國外磁性敏感材料研究與應(yīng)用進展

江洪 彭導(dǎo)琦

1 磁敏材料概況

1.1 概念

磁性敏感材料，簡稱“磁敏材料”，是一類磁性材料的統(tǒng)稱，也是敏感材料的類型之一。敏感材料是指可以感知電、光、聲、力、磁、熱等待測量的微小變化而表現(xiàn)出性能明顯改變的材料。顧名思義，磁敏材料則是對磁場敏感的材料，即：能夠?qū)⒋判盘栟D(zhuǎn)換成其他形式能量（電信號）的敏感材料。根據(jù)這一特性，磁敏材料廣泛應(yīng)用于生物醫(yī)療檢測、空間定位、電力檢測等領(lǐng)域。磁敏材料一般包括磁電阻材料、多鐵性材料、軟磁材料等多種磁性材料[1]。而本文將主要針對磁電阻材料、多鐵性材料和軟磁材料這3種磁敏材料在國外的研究與應(yīng)用進展進行闡述。

1.1 磁電阻材料

為適應(yīng)高密度信息存儲和快速讀寫的需要，科技工作者開展了關(guān)于磁電阻的研究。當外部磁場施加到磁電阻上時，電流通過磁電阻的流動就會發(fā)生變化，這種效應(yīng)被稱之為“磁電阻效應(yīng)”。磁場是指在磁體周圍區(qū)域，其他物體在其中經(jīng)歷吸引力或排斥力。磁電阻材料是具有顯著磁電阻效應(yīng)的一種磁敏材料，可用于制作磁記錄讀出磁頭、磁泡讀出器（檢測器）和磁膜存儲器的讀出器等。

根據(jù)磁場與電流的方向是平行或垂直，磁電阻可分為縱場效應(yīng)和橫場效應(yīng)；而根據(jù)磁電阻效應(yīng)的起源機制，磁電阻還可以分為正常磁電阻效應(yīng)和反常磁電阻效應(yīng)。另外，磁致電阻材料被成功商業(yè)化應(yīng)用于傳感器中的主要有3種：1857年，Thomson發(fā)現(xiàn)了坡莫合金的各向異性磁阻（A M R）效應(yīng)，即各向異性磁敏材料[2]；1988年，巴西學(xué)者B a i b i c h在巴黎大學(xué)工作時，首先在鐵/鉻（Fe/Cr）多層膜中發(fā)現(xiàn)了巨磁電阻（G M R）效應(yīng)，即巨磁電阻材料[3]。1975年，Julliere發(fā)現(xiàn)了隧道磁電阻（TMR）效應(yīng)，即遂穿磁電阻材料[4]。

1.2 多鐵性材料

最早明確提出多鐵性材料這一概念的是瑞士科學(xué)家Schmid，多鐵性材料屬于多功能材料家族，其特征是在同一相中至少有2種鐵質(zhì)級：鐵磁性（反鐵磁性、亞鐵磁性）、鐵電性（反鐵電性）和鐵彈性，即該材料具有不止一種鐵的基本性能[5]。更具體地說，在一定溫度下同時表現(xiàn)出鐵磁性和鐵電性以及2個有序參數(shù)之間耦合的材料中，極化通過磁場來處理，材料的磁化可以通過電場來處理，這種材料被稱為磁電多鐵性材料[6]。多鐵性材料是一種集電與磁于一身的多功能材料。

盡管多鐵性材料的研究在20世紀更加突出，但其真正蓬勃發(fā)展期是在21世紀的第一個10年。關(guān)于多鐵性材料的理論、合成和表征技術(shù)方面的重要發(fā)現(xiàn)重新激發(fā)了人們對于這一材料的研究興趣，使其成為物理學(xué)和材料科學(xué)領(lǐng)域最熱門的研究課題之一。一方面這是源于在單相材料中，鐵電和鐵磁性在統(tǒng)一結(jié)構(gòu)中共存是非常理想但又少見的；另一方面在于磁和鐵電級之間的耦合可能會產(chǎn)生新的功能[7]。因此多鐵性材料成為國際材料學(xué)研究中一個比較活躍的研究領(lǐng)域。目前，多鐵性材料可以分為以下類型：單相多鐵性、復(fù)合陶瓷材料、鐵磁合金基巨磁電復(fù)合材料金和高分子基復(fù)合材料。

1.3 軟磁材料

軟磁材料是容易磁化和退磁的材料，通常具有小于1000A/m內(nèi)稟矯頑力（磁鐵在不退磁的情況下承受外部磁場的能力）[8]。軟磁材料通常用于增強和（或）引導(dǎo)電流產(chǎn)生的通量，其主要參數(shù)（通常用作軟磁材料的品質(zhì)因素）有：相對磁導(dǎo)率、內(nèi)稟矯頑力、電導(dǎo)率和飽和磁化強度等。軟磁材料通常具有超強的滲透性、輕微的強制力、磁滯耗損小、剩磁小和高飽和磁化強度的特性。

軟磁材料的應(yīng)用類型分為交流和直流2大類。在交流應(yīng)用中，軟磁材料將在整個操作期間從一個方向磁化到另一個方向連續(xù)循環(huán)，即材料根據(jù)感應(yīng)線圈交流電的頻率反復(fù)磁化和退磁。因此在選擇作為交流電應(yīng)用的軟磁材料時主要考慮的品質(zhì)因素是系統(tǒng)中能量的損失最小，典型的交流電應(yīng)用示例時變壓器、發(fā)電機和電機等。在直流電應(yīng)用中，當軟磁材料被外部施加的場激勵時會產(chǎn)生所需的磁通量，該場通常是使電流通過勵磁線圈而產(chǎn)生，在工作完成后通過去除外磁場，即關(guān)閉勵磁線圈中的電流，對軟磁材料進行退磁。因此，在選擇作為直流應(yīng)用的軟磁材料時主要考慮的品質(zhì)因素是磁導(dǎo)率、磁通密度和內(nèi)稟矯頑力，起重電磁鐵或電磁開關(guān)都是在直流條件下運行。

2 國外磁敏材料研究及應(yīng)用

2.1 磁電阻材料相關(guān)研究與應(yīng)用

磁電阻材料在全世界范圍內(nèi)廣受重視，與其重要的應(yīng)用是分不開的。在GMR出現(xiàn)之前，數(shù)值不大的AMR已得到應(yīng)用。但是目前磁電阻材料主要應(yīng)用集中在巨磁電阻材料方面，而GMR的基礎(chǔ)研究與應(yīng)用開發(fā)幾乎是齊頭并進，含有GMR效應(yīng)的材料主要有多層膜、自旋閥、顆粒膜、“非連續(xù)”多層膜、鈣鈦礦型稀土—錳氧化物、熔淬薄帶和磁隧道結(jié)等[9]。目前磁電阻材料的主要應(yīng)用包括巨磁電阻傳感器、巨磁電阻硬盤讀出磁頭、巨磁電阻隨機存儲器、磁場傳感器、場效應(yīng)器件以及自旋極化粒子注入器件等。以下將介紹磁電阻材料的主要應(yīng)用方向及其研究應(yīng)用進展。

①磁電阻材料在磁電阻傳感器中的應(yīng)用。磁電阻最主要的應(yīng)用方向便是傳感器，傳感器將能量從一種形式轉(zhuǎn)換為另一種形式，以檢測、測量和分析源信號，可具體應(yīng)用于信息技術(shù)、電子電力、能源工業(yè)和生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域。AMR傳感器是基于各向異性磁電阻效應(yīng)的一種傳感器，具有體積小、阻抗低、可靠性高和靈敏度較高等優(yōu)點。GMR傳感器是基于巨磁電阻效應(yīng)的傳感器，繼承了AMR傳感器的優(yōu)點，但具有更大磁電阻變化率與更高的靈敏度。GMR傳感器頻繁應(yīng)用在生物醫(yī)學(xué)檢測中，包括病原菌檢測、真菌毒素檢測和細胞因子檢測等，Zhang Ping等人[10]采用GMR生物傳感器檢測低濃度病毒，得到檢測靈敏度為10-20mol/L；也有學(xué)者采用GMR傳感器和雙抗體夾心免疫測定模式，實現(xiàn)黃曲霉毒素B1（AFB1）、玉米赤霉烯酮、HT—2等多種真菌毒素的快速、高靈敏定量檢測[11]；Dittmer W U[12]和Osterfeld S J[13]采用磁標記技術(shù)構(gòu)建的GMR生物傳感器實現(xiàn)了甲狀旁腺素（PTH）和人體絨毛膜促性腺激素值（HGG）快速高靈敏檢測。此外，GMR傳感器還可應(yīng)用于渦流無損探測技術(shù)。相較于巨磁阻效應(yīng)，隧道磁電阻效應(yīng)具有更高的室溫磁電阻比值，具有體積小、成本低、靈敏度高和高通量等特點。TMR被應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的腫瘤標志物檢測和脫氧核糖核酸（DNA）檢測上，通過TMR生物傳感器，實現(xiàn)多種消化系統(tǒng)腫瘤標志物的快速檢測和寡核苷酸DNA分子檢測[14，15]。

②磁電阻材料在磁記錄讀出磁頭中的應(yīng)用。傳統(tǒng)的電磁感應(yīng)式磁頭相較于巨磁電阻讀出磁頭對每個記錄位的磁通量感應(yīng)是微弱的。GMR材料首先是作為計算機硬盤的讀出磁頭而被商業(yè)化應(yīng)用。作為國際硬磁盤與磁頭生產(chǎn)的主導(dǎo)者，IBM公司率先于1994年采用GMR效應(yīng)自旋閥磁頭，并持續(xù)提升磁頭面密度[16]；另外一個硬盤與磁頭技術(shù)的引領(lǐng)者則是日本。此外，巨磁電阻材料也常應(yīng)用于航空航天或軍用機器設(shè)備的電子元器件上，例如高密度磁記錄讀出磁頭，其信息記錄密度超越目前已知所有光盤記錄密度。

④磁電阻材料在磁電阻隨機存儲器（MRAM）中的應(yīng)用。在過去的幾十年中，科學(xué)家已經(jīng)探索和開發(fā)了各種MRAM。所有MRAM都使用特定磁性材料的磁化來存儲信息，具有數(shù)據(jù)非易失性、低功耗、無限讀寫持久性、抗輻射性、高速和高密度等特點，是未來新一代計算機、信息和通信技術(shù)中的核心器件，被認為是下一代隨機存儲器最有希望的候選者之一，在未來的信息產(chǎn)業(yè)、家電和工業(yè)設(shè)施方面擁有數(shù)百億的市場價值。最早關(guān)于磁電阻隨機存儲器的研究始于20世紀80年代初，而后美國Honeywell公司研發(fā)了一種巨磁阻隨機存儲器，但是由于讀取寫入時間過長，其應(yīng)用只局限于太空和軍事領(lǐng)域[17]。目前主流的磁電阻隨機存儲器利用的基本為具有隧道磁電阻效應(yīng)的材料。自發(fā)現(xiàn)室溫隧道磁電阻以來，非晶勢壘的AIOx磁性隧道結(jié)在MRAM和磁硬盤磁讀頭中得到了廣泛的應(yīng)用。磁隧道結(jié)成為現(xiàn)代MRAM中的一種重要存儲元件。

2.2 多鐵性材料相關(guān)研究與應(yīng)用

多鐵性材料體系包括復(fù)合材料和單相多鐵材料，其中單相多鐵材料BiFeO3（BFO）是在室溫下同時具有鐵電和反鐵磁性的代表材料。多鐵性材料是一個非常有價值的研究方向，其特殊的耦合特性使得其在電子信息、傳感、存儲、無線網(wǎng)絡(luò)等領(lǐng)域中具有突出的應(yīng)用潛力和廣闊的應(yīng)用前景，例如多狀態(tài)信息存儲設(shè)備和新型傳感器。此外，多鐵性材料還有助于解決電感性器件和電容性器件的相互干擾問題。按照晶體結(jié)構(gòu)分類，典型的單相多鐵性材料包括鈣鈦礦型化合物、六角結(jié)構(gòu)化合物、方硼石型化合物、BaMF4型化合物和AMSi2O6等。最簡單的復(fù)合多鐵性材料則是將片狀的壓電/鐵電材料和磁致伸縮材料疊在一起形成層狀結(jié)構(gòu)，利用應(yīng)變?yōu)榻橘|(zhì)實現(xiàn)磁電耦合。

①單相多鐵性材料的應(yīng)用研究。由于在多功能應(yīng)用中的技術(shù)重要性，人們對于開發(fā)新型單相多鐵性鈣鈦礦陶瓷的研究興趣一直很高，Dinesh Kumar Pati等學(xué)者[18]就考慮通過使用低廉的高溫固態(tài)路線制備一種新的CST（一種高溫穩(wěn)定的單相材料）取代PFN陶瓷化合物，該化合物適用于高溫介電電容器、信息存儲設(shè)備和光催化應(yīng)用。而近年來，通式為ABO3的鈣鈦礦型陶瓷材料因為其有趣的性能、較低的生產(chǎn)成本、穩(wěn)定的化學(xué)性質(zhì)在電子元件行業(yè)發(fā)展中發(fā)揮了至關(guān)重要的作用。R.Mguedla和A.Ben Jazia Kharrat等學(xué)者[19]便采用溶膠—凝膠法制備多鐵性原鉻酸鹽化合物（HoCrO3），通過IR和UV—vis光譜研究了該化合物的光學(xué)性質(zhì)，結(jié)果證實了該化合物在光電器件應(yīng)用中的重要性。同樣采用溶膠—凝膠法，來自阿根廷的學(xué)者[20]設(shè)法合成了單相多鐵（1-x）Pb（Zr0.52Ti0.48） O3-xPb（Fe0.5Nb0.5）O3（0≤x≤0.5）薄膜，該薄膜在整個濃度范圍內(nèi)都表現(xiàn)出優(yōu)異的介電和鐵電性能，為用于納米和微電子應(yīng)用的單相室溫多鐵性材料開辟了一條路徑。

②復(fù)合多鐵性材料的應(yīng)用研究。盡管大多數(shù)已知的單相多鐵性材料并不適合應(yīng)用于生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域，但是復(fù)合多鐵性材料卻表現(xiàn)出了很強的多鐵性效應(yīng)，在生物醫(yī)學(xué)方面具有廣闊的應(yīng)用前景[21]。而多鐵性復(fù)合材料的第一個實際應(yīng)用可能是在生物醫(yī)學(xué)中作為傳感器，以衡量由心臟和大腦的電活動引起的磁場，該多鐵性傳感器的靈敏度達到了50pT/Hz1/2～10fT/Hz1/2。另外，同樣利用磁場和電場的作用，以控制藥物輸送和釋放過程，俄羅斯的學(xué)者Abdulkarim Amirov[22]提出使用磁電納米粒子——core@shell用作功能化納米材料。而Muhammad Mehak和Muhammad Ahmed Khan等學(xué)者[23]提出了一種新的三相復(fù)合材料，由鐵酸鉍（BFO）和鋯鈦酸鉛（PZT）組成，分別使用溶膠—凝膠自燃和固態(tài)途徑合成，然后分散到聚偏二氟乙烯（PVDF）多基體中，制成三相復(fù)合材料，其磁電耦合的程度支持這些材料在儲能和多態(tài)器件中的潛在應(yīng)用。

通過目前大部分的研究可以了解到，對于多鐵性材料的研究依然是學(xué)者們研究的重點，但是另一方面，大部分關(guān)于多鐵性材料的應(yīng)用仍處于實驗室研究階段，強磁電耦合效應(yīng)大規(guī)模應(yīng)用于器件則仍在進一步研究的過程中。

2.3 軟磁材料相關(guān)研究與應(yīng)用

在日常生活中，軟磁材料在各種電器中發(fā)揮作用，例如發(fā)電機、變壓器、開關(guān)電路和3D/4D打印等，頻繁應(yīng)用于醫(yī)療、環(huán)境、電子、機械設(shè)備和其他行業(yè)。傳統(tǒng)的軟磁材料，如電子鐵、硅鋼和軟鐵氧體已經(jīng)使用了近一個世紀；最新類型的軟磁材料——非晶和納米晶體合金等，也已經(jīng)出現(xiàn)了40多年[24]。合金成分和制造方法不斷改進，一個顯著例子是Makino開發(fā)了鐵硅硼磷銅高飽和度納米晶體合金，商品名稱“NANOMET”，具有極低的鐵損和高磁通密度[25]；Zhida Zhu和Shuai Sun等人從合金磁粉成分設(shè)計的角度改進，通過加熱等摩爾的硒粉和鐵粉，可以很容易地獲得飽和磁化強度、剩余磁場強度和矯頑力分別為50.9emu/g、1.78emu/g和175.7Oe的新型鐵/硒軟磁材料[26]；Xuliang Jia和Yongjun Hu等人則從絕緣包覆方法的角度改進，利用有機硅樹脂作為粘結(jié)劑制備了純鐵軟磁復(fù)合材料，該材料具有較高的磁導(dǎo)率和較低的損耗[27]。技術(shù)的進步使得軟磁材料更高效、更靈敏、更準確、噪音更低。

①典型軟磁材料的應(yīng)用。典型的軟磁材料包括磁性鐵和鐵碳合金、鐵硅合金、鐵硅鋁合金、鐵鈷和鎳鐵基合金和軟鐵氧體等。最早被投入使用的軟磁材料是磁性鐵和鐵碳合金，是變壓器、發(fā)電機和電動機的核心材料，但如今大多被硅鋼所取代，即磁性鐵硅合金。硅鋼最早的研究始于1900年，主要用作電機和變壓器的芯材，隨著技術(shù)的不斷發(fā)展，目前JFE鋼鐵公司生產(chǎn)的硅鋼產(chǎn)品，商品名23JGSE075，表現(xiàn)出高磁通密度1.936T，低芯損耗（W17/50）為0.713 W/kg[28，29]。硅鋼廣泛應(yīng)用于汽車行業(yè)相關(guān)傳感器，如防抱死制動系統(tǒng)（ABS）傳感器環(huán)、泵角傳感器、點火系統(tǒng)脈沖發(fā)生器、轉(zhuǎn)速傳感器和電子變速箱控制系統(tǒng)輸入和輸出速度傳感器等[30]。其中ABS是傳統(tǒng)永磁軟磁材料的主要應(yīng)用場景，ABS傳感器環(huán)附著在輪軸上的齒環(huán)，齒的運動會在傳感器中產(chǎn)生振蕩電流，若車輪在制動時抱死，則該振蕩電流會中斷，觸發(fā)制動壓力的釋放并解鎖車輪。鐵硅鋁合金于1932年的被日本東北帝國大學(xué)的Masumoto和Yamamoto開發(fā)，該合金專為磁粉芯設(shè)計，因為該大學(xué)位于仙臺（Sendai），因此該合金也被稱為“Sendust”。該合金已被廣泛應(yīng)用于需要高滲透性、低矯頑力、高電阻率和高磁化的場景，如無線電通訊領(lǐng)域的電子元器件——電感器、扼流圈和過濾器等[31]。目前，磁粉芯生產(chǎn)企業(yè)主要集中在國外，包括美國微金屬公司、美國磁性材料公司、阿諾德公司、英國MMG公司、德國SMR公司和韓國CSC公司等，國內(nèi)生產(chǎn)技術(shù)水平、產(chǎn)品質(zhì)量和生產(chǎn)規(guī)模與國外相比還存在一定差距[32]。軟鐵氧體是一種氧化鐵基軟磁材料，屬于亞鐵磁性材料，每年全球生產(chǎn)大約20萬t軟鐵氧體，憑借成本低、易于量產(chǎn)、性能穩(wěn)定的特性而廣泛應(yīng)用于家用電器電源中，但是在大粉末或大尺寸設(shè)備中應(yīng)用受限[33]。鎳鐵合金則憑借其出色的軟磁特性，廣泛應(yīng)用于電磁應(yīng)用中。

②非晶合金和納米晶合金的應(yīng)用。這一類型的軟磁材料包含具有不同滯后回路的非晶合金和納米晶合金軟磁材料。非晶合金和納米晶體合金軟磁材料可以根據(jù)其獨特的參數(shù)（J s、H c和μ）及其磁性特征曲線——滯后環(huán)和原始磁化曲線進行系統(tǒng)化和分類。具有平坦磁滯回線的非晶和納米晶軟磁材料的特定應(yīng)用之一是磁脈沖壓縮系統(tǒng)的磁開關(guān)，它于1940年被發(fā)明并引入雷達[34]；另一個部分的具體應(yīng)用包括用于降低絕緣柵雙極型晶體管（IGBT）開通損耗的飽和扼流圈、測量電流互感器、配電變壓器和晶閘管控制驅(qū)動器等。

③高熵合金的應(yīng)用。該合金通常具有5種或更多摩爾比相等或接近相等的主要元素，其構(gòu)型熵在其隨機溶液下預(yù)計會很高。因此Yeh等人將該合金命名為高熵合金[35]。塊狀金屬玻璃型高熵合金Fe25Co25Ni25（B，Si）25可以制備最大1.5mm的全玻璃棒。部分學(xué)者還發(fā)現(xiàn)FeCoNiMn0.25Al0.25 HEAs具有與鎳鐵合金相當?shù)男阅躘36]?？傮w來說，高熵合金作為軟磁材料是一項很好的前瞻性研究。

3 結(jié)語

磁敏材料的種類繁多、應(yīng)用面廣，目前關(guān)于磁敏材料的研究主要包括2個方面：一是不斷探尋新的材料，發(fā)現(xiàn)新的現(xiàn)象；二是不斷改進現(xiàn)有磁敏材料的制備技術(shù)，進一步提升磁敏材料的有關(guān)性能，推進磁敏材料走向商業(yè)化應(yīng)用。按照研究領(lǐng)域劃分，目前磁敏材料主要且熱門的研究方向之一是生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域，特別是生物磁場探測，衍生出了各類磁敏生物傳感器。隨著科技的發(fā)展和技術(shù)的進步，未來必將會有更多新型的磁敏材料誕生及更加完善的磁敏材料制備技術(shù)，驅(qū)動磁敏材料更廣泛的應(yīng)用。

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