低本底α、β 測量儀測量結(jié)果影響分析及質(zhì)量控制

陳玉娟

（廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測中心 廣東深圳 518000）

0 引言

低本底α、β 測量儀可用于水、土壤、沉積物、氣溶膠等樣品的總α、總β 放射性測量，是環(huán)境保護、醫(yī)療、生物、輻射防護等領(lǐng)域必不可少的常規(guī)測量手段。盡管低本底α、β 測量儀具有低本底、高靈敏度和穩(wěn)定性好的特點［1］，但其是一種相對測量裝置［2］，測量過程中的質(zhì)量控制是保證測量結(jié)果精密性的重要手段。在進行總α、總β 放射性測量時，得到的是包括本底計數(shù)在內(nèi)的樣品源α/β 總計數(shù)率，最后的結(jié)果應(yīng)去掉本底值，但通常無法測量到相同時間段或者相同條件下的本底值，因此本底值必然會對樣品測量結(jié)果產(chǎn)生影響。當(dāng)然，決定低本底α、β 測量儀性能的最重要的指標(biāo)不只是本底值，還有探測效率和串道比。本文總結(jié)歸納了低本底α、β 測量儀測量結(jié)果影響因素，并針對提高低本底α、β 測量儀的測量精度提出相應(yīng)的質(zhì)量控制措施。

1 低本底α、β 測量儀測量流程中的不確定性

在進行總α、總β 放射性測量時，需先將待測樣品進行處理，使其達到低本底α、β 測量儀的測量要求?，F(xiàn)以MPC9604流氣式低本底α、β 測量儀進行水中總α、總β 放射性測定為例，對該測量流程中存在的不確定性進行說明。測量樣品α 或β 放射性的計算見公式（1）。

式中：A 為樣品的放射性比活度，Bq/g；Nc為樣品總計數(shù)率（包含本底計數(shù)率），min-1；Nb為本底計數(shù)率，min-1；ω 為溶解系數(shù)，ω≤1；E 為儀器探測效率，min-1·Bq-1；m 為樣品質(zhì)量，g。

由公式（1）可知，測量樣品前需先獲得低本底測量儀的本底值和探測效率，這2 個參數(shù)的準(zhǔn)確性會影響測量結(jié)果。樣品質(zhì)量的稱量過程和樣品凈計數(shù)率的統(tǒng)計與樣品放射濃度的計算也存在一定的相關(guān)性。

1.1 低本底α、β 測量儀的校準(zhǔn)

低本底α、β 測量儀的有效性和準(zhǔn)確性是確?？偊痢⒖偊路派湫詼y量結(jié)果具有準(zhǔn)確性的首要條件。通常用不確定度的方法來衡量儀器本底計數(shù)產(chǎn)生的統(tǒng)計誤差。以MPC9604 低本底測量儀為例，對每一路測量道連續(xù)進行20 次α、β 本底計數(shù)測量，判斷泊松分布的方法見公式（2）。

式中：n 為所測本底次數(shù)；S 為本底計數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)偏差（高斯算法）；N 為泊松分布計算的本底計數(shù)的方差。

當(dāng)MPC9604 測量儀的每一路測量道α、β 本底計數(shù)均滿足泊松分布，即可確定該低本底測量裝置工作正常。

1.2 樣品計數(shù)率測量

樣品計數(shù)率測量的不確定計算見公式（3）。

式中：tx為樣品 測量時間，min-1；nx為樣品計數(shù)率，nb為本底計數(shù)率，tb為本底測量時間。

由公式（3）可知，樣品測量時間和本底測量時間的時長是樣品計數(shù)率不確定性的來源。一般認(rèn)為每次測量時間在60 min 以上計數(shù)率較穩(wěn)定。當(dāng)然也需要注意樣品源的測量時間，剛制備好的樣品總α、總β 放射性不穩(wěn)定，每次測量的計數(shù)率波動很大。

1.3 低本底α、β 測量儀的探測效率

將MPC9604 流氣式低本底α、β 測量儀的α 電鍍源（239Pu），β 電鍍源（90Sr－90Y）放置在樣品盤的中心位，定期并在確保每次測定時間不變的情況下測量每一路測量道的電鍍源計數(shù)率和電鍍源表面發(fā)射率，計算得到探測效率。儀器探測效率的不確定度主要是由質(zhì)量效率曲線和移液管體積校準(zhǔn)的不確定性引起的。

質(zhì)量效率曲線的繪制方法是先用標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)粉末制作一系列標(biāo)準(zhǔn)樣品，這些標(biāo)準(zhǔn)樣品具有不同厚度，然后放入儀器樣品盤中測量得到相應(yīng)的計數(shù)率，并結(jié)合標(biāo)準(zhǔn)樣品中標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)粉末含量計算得到對應(yīng)的探測效率，最后繪制出不同樣品厚度的探測效率曲線。質(zhì)量-效率曲線滿足關(guān)系式Ei=bmi+a，而Ei的不確定度可由公式（4）計算得到。

式中：SEx為根據(jù)樣品厚度在質(zhì)量效率曲線上找到對應(yīng)樣品探測效率的標(biāo)準(zhǔn)偏差；Ei為由曲線查得樣品的探測效率；Sb為曲線斜率標(biāo)準(zhǔn)偏差；mi為標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)質(zhì)量；標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)質(zhì)量的平均值，單位mg；mx為測量樣品的質(zhì)量，mg；b 為直線斜率；n 為繪制校準(zhǔn)曲線用的點數(shù)；r 為曲線相關(guān)系數(shù)。

移液管的校準(zhǔn)和溫度的校準(zhǔn)產(chǎn)生的不確定度綜合影響著移液管體積校準(zhǔn)的不確定性。移液管校準(zhǔn)的不確定度可由公式（6）計算得到。

溫度校準(zhǔn)的不確定度可由公式（7）計算得到。

式中：Δt 為實驗室溫度變化誤差；a2為水的膨脹系數(shù)；k 取值為。

因此移液管體積校準(zhǔn)的不確定度如公式（8）所示。

低本底α、β 測量儀探測效率的不確定度如公式（9）所示。

通過定期測定低本底α、β 測量儀的本底計數(shù)率和電鍍源的探測效率來檢查儀器工作狀態(tài)是否正常以及性能是否穩(wěn)定，可確保測量結(jié)果的準(zhǔn)確性。通過低本底測量儀測量樣品α或β 放射性的計算公式可分析得到以上因素產(chǎn)生的不確定度對結(jié)果的影響大小，同時，常見的操作也會對總α、總β 放射性測量產(chǎn)生影響，一些常見的影響因素見表1。式中：a1為移液管最大允許誤差；k 取值

表1 影響低本底α、β 測量儀測量結(jié)果的常見因素

2 低本底測量儀的本底質(zhì)量控制

2.1 本底對測量結(jié)果的影響分析

本底是指在移走待測樣品（或消除產(chǎn)生待測輻射場的原因）的條件下測量裝置的響應(yīng)。

本底對測量結(jié)果的影響程度取決于樣品凈計數(shù)率與本底計數(shù)率的相對大小，當(dāng)樣品凈計數(shù)率與本底計數(shù)率相差不大時，本底值對結(jié)果的影響不容忽視，但當(dāng)樣品凈計數(shù)率遠高于本底計數(shù)率時，本底值的影響可忽略。吳玉麗［3］發(fā)現(xiàn)盡管使用的LB770 低本底測量儀的本底在0.01 cpm～0.05 cpm，符合質(zhì)控的要求，但在使用平均本底計算不同活度樣品時產(chǎn)生的計數(shù)統(tǒng)計誤差相差較大。樣品凈計數(shù)率越低，本底誤差占總誤差的比例越大，特別是在α 或β 的凈計數(shù)率都比較低的環(huán)境樣品測量中，本底值帶來的誤差在總誤差中不可忽視。李周等［4］在使用低本底α/β 測量儀LB770 時發(fā)現(xiàn)，當(dāng)樣品凈計數(shù)率是本底均值10 倍時，α 測量中總計數(shù)統(tǒng)計誤差仍高于5%。測量樣品時采用的本底值與儀器實際使用時的本底存在差異，必然會對測量結(jié)果產(chǎn)生影響。因此，本底測量的準(zhǔn)確性關(guān)乎著測量結(jié)果的精密性，對測量結(jié)果有著重大的影響。

2.2 本底的來源

產(chǎn)生本底的原因有非放射性和放射性2 大類。

（1）非放射性的原因主要有探測器本身工作狀況、探測器或電子儀器的漏電和噪聲、探測器用的高壓放電脈沖、接地不良、電磁干擾等。這一類本底的消除辦法主要針對探測器的工作狀況選擇探測器噪聲。

（2）放射性的原因主要有：①其他實驗使用的探測源；②宇宙射線；③空氣中氣體和氣溶膠的放射性；④房屋建筑材料和地面的放射性；⑤探測器本身材料中的放射性；⑥探測器附近的支撐托架、屏蔽材料中的放射性；⑦待測樣品發(fā)射的粒子與探測器托架等物發(fā)生相互作用產(chǎn)生的次級粒子到達探測器的靈敏體積造成的效應(yīng)。常見的6 種材料α 粒子發(fā)射率如表2所示。由表2 可以看出，不同材料在常溫下α 粒子發(fā)射率差別顯著，進行本底質(zhì)量控制時不能忽略環(huán)境以及儀器本身材料帶來的影響。

表2 6 種材料常溫下的α 粒子發(fā)射率 單位：cm2·s

對于本底，一方面要弄清來源，采取措施，將它降低到最小程度；另一方面通過數(shù)據(jù)處理，對測量結(jié)果進行修正。

2.3 低本底測量儀的本底質(zhì)量控制

（1）本底值的測量。低本底α、β 測量儀的本底計數(shù)應(yīng)滿足泊松分布，以此確保儀器工作狀態(tài)正常。定期對測量儀器進行本底測量時，應(yīng)盡可能保證較長的測量時間（至少60 min 以上）。根據(jù)每次測量的本底數(shù)據(jù)繪制得到質(zhì)量控制圖，使用質(zhì)量控制圖檢驗儀器的穩(wěn)定性，保證日常工作的一致性［5］。在本底測量時，要獲得較低的本底相對誤差，就要延長本底測量時間。黃麗華［6］選用了4 種不同測量時長對MPC9604 低本底α、β 計數(shù)器進行α 和β 本底計數(shù)測量，探討本底測量時間的選取。研究發(fā)現(xiàn)測量時間的不同對α 本底值有顯著性影響，而對β 本底值無顯著差異。在β 的測量中，達到20%的精度所需的測量時間不超過100 min；對于α 計數(shù)率為0.10 cpm 的樣品，達到30%精度需153 min，而達到精度20%需要345 min。測量本底的時間要盡量長，至少要與樣品測量時間相同甚至更長。測量次數(shù)應(yīng)盡可能多一些，以消除偶然誤差，提高測量結(jié)果的準(zhǔn)確度。因為每次測量，尤其是對于總α 放射性測量，儀器對放射性核素計數(shù)的捕捉數(shù)存在一定程度的差異［7］。

（2）本底值的穩(wěn)定性維護。由本底的來源可知，我們可以從環(huán)境和測量操作兩方面來保持低本底α、β 測量儀的本底值穩(wěn)定。實驗室最好保持恒溫，供電的電壓和頻率應(yīng)十分穩(wěn)定，所有電學(xué)儀器還需有良好的接地和有效電磁屏蔽，這有利于降低電子設(shè)備的噪聲和消除外界電磁波干擾。在操作中，樣品和刻度源不能直接放在探測器上，探測器應(yīng)用塑料薄膜罩住。要特別注意避免探測器被污染，因為去除探測器上的污染難度很大。如果發(fā)現(xiàn)探測器被污染，應(yīng)及時清理探頭，并仔細(xì)檢查儀器的本底。具體方法為：先用浸沾蒸餾水的棉球擦拭探頭表面，接著用浸有濃度為1mol/L HCl 的棉球擦拭，再用浸在濃度為0.1%EDTA 水溶液的棉球擦拭，最后用丙酮擦拭。擦拭過程中要注意避免二次污染，也不要讓溶液滴落在探頭上。

3 低本底測量儀的測量效率質(zhì)量控制

準(zhǔn)確校準(zhǔn)低本底α、β 測量儀的效率是保證儀器測量值可靠的基礎(chǔ)，源的自吸收、被校樣品尺寸等因素對儀器效率會有一定程度的影響。依據(jù) 《低本底α 和/或β 測量儀》（GB/T 11682—2008）中放射源和探測器的幾何位置關(guān)系可知，幾何因子是決定探測效率的主要因素之一，放射源尺寸的不同，會使源對探測器構(gòu)成的幾何因子不同。若檢測源的載體片面積比活性區(qū)面積大得多，活性區(qū)面積計算卻按接近于源載體片近似的面積算，最后計算得到的儀器的效率比會偏大。常鐘澤等［2］研究了樣品尺寸、自吸收等與探測效率的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)平面源的自吸收是源材料本身對自身發(fā)射的β 輻射的吸收，將導(dǎo)致計數(shù)率的顯著降低，從而影響活度效率校準(zhǔn)。源材料質(zhì)量厚度越大，對計數(shù)率和效率的影響越大。因此，當(dāng)標(biāo)準(zhǔn)源的活性區(qū)的面積應(yīng)與探測器靈敏面積相當(dāng)，效率校準(zhǔn)幾何因子為1，否則應(yīng)根據(jù)放射源的尺寸對幾何因子進行修正。

有低本底α、β 測量儀使用者反映，在對幾何因子進行了正確修正后，仍出現(xiàn)了儀器探測效率與其他同類標(biāo)準(zhǔn)源測試結(jié)果有所偏差的情況。那么如何判斷低本底α、β 測量儀的效率真實性?這里屬于測量軟件對測量效率的影響。低本底測量儀在出廠時，其內(nèi)部測量軟件設(shè)置了對效率計數(shù)自動調(diào)節(jié)功能，使計數(shù)會按照一定比例定時增加或直接設(shè)置一個修正系數(shù)使其增大，導(dǎo)致最后的結(jié)果偏大。具體檢測方法：①進行儀器本底測量，得到效率N0；②根據(jù)儀器參數(shù)信息計算出儀器幾何因子G；③軟件測量出測量效率比N1，N1乘G 得到N2。比較N0和N2，若N0和N2相差不大，則說明沒有通過軟件人為對效率測量進行修正。

4 結(jié)語

歸納總結(jié)了低本底α、β 測量儀測量流程中存在的不確定性，分析了對樣品測量結(jié)果產(chǎn)生的影響，并從本底值和測量效率兩方面提出質(zhì)量控制措施，為使用低本底α、β 測量儀進行低水平活度樣品測量時，盡可能減小測量統(tǒng)計誤差提供參考。