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    大房郢水庫(kù)表層水和沉積物中微塑料的污染差異研究

    2022-11-24 08:58:22劉運(yùn)釗蔣忠冠
    關(guān)鍵詞:中微微珠表層

    劉運(yùn)釗,蔣忠冠

    大房郢水庫(kù)表層水和沉積物中微塑料的污染差異研究

    劉運(yùn)釗,蔣忠冠*

    (安徽大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院,濕地生態(tài)保護(hù)與修復(fù)安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,合肥 230601)

    為探究大房郢水庫(kù)表層水和沉積物中微塑料的污染現(xiàn)狀及其差異,通過(guò)采樣、密度提取、顯微鏡觀(guān)察和拉曼光譜儀測(cè)定等方法,對(duì)大房郢水庫(kù)中微塑料的豐度、類(lèi)型、大小、顏色和聚合物類(lèi)型進(jìn)行鑒定。結(jié)果表明:表層水中微塑料的平均豐度為(18.62 ± 7.12) n·L-1,沉積物中微塑料的平均豐度為(162.00 ± 57.45) n·kg-1;大房郢水庫(kù)中微塑料類(lèi)型以纖維、顆粒和微珠為主,沉積物中微珠的占比高于表層水;50 μm~1 mm范圍是表層水和沉積物中占比最高的尺寸類(lèi)型,其在沉積物中(92.62%)的占比要高于表層水中(84.49%);沉積物中透明(49.22%)和白色(28.41%)微塑料的占比要高于表層水中,沉積物中黑色(18.66%)微塑料的占比要低于表層水(36.24%);微塑料主要聚合物類(lèi)型為聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)和聚丙烯(PP);沉積物中(27.47%)的PS占比高于表層水中(23.73%),而PE和PP在沉積物中的占比低于表層水中。使用污染負(fù)荷指數(shù)(PLI)評(píng)估大房郢水庫(kù)表層水和沉積物中微塑料的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),結(jié)果均表明大房郢水庫(kù)處于Ⅰ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí),表層水中的微塑料PLI值顯著高于沉積物。

    微塑料;表層水;沉積物;水庫(kù);生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)

    目前,水生生態(tài)系統(tǒng)中的微塑料污染已經(jīng)成為一種全球關(guān)注的環(huán)境問(wèn)題[1]。微塑料作為一種直徑小于5 mm的新型污染物,根據(jù)其來(lái)源可以分為初級(jí)微塑料和次級(jí)微塑料[2]。初級(jí)微塑料是指在生產(chǎn)過(guò)程中按照需求生產(chǎn)的塑料,如個(gè)人洗護(hù)用品中的塑料微珠[3]。次級(jí)微塑料是指由較大的塑料在紫外線(xiàn)、風(fēng)力和水力等作用下分解而成的微塑料[4]。這些微塑料在地表徑流、風(fēng)力傳輸和降雨等條件下,最終會(huì)進(jìn)入水環(huán)境中,使水環(huán)境成為微塑料的匯聚地[5]。

    在淡水生態(tài)系統(tǒng)中,微塑料污染的調(diào)查研究主要集中在河流和湖泊,針對(duì)城市水源地的研究較少。城市中心或近郊湖泊水庫(kù)常常被選作城區(qū)居民飲水用水的重要水源地,這些水源地受暴雨以及洪泛的影響,通過(guò)地表徑流和干濕沉降更容易承納微塑料的污染[6-8]。同時(shí),有研究在自來(lái)水中發(fā)現(xiàn)一定量的微塑料(2.4±1.9) n·L-1,使得城市水源地成為微塑料進(jìn)入人體的潛在途徑[9]。微塑料有較大的比表面積和較強(qiáng)的疏水性,是有機(jī)污染物、重金屬和病原體的富集載體,會(huì)對(duì)人類(lèi)健康產(chǎn)生不利影響[10-13]。基于此,對(duì)城市水源地表層水和沉積物中的微塑料污染進(jìn)行全面和系統(tǒng)的調(diào)查和評(píng)價(jià)對(duì)水生態(tài)健康和用水安全均有重要意義。

    大房郢水庫(kù)位于安徽省合肥市,是合肥市重要的城市水源地之一。水庫(kù)與四里河相連,壩區(qū)在市區(qū)西北郊的大房郢附近,東面毗鄰合肥發(fā)電廠(chǎng)。大房郢水庫(kù)總庫(kù)容1.77億m3,年平均供水量1.17億m3[14]。本研究的目標(biāo)如下:(1)分析大房郢水庫(kù)表層水和沉積物中微塑料的組成差異。(2)評(píng)估大房郢水庫(kù)表層水和沉積物中微塑料的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)差異。

    1 材料與方法

    1.1 樣點(diǎn)設(shè)置和樣品采集

    本研究于2020年8月在大房郢水庫(kù)展開(kāi)調(diào)查,研究區(qū)域位置和具體樣點(diǎn)如圖1所示。大房郢水庫(kù)(31°54¢~31°58¢N; 117°13¢~117°15¢E)是合肥市的城市飲用水源地之一,流域面積為184 km2,屬于亞熱帶季風(fēng)氣候,年平均氣溫15.7 ℃,年平均降水量為975 mm[15]。本研究在大房郢水庫(kù)設(shè)置了10個(gè)采樣點(diǎn)(S1-S10),隨機(jī)均勻地分布在大房郢水庫(kù)的不同區(qū)域,每個(gè)樣點(diǎn)均采集表層水和沉積物,所有樣品均采集3個(gè)平行樣。每個(gè)樣點(diǎn)的表層水樣品使用20 L不銹鋼桶進(jìn)行采集(0~30 cm),之后利用50 μm的不銹鋼篩網(wǎng)過(guò)濾,再使用超純水將截留在篩網(wǎng)上的物質(zhì)沖洗至儲(chǔ)存樣品的玻璃瓶中[16-17]。使用不銹鋼的彼得森抓斗采泥器采集沉積物,然后使用不銹鋼鏟收集0~5 cm的沉積物,每個(gè)沉積物樣本的質(zhì)量約為1~2 kg,存放在錫箔袋中密封保存[18]。所有樣品在4℃條件下保存并送至實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行下一步分析[19]。

    圖1 大房郢水庫(kù)采樣點(diǎn)分布圖

    Figure 1 Sampling sites in the Dafangying Reservoir

    1.2 樣品處理和分析

    表層水樣品中加入約100 mL的過(guò)氧化氫(30%,),攪拌均勻,在室溫下處理12 h以消解有機(jī)物,并使用錫箔紙覆蓋瓶口以防空氣帶來(lái)的微塑料污染[20]。使用真空泵和0.45 μm的玻璃纖維濾紙進(jìn)行抽濾,將濾紙放入干燥的培養(yǎng)皿中保存。

    沉積物樣品在烘箱溫度60 ℃條件下烘干至恒重,再使用5 mm不銹鋼篩網(wǎng)過(guò)濾以去除影響實(shí)驗(yàn)的石塊等。稱(chēng)取干重100 g的沉積物,加入200 mL的過(guò)氧化氫和20 mL的七水硫酸亞鐵(0.05 m·L-1),攪拌均勻,在室溫下處理12 h以消解有機(jī)物,并使用錫箔紙覆蓋瓶口以防空氣帶來(lái)的微塑料污染[21]。使用密度浮選的方法提取微塑料,加入150 mL的飽和氯化鈉溶液,攪拌均勻后靜置12 h,使用真空泵和0.45 μm的玻璃纖維濾紙(Whatman)進(jìn)行抽濾,將濾紙放入干燥的培養(yǎng)皿中保存[22-23]。

    1.3 質(zhì)量控制

    在采樣和實(shí)驗(yàn)室處理的過(guò)程中,實(shí)驗(yàn)人員均穿著棉質(zhì)實(shí)驗(yàn)外套且佩戴手套,所有的實(shí)驗(yàn)儀器在超純水沖洗之后使用,暴露在空氣中的樣品均使用錫箔紙覆蓋。實(shí)驗(yàn)設(shè)置空白對(duì)照組,未發(fā)現(xiàn)微塑料。

    1.4 微塑料的鑒定分析和數(shù)據(jù)處理

    將抽濾得到的濾紙放置在體式顯微鏡下觀(guān)察其類(lèi)型和顏色并且拍照記錄。微塑料類(lèi)型分為纖維、顆粒、碎片、薄膜和微珠5種;顆粒大小劃分3個(gè)范圍:50 μm~1 mm,1~2 mm,2~5 mm;記錄微塑料的所有顏色。使用Image J軟件測(cè)量照片上的微塑料粒徑。微塑料聚合物類(lèi)型的鑒定使用拉曼光譜儀(Renishaw),掃描得到的數(shù)據(jù)使用WiRE 4繪制光譜圖。使用ArcGIS 10.5軟件繪制大房郢水庫(kù)研究區(qū)域圖,使用SPSS 22.0進(jìn)行相關(guān)數(shù)據(jù)分析,相關(guān)圖表使用Excel 2016、SigmaPlot 14.0和Origin 2021完成。

    1.5 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

    為了評(píng)價(jià)大房郢水庫(kù)的微塑料污染現(xiàn)狀,本研究引入Tomlinson等[24]提出的污染負(fù)荷指數(shù)(PLI),公式如下:

    C是實(shí)驗(yàn)測(cè)得的微塑料豐度,C是背景微塑料豐度,CF為二者的商。在計(jì)算時(shí),表層水中的微塑料背景值C取0.78 n·L-1,沉積物中的微塑料背景值C取219 n·kg-1,這是從Li等[25]對(duì)長(zhǎng)江中下游18個(gè)湖泊的研究中得到的。PLI:<10,風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為Ⅰ級(jí);10~20,風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為Ⅱ級(jí);20~30,風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為Ⅲ級(jí);>30,風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為Ⅳ級(jí)。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 大房郢水庫(kù)微塑料污染分布

    大房郢水庫(kù)所有樣點(diǎn)的表層水和沉積物中均檢測(cè)到了微塑料,其類(lèi)型、大小和顏色的分布如圖2所示。表層水中微塑料的平均豐度為(18.62 ± 7.12) n·L-1,沉積物中微塑料的平均豐度為(162.00 ± 57.45) n·kg-1。在表層水和沉積物中,纖維均是占比最高的微塑料類(lèi)型,分別占總數(shù)的42.38%和42.85%;微珠在沉積物中(25.61%)的占比要高于表層水中(19.34%)。針對(duì)不同的微塑料尺寸,50 μm~1 mm范圍是表層水和沉積物中占比最高的尺寸類(lèi)型,其在沉積物中(92.62%)的占比要高于表層水中(84.49%)。表層水的微塑料以透明、黑色和藍(lán)色為主,而沉積物中的微塑料以透明、黑色和白色為主;其中沉積物中透明(49.22%)和白色(28.41%)微塑料的占比要高于表層水中,沉積物中黑色(18.66%)微塑料的占比要低于表層水(36.24%)。

    表1 大房郢水庫(kù)表層水和沉積物中微塑料的類(lèi)型、顏色和大小的比例

    圖2 大房郢水庫(kù)表層水(A)和沉積物(B)微塑料的類(lèi)型、尺寸和顏色差異

    Figure 2 Differences in type, size and color of MPs in the surface water(A) and sediments(B) of the Dafangying Reservoir

    圖3 大房郢水庫(kù)表層水(A)和沉積物(B)中微塑料聚合物類(lèi)型的組成差異

    Figure 3 Composition differences of MPs polymer types in the surface water(A) and sediments(B) of the Dafangying Reservoir

    圖4 微塑料的拉曼光譜圖

    Figure 4 Raman spectra of microplastics

    表2 大房郢水庫(kù)表層水和沉積物中的微塑料生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估差異

    圖5 大房郢水庫(kù)表層水和沉積物的PLI值

    Figure 5 The PLI value in the surface water and sediments of the Dafangying Reservoir

    2.2 微塑料聚合物的類(lèi)型

    大房郢水庫(kù)表層水和沉積物中微塑料的聚合物類(lèi)型及其占比如圖3所示。大房郢水庫(kù)中檢測(cè)出聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)、聚丙烯(PP)、尼龍(PA)、聚氯乙烯(PVC)和聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯(PET)共6類(lèi)微塑料以及一些擬合度不高的其他材質(zhì)。在表層水和沉積物中,以聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)和聚丙烯(PP)這3類(lèi)材質(zhì)的微塑料為主,大房郢水庫(kù)沉積物中(27.47%)的PS占比高于表層水中(23.73%),而PE和PP在沉積物中(27.12%,25.28%)的占比低于表層水中(32.60%,28.42%)。4種典型微塑料樣品的拉曼光圖譜如圖4所示。

    2.3 大房郢水庫(kù)微塑料生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

    大房郢水庫(kù)表層水和沉積物中的微塑料生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估PLI值如表2所示。本研究中的微塑料污染背景值以長(zhǎng)江中下游18個(gè)湖泊為參考,表層水中的微塑料背景值為0.78 n·L-1,沉積物中的微塑料背景值為219 n·kg-1。大房郢水庫(kù)表層水中微塑料PLI值范圍為3.36~6.41,平均值為4.79,評(píng)估為Ⅰ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí);沉積物中微塑料PLI值范圍為0.64~1.06,平均值為0.85,評(píng)估為Ⅰ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)。表層水與沉積物中微塑料的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)值存在顯著性差異(<0.01),表層水的微塑料污染程度顯著高于沉積物中(圖 5)。

    3 討論與結(jié)論

    大房郢水庫(kù)10個(gè)采樣點(diǎn)的表層水和沉積物中都檢測(cè)出微塑料,大房郢表層水中微塑料的豐度高于三峽大壩(1.59~12.61) n·L-1 [23],但低于流經(jīng)廣州城市區(qū)域的珠江(19.86 n·L-1)[26]。大房郢沉積物中微塑料的豐度高于三峽大壩(8.2 ± 6) n·kg-1[23],但低于長(zhǎng)江中下游18個(gè)湖泊的平均豐度[25]。大量研究表明,城市化水平和人口密度與微塑料的豐度密切相關(guān),塑料制品的廣泛使用導(dǎo)致大量的微塑料進(jìn)入了城市淡水生態(tài)系統(tǒng)[27-29]。同樣的,周邊人為活動(dòng)產(chǎn)生的微塑料通過(guò)地表徑流、風(fēng)力傳輸和降雨等方式進(jìn)入了大房郢水庫(kù)[5]。纖維在表層水和沉積物中均為占比最高的微塑料類(lèi)型,這與先前的研究結(jié)果一致。Su等[19]在研究太湖的微塑料污染時(shí),記錄了纖維、顆粒、薄膜和碎片4種類(lèi)型,纖維占比48%~84%。此外,在大房郢水庫(kù)中也檢測(cè)出大量的微珠,這是因?yàn)槲⒅楸粡V泛使用在個(gè)人洗護(hù)用品中,用來(lái)作為去角質(zhì)的材料,最終會(huì)隨污水的排放進(jìn)入水生生態(tài)系統(tǒng)中[30]。沉積物中微珠的占比要高于表層水中,具有較大比表面積的微珠可能更易沉降至沉積物中[31]。微塑料的數(shù)量一般會(huì)隨著尺寸的減小呈現(xiàn)出增加的趨勢(shì)[32-33]。Jiang等[34]對(duì)青藏高原的研究發(fā)現(xiàn),超過(guò)70%的微塑料<1 mm。大房郢水庫(kù)無(wú)論是表層水還是沉積物中微塑料尺寸的分布均呈現(xiàn)出類(lèi)似的規(guī)律,其尺寸大小主要分布在50 μm~1 mm范圍。對(duì)洗滌廢水的研究表明96%的微纖維在50~500 μm范圍內(nèi)[35],同樣的,工廠(chǎng)在生產(chǎn)個(gè)人洗護(hù)用品中的微珠時(shí),其尺寸范圍在1~800 μm[36],這導(dǎo)致了水生生態(tài)系統(tǒng)中小粒徑微塑料數(shù)量的上升。

    大房郢水庫(kù)表層水和沉積物中的微塑料主要以透明、黑色、白色和藍(lán)色為主。先前的研究發(fā)現(xiàn),透明是微塑料最常見(jiàn)的顏色(56%),其次是黑色(35%)[37],這與本研究的結(jié)果相似。Zhang等[38]在關(guān)于湖泊生態(tài)系統(tǒng)的綜述文章中發(fā)現(xiàn),透明微塑料在中國(guó)內(nèi)陸湖泊中占絕對(duì)優(yōu)勢(shì)。但大房郢水庫(kù)沉積物中的透明微塑料的數(shù)量高于表層水,這可能是由于微塑料在紫外光的照射下會(huì)發(fā)生褪色的過(guò)程并且沉降;此外一些微塑料在生產(chǎn)過(guò)程中被有意的做成了透明或者白色,如洗護(hù)用品中的微珠[39]。大房郢水庫(kù)表層水中藍(lán)色微塑料的數(shù)量高于沉積物,且多數(shù)藍(lán)色微塑料是纖維狀。Abayomi等[40]的研究發(fā)現(xiàn)藍(lán)色微塑料在表層水中占比近80%,這主要是由于漁網(wǎng)和釣魚(yú)線(xiàn)的使用導(dǎo)致的。纖維在水環(huán)境中難以沉降,可能是大房郢水庫(kù)表層水中藍(lán)色微塑料的數(shù)量高于沉積物的主要原因。

    通過(guò)對(duì)大房郢水庫(kù)表層水和沉積物中微塑料的拉曼光譜分析發(fā)現(xiàn),它們微塑料聚合物的化學(xué)性質(zhì)組成及占比相似,均以PS、PE和PP為主。但是,沉積物中的PS占比高于表層水中,而PE和PP在沉積物中的占比低于表層水,這可能與聚合物的密度有關(guān)。PS(1.05 g·cm-3)的密度>1 g·cm-3,導(dǎo)致其更易沉降至沉積物中,而PE和PP二者的密度皆<1 g·cm-3,更難以沉降而漂浮在表層水中。PE、PP和PS這3種聚合物價(jià)格低廉、產(chǎn)量大,在人類(lèi)的生產(chǎn)生活中被廣泛使用[41]。PE常用于制造塑料袋和塑料管,PP主要應(yīng)用于農(nóng)業(yè)地膜、包裝材料和漁具等的制造,PS常用于包裝產(chǎn)品和快餐盒等一次性物品,PA由于其具有高耐久和輕質(zhì)的特性,被廣泛用于服裝、毛毯和蚊帳等紡織品中[42]。本研究結(jié)果與Wang等[43]對(duì)瑪納斯河流域的研究一致,PE、PP和PS這3種類(lèi)型的聚合物數(shù)量較多,表明人為活動(dòng)對(duì)大房郢水庫(kù)造成了一定程度的微塑料污染。

    使用PLI指數(shù)評(píng)價(jià)大房郢水庫(kù)表層水和沉積物中微塑料的污染程度,結(jié)果表明表層水和沉積物中的微塑料污染均為Ⅰ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí),但表層水中微塑料的PLI值顯著高于沉積物。本研究選擇長(zhǎng)江中下游18個(gè)湖泊表層水(0.78 n·L-1)和沉積物(219 n·kg-1)中的微塑料平均豐度作為背景值。大房郢水庫(kù)表層水中的微塑料豐度高于背景值,沉積物中的微塑料豐度低于背景值,這導(dǎo)致了表層水中微塑料的PLI值顯著高于沉積物。Ranjani等[44]使用PLI指數(shù)對(duì)印度的15個(gè)地區(qū)進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)時(shí)發(fā)現(xiàn),多數(shù)地區(qū)處于Ⅰ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí),僅有3個(gè)地區(qū)處于Ⅱ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí),這是因?yàn)楣I(yè)化和長(zhǎng)期的漁業(yè)活動(dòng)引起的。利用PLI指數(shù)進(jìn)行水域污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)時(shí),選取合適的微塑料背景值非常重要,目前微塑料污染范圍廣泛,一些研究在南極也發(fā)現(xiàn)了微塑料[45],這給背景值的合理選取提供了諸多挑戰(zhàn)。本研究中的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)以長(zhǎng)江中下游18個(gè)湖泊為參考,在地理分布以及水域類(lèi)型上與大房郢水庫(kù)均有較好的可比性,評(píng)估結(jié)果有較好的參考價(jià)值。

    大房郢水庫(kù)表層水中微塑料的平均豐度為(18.62 ± 7.12) n·L-1,沉積物中微塑料的平均豐度為(162.00 ± 57.45) n·kg-1。

    大房郢水庫(kù)沉積物中微珠的數(shù)量高于表層水,50 μm~1 mm范圍是表層水和沉積物中占比最高的尺寸類(lèi)型,其在沉積物中(92.62%)的占比要高于表層水中(84.49%);沉積物中透明(49.22%)和白色(28.41%)微塑料的占比要高于表層水中,沉積物中黑色(18.66%)微塑料的占比要低于表層水(36.24%)。

    微塑料聚合物類(lèi)型以聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)和聚丙烯(PP)為主。大房郢水庫(kù)沉積物中(27.47%)的PS占比高于表層水中(23.73%),而PE和PP在沉積物中(27.12%,25.28%)的占比低于表層水中(32.60%,28.42%)。

    使用污染負(fù)荷指數(shù)(PLI)評(píng)估大房郢水庫(kù)微塑料的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),結(jié)果表明大房郢水庫(kù)處于Ⅰ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí),表層水中的微塑料PLI值顯著高于沉積物。

    [1] BLETTLER M C M, ULLA M A, RABUFFETTI A P, et al. Plastic pollution in freshwater ecosystems: macro-, meso-, and microplastic debris in a floodplain lake[J]. Environ Monit Assess, 2017, 189(11): 581.

    [2] NAPPER I E, THOMPSON R C. Release of synthetic microplastic plastic fibres from domestic washing machines: effects of fabric type and washing conditions[J]. Mar Pollut Bull, 2016, 112(1/2): 39-45.

    [3] 王志超, 楊建林, 楊帆, 等. 春季烏梁素海水體微塑料分布特征及影響因素[J]. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2021, 40(10): 2189-2197.

    [4] BAKIR A, ROWLAND S J, THOMPSON R C. Enhanced desorption of persistent organic pollutants from microplastics under simulated physiological conditions[J]. Environ Pollut, 2014, 185: 16-23.

    [5] BULLARD J E, OCKELFORD A, O'BRIEN P, et al. Preferential transport of microplastics by wind[J]. Atmos Environ, 2021, 245: 118038.

    [6] COLE M, LINDEQUE P, HALSBAND C, et al. Microplastics as contaminants in the marine environment: a review[J]. Mar Pollut Bull, 2011, 62(12): 2588-2597.

    [7] FENDALL L S, SEWELL M A. Contributing to marine pollution by washing your face: microplastics in facial cleansers[J]. Mar Pollut Bull, 2009, 58(8): 1225-1228.

    [8] KLEIN S, WORCH E, KNEPPER T P. Occurrence and spatial distribution of microplastics in river shore sediments of the Rhine-main area in Germany[J]. Environ Sci Technol, 2015, 49(10): 6070-6076.

    [9] TONG H Y, JIANG Q Y, HU X S, et al. Occurrence and identification of microplastics in tap water from China[J]. Chemosphere, 2020, 252: 126493.

    [10] JEONG J, CHOI J. Adverse outcome pathways potentially related to hazard identification of microplastics based on toxicity mechanisms[J]. Chemosphere, 2019, 231: 249-255.

    [11] ZHOU Q, TU C, FU C C, et al. Characteristics and distribution of microplastics in the coastal mangrove sediments of China[J]. Sci Total Environ, 2020, 703: 134807.

    [12] BALLENT A, CORCORAN P L, MADDEN O, et al. Sources and sinks of microplastics in Canadian Lake Ontario nearshore, tributary and beach sediments[J]. Mar Pollut Bull, 2016, 110(1): 383-395.

    [13] JAMBECK J R, GEYER R, WILCOX C, et al. Plastic waste inputs from land into the ocean[J]. Science, 2015, 347(6223): 768-771.

    [14] 陶濤. 合肥市大房郢水庫(kù)上游匯水區(qū)污染源調(diào)查及防治對(duì)策建議[J]. 綠色科技, 2019(16): 95-96.

    [15] 熊禹戈, 袁修學(xué). 大房郢水庫(kù)周邊植物調(diào)查[J]. 科技創(chuàng)新導(dǎo)報(bào), 2016, 13(6): 91-92.

    [16] 王晨朝. 南四湖水體微塑料污染特征研究[D]. 曲阜: 曲阜師范大學(xué), 2021.

    [17] RODRIGUES M O, ABRANTES N, GON?ALVES F J M, et al. Spatial and temporal distribution of microplastics in water and sediments of a freshwater system(Antu? River, Portugal)[J]. Sci Total Environ, 2018, 633: 1549-1559.

    [18] 程姣姣, 李艷芳, 鄒濤, 等. 煙臺(tái)海岸帶微塑料的污染特征研究[J]. 環(huán)境保護(hù), 2020 48(23): 47-52.

    [19] SU L, XUE Y G, LI L Y, et al. Microplastics in Taihu Lake, China[J]. Environ Pollut, 2016, 216: 711-719.

    [20] WU J J, JIANG Z G, LIU Y Z, et al. Microplastic contamination assessment in water and economic fishes in different trophic guilds from an urban water supply reservoir after flooding[J]. J Environ Manage, 2021, 299: 113667.

    [21] EO S, HONG S H, SONG Y K, et al. Spatiotemporal distribution and annual load of microplastics in the Nakdong River, South Korea[J]. Water Res, 2019, 160: 228-237.

    [22] HERNáNDEZ-ARENAS R, BELTRáN-SANAHUJA A, NAVARRO-QUIRANT P, et al. The effect of sewage sludge containing microplastics on growth and fruit development of tomato plants[J]. Environ Pollut, 2021, 268(PtB): 115779.

    [23] DI M X, WANG J. Microplastics in surface waters and sediments of the Three Gorges Reservoir, China[J]. Sci Total Environ, 2017, 616: 1620-1627.

    [24] TOMLINSON D L, WILSON J G, HARRIS C R, et al. Problems in the assessment of heavy-metal levels in estuaries and the formation of a pollution index[J]. Helgol?nder Meeresuntersuchungen, 1980, 33(1): 566-575.

    [25] LI L, GENG S X, WU C X, et al. Microplastics contamination in different trophic state lakes along the middle and lower reaches of Yangtze River Basin[J]. Environ Pollut, 2019, 254(PtA): 112951.

    [26] YAN M T, NIE H Y, XU K H, et al. Microplastic abundance, distribution and composition in the Pearl River along Guangzhou City and Pearl River Estuary, China[J]. Chemosphere,2019, 217: 879-886.

    [27] 尹令實(shí). 微塑料在洞庭湖區(qū)的賦存特征與遷移規(guī)律研究[D]. 長(zhǎng)沙: 長(zhǎng)沙理工大學(xué), 2020.

    [28] HUANG D F, LI X Y, OUYANG Z Z, et al. The occurrence and abundance of microplastics in surface water and sediment of the West River downstream, in the south of China[J]. Sci Total Environ, 2021, 756: 143857.

    [29] SU L, NAN B X, CRAIG N J, et al. Temporal and spatial variations of microplastics in roadside dust from rural and urban Victoria, Australia: implications for diffuse pollution[J]. Chemosphere, 2020, 252: 126567.

    [30] SUN J, DAI X H, WANG Q L, et al. Microplastics in wastewater treatment plants: detection, occurrence and removal[J]. Water Res, 2019, 152: 21-37.

    [31] PENG G Y, ZHU B S, YANG D Q, et al. Microplastics in sediments of the Changjiang Estuary, China[J]. Environ Pollut, 2017, 225: 283-290.

    [32] LENAKER P L, BALDWIN A K, CORSI S R, et al. Vertical distribution of microplastics in the water column and surficial sediment from the Milwaukee River Basin to lake Michigan[J]. Environ Sci Technol, 2019, 53(21): 12227- 12237.

    [33] PAZOS R S, BAUER D E, GóMEZ N. Microplastics integrating the coastal planktonic community in the inner zone of the Río de la Plata Estuary (South America)[J]. Environ Pollut, 2018, 243(PtA): 134-142.

    [34] JIANG C B, YIN L S, LI Z W, et al. Microplastic pollution in the rivers of the Tibet Plateau[J]. Environ Pollut, 2019, 249: 91-98.

    [35] GALV?O A, ALEIXO M, DE PABLO H, et al. Microplastics in wastewater: microfiber emissions from common household laundry[J]. Environ Sci Pollut Res Int, 2020, 27(21): 26643-26649.

    [36] SUNDT P, SCHULZE P E, SYVERSEN F. Sources of microplastic-pollution to the marine environment[M]. Norway:Mepex for the Norwegian Environment Agency, 2014.

    [37] CAMPANALE C, STOCK F, MASSARELLI C, et al. Microplastics and their possible sources: the example of Ofanto River in southeast Italy[J]. Environ Pollut, 2020, 258: 113284.

    [38] ZHANG K, SHI H H, PENG J P, et al. Microplastic pollution in China's inland water systems: a review of findings, methods, characteristics, effects, and management[J]. Sci Total Environ, 2018, 630: 1641-1653.

    [39] WAGNER M, LAMBERT S. Freshwater Microplastics[M]. Cham: Springer International Publishing, 2018.

    [40] ABAYOMI O A, RANGE P, AL-GHOUTI M A, et al. Microplastics in coastal environments of the Arabian Gulf[J]. Mar Pollut Bull, 2017, 124(1): 181-188.

    [41] 陳孟玲, 高菲, 王新元, 等. 微塑料在海洋中的分布、生態(tài)效應(yīng)及載體作用[J]. 海洋科學(xué), 2021, 45(12): 125-141.

    [42] 毛若帆. 微塑料在西北典型地區(qū)不同環(huán)境介質(zhì)中的污染特征及其來(lái)源分析[D]. 楊凌:西北農(nóng)林科技大學(xué), 2021.

    [43] WANG G L, LU J J,TONG Y B, et al. Occurrence and pollution characteristics of microplastics in surface water of the Manas River Basin,China[J]. Sci Total Environ, 2020, 710: 136099.

    [44] RANJANI M, VEERASINGAM S, VENKATACHALA- PATHY R, et al. Assessment of potential ecological risk of microplastics in the coastal sediments of India: a meta-analysis[J]. Mar Pollut Bull, 2021, 163: 111969.

    [45] GONZáLEZ-PLEITER M, EDO C, VELáZQUEZ D, et al. First detection of microplastics in the freshwater of an Antarctic Specially Protected Area[J]. Mar Pollut Bull, 2020, 161(PtB): 111811.

    Contaminant differences of microplastics in the surface water and sediments of the Dafangying Reservior

    LIU Yunzhao, JIANG Zhongguan

    (School of Resources and Environmental Engineering, Anhui University, Anhui Province Key Laboratory of Wetland Ecosystem Protection and Restoration, Hefei 230601)

    To investigate the current status of microplastics (MPs) contamination in the surface water and sediments of the Dafangying Reservoirand its differences, the abundance, type, size, color and polymer type of MPs were identified by sampling, density extraction, microscope observation and Raman spectrometer determination. The results showed that the average abundance of MPs in surface water was (18.62 ± 7.12) n·L-1, and in sediment was (162.00 ± 57.45) n·kg-1; the types of microplastics in the Dafangying Reservoir were mainly fibers, particles and microbeads were the main morphological types of MPs in the Dafangying Reservoir, and the percentage of microbeads in sediment was higher than that in surface water. The size of MPs was mostly dropped into the range of 50 μm -1 mm, within which MPs in the sediment was higher than in the surface water, the highest percentage of microplastics was found in the sediment (92.62%) than in surface water (84.49%); the proportion of transparent (49.22%) and white (28.41%) MPs in the sediments was higher than that in the surface water, while the proportion of black (18.66%) microplastics in the sediment was lower than that in the surface water (36.24%). The main polymer types of microplastics were polyethylene (PE), polystyrene (PS) and polypropylene (PP). The proportion of PS in the sediment (27.47%) was higher than that in the surface water (23.73%), while the proportion of PE and PP in the sediment was lower than that in the surface water. Pollution load index (PLI) was used to evaluate the ecological risk of MPs in the surface water and sediments of the Dafangying Reservoir. The results showed that the MPs pollution was in hazard level Ⅰ, with significantly higher PLI value in the surface water than that in the sediment.

    microplastics; surface water; sediment; reservoir; ecological risk assessment

    X524

    A

    1672-352X (2022)05-0787-07

    10.13610/j.cnki.1672-352x.20221111.006

    2022-11-14 10:59:48

    [URL] https://kns.cnki.net/kcms/detail/34.1162.S.20221111.1111.012.html

    2022-01-11

    安徽省高等學(xué)校自然科學(xué)研究項(xiàng)目重點(diǎn)項(xiàng)目(KJ2020A0045),安徽省自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目(2108085MC86)和國(guó)家自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目(31600438)共同資助。

    劉運(yùn)釗,碩士研究生。E-mail:Yzhaoliu96@163.com

    蔣忠冠,博士,副教授。E-mail: zhongguan6@163.com

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