多孔U-10Zr金屬燃料熱學(xué)及力學(xué)性能的有限元計算①

趙瑞瑞，賈寅峰，劉卓揚，齊永良，張旭東，鄧俊楷*，李國慶

(1.中核北方核燃料元件有限公司 中核新型材料研究與應(yīng)用開發(fā)重點實驗室，包頭 014035；2.西安航天復(fù)合材料研究所，西安 710025；3.西安交通大學(xué) 金屬材料強度國家重點實驗室，西安 710049；4.西安交通大學(xué) 網(wǎng)絡(luò)信息中心，西安 710049；5.西安衛(wèi)星測控中心，西安 710079)

0 引言

金屬燃料由于具有中子經(jīng)濟性好、裂變核素密度高、熱導(dǎo)率高、易于后處理等優(yōu)點，因而是先進輕水堆和鈉冷快堆等堆型的重要新型燃料材料。國內(nèi)外針對壓水堆用金屬燃料開展了諸多研究，包括U-Zr合金、U-Zr-Hx合金、U-Mo合金等。其中U-Zr金屬燃料的應(yīng)用成為行波堆、鈉冷快堆燃料的重點方向[1-3]。

在反應(yīng)堆中，核燃料元件處于苛刻的工作環(huán)境之中，在堆內(nèi)運行過程中產(chǎn)生復(fù)雜的輻照-熱力耦合行為。燃耗初期，核燃料產(chǎn)生裂變熱，導(dǎo)致燃料元件內(nèi)部出現(xiàn)比較大的溫度變化，從而產(chǎn)生熱應(yīng)力；隨著燃耗的發(fā)展，燃料元件內(nèi)產(chǎn)生固體和氣體裂變產(chǎn)物，它們的體積大于裂變之前的物質(zhì)的體積，燃料元件的體積隨著燃耗發(fā)展而增大，稱為輻照腫脹。核燃料的輻照腫脹導(dǎo)致燃料芯塊與包殼相互作用，引起包殼管的徑向變形和橫向拉伸，造成包殼管破損，嚴重威脅反應(yīng)堆的安全運行[4]。針對這一問題，目前提出一種新的思路，設(shè)計多孔金屬燃料，在金屬燃料芯塊內(nèi)部預(yù)置一定數(shù)量、分布的孔隙，降低金屬燃料芯塊本身有效密度，貯存裂變氣體，為燃料體積膨脹預(yù)留空間。然而，所設(shè)計的多孔金屬材料必須滿足一定的傳熱和力學(xué)性能的要求，才能在實際的反應(yīng)堆中獲得應(yīng)用[5]。目前，研究人員已制備了多孔 U-10Zr金屬燃料芯體，通過調(diào)整燒結(jié)溫度與燒結(jié)時間，可獲得不同孔隙率[6]。但目前對多孔U-10Zr合金熱學(xué)及力學(xué)性能與孔隙率之間關(guān)系缺少系統(tǒng)研究。

有限元模擬方法是揭示材料結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的有效方法[7-10]。因此，本研究工作針對U-10Zr金屬燃料，利用有限元模擬方法建立不同孔隙率的代表性體積單元模型，開展熱學(xué)及力學(xué)性能的模擬計算，闡明多孔U-10Zr金屬燃料中孔隙率對其熱學(xué)性能和力學(xué)性能的影響規(guī)律。結(jié)果表明，通過控制U-10Zr合金孔隙率可有效調(diào)控其熱學(xué)及力學(xué)性能，使其有望在新型反應(yīng)堆金屬燃料中取得應(yīng)用。

1 多孔U-10Zr合金有限元模型

首先，根據(jù)多孔U-10Zr材料微結(jié)構(gòu)特征，建立起多孔相的幾何結(jié)構(gòu)模型。多孔相為六棱柱形貌，通過Python程序控制多孔相在基體中的取向及分布具有隨機性，并允許孔洞相互穿透交叉進而形成更加復(fù)雜的多孔形貌。隨后，構(gòu)建立方體有限元模型作為多孔U-10Zr材料的代表性體積單元。基于圖1(a)中的多孔U-10Zr合金的微結(jié)構(gòu)照片[11]，利用上述方法與技術(shù)構(gòu)建了具有周期性幾何特征的多孔U-10Zr材料有限元模型，如圖1(b)所示。

(a)Microstructure[11] (b)Finite element model

同時，為研究孔隙率對多孔U-10Zr材料熱學(xué)及力學(xué)性能的影響，構(gòu)建了孔隙率為5%～30%的6種多孔U-10Zr金屬燃料有限元模型(圖2)。模擬所構(gòu)建的有限元模型中孔隙平均尺寸為1 mm，代表性體積單元長寬高均為5 mm。經(jīng)測試，該模型規(guī)模能滿足計算結(jié)果收斂性要求。同時，對所有模型均劃分了精細網(wǎng)格，且網(wǎng)格數(shù)量隨著孔隙率增加而增加，當(dāng)孔隙率為30%時，網(wǎng)格數(shù)量約為135 000，能夠保障計算結(jié)果準確性[12]。

圖2 不同孔隙率的多孔U-10Zr材料有限元模型

2 計算方法與參數(shù)

2.1 多孔U-10Zr金屬燃料熱導(dǎo)率計算

熱導(dǎo)率是燃料設(shè)計和反應(yīng)堆分析的重要物理參數(shù)。因此，對多孔U-10Zr金屬燃料的熱導(dǎo)率進行研究至關(guān)重要。模擬用了穩(wěn)態(tài)熱傳導(dǎo)方法，對有限元模型上、下兩側(cè)分別施加0 K和100 K的溫度邊界條件來形成溫度梯度，網(wǎng)格類型為四面體四節(jié)點的線形傳熱單元(DC3D4)。利用傅立葉公式推導(dǎo)熱流密度計算公式為

λ=-qT/(dT/dr)

(1)

式中λ為材料的熱導(dǎo)率，W/(m·K)；T為沿著熱傳導(dǎo)方向的溫差，K；q為熱流密度，J/(m2·s)；dT/dt為溫度梯度，K/m。

在對多孔U-10Zr合金進行了穩(wěn)態(tài)熱傳導(dǎo)分析之后，利用 Python程序?qū)Ψ€(wěn)態(tài)熱分析結(jié)果進行后處理。首先，通過體積均分方法統(tǒng)計了所有單元的熱流密度平均值；隨后，對溫度梯度進行計算；最后，通過式(1)得到多孔U-10Zr合金的熱導(dǎo)率。

對于塊體U-10Zr材料，其熱導(dǎo)率符合式(2)[13]：

λ=3.26631×10-6T2+2.24774×10-2T+9.62036

(2)

由式(2)可以確定U-10Zr材料在300、600 K時的熱導(dǎo)率分別為16.658、24.283 W/(m·K)。模擬中，孔隙的熱導(dǎo)率為0。

2.2 多孔U-10Zr金屬燃料熱膨脹性能計算

材料受熱而產(chǎn)生變形同樣是合金燃料設(shè)計和反應(yīng)堆分析的重要考量。因此，利用有限元模擬實現(xiàn)對材料熱膨脹性能的模擬計算具有重要的意義。在對多孔U-10Zr合金的熱膨脹系數(shù)進行計算時，施加周期性邊界條件。設(shè)置了模型在初始時整體溫度為0 K，隨后整體升溫至300 K。經(jīng)計算后，測量模型隨溫度變化而產(chǎn)生的尺寸變化，從而計算其熱膨脹系數(shù)。周期性邊界條件[14-15]可寫為

(3)

計算熱膨脹系數(shù)公式[16]如式(4)所示：

(4)

式中 ΔL為在ΔT溫度范圍內(nèi)模型尺寸變化；L0為模型初始尺寸。

模擬中，U-10Zr合金300 K時的熱膨脹系數(shù)為1.261×10-5K-1。通過有限元計算，利用Python程序通過體積均分法統(tǒng)計模型所有單元上的位移變量，最后通過式(4)得到多孔U-10Zr金屬燃料的熱膨脹系數(shù)。

2.3 多孔U-10Zr金屬燃料力學(xué)行為計算

對于多孔U-10Zr材料的力學(xué)行為，有限元模擬時，對模型施加周期性邊界條件及適當(dāng)壓縮載荷。模擬中，網(wǎng)格類型為C3D4。通過有限元計算，利用Python程序通過體積均分方法獲得多孔U-10Zr材料應(yīng)力-應(yīng)變力學(xué)響應(yīng)[17-18]。模擬中塊體U-10Zr金屬燃料的彈性模量為17.12 GPa，泊松比0.31，屈服強度約為801 MPa，斷裂應(yīng)力為1115.552 MPa。依據(jù)相關(guān)實驗數(shù)據(jù)，獲得了相關(guān)的有限元塑性參數(shù)，如表1所示。

表1 U-10Zr材料的有限元模擬塑性參數(shù)

3 結(jié)果與討論

3.1 孔隙率對多孔U-10Zr金屬燃料熱導(dǎo)率影響

圖3為有限元模擬得到的多孔U-10Zr金屬燃料在300、600 K時的熱導(dǎo)率隨孔隙率變化規(guī)律。

圖3 不同孔隙率U-10Zr材料在300、600 K時的熱導(dǎo)率

可以看到，計算的塊體(0%)U-10Zr金屬燃料熱導(dǎo)率與預(yù)設(shè)值一致，證明了模擬方法的準確性。高溫下多孔U-10Zr材料始終展現(xiàn)出更優(yōu)的導(dǎo)熱性能，同時熱導(dǎo)率隨孔隙率增加而線性下降。300 K時，當(dāng)多孔U-10Zr材料孔隙率增加至30%時，其熱導(dǎo)率由塊體時的16.66 W/(m·K)下降至8.8 W/(m·K)。而在600 K下，當(dāng)多孔U-10Zr材料孔隙率增加至30%時，其熱導(dǎo)率由塊體時的24.28 W/(m·K)下降至12.83 W/(m·K)，降幅更加顯著。

根據(jù)最小熱阻力原理，熱傳導(dǎo)過程中熱流會優(yōu)先流向熱阻最小的通道。因此，由不同孔隙率的U-10Zr多孔材料熱流密度云圖(圖4)可以看到，當(dāng)熱流經(jīng)過，熱流主要流向熱阻小的相，即熱導(dǎo)率高的相，熱流匯聚，熱流密度增加。而在孔洞處，熱導(dǎo)率為0，因此無熱流通過。孔洞缺陷的存在，改變了熱流密度在復(fù)合材料中的分布。對比300 K(圖4(a))與600 K(圖4(b))下熱流密度分布云圖可以看到，由于U-10Zr材料600 K下的熱導(dǎo)率顯著高于300 K時，因此多孔結(jié)構(gòu)中的熱流密度整體也顯然更高。

(a)300 K (b)600 K

3.2 孔隙率對多孔U-10Zr金屬燃料熱膨脹性能的影響

孔隙率對多孔U-10Zr熱膨脹系數(shù)的影響如圖5所示；不同孔隙率的多孔U-10Zr熱膨脹應(yīng)力云圖如圖6所示。

圖5 孔隙率對多孔U-10Zr熱膨脹系數(shù)的影響

圖6 不同孔隙率的多孔U-10Zr熱膨脹應(yīng)力云圖

由圖5可見，計算的塊體(0%)U-10Zr金屬燃料熱膨脹系數(shù)與預(yù)設(shè)值一致，證明了模擬方法的準確性。U-10Zr材料的熱膨脹系數(shù)隨孔隙率的增大而顯著下降?？紫堵试黾又?0%時，其熱膨脹系數(shù)由塊體時的1.261×10-5K-1下降至0.883×10-5K-1，有利于其抗熱震性。

由圖6可以看到，由于U-10Zr合金的熱膨脹系數(shù)僅為1.261×10-5K-1，僅受熱而產(chǎn)生的內(nèi)應(yīng)力較小。但隨著孔隙率的增加，多孔U-10Zr合金內(nèi)部應(yīng)力逐步增加，局部出現(xiàn)明顯的應(yīng)力集中。這主要是由于孔隙率增加導(dǎo)致的結(jié)構(gòu)缺陷所引起的，但整體上，內(nèi)應(yīng)力均處于較低數(shù)值。

3.3 孔隙率對U-10Zr金屬燃料力學(xué)行為的影響

基于塊體U-10Zr材料的壓縮應(yīng)力-應(yīng)變曲線，模擬了塊體U-10Zr材料的壓縮過程的力學(xué)響應(yīng)，結(jié)果如圖7所示?？梢钥吹剑趬K體U-10Zr材料壓縮彈性變形階段以及隨著載荷增加產(chǎn)生屈服后的塑性變形階段，有限元模擬結(jié)果與實驗結(jié)果均吻合較好，證明了模擬方法的有效性。

圖7 塊體U-10Zr的壓縮應(yīng)力-應(yīng)變曲線

基于不同孔隙率的多孔U-10Zr材料模型與塊體U-10Zr的材料參數(shù)進行壓縮實驗的有限元模擬，得到不同孔隙率U-10Zr金屬燃料壓縮力學(xué)響應(yīng)如圖8所示?？梢钥吹剑紫兜拇嬖趯-10Zr材料力學(xué)性能有較大影響，多孔U-10Zr材料的彈性模量、屈服強度和斷裂強度隨孔隙率的增大而減小。當(dāng)孔隙率達到30%時，U-10Zr材料的彈性模量由塊體時的17 120 MPa下降至7780 MPa，屈服強度由801 MPa下降至304 MPa，而斷裂強度由1116 MPa下降至327 MPa。統(tǒng)計結(jié)果如表2所示。孔隙率增加使材料性能下降的直接原因為缺陷導(dǎo)致局部應(yīng)力集中，從而使材料微結(jié)構(gòu)過早發(fā)生失效[19]。

表2 U-10Zr不同孔隙率的多孔U-10Zr材料力學(xué)性能

圖8 不同孔隙率的多孔U-10Zr材料的應(yīng)力-應(yīng)變曲線

對比不同孔隙率U-10Zr金屬燃料在其應(yīng)力-應(yīng)變曲線上發(fā)生宏觀塑性變形時的應(yīng)力狀態(tài)可見(圖9)，在低孔隙率時(5%、10%)，發(fā)生屈服時多孔U-10Zr材料內(nèi)部有較多區(qū)域(黑色)應(yīng)力超過屈服點，發(fā)生了塑性變形。隨著孔隙率增加，多孔U-10Zr宏觀屈服所對應(yīng)的多孔材料內(nèi)部應(yīng)力分布越發(fā)不均勻，應(yīng)力集中越發(fā)明顯，屈服區(qū)域越來越集中，塑性變形甚至集中在非常狹小的區(qū)域，而這些區(qū)域可認為是裂紋萌發(fā)和失效產(chǎn)生的區(qū)域。孔隙率增加導(dǎo)致愈發(fā)嚴重的應(yīng)力集中，有待進一步從孔洞形貌、分布等的優(yōu)化方面進行研究。

由圖8還注意到，孔隙的存在也使得多孔U-10Zr應(yīng)力應(yīng)變曲線在屈服及之后的塑性階段力學(xué)響應(yīng)更加平滑。如圖10(a)所示，選取了20%孔隙率U-10Zr材料應(yīng)力-應(yīng)變曲線上a、b、c、d四個點處的等效塑性應(yīng)變(PEEQ)(圖10(b))。a、b、c、d點處的宏觀應(yīng)變分別為0.041、0.048、0.056、0.064。

(a)Stress-strain curve

通過對比可以看到，多孔U-10Zr材料中發(fā)生不均勻變形，在多孔U-10Zr材料宏觀上屈服之前，材料內(nèi)部已經(jīng)有區(qū)域發(fā)生塑性變形(宏觀應(yīng)變0.041，a點)。隨著應(yīng)變持續(xù)增加，發(fā)生塑性變形區(qū)域增加且程度累積，部分區(qū)域發(fā)生嚴重的塑性變形，從而導(dǎo)致多孔U-10Zr材料最終損傷失效。

4 結(jié)論

(1)孔洞缺陷的存在，改變了U-10Zr金屬燃料中熱流密度分布，隨著孔隙率增加，U-10Zr金屬燃料的熱導(dǎo)率下降。當(dāng)孔隙率達到30%時，多孔U-10Zr合金的熱導(dǎo)率降幅約為47%。

(2)孔洞缺陷的存在，使得U-10Zr金屬燃料中存在應(yīng)力集中，U-10Zr金屬燃料的力學(xué)性能隨著孔隙率增加而下降。當(dāng)孔隙率達到30%時，其彈性模量、屈服強度與斷裂強度分別下降至7.78 GPa、303.95 MPa、326.55 MPa。

(3)孔隙率增加使U-10Zr金屬燃料熱膨脹系數(shù)降低?？紫堵蕿?0%的多孔U-10Zr合金的熱膨脹系數(shù)僅為0.883×10-5K-1。因此，其結(jié)構(gòu)內(nèi)部由熱膨脹導(dǎo)致的應(yīng)力集中整體較小。