• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    赤泥中提取有價金屬元素的研究進展

    2022-11-25 10:26:50劉金瑞李慧梁精龍王樂
    礦產(chǎn)綜合利用 2022年3期
    關(guān)鍵詞:火法赤泥磁選

    劉金瑞,李慧,梁精龍,王樂

    (華北理工大學(xué)冶金與能源學(xué)院現(xiàn)代冶金技術(shù)教育部重點實驗室,河北 唐山 063210)

    赤泥是鋁土礦經(jīng)氧化鋁提取過程產(chǎn)生的強堿性固體廢棄物[1]。近10 年來,我國氧化鋁的年生產(chǎn)量占世界年生產(chǎn)總量的35.3%~54.9%,2019 年氧化鋁產(chǎn)量已達7.1284×107t。根據(jù)鋁土礦成分、技術(shù)水平以及生產(chǎn)工藝參數(shù)的不同,每生產(chǎn)1 t 氧化鋁就會產(chǎn)生1~2 t 鋁土礦[2]。我國每年都會產(chǎn)生大量赤泥,但赤泥的利用率很低,已經(jīng)有上億噸赤泥被積存[3]。大量赤泥筑壩存放,不僅占用土地資源,其堿性滲出液和揚塵還會污染周圍水源和空氣,成為附近居民健康的重大安全隱患[2,4]。因此,尋求有效的綜合利用赤泥的方法,減輕日益嚴(yán)重的赤泥堆積風(fēng)險,對于我國氧化鋁工業(yè)的可持續(xù)發(fā)展,具有重大意義。

    1 赤泥的性質(zhì)及組成

    赤泥的物理化學(xué)性質(zhì)根據(jù)其所使用的鋁土礦原料和生產(chǎn)工藝的不同而有較大差異。赤泥根據(jù)其含鐵量的高低,顏色可呈灰白到暗紅色,成粉末狀,堿性一般較強,顆粒細(xì)小,具有較高的比孔隙率和表面積[5]。

    赤泥中主要金屬及非金屬元素存在形式是Fe2O3、Al2O3、SiO2、Na2O、TiO2及CaO 等氧化物,除Fe、Al、Si、Na、Ti、Ca 等主要元素外,還可能包括一些稀土元素[6]。赤泥中主要存在的礦物為赤鐵礦Fe2O3、針鐵礦α-FeO(OH)、三水鋁石Al(OH)3、一水軟鋁石γ-AlO(OH)、石英石SiO2、方鈉石Na4Al3Si3O12Cl、銳鈦礦TiO2、方解石CaCO3和鈣霞石3NaAlSiO4·NaOH 等礦物中[7]。赤泥根據(jù)生產(chǎn)工藝一般可以劃分為拜耳法赤泥、燒結(jié)法赤泥和聯(lián)合法赤泥。一般來說,由于拜耳法使用的鋁土礦鋁硅比更高,拜耳法赤泥中Fe、Al 的含量也會高于燒結(jié)法赤泥和聯(lián)合法赤泥,而Si、Ca 含量則相對較低。典型的三種赤泥的主要化學(xué)組成見表1。

    表1 三種赤泥的主要化學(xué)組成/%Table 1 Main chemical composition of three kinds of red mud

    目前對赤泥大量利用方法主要是整體性利用赤泥,如用于用于制備建筑材料[11]和用作吸附劑[12]等領(lǐng)域。然而,在對赤泥進行整體利用過程中,赤泥中大量含有價元素的組分往往得不到利用。因此,隨著冶金技術(shù)的不斷發(fā)展,為實現(xiàn)對赤泥的物盡其用,回收提取其中有價元素的工藝技術(shù)不斷被提出。

    2 赤泥中鐵的回收

    鐵元素一般以赤鐵礦Fe2O3和少量的針鐵礦α-FeO(OH)和磁鐵礦Fe3O4的形式存在于赤泥中,是赤泥中含量最高的元素之一[13]。目前國內(nèi)外對赤泥中鐵的提取方法主要可分為直接磁選法、還原-磁選法和濕法分離提取。

    直接磁選法是物理選礦的方法,徐淑安等[14]利用SLON 高梯度磁選機對云南某拜耳法赤泥進行磁選研究,發(fā)現(xiàn)赤泥中細(xì)粒度顆粒較多且磁性較弱,難以吸附到磁力介質(zhì),采用直接磁選和加入5%直徑為1.5 mm 聚磁介質(zhì)進行磁選,所得精礦中鐵的品味僅分別為25.99%和31.27%,鐵的收得率分別30.17%和42.60%,而又加入分散劑六偏磷酸鈉3 kg/t、油酸1.8 kg/t 以及油酸體積比2.2 的煤油后進行選擇性疏水絮凝-磁種磁選,所得精礦中鐵品位和鐵收得率則分別達到了40.65%和50.93%。鄧琦等[15]采用高梯度永磁體磁選設(shè)備串聯(lián)磁選的方法,赤泥先經(jīng)磁輥1 以35 Hz 磁選后,所得磁性產(chǎn)物再經(jīng)過磁輥2 以45 Hz 磁選,最終Fe2O3收得率為58.12%,產(chǎn)物中Fe2O3含量為69.28%。盡管采用加入磁種、絮凝劑和多級磁選等方法有助于提高赤泥的磁選指標(biāo),但受限于赤泥自身的性質(zhì),赤泥直接磁選技術(shù)仍有待進一步發(fā)展。

    還原-磁選法是將赤泥與還原劑混合后,在高溫下使赤泥中大量存在的弱磁性含鐵礦物轉(zhuǎn)化為強磁性礦物或鐵金屬,之后再進行磁選富集,屬于火法冶金。崔石巖等[16]在赤泥中加入30%高爐灰,在1200℃下焙燒60 min,冷卻后的產(chǎn)物經(jīng)磨礦后進行磁選,得到鐵品位91.57% 的直接還原鐵,赤泥中鐵回收率達91.02%。通常,會將鎂鹽、鈉鹽、鈣鹽等加入到赤泥中作為添加劑,以起到助熔和提高鐵組分還原效率的作用[7]。LI等[17]研究了鈉鹽作為添加劑,對赤泥中鐵進行還原燒結(jié)-磁選分離的影響,證明鈉鹽可以促進氧化鐵的還原和金屬鐵晶粒的生長,有利于赤泥中鐵的分離。實驗中,赤泥中加入6% Na2CO3和6%Na2SO4后,赤泥中鐵回收率從92.1%上升到95.0%,磁選所得精礦中鐵品位也從83.7%提高到90.2%。GAO 等[18]研究了燒結(jié)溫度、燒結(jié)時間和添加劑MgO 的用量對還原-磁選赤泥中的鐵的影響,通過設(shè)計正交實驗,得出三因素對鐵回收率的影響程度是還原溫度>還原時間>MgO 用量,分別在1200℃、90 min、MgO/SiO2= 1.5 時,鐵的回收率達到較高值92.08%,相應(yīng)所得精礦中鐵含量為53.13%;而三因素對精礦中鐵含量的影響程度是還原溫度>MgO 用量>還原時間,分別在1200℃、90 min、MgO/SiO2= 1.3 時,精礦中鐵含量達到較大值55.03%,相應(yīng)的鐵回收率為91.02%,鐵回收率和磁選精礦中鐵含量較優(yōu)工藝的差異,是因為較細(xì)的磁性鐵顆粒會被非磁性物質(zhì)包裹,形成弱磁性顆粒,這些顆粒的回收有利于提高鐵的回收率,卻會降低產(chǎn)物中鐵含量。

    利用火法冶金回收赤泥中的鐵得到了廣泛研究,已經(jīng)形成了較為成熟的工藝流程,但這種方式也有能耗高、產(chǎn)生廢氣等缺點,因此有學(xué)者關(guān)注于利用濕法冶金回收赤泥中的鐵。DAS 等[19]利用8 N H2SO4酸浸提取赤泥中的鐵,以固液比為5∶100 在100℃下反應(yīng)24 h,鐵回收率為47%。PEPPER 等[20]研究了赤泥中鐵分別在硝酸、鹽酸、硫酸和磷酸酸浸時的浸出行為,發(fā)現(xiàn)鐵的回收率隨酸液濃度、反應(yīng)溫度和反應(yīng)時間的增加而平穩(wěn)上升,較佳浸出率可達76%~78%,并根據(jù)鐵、鋁、硅浸出行為的差異,提出可以控制浸出條件提高浸出鐵的純度。HUANG 等[21]利用選擇性絮凝-除泥工藝處理赤泥,利用腐殖質(zhì)絮凝劑,發(fā)現(xiàn)腐殖質(zhì)聚合物的吸附架橋在選擇性地絮凝鐵礦物質(zhì)中占主導(dǎo)地位,腐殖質(zhì)的產(chǎn)生有利于形成沉降能力更好的大絮狀物或聚集體,在固含量為2%,絮凝劑用量為30 mg/L,Na2SiO3用量為200 mg/L,漿液pH 值為10.0 且攪拌速度為1000 r/min的條件下,鐵礦物質(zhì)的回收率為86.25±1.31%,鐵精礦品位為61.12±0.10%。

    3 赤泥中鋁的回收

    拜耳法赤泥中Al2O3含量一般為2.12%~33.1%[13]。赤泥中鋁的回收工藝主要包括還原燒結(jié)法、鈣化-碳酸化法、酸浸法和亞熔鹽法。

    通過對混入還原劑的赤泥進行還原燒結(jié),可對赤泥中的Fe、Al 組分同時回收。LI 等[22]對赤泥、碳、純堿和石灰混合原料在1323 K 下進行燒結(jié),燒結(jié)產(chǎn)物經(jīng)浸出、磁選后,Al2O3回收率達89.71%,并回收了60.67% 的鐵,磁鐵礦精礦品位為61.78%。燒結(jié)法過程中,主要發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)有[23]:

    鈣化-碳酸化法(CCM)[24]一般是利用石灰將赤泥中的水合鋁硅酸鈉Na2O·Al2O3·xSiO2·(6-2x)H2O轉(zhuǎn)化為水化石榴石3CaO·Al2O3·xSiO2·(6-2x)H2O;分離后的水化石榴石通過CO2碳酸化處理后分解為硅酸鈣CaSiO3、碳酸鈣CaCO3和氫氧化鋁Al(OH)3,再利用堿性溶液在低溫條件下溶出Al(OH)3以回收鋁,Al2O3回收率可達49.4%。XIE等[25]將赤泥鈣化后的漿液直接進行碳酸化,再對碳酸化渣進行溶出,鈣化液中的NaOH 濃度為30 g/L 時Al2O3回收率為44.5%。經(jīng)過對照實驗,鈣化后直接碳酸化和經(jīng)過固液分離后碳酸化兩種工藝的Al2O3回收率僅相差1%,證明直接碳酸化可以在簡化工藝的同時保證Al2O3的回收率。除Al2O3外,鈣化-碳酸化還會分離赤泥中的Na2O,因此尾料中Na2O 含量很低,可用于水泥或其他建筑材料的制備,有利于提高赤泥的利用率[26]。

    燒結(jié)法和鈣化-碳酸化法往往需要對赤泥在高溫高壓下處理,對設(shè)備要求較高,且工藝復(fù)雜。酸浸法回收赤泥中的鋁具有能耗低、操作簡單的優(yōu)點。魯桂林等[27]利用鹽酸對赤泥中Al2O3酸浸提取,在鹽酸濃度6 mol/L,液固比4∶1,反應(yīng)溫度109℃條件下,通過二次浸出,Al2O3浸出率達89%,其原理是Al2O3溶解為水合離子。VACHON等[28]利用檸檬酸,草酸和硫酸等有機酸和無機酸,單獨或混合處理赤泥,發(fā)現(xiàn)相比單獨使用pH 值為1.0 的硫酸酸浸赤泥,利用硫酸調(diào)節(jié)pH值的草酸和檸檬酸混合浸出劑處理赤泥,可提高鋁的回收率。

    盡管利用無機酸或有機酸提取鋁在技術(shù)上已被證實可行,但對堿性赤泥進行酸浸處理,會導(dǎo)致酸液消耗量大,廢液產(chǎn)生量大,設(shè)備腐蝕等問題。孫旺等[29]利用NaOH 亞熔鹽法處理赤泥,在反應(yīng)溫度230℃,反應(yīng)時間2 h,堿泥比6∶1 的條件下,79.22%的Al2O3被回收。對于堿性較強的赤泥,該方法有利于減小浸出劑的消耗,降低對設(shè)備的要求,并且可以減小赤泥中的鋁硅比,從而使其適用于建筑材料。

    4 赤泥中鈦的回收

    鈦在赤泥中主要以銳鈦礦或金紅石TiO2形式存在,拜耳法溶出過程中也可能產(chǎn)生粉末狀鈣鈦礦CaTiO3,含量一般為2.5%~22.6%[30]。赤泥中鈦的回收工藝主要有火法工藝和濕法工藝。

    赤泥中鈦的火法回收工藝發(fā)展較早,主要是通過對赤泥進行焙燒處理后,利用浸出、磁選等工藝除去Fe、Al 等元素,再對富集于渣相中的鈦進行提取[31]。PIGA 等[32]將赤泥與煤、Ca(OH)2、Na2CO3混合后,在800~1000℃下還原焙燒,燒結(jié)產(chǎn)物經(jīng)65℃水浸1 h 后將鋁溶出,再對水浸渣進行磁選以將鈦富集到非磁性渣中,經(jīng)硫酸浸出后得到73%~79%鈦回收率。朱曉波等[33]研究使用了硫酸、鹽酸和硝酸三種酸對鈦進行浸出,結(jié)果發(fā)現(xiàn)由于硫酸對鈣鈦礦CaTiO3與板鈦礦TiO2的溶解性更好,使用硫酸酸浸赤泥,提取效果較好,在100℃下使用40%硫酸,以液固比6∶1 浸出1 h 后,鈦的浸出率為90%。

    相比于火法工藝,直接對赤泥酸浸提取鈦組分簡化了處理工藝,但由于Fe、Al 等元素容易同時浸出,造成浸出液成分復(fù)雜,進一步提取困難等問題。對赤泥進行多步處理,將鈦富集后再進行提取可提高產(chǎn)物品質(zhì)。張江娟[34]對赤泥進行兩段酸浸處理,先用5 mol/L 鹽酸溶液浸出赤泥中Fe、Al 組分,再利用質(zhì)量分?jǐn)?shù)92% 的硫酸溶液,在液固比3∶1,200℃條件下反應(yīng)1.5 h,可以得到純度95%以上的合格鈦白,91%的鈦被回收。

    5 赤泥中鈧的回收

    赤泥中鈧主要以類質(zhì)同象的形式賦存在赤鐵礦Fe2O3、針鐵礦α-FeO(OH)等礦物中[35]。由于利用拜耳法提取氧化鋁過程中,鋁土礦中絕大多數(shù)的鈧會富集于赤泥中,其含量可比天然鈧礦高一個數(shù)量級[36]。因此,赤泥是鈧這一重要稀散稀土元素的重要潛在資源。赤泥中鈧的回收工藝主要有火法-濕法聯(lián)合工藝和濕法工藝。

    利用純粹的濕法工藝提取赤泥中的鈧時,一般先對赤泥進行酸浸處理,再利用溶劑萃取法對酸浸液中的鈧進行提取。ZHOU 等[37]在對赤泥進行浸出時,加入乙二胺四乙酸(EDTA) 作為螯合劑,對鈧和鐵離子的種類重新分配,使鈧對鐵的選擇性顯著提高,鈧和鐵的浸出率可達79.6%和6.12%,Sc/Fe 的浸出率比可達13.0,超過不加EDTA 時的一倍,有利于后續(xù)的鈧和鐵的分離。ZHU 等[38]發(fā)現(xiàn)赤泥中礦物易被CaF2分解,酸浸時加入5% CaF2后,鈧的浸出率從74% 增加到92%,并減小了酸的用量。用pH 值為0.1 的10%P507 萃取劑從酸浸溶液中選擇性提取了超過98%的鈧和少于10%的鋁和鐵后,經(jīng)NaOH 反萃取,H2SO4溶解,草酸沉淀并在750℃焙燒,可得到純度為99%的Sc2O3。

    火法-濕法聯(lián)合工藝是將赤泥經(jīng)過火法工藝除去其中Fe、Al 元素,使鈧在渣中得到富集后,再對渣中的鈧進行酸浸與萃取。BORRA 等[39]將赤泥與Na2CO3在950℃下焙燒4 h 后,在80℃下水浸60 min 除去75%的鋁,浸出渣再經(jīng)過1500℃還原熔煉除去98%的鐵,得到的渣經(jīng)過90℃的酸液中浸出,得到鈧浸出率為80%。使用該工藝時,由于難溶的CaTiO3會與其他稀土元素結(jié)合,因此對渣進行淬火處理以抑制CaTiO3的形成有利于回收其他稀土元素。

    6 結(jié) 語

    目前對赤泥中有價金屬的提取工藝主要分為火法工藝和濕法工藝?;鸱üに嚢l(fā)展較早,目前已經(jīng)形成了比較成熟的工藝路線,提取效果較好且可以實現(xiàn)有價元素的分步回收;相比之下,濕法工藝能耗低,工藝更加簡單,但也存在酸耗量大,多種元素同時浸出導(dǎo)致后續(xù)分離困難,廢液處理等難題。

    盡管國內(nèi)外學(xué)者長期以來對提取赤泥中有價金屬進行了大量研究,但短期內(nèi)仍難以實現(xiàn)工業(yè)化運用,其原因主要有:赤泥組成成分復(fù)雜,且雜質(zhì)含量較多,造成有價金屬回收的技術(shù)難度和處理成本增加;目前對赤泥中有價元素的提取研究主要集中在對單一金屬的富集,缺乏對多種元素系統(tǒng)性回收的研究,導(dǎo)致赤泥中有價金屬回收不徹底,低品位金屬回收經(jīng)濟性較差。因此,開發(fā)更高效回收有價金屬的技術(shù),加強系統(tǒng)性提取赤泥中多種有價金屬的相關(guān)研究,是未來實現(xiàn)赤泥資源化利用的關(guān)鍵。

    猜你喜歡
    火法赤泥磁選
    鋁電解炭渣火法處理后炭泥的摻燒試驗研究
    輕金屬(2023年9期)2023-12-06 02:41:58
    鉛酸蓄電池用火法精鉛和電解鉛綜述
    蓄電池(2023年5期)2023-10-19 04:31:16
    重金屬污泥火法冶金生產(chǎn)實踐
    云南化工(2021年6期)2021-12-21 07:31:28
    拜耳法赤泥底流與燒結(jié)法赤泥濾餅混合預(yù)處理試驗
    山東冶金(2019年5期)2019-11-16 09:09:18
    赤泥制備新型燃煤脫硫劑工業(yè)應(yīng)用
    山東冶金(2019年2期)2019-05-11 09:12:10
    粗錫火法精煉除雜工藝除銅實踐及除砷試驗探索
    不銹鋼粉塵磁選后還原實驗研究
    上海金屬(2015年3期)2015-11-29 01:10:07
    赤泥吸附劑的制備及其對銅離子的吸附性能
    粉煤灰-赤泥復(fù)合絮凝劑PAFC的除磷性能
    金屬礦山(2014年7期)2014-03-20 14:20:00
    江西某鐵尾礦磁化焙燒——磁選工藝研究
    金屬礦山(2013年12期)2013-03-11 16:55:32
    97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 国产av一区在线观看免费| av天堂中文字幕网| 国产精品久久久久久久久免| 51国产日韩欧美| 午夜精品在线福利| 一个人免费在线观看电影| 国内揄拍国产精品人妻在线| 黄色配什么色好看| 直男gayav资源| 久久99热6这里只有精品| 可以在线观看的亚洲视频| 成人特级av手机在线观看| 男女下面进入的视频免费午夜| 永久网站在线| 国产免费男女视频| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 真人一进一出gif抽搐免费| 亚洲av免费高清在线观看| 成年人黄色毛片网站| 亚洲成人精品中文字幕电影| 日韩中文字幕欧美一区二区| 在线国产一区二区在线| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 欧美成人免费av一区二区三区| 两人在一起打扑克的视频| 99热6这里只有精品| 亚洲成人久久爱视频| 在线免费十八禁| av女优亚洲男人天堂| 亚洲欧美激情综合另类| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 欧美成人性av电影在线观看| 精品久久国产蜜桃| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 九色成人免费人妻av| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 美女被艹到高潮喷水动态| 亚洲不卡免费看| 亚洲人与动物交配视频| 简卡轻食公司| 精品无人区乱码1区二区| 精品日产1卡2卡| 亚洲久久久久久中文字幕| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 国内精品美女久久久久久| 久久精品人妻少妇| 亚洲内射少妇av| 最近在线观看免费完整版| av在线老鸭窝| 一区二区三区激情视频| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 九色成人免费人妻av| 老司机福利观看| 欧美黑人巨大hd| 九九热线精品视视频播放| 色哟哟·www| 一夜夜www| www.www免费av| 国产精品一区www在线观看 | 婷婷精品国产亚洲av| 成人国产麻豆网| 久久久久久久精品吃奶| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 国产极品精品免费视频能看的| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 97热精品久久久久久| 国产精品永久免费网站| 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产精品一区二区三区四区久久| 简卡轻食公司| 中国美白少妇内射xxxbb| 亚洲美女黄片视频| 欧美在线一区亚洲| 中文在线观看免费www的网站| 又紧又爽又黄一区二区| 深夜精品福利| 热99re8久久精品国产| 国产伦精品一区二区三区四那| 悠悠久久av| 久久人人爽人人爽人人片va| 夜夜夜夜夜久久久久| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 久久久久久国产a免费观看| 亚洲成人久久爱视频| 18+在线观看网站| 国产av在哪里看| 日本免费a在线| 99久国产av精品| 亚洲最大成人中文| 免费电影在线观看免费观看| 成人无遮挡网站| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 一个人看的www免费观看视频| 在线观看av片永久免费下载| 91在线精品国自产拍蜜月| 亚洲av电影不卡..在线观看| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产欧美日韩精品亚洲av| 国产欧美日韩一区二区精品| 韩国av一区二区三区四区| 国产精品无大码| 久久久久久久精品吃奶| 精品一区二区三区av网在线观看| 日韩欧美 国产精品| 国产精品日韩av在线免费观看| 很黄的视频免费| 久久久久久久久久成人| 亚洲 国产 在线| 免费看美女性在线毛片视频| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 免费观看在线日韩| 露出奶头的视频| 桃色一区二区三区在线观看| 亚洲av二区三区四区| 久久久久久伊人网av| 男人和女人高潮做爰伦理| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 国产三级中文精品| 91久久精品国产一区二区成人| 国产久久久一区二区三区| 久久香蕉精品热| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 在线免费观看不下载黄p国产 | 精品久久久久久久末码| 成人一区二区视频在线观看| 日韩中字成人| 一本一本综合久久| 搞女人的毛片| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 亚洲乱码一区二区免费版| 我要搜黄色片| 亚洲不卡免费看| 不卡一级毛片| 天美传媒精品一区二区| 欧美一级a爱片免费观看看| 22中文网久久字幕| 免费大片18禁| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 老熟妇仑乱视频hdxx| 在线观看美女被高潮喷水网站| 欧美极品一区二区三区四区| 免费在线观看影片大全网站| 69av精品久久久久久| 级片在线观看| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产伦人伦偷精品视频| 99热这里只有是精品50| 久久国产乱子免费精品| 日韩亚洲欧美综合| 看片在线看免费视频| 亚洲真实伦在线观看| 国产高清有码在线观看视频| 精品久久久噜噜| 97碰自拍视频| 国产成人影院久久av| 成人一区二区视频在线观看| 热99在线观看视频| 乱系列少妇在线播放| 成人永久免费在线观看视频| 日本 av在线| 好男人在线观看高清免费视频| 中文资源天堂在线| 精品午夜福利在线看| 桃色一区二区三区在线观看| 国产极品精品免费视频能看的| 露出奶头的视频| 九九爱精品视频在线观看| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 亚洲av一区综合| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 国产真实伦视频高清在线观看 | 亚洲 国产 在线| av视频在线观看入口| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 久久久久久九九精品二区国产| 午夜亚洲福利在线播放| 日日夜夜操网爽| 亚洲成人精品中文字幕电影| 男人的好看免费观看在线视频| 99久久精品一区二区三区| 精品久久久久久,| 久久久久九九精品影院| 欧美人与善性xxx| 免费av毛片视频| 亚洲人与动物交配视频| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 我要看日韩黄色一级片| 日韩大尺度精品在线看网址| 三级国产精品欧美在线观看| 88av欧美| 成人特级av手机在线观看| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 午夜激情福利司机影院| 精品久久久久久久久久久久久| 99久久九九国产精品国产免费| 黄片wwwwww| 日日干狠狠操夜夜爽| 91精品国产九色| 国产午夜精品论理片| av中文乱码字幕在线| 麻豆成人午夜福利视频| 联通29元200g的流量卡| 久久精品91蜜桃| 国产欧美日韩精品亚洲av| 精品一区二区三区视频在线| 亚洲在线观看片| 色哟哟哟哟哟哟| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 午夜精品在线福利| 亚洲性久久影院| 久久久久久久久久黄片| 麻豆av噜噜一区二区三区| 女同久久另类99精品国产91| 俄罗斯特黄特色一大片| 精品国内亚洲2022精品成人| 国产精品一及| 最新在线观看一区二区三区| 免费观看在线日韩| 69人妻影院| 国内精品久久久久精免费| 深夜a级毛片| 一本一本综合久久| 在线a可以看的网站| 露出奶头的视频| 中文在线观看免费www的网站| 亚洲美女黄片视频| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 免费无遮挡裸体视频| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 九九爱精品视频在线观看| 亚洲精品亚洲一区二区| 麻豆成人午夜福利视频| 九九在线视频观看精品| 免费人成视频x8x8入口观看| av在线亚洲专区| 日韩欧美三级三区| 日日啪夜夜撸| 久9热在线精品视频| 看免费成人av毛片| 免费大片18禁| 日本在线视频免费播放| 身体一侧抽搐| 一级毛片久久久久久久久女| 色综合婷婷激情| 久久久久久久久大av| 日本一二三区视频观看| 日韩一区二区视频免费看| 少妇被粗大猛烈的视频| 午夜福利视频1000在线观看| 中文字幕高清在线视频| 久久人人爽人人爽人人片va| 九色国产91popny在线| 91av网一区二区| bbb黄色大片| 国产精品1区2区在线观看.| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 99久久成人亚洲精品观看| 国产精品福利在线免费观看| 熟女人妻精品中文字幕| 亚洲专区国产一区二区| 丝袜美腿在线中文| 日韩国内少妇激情av| 久久人人爽人人爽人人片va| 99久久成人亚洲精品观看| 国产真实伦视频高清在线观看 | 国产三级在线视频| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 精品不卡国产一区二区三区| 丝袜美腿在线中文| 亚洲最大成人中文| 在线观看美女被高潮喷水网站| 国产探花在线观看一区二区| 国产成年人精品一区二区| 99久国产av精品| 亚洲精品亚洲一区二区| 成人av在线播放网站| 九九在线视频观看精品| 久久午夜福利片| 亚洲性久久影院| 国产精品三级大全| 天堂网av新在线| 少妇丰满av| 少妇丰满av| 99热这里只有是精品在线观看| 1000部很黄的大片| 一边摸一边抽搐一进一小说| 成年版毛片免费区| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产精品人妻久久久久久| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲av不卡在线观看| 日韩一本色道免费dvd| 春色校园在线视频观看| 中文亚洲av片在线观看爽| 丝袜美腿在线中文| 成人国产综合亚洲| 最近中文字幕高清免费大全6 | 精品国产三级普通话版| 色av中文字幕| 日韩中字成人| 日本黄色片子视频| 日韩欧美国产一区二区入口| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 999久久久精品免费观看国产| 色播亚洲综合网| 在线观看舔阴道视频| 亚洲精品粉嫩美女一区| 成人一区二区视频在线观看| 国产91精品成人一区二区三区| 亚洲久久久久久中文字幕| 精品人妻视频免费看| 午夜激情欧美在线| 国产爱豆传媒在线观看| 简卡轻食公司| 在线观看av片永久免费下载| 国产成人aa在线观看| 身体一侧抽搐| 麻豆国产av国片精品| 日本成人三级电影网站| 亚洲精品影视一区二区三区av| 亚洲无线观看免费| 最近视频中文字幕2019在线8| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 国产免费av片在线观看野外av| 老司机福利观看| 日韩欧美精品v在线| 免费在线观看成人毛片| 欧美又色又爽又黄视频| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 日韩人妻高清精品专区| 国产麻豆成人av免费视频| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 亚洲真实伦在线观看| 乱系列少妇在线播放| 精品一区二区三区人妻视频| 午夜精品久久久久久毛片777| 全区人妻精品视频| 男插女下体视频免费在线播放| 国产高清不卡午夜福利| 久久午夜福利片| 亚洲经典国产精华液单| 嫩草影院入口| .国产精品久久| 男女视频在线观看网站免费| h日本视频在线播放| 丝袜美腿在线中文| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| а√天堂www在线а√下载| 欧美+日韩+精品| 亚洲最大成人av| 在线国产一区二区在线| 深爱激情五月婷婷| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 一区二区三区四区激情视频 | 日本精品一区二区三区蜜桃| 午夜爱爱视频在线播放| 人人妻人人看人人澡| avwww免费| 51国产日韩欧美| 亚洲专区国产一区二区| 亚洲精品粉嫩美女一区| 免费看日本二区| 我的老师免费观看完整版| 日韩欧美免费精品| 99热这里只有是精品50| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 一级a爱片免费观看的视频| 亚洲欧美清纯卡通| 特级一级黄色大片| 日本精品一区二区三区蜜桃| 成年女人毛片免费观看观看9| 日本-黄色视频高清免费观看| 偷拍熟女少妇极品色| 国产高清三级在线| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 22中文网久久字幕| 精品无人区乱码1区二区| 波多野结衣高清无吗| 亚洲欧美激情综合另类| 亚洲国产精品sss在线观看| 久久精品国产亚洲网站| 亚洲美女黄片视频| 成人亚洲精品av一区二区| 一a级毛片在线观看| 99热这里只有精品一区| 婷婷六月久久综合丁香| 国产色爽女视频免费观看| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 成人一区二区视频在线观看| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 在线播放无遮挡| 中文字幕熟女人妻在线| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 日本a在线网址| 亚洲最大成人中文| 国产精品久久视频播放| 亚洲成人免费电影在线观看| 好男人在线观看高清免费视频| 日韩欧美 国产精品| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 亚洲精品在线观看二区| 最新在线观看一区二区三区| 男女下面进入的视频免费午夜| 国产久久久一区二区三区| 亚洲综合色惰| 99热精品在线国产| 最近视频中文字幕2019在线8| 成人永久免费在线观看视频| 国产伦人伦偷精品视频| 欧美激情久久久久久爽电影| 亚洲精华国产精华精| 亚洲专区国产一区二区| 久久久久久久精品吃奶| 特级一级黄色大片| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 久久久久久久久久成人| 天天躁日日操中文字幕| 久久精品91蜜桃| 午夜精品久久久久久毛片777| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产69精品久久久久777片| 国产真实伦视频高清在线观看 | 天堂√8在线中文| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 听说在线观看完整版免费高清| 国产成人一区二区在线| 嫩草影院入口| 两个人的视频大全免费| 午夜激情欧美在线| 久久精品国产自在天天线| 很黄的视频免费| 欧美日本亚洲视频在线播放| 亚洲人与动物交配视频| 日韩欧美在线乱码| 欧美日韩国产亚洲二区| 神马国产精品三级电影在线观看| 日韩欧美免费精品| 久久久精品大字幕| 国产 一区精品| 成人av在线播放网站| 国产老妇女一区| 18禁在线播放成人免费| 午夜精品一区二区三区免费看| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 亚洲国产精品成人综合色| 久久久久精品国产欧美久久久| 不卡一级毛片| 最后的刺客免费高清国语| 韩国av一区二区三区四区| 久久久久久伊人网av| 欧美极品一区二区三区四区| 男人舔奶头视频| 久9热在线精品视频| 一区二区三区激情视频| 午夜福利在线观看吧| 日韩国内少妇激情av| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 国产精品电影一区二区三区| 88av欧美| 国产在线精品亚洲第一网站| 色综合亚洲欧美另类图片| 国产v大片淫在线免费观看| 日本与韩国留学比较| 国产成人aa在线观看| 22中文网久久字幕| 熟女人妻精品中文字幕| 一区二区三区高清视频在线| 男人和女人高潮做爰伦理| 他把我摸到了高潮在线观看| 久久99热6这里只有精品| 最新中文字幕久久久久| 国产色婷婷99| 极品教师在线免费播放| .国产精品久久| 在线免费十八禁| 无遮挡黄片免费观看| 高清在线国产一区| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 韩国av一区二区三区四区| 久久亚洲真实| 国产精品综合久久久久久久免费| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 精品国产三级普通话版| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 一级毛片久久久久久久久女| 99视频精品全部免费 在线| 亚洲人与动物交配视频| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 亚洲一级一片aⅴ在线观看| av专区在线播放| 一夜夜www| 亚洲国产高清在线一区二区三| 在线免费观看不下载黄p国产 | 观看免费一级毛片| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 伦理电影大哥的女人| 给我免费播放毛片高清在线观看| 亚洲av中文av极速乱 | 国产精品,欧美在线| 免费观看精品视频网站| 亚洲av第一区精品v没综合| 99视频精品全部免费 在线| 少妇人妻精品综合一区二区 | 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 岛国在线免费视频观看| 免费在线观看影片大全网站| 婷婷丁香在线五月| 久久人人爽人人爽人人片va| 欧美精品啪啪一区二区三区| 国产欧美日韩一区二区精品| 精华霜和精华液先用哪个| 婷婷丁香在线五月| 国产不卡一卡二| 日韩高清综合在线| 内地一区二区视频在线| 色在线成人网| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 国产精品综合久久久久久久免费| 麻豆成人午夜福利视频| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 日韩 亚洲 欧美在线| av天堂在线播放| xxxwww97欧美| 美女免费视频网站| 99热这里只有精品一区| 久久99热这里只有精品18| 九九爱精品视频在线观看| 国产免费av片在线观看野外av| 亚洲不卡免费看| 91麻豆精品激情在线观看国产| 天堂影院成人在线观看| 88av欧美| 久久久久精品国产欧美久久久| 国产私拍福利视频在线观看| 精品久久久久久久久久免费视频| 亚洲av免费在线观看| 精品久久久久久久久久免费视频| 九色成人免费人妻av| 色综合婷婷激情| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 91狼人影院| a级毛片免费高清观看在线播放| 赤兔流量卡办理| 欧美在线一区亚洲| av在线蜜桃| 亚洲人成伊人成综合网2020| av在线观看视频网站免费| 国国产精品蜜臀av免费| 在线看三级毛片| 午夜福利18| 亚洲人成伊人成综合网2020| 日韩人妻高清精品专区| 在线免费观看不下载黄p国产 | 国产精品爽爽va在线观看网站| 国内精品久久久久精免费| 床上黄色一级片| 国产久久久一区二区三区| 成人国产麻豆网| 亚洲av不卡在线观看| 国产精品av视频在线免费观看| 亚洲人成网站在线播| 午夜a级毛片| 国产大屁股一区二区在线视频| 欧美精品国产亚洲| 看片在线看免费视频| 一级毛片久久久久久久久女| 色综合色国产| 亚洲精品影视一区二区三区av| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 毛片女人毛片| 麻豆久久精品国产亚洲av| 一边摸一边抽搐一进一小说| 成年版毛片免费区| 国产精华一区二区三区| 国产高潮美女av| 亚洲一区高清亚洲精品| 国产高清激情床上av| 国产成人a区在线观看| 色综合站精品国产| 亚洲欧美日韩东京热| 日韩高清综合在线| 悠悠久久av| aaaaa片日本免费| 日韩中字成人| 国产大屁股一区二区在线视频| av在线天堂中文字幕| 欧美日韩黄片免| 欧美极品一区二区三区四区| a级毛片a级免费在线| 国产老妇女一区| 中出人妻视频一区二区| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 一个人看的www免费观看视频| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 日本精品一区二区三区蜜桃| 国产白丝娇喘喷水9色精品| x7x7x7水蜜桃| 十八禁网站免费在线| 国产精品国产高清国产av| 韩国av在线不卡| 十八禁网站免费在线| 亚洲色图av天堂| 亚洲一区高清亚洲精品| 免费高清视频大片| 日韩精品中文字幕看吧| 国产欧美日韩一区二区精品| 精品一区二区免费观看| 不卡视频在线观看欧美| 热99re8久久精品国产| 99热只有精品国产| 国产探花极品一区二区| 少妇人妻精品综合一区二区 |