鈾礦冶退役治理過程中γ輻射劑量率篩選值研究

謝占軍，張?jiān)茲?，路曉衛(wèi)，詹樂音

(中核第四研究設(shè)計(jì)工程有限公司，河北 石家莊 050021)

經(jīng)過多年實(shí)踐，中國(guó)鈾礦冶退役治理形成了一系列技術(shù)政策、法規(guī)和標(biāo)準(zhǔn)[1]。退役的目標(biāo)包括合理降低公眾的輻射劑量，使退役整治各項(xiàng)指標(biāo)(氡析出率、土壤中核素殘留量、水中核素濃度、表面污染水平等)低于國(guó)家和行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)[2]。退役清挖治理時(shí)，對(duì)土地去污整治后，任何平均100 m2范圍內(nèi)土層中226Ra的比活度扣除當(dāng)?shù)乇镜字岛蟛怀^0.18 Bq/g的場(chǎng)地，可無(wú)限制開放或使用[3]。

退役工程中，貫徹邊“施工邊監(jiān)測(cè)，監(jiān)測(cè)結(jié)果指導(dǎo)施工”的原則。通過監(jiān)測(cè)結(jié)果來確定清挖治理的源項(xiàng)是否達(dá)到預(yù)計(jì)的去污目標(biāo)，當(dāng)土壤中226Ra殘留量滿足相應(yīng)管理限值要求時(shí)，即滿足治理目標(biāo)；當(dāng)監(jiān)測(cè)結(jié)果不滿足管理限值時(shí)，需繼續(xù)清挖治理。土壤中226Ra的比活度監(jiān)測(cè)需取樣后在實(shí)驗(yàn)室封閉數(shù)天進(jìn)行分析[4]，周期長(zhǎng)、測(cè)量條件要求高，一般由具備監(jiān)測(cè)資質(zhì)的第三方監(jiān)測(cè)單位開展，不利于退役進(jìn)度控制。

鈾礦冶退役治理相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)沒有將γ輻射劑量率作為設(shè)施和環(huán)境治理的控制指標(biāo)。土壤或環(huán)境中的天然放射性核素含量與γ射線外照射的關(guān)系研究，主要集中在能譜分析和取樣制備標(biāo)準(zhǔn)樣品模型分析計(jì)算方面[5]；未考慮在鈾礦冶退役實(shí)際情況下，扣除本底后天然鈾系殘留核素與γ輻射劑量率的關(guān)系?？紤]到γ射線外照射易于監(jiān)測(cè)，能及時(shí)反映治理效果，筆者通過理論分析、建模計(jì)算和退役實(shí)踐監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)分析，研究γ輻射劑量率作為篩選值指導(dǎo)現(xiàn)場(chǎng)退役施工的可行性。

1 γ輻射劑量率篩選值確定

隨著核能核技術(shù)的開發(fā)應(yīng)用，產(chǎn)生人工放射性核素和人工環(huán)境輻射照射，使公眾可能受到一定的人工輻射照射[6]。鈾礦冶退役目的是控制鈾礦采冶活動(dòng)造成的放射性殘存物的照射[7]。在鈾礦冶退役土地去污整治時(shí)，以扣除當(dāng)?shù)乇镜字档姆椒ㄅ懦渌烊惠椛湔丈浜腿斯ふ丈洌瑑H考慮天然鈾系核素產(chǎn)生的附加照射。

1.1 理論分析

土壤中天然放射性核素在衰變過程中產(chǎn)生γ射線，經(jīng)過土壤和空氣的一系列散射在地表形成特定的γ輻射場(chǎng)。在土壤中的天然放射性核素均勻分布、輻射場(chǎng)均勻、鈾釷系各代子體處于放射性平衡狀態(tài)條件下，天然放射性核素的比活度與地表γ輻射水平的關(guān)系，可用Beck公式來估算[8]

Dγ=0.041 7×CK+0.462×CU+
0.060 4×CTh，

(1)

式中：Dγ—地表1 m處的γ輻射劑量率，nGy/h；CK、CU、CTh分別是土壤中K、U和Th的比活度，Bq/kg。

鈾礦冶退役場(chǎng)地去污的控制指標(biāo)是土壤中鈾系子體226Ra扣除當(dāng)?shù)乇镜字岛蟮谋然疃炔怀^0.18 Bq/g。當(dāng)?shù)乇镜妆然疃人娄幂椛鋭┝柯释ㄟ^監(jiān)測(cè)獲取。鈾系處于衰變平衡狀態(tài)，各代子體核素活度相同，殘留核素所致γ輻射劑量率的附加值可用公式(1)計(jì)算，其中Th系和K作為扣除的本底值不予計(jì)算。通過計(jì)算可知，226Ra核素殘留比活度為1 Bq/g時(shí)，γ輻射劑量率為462 nGy/h；226Ra核素殘留比活度為0.18 Bq/g時(shí)，γ輻射劑量率為83 nGy/h。

1.2 點(diǎn)核積分模型

點(diǎn)核積分方法是通過積分點(diǎn)核減弱函數(shù)得到任意幾何形狀γ源在空間某一點(diǎn)的輻射通量密度的方法，適用于計(jì)算和處理復(fù)雜幾何空間輻射屏蔽問題，是輻射防護(hù)屏蔽設(shè)計(jì)的基本方法之一[9]。點(diǎn)核減弱函數(shù)等于空間點(diǎn)某處每秒發(fā)射1個(gè)γ光子的點(diǎn)源在空間點(diǎn)另外一點(diǎn)處所引起的輻射通量密度。

MicroShield是一款點(diǎn)核積分法輻射劑量計(jì)算軟件，廣泛應(yīng)用于輻射場(chǎng)及屏蔽計(jì)算等問題。采用MicroShield建模計(jì)算不同厚度和尺寸的大體積平板土壤層模型，土壤密度為1.6 g/cm3，土壤組分見表1。計(jì)算點(diǎn)與模型表面的距離為1 m，γ輻射劑量率計(jì)算模型如圖1所示，D是場(chǎng)地半徑，H為平板土壤厚度。設(shè)定鈾系各代子體核素達(dá)到平衡后的核素含量作為土壤源項(xiàng)，226Ra核素比活度為2.3 Bq/g。

表1 計(jì)算模型的土壤組分Table 1 Soil components of the model

圖1 γ輻射劑量率計(jì)算模型Fig.1 Calculation model of γ radiation dose rate

模型厚度為0.1～1 m時(shí)，所致γ輻射劑量率計(jì)算結(jié)果如圖2所示。模型半徑為1～100 m時(shí)，所致γ輻射劑量率計(jì)算結(jié)果如圖3所示。通過建模計(jì)算可知：隨著污染土厚度和面積的增加，計(jì)算點(diǎn)處的γ輻射劑量率呈增加趨勢(shì)并逐漸趨于穩(wěn)定。

根據(jù)退役治理工程經(jīng)驗(yàn)，污染土壤的深度多數(shù)在幾十厘米，面積在幾百至幾千平方米。因此，用MicroShield建立厚度為0.5 m，半徑為50 m的圓柱形平板體源，進(jìn)行場(chǎng)地γ輻射劑量率計(jì)算。假設(shè)體源外的介質(zhì)均為空氣，核素在體源內(nèi)均勻分布。鈾系核素各代子體達(dá)到平衡后，當(dāng)226Ra核素殘留比活度為0.18 Bq/g時(shí)，用MicroShield計(jì)算得出γ輻射劑量率為79 nGy/h。由于計(jì)算方法和參數(shù)不同，導(dǎo)致點(diǎn)核積分法的計(jì)算結(jié)果與理論分析數(shù)據(jù)略有差異。

圖2 不同厚度所致γ輻射劑量率Fig.2 γ radiation dose rate due to different thickness

圖3 不同場(chǎng)地尺寸所致γ輻射劑量率Fig.3 γ radiation dose rate due to different site sizes

1.3 蒙特卡羅模型

蒙特卡羅法(Monte Carlo，簡(jiǎn)稱MC)是用概率論解決物理和數(shù)學(xué)問題的數(shù)值統(tǒng)計(jì)方法，通過隨機(jī)模擬和統(tǒng)計(jì)試驗(yàn)來求解數(shù)學(xué)、物理等方面問題的近似解，既能求解確定性的數(shù)學(xué)問題，也能求解隨機(jī)性的問題，特別適用于本身就具有隨機(jī)性的粒子輸運(yùn)問題[10-11]。

MCNP程序(A General Monte Carlo N-Particle Transport Code)是大型通用中子-光子輸運(yùn)程序，可計(jì)算任意三維復(fù)雜幾何系統(tǒng)內(nèi)的中子、光子、電子或耦合輸運(yùn)問題[12]。本研究使用蒙特卡羅方法的MCNP程序進(jìn)行土壤模型的γ輻射劑量率計(jì)算，首先建立計(jì)算幾何模型，確定計(jì)算所需的源項(xiàng)、介質(zhì)、計(jì)數(shù)類型、通量劑量轉(zhuǎn)換方法等參數(shù)，編寫程序輸入卡；然后載入蒙特卡羅程序(MCNP)進(jìn)行計(jì)算[13]。

采用MCNP來進(jìn)行場(chǎng)地γ輻射劑量率計(jì)算時(shí)，幾何模型、土壤組分與點(diǎn)核積分法相同。源項(xiàng)設(shè)定鈾系衰變各子體處于平衡狀態(tài)，核素在體源內(nèi)均勻分布。MCNP計(jì)算采用的鈾系核素γ射線能群數(shù)據(jù)由MicroShield軟件的衰變計(jì)算得出，具體見表2。計(jì)數(shù)類型選擇F5探測(cè)器計(jì)數(shù)，采用MCNP程序自帶的通量-劑量轉(zhuǎn)換因子得到計(jì)算點(diǎn)的劑量率。

表2 MCNP計(jì)算采用的鈾系核素能群數(shù)據(jù)Table 2 Uranium nuclide energy group data used in MCNP calculation

當(dāng)土壤中226Ra核素殘留比活度為0.18 Bq/g時(shí)，采用MCNP程序計(jì)算得出該模型的γ輻射劑量率為90 nGy/h。

1.4 γ輻射劑量率計(jì)算結(jié)果分析

在不考慮Th、K等其他天然輻射照射和人工照射的情況下，當(dāng)土壤中226Ra核素比活度為0.18 Bq/g時(shí)，基于理論分析(公式法)、點(diǎn)核積分法和MC建模計(jì)算得到距表面1 m處的附加γ輻射劑量率結(jié)果見表3?？梢钥闯?，在一定條件下，通過理論分析和建模計(jì)算得到的γ輻射劑量率基本處于同一水平，可以選取γ輻射劑量率作為篩選值用于鈾礦冶退役治理過程中的施工監(jiān)測(cè)。保守考慮并取整后，建議扣除本底后的γ輻射劑量率篩選值為80 nGy/h。由于不同鈾礦山的天然條件不同，確定本底值后各鈾礦退役可用該篩選值指導(dǎo)施工。

表3 γ輻射劑量率計(jì)算結(jié)果Table 3 Calculation results of γ radiation dose rate

γ輻射劑量率篩選值的適用前提是場(chǎng)地土壤中鈾系核素均勻分布，并且各代子體核素處于放射性衰變平衡狀態(tài)。應(yīng)用γ輻射劑量率篩選值可以顯著提高施工效率，但最終還應(yīng)以土壤226Ra含量的實(shí)測(cè)值作為治理目標(biāo)的最終判據(jù)。

2 鈾礦冶退役項(xiàng)目施工監(jiān)測(cè)

參考江西某鈾礦設(shè)施退役項(xiàng)目施工監(jiān)測(cè)，廢石場(chǎng)面積為45 860 m2。由于該項(xiàng)目在新標(biāo)準(zhǔn)發(fā)布前實(shí)施，所以廢石場(chǎng)底部污染土壤的超挖深度按照226Ra比活度不超過0.56 Bq/g控制[14]。按場(chǎng)地面積均勻布點(diǎn)監(jiān)測(cè)，不同位置點(diǎn)位的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)見表4，土壤中226Ra比活度與對(duì)應(yīng)點(diǎn)位的γ輻射劑量率的關(guān)系如圖4所示。

底部土壤中除少量監(jiān)測(cè)點(diǎn)位的鈾鐳含量不平衡外，大部分點(diǎn)位的鈾鐳基本處于平衡(表4)。在土壤中226Ra比活度較低時(shí)，γ輻射劑量率仍維持一定水平(圖4)，這是該區(qū)域鈾系核素以外的其他核素和宇宙射線導(dǎo)致的本底值。監(jiān)測(cè)表明土壤中226Ra比活度與γ輻射劑量率正相關(guān)，隨著226Ra比活度的增加γ輻射劑量率逐漸增加，γ輻射劑量率可作為土壤中226Ra的特征因子。

表4 廢石場(chǎng)搬遷后底部土壤清挖治理監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)Table 4 Monitoring data of bottom soil clean-up excavation after removal of waste rock site

圖4 清挖后土壤中a(226Ra)與γ輻射劑量率的關(guān)系Fig.4 Relationship between a(226Ra) and γ radiation dose rate in soil after clean-up excavation

3 結(jié)論和建議

在鈾礦冶退役治理過程中，土壤場(chǎng)地去污后，可先監(jiān)測(cè)場(chǎng)地的γ輻射劑量率；當(dāng)其扣除本底值后滿足低于篩選值的要求后，再取樣分析土壤中的核素含量，可提高監(jiān)測(cè)和施工效率。

中國(guó)的鈾礦山分布廣，各礦山所在地的輻射環(huán)境差異較大，建議進(jìn)一步開展相關(guān)研究，建立確定鈾礦山所在地γ輻射本底值的方法，以便于篩選值的具體應(yīng)用。