• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    十二烷基三甲基溴化銨膨潤(rùn)土處理低濃度U(VI)廢水試驗(yàn)研究

    2022-11-28 11:24:36王絲雨周仲魁張益碩楊順景李龍祥樊小磊
    中國(guó)有色冶金 2022年5期
    關(guān)鍵詞:膨潤(rùn)土室溫去除率

    王絲雨,周仲魁,張益碩,楊順景,李龍祥,樊小磊,4

    (1.東華理工大學(xué)核資源與環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江西南昌330013;2.東華理工大學(xué)水資源與環(huán)境工程學(xué)院,江西南昌330013;3.浙江萬(wàn)里學(xué)院生物與環(huán)境學(xué)院,浙江寧波315000;4.江西省地質(zhì)局,江西南昌330001)

    近年來(lái),以煤、石油、天然氣為主的傳統(tǒng)能源已經(jīng)遠(yuǎn)不能滿(mǎn)足社會(huì)對(duì)能源的需求,開(kāi)發(fā)新能源成為了全球關(guān)注的重點(diǎn)。核電因低碳、經(jīng)濟(jì)、高效和清潔等優(yōu)勢(shì)而備受青睞。隨著核能的大力開(kāi)發(fā)與推廣,我國(guó)部分鈾礦區(qū)、鈾尾礦庫(kù)周邊地表水及地下水受到不同程度的含鈾廢水污染。鈾作為放射性廢水中主要污染物之一,其具有放射毒性和化學(xué)毒性并存的特點(diǎn),對(duì)周?chē)鷳B(tài)環(huán)境和人體健康產(chǎn)生極大的危害[1-6]。因此,尋找綠色環(huán)保高效的含鈾廢水處理方法,成為亟待解決的問(wèn)題。

    國(guó)內(nèi)外對(duì)于重金屬?gòu)U水的研究較多,并且水處理技術(shù)隨著現(xiàn)代科技的進(jìn)步日益發(fā)展,當(dāng)前重金屬?gòu)U水的處理方法主要包括化學(xué)沉淀法、電化學(xué)處理法、離子交換法、膜技術(shù)、吸附法等[7-8]。吸附法因其處理效率高、使用簡(jiǎn)單、成本低等優(yōu)點(diǎn),成為當(dāng)今最常用、最有效的重金屬?gòu)U水處理技術(shù)。李小燕等[8]以花生殼為原料,采用KOH為活化劑、微波為熱源,成功制備出花生殼活性炭,并將其用于溶液中鈾的吸附,在最佳條件下對(duì)U(VI)的最高去除率達(dá)到93.94%,但該吸附劑的制備需要微波加熱,增加了吸附成本。李仕友等[9]采用南方某鈾尾礦庫(kù)附近紅黏土吸附廢水中低濃度鈾,其對(duì)鈾的最大去除率僅為75.4%,未改性的黏土對(duì)廢水中的鈾去除效果不佳,因此需對(duì)黏土礦物進(jìn)行改性處理以提高對(duì)鈾的去除率。

    在吸附法中黏土礦物具有使用安全、無(wú)二次污染、來(lái)源廣泛、價(jià)格低廉、吸附性能好、陽(yáng)離子交換性能強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn),在吸附材料中占有重要地位,進(jìn)而被大量研究[10-12]。張益碩等[13]采用STAC對(duì)膨潤(rùn)土進(jìn)行有機(jī)改性,成功制備出STAC有機(jī)改性膨潤(rùn)土,并研究了其吸附機(jī)理,發(fā)現(xiàn)STAC改性有機(jī)膨潤(rùn)土對(duì)U(VI)的吸附主要以化學(xué)吸附為主,STAC擴(kuò)大了膨潤(rùn)土的層間距因此使得鈾去除率提升,但STAC有機(jī)改性膨潤(rùn)土的吸附時(shí)間需480 min,本研究的吸附時(shí)間僅為240 min,優(yōu)于STAC有機(jī)改性膨潤(rùn)土。陳勇等[14]采用物理超聲對(duì)膨潤(rùn)土進(jìn)行改性,并用于對(duì)結(jié)晶紫染料的吸附,最高去除率為99.64%。鄧紅艷等[15]采用不同比例的BS-14對(duì)膨潤(rùn)土進(jìn)行改性,并用于吸附Cu2+的研究,結(jié)果表明去除效果隨BS-14用量的增大而增大。何思琪等[16]制備了鋯鎂改性膨潤(rùn)土,并用于吸附水中的磷酸鹽,試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),膨潤(rùn)土用量是影響吸附的主要因素,較高的吸附劑用量有利于水中磷酸鹽被鋯鎂改性膨潤(rùn)土吸附去除。在黏土礦物中,膨潤(rùn)土已成為發(fā)展較為成熟的吸附劑,繼續(xù)研究膨潤(rùn)土對(duì)重金屬離子和鈾的吸附具有一定現(xiàn)實(shí)意義。

    膨潤(rùn)土主要成分為蒙脫石,獨(dú)特的層狀晶體結(jié)構(gòu)使其具有較強(qiáng)的離子交換性、較大的比表面積、良好的膨脹性能及高效的吸附性[17-18],常被用于放射性核素鈾的吸附與固化。天然膨潤(rùn)土的硅氧結(jié)構(gòu)具有較強(qiáng)的親水性,導(dǎo)致對(duì)污染物的吸附效果較差,因此需要對(duì)其進(jìn)行改性以提高膨潤(rùn)土的吸附性能。采用十二烷基三甲基溴化銨(DTAB)對(duì)膨潤(rùn)土進(jìn)行有機(jī)改性可以為膨潤(rùn)土引入大量疏水官能團(tuán),還可以擴(kuò)大膨潤(rùn)土的層間距,從而提升膨潤(rùn)土吸附效果[19]。

    1 試驗(yàn)介紹

    1.1 試劑與儀器

    試驗(yàn)用試劑有天然膨潤(rùn)土、氫氧化鈉、鹽酸、鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液、DTAB、乙二醇、5%硝酸(清洗ICP-OES儀器)等,均采用市售分析純。試驗(yàn)所用含鈾廢水為鈾標(biāo)準(zhǔn)溶液稀釋而成,主要成分為鈾酰離子。

    試驗(yàn)用儀器有電熱鼓風(fēng)干燥箱(DHG-9070A)、pH計(jì)(ST3100)、恒溫空氣搖床(ZWYR-240)、集熱式恒溫加熱磁力攪拌器(DF-101S)、高速離心機(jī)(Gl-21m)、紅外光譜分析儀(BRUKER VERTEX70)、掃描電鏡(TESCAN MIRA4)、電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-OES,Agilent 5100)、多晶X射線(xiàn)衍射儀(D8ADVANCEA25)。

    1.2 吸附劑制備

    稱(chēng)取5.0 g過(guò)100目①100目相當(dāng)于粒徑0.165 mm。篩的膨潤(rùn)土樣品于錐形瓶中,加入一定濃度Na2CO3溶液,置于水浴鍋內(nèi)攪拌180 min,陳化48 h后制備鈉改性膨潤(rùn)土,以下稱(chēng)為鈉基膨潤(rùn)土。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)有機(jī)改性劑在超純水中較難溶解與擴(kuò)散,因此先加入適量的乙二醇溶液溶解DTAB。取5.0 g鈉基膨潤(rùn)土再次研磨并過(guò)100目篩,加入錐形瓶,置于溫度為333.15 k的水浴鍋內(nèi),邊攪拌邊加入已溶解的DTAB溶液,攪拌120 min后,室溫下靜置48 h,為防止水分蒸發(fā),錐形瓶采用保鮮膜覆蓋;然后離心、過(guò)濾、洗滌,洗滌劑采用1%AgNO3溶液,洗滌合格后的固體在烘箱中于328.15 K下烘干,烘干后的樣品研磨過(guò)100目篩,制得DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土。

    1.3 試驗(yàn)步驟

    精確量取2份50 mL一定濃度的含U(Ⅵ)溶液分別于2個(gè)錐形瓶中,采用HCl和NaOH調(diào)節(jié)pH值,分別加入一定量的天然膨潤(rùn)土和DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土,在振蕩頻次165 r/min及一定溫度下進(jìn)行吸附,下文條件試驗(yàn)中振蕩頻次不變,考察其他條件變量的影響。試驗(yàn)結(jié)束后,用0.22 μm濾膜過(guò)濾,然后采用ICP-OES測(cè)定吸附后的U(Ⅵ)濃度,并且按照式(1)、式(2)計(jì)算去除率R和吸附量Qt。

    式中:R為U(Ⅵ)去除率,%;C1為U(Ⅵ)溶液初始濃度,mg/L;C2為吸附后U(Ⅵ)溶液濃度,mg/L;Qt為吸附容量,mg/g;V為溶液體積,L;m為所投DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土吸附劑質(zhì)量,g。

    2 天然膨潤(rùn)土與DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土形貌與結(jié)構(gòu)分析

    2.1 SEM分析

    對(duì)天然膨潤(rùn)土與DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土的表面形貌進(jìn)行SEM分析。從圖1可知,天然膨潤(rùn)土表面光整平滑,能看出細(xì)微的層狀結(jié)構(gòu);DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土可以明顯看到凸起、褶皺,空隙也相應(yīng)增大。DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土具有微米尺寸的孔隙,并且輪廓也要優(yōu)于天然膨潤(rùn)土,DTAB改性膨潤(rùn)土疏松的孔道擴(kuò)大,相對(duì)于天然膨潤(rùn)土有較大的比表面積,以上特征有利于提高吸附容量和U(Ⅵ)去除率。

    圖1 天然膨潤(rùn)土和DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土的SEM圖像Fig.1 SEM images of natural bentonite and DTAB organic modified bentonite

    2.2 FTIR分析

    由圖2可知,3 621 cm-1與3 403 cm-1附近的吸收峰來(lái)源于膨潤(rùn)土層內(nèi)的—OH伸縮振動(dòng),可以看出天然膨潤(rùn)土中有較多的羥基,989 cm-1出現(xiàn)的狹長(zhǎng)吸收峰來(lái)源于膨潤(rùn)土晶格中Si—O—Si的收縮振動(dòng)。經(jīng)DTAB有機(jī)改性后的膨潤(rùn)土,FTIR的峰形與天然膨潤(rùn)土基本一致,表明DTAB并沒(méi)有破壞膨潤(rùn)土原有的基團(tuán),但DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土部分衍射峰的強(qiáng)度和波數(shù)有比較顯著的改變,在2 923 cm-1和2 851 cm-1附近出現(xiàn)的新吸收峰來(lái)自于DTAB中C—H伸縮振動(dòng),證明DTAB已成功與膨潤(rùn)土結(jié)合。

    2.3 XRD分析

    通過(guò)X射線(xiàn)衍射對(duì)天然膨潤(rùn)土與DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析,結(jié)果如圖3所示。天然膨潤(rùn)土的特征峰一般在2θ=6.0°處,經(jīng)過(guò)DTAB改性后2θ=6.0°處特征峰幾乎消失,這可能是DTAB與膨潤(rùn)土層間離子進(jìn)行離子交換所導(dǎo)致。DTAB進(jìn)入膨潤(rùn)土層間,使膨潤(rùn)土層間距擴(kuò)大,提升了膨潤(rùn)土對(duì)U(VI)的吸附性能。

    圖3 天然膨潤(rùn)土和DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土的XRD分析Fig.3 XRD analysis of natural bentonite and DTAB organic modified bentonite

    3 試驗(yàn)結(jié)果與討論

    3.1 膨潤(rùn)土有機(jī)改性前后吸附性能比較

    在廢水中鈾初始濃度10 mg/L、pH=4.0、溫度室溫、吸附劑用量2 g/L、吸附時(shí)間90 min的條件下,分析膨潤(rùn)土改性前、后對(duì)低濃度含鈾廢水的處理效果,結(jié)果如表1所示。由表可知,DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土對(duì)模擬含鈾廢水中鈾的去除率與吸附量分別為95.73%和4.787 mg·g-1,天然膨潤(rùn)土對(duì)鈾的去除率與吸附量分別為21.15%和1.170 mg·g-1。改性膨潤(rùn)土對(duì)鈾的去除率提高了74.58%,吸附量提升了3.617 mg·g-1,因此DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土的吸附效果優(yōu)于天然膨潤(rùn)土。這可能是因?yàn)樘烊慌驖?rùn)土只是單純的物理吸附而導(dǎo)致吸附率與吸附量不理想,經(jīng)DTAB有機(jī)改性后吸附由化學(xué)吸附和物理吸附共同實(shí)現(xiàn),因此對(duì)模擬含鈾廢水中軸的去除率和吸附量得到提高。后續(xù)試驗(yàn)均采用DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土作為吸附劑進(jìn)行。

    表1 膨潤(rùn)土有機(jī)改性前、后吸附性能比較Table 1 Comparison of adsorption properties of bentonite before and after organic modification

    3.2 初始pH值對(duì)DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土吸附U(VI)的影響

    固定試驗(yàn)條件:廢水中鈾初始濃度10 mg/L、DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土用量為2 g/L、室溫、吸附時(shí)間50 min。在pH值3.0~10.0區(qū)間內(nèi),考察初始pH值對(duì)DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土的吸附效果,結(jié)果見(jiàn)圖4。由圖4看出,在pH=3.0時(shí),DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土對(duì)溶液的U(VI)去除率和吸附量分別為51.89%和2.87 mg/g,隨著pH值的升高,去除率與吸附量呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢(shì),當(dāng)pH=4.0時(shí)去除率與吸附量最高,分別為83.45%和4.62 mg/g。溶液中的U(VI)存在形態(tài)受pH值的影響較大,當(dāng)溶液pH值過(guò)高,U(VI)會(huì)形成負(fù)電性配合物,過(guò)量的OH-會(huì)與膨潤(rùn)土發(fā)生交換使膨潤(rùn)土帶負(fù)電,由于鈾在較高pH值情況下也帶負(fù)電,靜電作用影響DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土對(duì)U(VI)的吸附效果。而當(dāng)pH值過(guò)低時(shí)溶液中會(huì)產(chǎn)生大量游離的H+與溶液中的鈾產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng)作用,占用大量的吸附位點(diǎn),降低吸附效果。因此,DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土對(duì)U(VI)吸附的最佳pH值為4.0左右。

    圖4 初始pH值對(duì)DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土吸附U(VI)的影響Fig.4 Effect of initial pH on adsorption of U(VI)by DTAB modified bentonite

    3.3 DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土用量對(duì)U(VI)吸附效果的影響

    固定試驗(yàn)條件:廢水中鈾初始濃度10 mg/L、pH值4、室溫、吸附時(shí)間70 min,考察DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土用量對(duì)鈾的吸附效果,結(jié)果見(jiàn)圖5。由圖5看出,隨著DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土用量的增加,去除率呈現(xiàn)逐漸升高趨勢(shì),當(dāng)用量為0.1 g(2 g/L)時(shí)去除率為91.72%,用量為0.8 g(16 g/L)時(shí)去除率最高,為99.21%。這是因?yàn)?當(dāng)用量持續(xù)增加時(shí),DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土吸附面積增大,去除率逐漸提高。然而單位質(zhì)量DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土吸附量趨勢(shì)完全相反,其伴隨用量的增加逐漸降低。單位質(zhì)量DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土吸附量由用量為0.1 g(2 g/L)時(shí)的4.586 mg/g,降低到用量為0.8 g(16 g/L)時(shí)的0.62 mg/g,這是因?yàn)殡S著DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土質(zhì)量的增加,材料的吸附位點(diǎn)總數(shù)增多,但是單位吸附位點(diǎn)與水中U(VI)的接觸概率卻降低,用量過(guò)大時(shí)甚至?xí)a(chǎn)生團(tuán)聚現(xiàn)象,影響DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土的吸附性能,導(dǎo)致單位質(zhì)量DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土吸附量降低??紤]到環(huán)境功能材料的成本,本試驗(yàn)采用pH值4.0左右,吸附劑用量0.1 g,相當(dāng)于2 g/L。

    圖5 DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土用量對(duì)吸附U(VI)的影響Fig.5 Effect of DTAB organic modified bentonite dosage on adsorption of U(VI)

    3.4 溫度對(duì)DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土吸附U(VI)的影響

    固定試驗(yàn)條件:廢水中鈾初始濃度10 mg/L、pH值4.0,DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土用量為0.1 g(2 g/L)、吸附時(shí)間60 min,考察溫度對(duì)DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土除鈾的影響,結(jié)果見(jiàn)圖6。由圖6看出,當(dāng)溫度由298.15 K升高至333.15 K時(shí),去除率與吸附量均呈現(xiàn)上升的趨勢(shì)。298.15 K時(shí)鈾的去除率為89.42%、吸附量為4.471 mg/g,333.15 K時(shí)鈾去除率與吸附量分別為95.53%、4.776 mg/g。DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土隨溫度升高去除率和吸附量上升,表明該吸附劑對(duì)鈾的吸附可能為吸熱反應(yīng)??紤]到實(shí)際鈾礦山廢水處理量較大,加熱會(huì)導(dǎo)致成本過(guò)高,因此后續(xù)試驗(yàn)繼續(xù)在常溫條件下進(jìn)行。

    圖6 溫度對(duì)DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土吸附U(VI)的影響Fig.6 Effect of temperature on adsorption of U(VI)by DTAB modified bentonite

    3.5 吸附時(shí)間對(duì)DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土吸附U(VI)的影響

    固定試驗(yàn)條件:廢水中鈾初始濃度10 mg/L、室溫、pH值4.0、DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土用量為0.1 g(2 g/L),考察吸附時(shí)間對(duì)DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土去除鈾的影響,結(jié)果見(jiàn)圖7。由圖7看出,DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土對(duì)U(VI)吸附率隨吸附時(shí)間增長(zhǎng)而快速升高,吸附時(shí)間為15 min時(shí),去除率僅為7.22%,30 min時(shí)去除率為58.84%,60 min時(shí)去除率上升至90.24%,去除率變化明顯。這是因?yàn)槲角捌谖絼┍砻嬗休^多的吸附點(diǎn)位,因此吸附較快。240 min時(shí)去除率達(dá)到最大,為99.57%,之后保持動(dòng)態(tài)平衡。吸附量與去除率的整體趨勢(shì)大致相同,吸附量隨著時(shí)間增長(zhǎng)逐漸升高,由最初15 min時(shí)的0.345 mg/g提升高360 min時(shí)的4.705 mg/g,在240 min時(shí)吸附量達(dá)到最高點(diǎn)4.75 mg/g,之后保持動(dòng)態(tài)平衡。因此后續(xù)試驗(yàn)吸附時(shí)間定為240 min。

    圖7 吸附時(shí)間對(duì)DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土吸附U(VI)的影響Fig.7 Effect of adsorption time on U(VI)adsorption by DTAB modified bentonite

    3.6 U(VI)初始濃度對(duì)DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土的影響

    固定試驗(yàn)條件:室溫、pH值4.0、DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土用量0.1 g(2 g/L)、吸附時(shí)間240 min,考察廢水中鈾初始濃度對(duì)DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土的去除鈾的影響。由圖8看出,隨著廢水中鈾初始濃度的升高,DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土對(duì)鈾的去除率呈下降趨勢(shì),而吸附量呈上升趨勢(shì)。鈾初始濃度為10 mg/L時(shí)去除率為99.70%,初始濃度為100 mg/L時(shí)去除率為65.6%,鈾初始濃度為10 mg/L、20 mg/L、40 mg/L時(shí)鈾的去除率均高于75%。由上可知DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土對(duì)于低濃度的含U(VI)溶液具有較好的去除效果,而鈾濃度過(guò)高應(yīng)采取聯(lián)合工藝對(duì)鈾資源進(jìn)行回收,而不是單級(jí)吸附處理,比如采用逆流或錯(cuò)流的多級(jí)吸附對(duì)鈾資源進(jìn)行回收。

    3.7 重復(fù)利用性能

    固定試驗(yàn)條件:pH值4.0、DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土用量為0.1 g(2 g/L)、室溫、吸附時(shí)間240 min、鈾初始濃度10 mg/L,采用HCl對(duì)DTAB改性膨潤(rùn)土進(jìn)行解析,考察其循環(huán)利用次數(shù),由圖9可以看出經(jīng)過(guò)5次循環(huán)去除率下降30%,后續(xù)研究還需加強(qiáng)對(duì)DTAB循環(huán)穩(wěn)定性的研究,以使其在低濃度含鈾廢水吸附處理具有較高的循環(huán)穩(wěn)定性。

    圖9 循環(huán)試驗(yàn)結(jié)果Fig.9 Cycle tests results

    4 吸附模型擬合

    4.1 動(dòng)力學(xué)擬合研究

    固定試驗(yàn)條件:pH值4.0、DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土用量為0.1 g(2 g/L)、室溫、廢水中鈾初始濃度10 mg/L,在不同吸附時(shí)間下研究DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土對(duì)U(VI)的吸附動(dòng)力學(xué)。根據(jù)方程(3)與(4)計(jì)算所得相關(guān)參數(shù)見(jiàn)表2,動(dòng)力學(xué)擬合模型曲線(xiàn)見(jiàn)圖10。從表2和圖10可以看出,DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土在常溫下對(duì)U(VI)的吸附,以R2判定更加符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,表明化學(xué)吸附在整個(gè)吸附過(guò)程占主導(dǎo)因素,這也解釋了相同條件下DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土的去除率和吸附量均高于天然膨潤(rùn)土的原因。

    表2 DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土在室溫下吸附U(VI)的動(dòng)力學(xué)模型擬合參數(shù)Table 2 Kinetic model fitting parameters of U(VI)adsorption by DTAB modified bentonite at room temperature

    圖10 DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土吸附U(VI)的準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型擬合Fig.10 Fitting of quasi-first-order kinetic model and quasi-second-order kinetic model for adsorption of U(VI)by DTAB organic modified bentonite

    準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué):

    準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué):

    式中:qe為平衡吸附量,mg/g;qt為在時(shí)間t(h)的吸附量,g/kg;K1與K2為吸附速率常數(shù)。

    4.2 室溫下吸附模型擬合研究

    固定試驗(yàn)條件:pH值4.0、DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土用量為0.1 g(2 g/L)、室溫、吸附時(shí)間240 min,在不同鈾廢水初始濃度條件下研究DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土去除U(VI)的吸附等溫線(xiàn)。為了進(jìn)一步明確該吸附劑的吸附機(jī)理,對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行Freundlich和Langmuir吸附模型擬合研究,擬合方程式分別見(jiàn)式(5)與式(6)。擬合結(jié)果如表3和圖11所示。在室溫條件下Langmuir等溫吸附模型和Freundlich等溫吸附模型的擬合線(xiàn)性相關(guān)系數(shù)均在0.90以上,但Langmuir等溫吸附模型的R2=0.997,Freundlich等溫吸附模型的R2=0.920,Langmuir等溫吸附模型更符合該吸附模型。這表明U(VI)在DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土中以單分子層吸附為主,但也存在多層吸附。

    圖11 室溫下DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土等溫吸附模型Fig.11 Isothermal adsorption model of DTAB modified bentonite at room temperature

    表3 室溫下DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土吸附U(VI)的等溫吸附模型參數(shù)Table 3 Isothermal adsorption model parameters of U(VI)on DTAB modified bentonite at room temperature

    Freundlich等溫吸附模型的1/n=0.490,在0~1之間,表明吸附作用較易進(jìn)行。

    式中:Qe為平衡時(shí)吸附量,mg/g;Qmax為單層最大吸附量,mg/g;Ce為吸附平衡時(shí)的質(zhì)量濃度,mg/L;b與n為吸附能有關(guān)常數(shù);Kf為吸附能力常數(shù)。

    3 結(jié)論

    本文采用十二烷基三甲基溴化銨(DTAB)對(duì)膨潤(rùn)土進(jìn)行有機(jī)改性,并進(jìn)行了表征對(duì)比分析,然后進(jìn)行條件試驗(yàn)考察pH值、DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土用量、溫度、吸附時(shí)間等參數(shù)對(duì)改性后的膨潤(rùn)土去除含鈾廢水中鈾的效果,得到以下結(jié)論。

    1)SEM結(jié)果顯示,膨潤(rùn)土經(jīng)DTAB改性后孔道擴(kuò)大,增大了比表面積,有利于吸附材料對(duì)U(Ⅵ)去除率和吸附容量的提高。FTIR結(jié)果顯示,DTAB改性膨潤(rùn)土增加了大量的疏水官能團(tuán),提高了吸附效果。XRD分析結(jié)果表明,DTAB進(jìn)入膨潤(rùn)土層間,使膨潤(rùn)土層間距擴(kuò)大,提升了膨潤(rùn)土對(duì)U(VI)的吸附性能。

    2)有機(jī)改性膨潤(rùn)土在pH值4.0、用量0.1 g(2 g/L)、溫度333.15 K、鈾初始濃度10 mg/L、吸附時(shí)間240 min條件下去除效果最佳,去除率可大于99%。

    3)解析試驗(yàn)表明,DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土的穩(wěn)定性還需進(jìn)一步加強(qiáng)。

    4)通過(guò)模型擬合分析發(fā)現(xiàn),DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,以化學(xué)吸附為主。等溫吸附模型更加符合Langmuir模型,擬合最大吸附量為34.45 mg/g。Freundlich等溫吸附模型的擬合也較好地說(shuō)明DTAB有機(jī)改性膨潤(rùn)土對(duì)U(VI)的吸附不是單一的單層吸附而是一個(gè)復(fù)雜的過(guò)程。

    猜你喜歡
    膨潤(rùn)土室溫去除率
    超導(dǎo)追求
    室溫采集裝置及供熱二級(jí)管網(wǎng)智能化改造
    煤氣與熱力(2021年2期)2021-03-19 08:55:50
    不同溫度下彈性填料對(duì)ABR處理生活污水的影響
    重金屬對(duì)膨潤(rùn)土膨脹性的影響
    基于遺傳BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的內(nèi)圓磨削ZTA陶瓷材料去除率預(yù)測(cè)
    金剛石多線(xiàn)切割材料去除率對(duì)SiC晶片翹曲度的影響
    膨潤(rùn)土防水毯在水庫(kù)防滲工程中的應(yīng)用
    一種在室溫合成具有寬帶隙CdS的簡(jiǎn)單方法
    甲氧基MQ樹(shù)脂補(bǔ)強(qiáng)縮合型室溫硫化硅橡膠的研究
    CTMAB-膨潤(rùn)土處理含油污水的研究
    国产野战对白在线观看| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 不卡av一区二区三区| 一级黄片播放器| 久久人人97超碰香蕉20202| 97在线人人人人妻| 亚洲国产精品国产精品| 国产精品久久久av美女十八| av视频免费观看在线观看| 91精品三级在线观看| 国产成人精品福利久久| 伦精品一区二区三区| 久久av网站| 一区福利在线观看| 亚洲欧美成人精品一区二区| 宅男免费午夜| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 精品酒店卫生间| 夫妻性生交免费视频一级片| 免费观看av网站的网址| 免费观看av网站的网址| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 免费高清在线观看视频在线观看| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 卡戴珊不雅视频在线播放| 欧美成人精品欧美一级黄| 熟女av电影| 成人毛片60女人毛片免费| 一本色道久久久久久精品综合| 精品卡一卡二卡四卡免费| 成年av动漫网址| 日本黄色日本黄色录像| 视频区图区小说| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲精品在线美女| 在线天堂中文资源库| 国产一区二区三区av在线| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 亚洲五月色婷婷综合| 成人午夜精彩视频在线观看| 只有这里有精品99| 亚洲精品久久午夜乱码| www.自偷自拍.com| 香蕉丝袜av| 日日撸夜夜添| 亚洲国产色片| 尾随美女入室| 观看av在线不卡| 七月丁香在线播放| 午夜av观看不卡| 韩国精品一区二区三区| 丰满饥渴人妻一区二区三| 国产成人欧美| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产色婷婷99| 宅男免费午夜| 免费高清在线观看日韩| 中文天堂在线官网| 日本午夜av视频| 亚洲成国产人片在线观看| 夫妻午夜视频| 丝袜美足系列| 精品少妇一区二区三区视频日本电影 | 国精品久久久久久国模美| 丝袜在线中文字幕| 丝袜美腿诱惑在线| 国产亚洲欧美精品永久| 午夜激情av网站| 少妇的逼水好多| 亚洲av中文av极速乱| 国产精品欧美亚洲77777| 亚洲国产色片| 亚洲在久久综合| 亚洲熟女精品中文字幕| 久久韩国三级中文字幕| av线在线观看网站| 免费观看在线日韩| 一级片'在线观看视频| 人妻人人澡人人爽人人| 午夜免费观看性视频| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 五月伊人婷婷丁香| 亚洲成人手机| 国产淫语在线视频| 91aial.com中文字幕在线观看| 我的亚洲天堂| 国产亚洲精品第一综合不卡| 一级片免费观看大全| 激情五月婷婷亚洲| 中文字幕亚洲精品专区| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 激情五月婷婷亚洲| av有码第一页| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 亚洲综合精品二区| 欧美变态另类bdsm刘玥| 伊人亚洲综合成人网| 有码 亚洲区| 亚洲精品成人av观看孕妇| 黄片小视频在线播放| 亚洲美女黄色视频免费看| 久久久久人妻精品一区果冻| 久久久久久人妻| 老司机影院毛片| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 国产老妇伦熟女老妇高清| 日韩一区二区视频免费看| 久久久久久久久久久久大奶| 国产综合精华液| 久久人人97超碰香蕉20202| 久久国产精品大桥未久av| av免费在线看不卡| 超碰成人久久| 欧美人与善性xxx| 五月伊人婷婷丁香| 亚洲四区av| 男人添女人高潮全过程视频| 寂寞人妻少妇视频99o| av免费在线看不卡| 人妻系列 视频| 日本黄色日本黄色录像| 午夜激情久久久久久久| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 欧美日本中文国产一区发布| 成年女人毛片免费观看观看9 | 国产精品av久久久久免费| 亚洲综合色惰| 不卡av一区二区三区| 久久久欧美国产精品| 哪个播放器可以免费观看大片| 国产精品久久久久久av不卡| 国产精品久久久av美女十八| 国产黄频视频在线观看| 中文字幕av电影在线播放| 亚洲少妇的诱惑av| 日韩av不卡免费在线播放| 搡老乐熟女国产| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 伦精品一区二区三区| 一区二区av电影网| 国产精品久久久久久精品电影小说| 国产精品不卡视频一区二区| 亚洲欧洲国产日韩| 午夜激情av网站| 精品少妇黑人巨大在线播放| 国产成人免费观看mmmm| 国产精品久久久久久精品电影小说| 韩国高清视频一区二区三区| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 亚洲av电影在线进入| 亚洲经典国产精华液单| 久久精品人人爽人人爽视色| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 精品人妻偷拍中文字幕| av片东京热男人的天堂| 亚洲 欧美一区二区三区| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 大片免费播放器 马上看| 久久久久久久精品精品| 啦啦啦在线免费观看视频4| 日本欧美国产在线视频| 国产深夜福利视频在线观看| 亚洲久久久国产精品| 麻豆av在线久日| 高清av免费在线| 久久国内精品自在自线图片| 国产乱人偷精品视频| 欧美人与善性xxx| freevideosex欧美| 日韩av免费高清视频| 久久国内精品自在自线图片| 欧美日韩亚洲高清精品| 18禁动态无遮挡网站| 国产综合精华液| www日本在线高清视频| 999精品在线视频| 少妇被粗大的猛进出69影院| 永久免费av网站大全| 各种免费的搞黄视频| 丝袜美足系列| 亚洲av在线观看美女高潮| 捣出白浆h1v1| 哪个播放器可以免费观看大片| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲三区欧美一区| 亚洲欧美成人精品一区二区| 午夜日本视频在线| 色哟哟·www| 国产成人aa在线观看| 亚洲,欧美,日韩| 色婷婷av一区二区三区视频| 妹子高潮喷水视频| 边亲边吃奶的免费视频| 色播在线永久视频| 99国产精品免费福利视频| 一级毛片 在线播放| 国产精品国产三级国产专区5o| 90打野战视频偷拍视频| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 免费黄网站久久成人精品| 伊人亚洲综合成人网| 在线观看免费高清a一片| 青春草视频在线免费观看| 国产精品一国产av| 狂野欧美激情性bbbbbb| 永久网站在线| 9191精品国产免费久久| 捣出白浆h1v1| 中国国产av一级| 国产乱人偷精品视频| freevideosex欧美| 一本久久精品| 欧美激情极品国产一区二区三区| 青春草亚洲视频在线观看| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 最近最新中文字幕免费大全7| 久久久久国产精品人妻一区二区| 成人亚洲精品一区在线观看| 欧美精品av麻豆av| 国产淫语在线视频| 99久久中文字幕三级久久日本| 秋霞在线观看毛片| 免费高清在线观看日韩| 久久97久久精品| 国产淫语在线视频| 日韩av不卡免费在线播放| av一本久久久久| 男人爽女人下面视频在线观看| 少妇精品久久久久久久| 精品国产一区二区三区久久久樱花| av在线观看视频网站免费| 黄色怎么调成土黄色| 久久久久久久亚洲中文字幕| 成人国产麻豆网| 最近2019中文字幕mv第一页| 免费观看在线日韩| av在线播放精品| 免费黄频网站在线观看国产| 国产免费福利视频在线观看| 日本午夜av视频| 国产精品av久久久久免费| 26uuu在线亚洲综合色| 黄色毛片三级朝国网站| 久久精品国产亚洲av天美| 成年人免费黄色播放视频| 26uuu在线亚洲综合色| 久久国内精品自在自线图片| 精品人妻在线不人妻| 超色免费av| 国产精品女同一区二区软件| 婷婷成人精品国产| 国产在线免费精品| 桃花免费在线播放| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产午夜精品一二区理论片| 免费高清在线观看视频在线观看| 在线观看美女被高潮喷水网站| 香蕉精品网在线| 成人亚洲欧美一区二区av| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 婷婷色综合www| 男女无遮挡免费网站观看| 国产精品 国内视频| 久久综合国产亚洲精品| 成年av动漫网址| 久久人妻熟女aⅴ| 丰满乱子伦码专区| 热re99久久精品国产66热6| 国产欧美亚洲国产| 日日撸夜夜添| videossex国产| 国产精品久久久av美女十八| 男女边摸边吃奶| 两个人看的免费小视频| 亚洲精品国产av蜜桃| 女性生殖器流出的白浆| 日韩制服骚丝袜av| av电影中文网址| 日韩电影二区| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 日本爱情动作片www.在线观看| 亚洲伊人色综图| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 国产精品 欧美亚洲| 午夜激情av网站| 久久国产精品大桥未久av| 色视频在线一区二区三区| 在线观看一区二区三区激情| 极品人妻少妇av视频| 999精品在线视频| 婷婷色麻豆天堂久久| 免费日韩欧美在线观看| 久久人妻熟女aⅴ| 99久久综合免费| 亚洲成av片中文字幕在线观看 | 亚洲精品国产av成人精品| 亚洲国产日韩一区二区| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 成年动漫av网址| 日本vs欧美在线观看视频| 中文字幕亚洲精品专区| 欧美bdsm另类| 女性被躁到高潮视频| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 久久久久久久国产电影| 欧美日本中文国产一区发布| 一级片免费观看大全| 欧美国产精品一级二级三级| 在线观看www视频免费| 午夜福利乱码中文字幕| 国产精品偷伦视频观看了| 国产视频首页在线观看| 激情视频va一区二区三区| 久久精品国产亚洲av涩爱| 欧美精品av麻豆av| 国产精品不卡视频一区二区| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 久热这里只有精品99| 大码成人一级视频| 在线观看人妻少妇| 精品一区二区免费观看| 国产深夜福利视频在线观看| 精品一区二区免费观看| av在线app专区| 最新中文字幕久久久久| 亚洲精品在线美女| 波多野结衣一区麻豆| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲精品视频女| 欧美日韩精品网址| 男的添女的下面高潮视频| 在现免费观看毛片| 免费观看av网站的网址| 人妻人人澡人人爽人人| 免费观看av网站的网址| www日本在线高清视频| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国产97色在线日韩免费| 丰满饥渴人妻一区二区三| 波野结衣二区三区在线| 在线观看三级黄色| 国产精品久久久久久精品古装| 免费观看在线日韩| 亚洲情色 制服丝袜| tube8黄色片| 两性夫妻黄色片| 一本大道久久a久久精品| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 日本vs欧美在线观看视频| a级毛片黄视频| 十八禁网站网址无遮挡| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 丝袜美腿诱惑在线| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 亚洲第一av免费看| 国产亚洲欧美精品永久| 欧美变态另类bdsm刘玥| 青春草亚洲视频在线观看| 宅男免费午夜| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 欧美人与善性xxx| 亚洲国产精品一区三区| 不卡视频在线观看欧美| 青青草视频在线视频观看| 国产精品不卡视频一区二区| 黄色怎么调成土黄色| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 国产白丝娇喘喷水9色精品| 日本爱情动作片www.在线观看| 亚洲伊人色综图| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 日韩成人av中文字幕在线观看| 精品人妻一区二区三区麻豆| 这个男人来自地球电影免费观看 | 波多野结衣av一区二区av| 日本wwww免费看| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 亚洲av中文av极速乱| 久久人人爽人人片av| 久久免费观看电影| 欧美精品亚洲一区二区| 亚洲精品久久午夜乱码| 久久久国产欧美日韩av| 哪个播放器可以免费观看大片| 在线免费观看不下载黄p国产| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 青青草视频在线视频观看| 午夜影院在线不卡| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 一二三四在线观看免费中文在| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 欧美人与性动交α欧美软件| 国产成人精品久久二区二区91 | 久久久久久免费高清国产稀缺| 大香蕉久久成人网| 如何舔出高潮| 性少妇av在线| 国产野战对白在线观看| 2018国产大陆天天弄谢| 秋霞伦理黄片| 久久久久人妻精品一区果冻| 亚洲,欧美,日韩| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 久久久久国产网址| av网站在线播放免费| 18禁动态无遮挡网站| a级毛片黄视频| 午夜免费男女啪啪视频观看| 免费观看a级毛片全部| 一二三四中文在线观看免费高清| 18禁观看日本| 电影成人av| 啦啦啦在线免费观看视频4| 国产乱人偷精品视频| 精品福利永久在线观看| av天堂久久9| 欧美av亚洲av综合av国产av | 免费大片黄手机在线观看| 色哟哟·www| 自线自在国产av| a级毛片在线看网站| 精品卡一卡二卡四卡免费| 极品少妇高潮喷水抽搐| 久久99一区二区三区| 国产精品女同一区二区软件| 新久久久久国产一级毛片| 丝袜美腿诱惑在线| av卡一久久| 国产精品av久久久久免费| 超碰成人久久| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 下体分泌物呈黄色| 永久免费av网站大全| 亚洲欧美精品综合一区二区三区 | 欧美日韩国产mv在线观看视频| 人体艺术视频欧美日本| 2021少妇久久久久久久久久久| av网站免费在线观看视频| 免费黄色在线免费观看| 男人操女人黄网站| 国产在线一区二区三区精| 成人国产av品久久久| 国产在线视频一区二区| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 久久精品国产亚洲av高清一级| 国产 精品1| 欧美精品一区二区免费开放| 国产一级毛片在线| 性少妇av在线| 国产色婷婷99| 久久综合国产亚洲精品| 欧美日本中文国产一区发布| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 最近2019中文字幕mv第一页| 日韩av在线免费看完整版不卡| 人妻人人澡人人爽人人| 看免费av毛片| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 亚洲精品中文字幕在线视频| 熟女电影av网| 午夜免费鲁丝| 久久精品aⅴ一区二区三区四区 | 在线观看三级黄色| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 一区在线观看完整版| 久久久精品区二区三区| 亚洲美女视频黄频| 老女人水多毛片| 亚洲国产欧美在线一区| 久久精品国产亚洲av天美| 69精品国产乱码久久久| 99热全是精品| 边亲边吃奶的免费视频| av不卡在线播放| 国产精品.久久久| 成人影院久久| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 成人国产av品久久久| 国产精品偷伦视频观看了| 少妇人妻精品综合一区二区| 亚洲av欧美aⅴ国产| 亚洲综合精品二区| 欧美日韩综合久久久久久| 91在线精品国自产拍蜜月| 热99久久久久精品小说推荐| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 丁香六月天网| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 如何舔出高潮| 成人手机av| 一级毛片我不卡| 飞空精品影院首页| 伊人亚洲综合成人网| 一区二区三区乱码不卡18| 韩国精品一区二区三区| 中文欧美无线码| 97精品久久久久久久久久精品| 大陆偷拍与自拍| 欧美日韩精品成人综合77777| 国产精品一二三区在线看| 免费人妻精品一区二区三区视频| 丰满饥渴人妻一区二区三| 边亲边吃奶的免费视频| 免费观看性生交大片5| 久热久热在线精品观看| 国产熟女欧美一区二区| 中文字幕人妻丝袜制服| 激情五月婷婷亚洲| 国产成人av激情在线播放| 午夜免费观看性视频| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲一区中文字幕在线| 伊人亚洲综合成人网| 多毛熟女@视频| 乱人伦中国视频| 五月伊人婷婷丁香| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 欧美成人精品欧美一级黄| 99国产综合亚洲精品| 日日摸夜夜添夜夜爱| 另类亚洲欧美激情| 2018国产大陆天天弄谢| 成年av动漫网址| 国产精品.久久久| 成人漫画全彩无遮挡| 欧美成人精品欧美一级黄| 亚洲精品aⅴ在线观看| www.熟女人妻精品国产| 在线观看免费视频网站a站| 亚洲国产欧美在线一区| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 久久久久国产网址| 成年女人毛片免费观看观看9 | 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 亚洲欧美一区二区三区国产| 国产精品.久久久| 久久久久人妻精品一区果冻| 999精品在线视频| 免费在线观看黄色视频的| 精品一区二区三卡| 青青草视频在线视频观看| 色网站视频免费| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 亚洲欧美成人综合另类久久久| h视频一区二区三区| 高清不卡的av网站| 亚洲av欧美aⅴ国产| 久久久久久人人人人人| 成年女人毛片免费观看观看9 | 亚洲欧美精品综合一区二区三区 | 精品少妇一区二区三区视频日本电影 | 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 人妻系列 视频| 国产麻豆69| 熟女av电影| 毛片一级片免费看久久久久| 国产极品天堂在线| 韩国精品一区二区三区| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 午夜免费观看性视频| 精品少妇久久久久久888优播| 久久精品国产亚洲av高清一级| 婷婷成人精品国产| 可以免费在线观看a视频的电影网站 | 久久精品国产亚洲av涩爱| 99久国产av精品国产电影| 91aial.com中文字幕在线观看| 91成人精品电影| 国产成人精品婷婷| 伦精品一区二区三区| 久久精品国产综合久久久| 国产一区二区激情短视频 | 哪个播放器可以免费观看大片| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 精品少妇久久久久久888优播| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 999精品在线视频| 国产精品三级大全| 女性生殖器流出的白浆| 国产日韩欧美视频二区| 久久久久久伊人网av| 十八禁网站网址无遮挡| 免费日韩欧美在线观看| 少妇人妻 视频| 午夜福利一区二区在线看| 久久精品国产综合久久久| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 亚洲av日韩在线播放| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 91久久精品国产一区二区三区| 欧美激情极品国产一区二区三区| 亚洲精品第二区| 十分钟在线观看高清视频www| 在线精品无人区一区二区三| 99久国产av精品国产电影| 国产精品偷伦视频观看了| 国产淫语在线视频| 日韩欧美精品免费久久| 国产一区二区三区av在线| 日韩一区二区视频免费看| 美国免费a级毛片| av福利片在线| 国产午夜精品一二区理论片| 99九九在线精品视频| 亚洲av国产av综合av卡| 九九爱精品视频在线观看| 久久久久久久久免费视频了| 亚洲欧美精品自产自拍|