Loa站相比存在部分差異，季節(jié)變化表現(xiàn)為振幅大、變化明顯，可能與人員活動(dòng)和氣候條件等密切相關(guān)。CO2濃度呈現(xiàn)明顯增長(zhǎng)趨勢(shì)，表現(xiàn)為冬春高、夏秋低的變化特征，經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)的濃度值比較高；各站CH4濃度值大于Mauna Loa站，呈現(xiàn)明顯上升趨勢(shì)，CH4濃度變化與其光化學(xué)反應(yīng)程度和局地源排放密切相關(guān)；O3濃度受到長(zhǎng)距離輸送和平流層輸入而基本呈現(xiàn)冬春高、夏季低的季節(jié)特征，各站存在差異；CO濃度呈現(xiàn)了下降的趨勢(shì)，與人類(lèi)的活動(dòng)以及CO大氣反應(yīng)的外部條件相關(guān)。