基于區(qū)域電壓的鋰離子電池不均勻發(fā)熱模型

劉素貞 陳晶晶 張 闖 金 亮 楊慶新

基于區(qū)域電壓的鋰離子電池不均勻發(fā)熱模型

劉素貞1,2陳晶晶1,2張 闖1,2金 亮1,2楊慶新1

（1. 省部共建電工裝備可靠性與智能化國家重點實驗室（河北工業(yè)大學） 天津 300130 2. 河北工業(yè)大學河北省電磁場與電器可靠性重點實驗室 天津 300130）

鋰離子電池溫度空間分布的不均勻性隨著放電倍率的增大而加劇，嚴重影響電池壽命和安全性。針對鋰離子電池放電過程中溫度空間分布不均勻的情況，提出一種新的基于區(qū)域電壓的不均勻發(fā)熱模型，用來實時預測電池溫度分布?？紤]電池尺寸和熱特性，將電池分為九個區(qū)域并進行開路電壓測試，實時記錄每個區(qū)域表面溫度變化，采用每10%荷電狀態(tài)（SOC）下降期間測量的表面溫度和環(huán)境溫度數據計算得到區(qū)域電壓，根據區(qū)域電壓獲得電池的區(qū)域發(fā)熱量，并建立三維仿真模型得到電池溫度空間分布。使用該不均勻發(fā)熱模型預測了放電倍率為0.5、1、2、3和4時的電池溫度空間演變，仿真結果顯示該模型能捕獲溫度的不均勻分布，并通過實驗驗證，溫度誤差在1℃以內，相對誤差在5%以內，表明該模型能夠對溫度分布進行有效監(jiān)測。

鋰離子電池 溫度空間分布 區(qū)域電壓 不均勻發(fā)熱 溫度監(jiān)測

0 引言

近年來，隨著環(huán)境問題和能源危機的日益突出，亟需更高效、更經濟和對環(huán)境更友好的能源[1]。鋰離子電池具有能量密度高、循環(huán)壽命長和自放電率低等優(yōu)點，被廣泛應用于電動汽車和儲能系統(tǒng)等領域[2-5]。鋰離子電池的最適工作溫度為15～35℃，一旦超出最適溫度區(qū)域，將會加速電池性能衰退，甚至面臨火災和爆炸在內的安全問題[6-11]。然而，在復雜應用環(huán)境中，鋰離子電池易發(fā)生局部溫度偏高、內部溫度分布不均勻等問題。

鋰離子電池充放電過程中出現(xiàn)溫度分布不均勻的熱行為是由于電池內部電流密度的不均勻性、電化學反應的復雜性、生熱時變性和非線性等特點導致的，這會造成電池的區(qū)域老化和荷電狀態(tài)（State of Charge, SOC）分布不均勻[12-15]。嚴重情況下，可能會由于電池區(qū)域過度充電或過度放電而引起局部失效[16]。并且，這種不均勻溫度分布在高倍率時更加顯著。因此，建立識別鋰離子電池溫度不均勻分布的熱模型至關重要。

目前的研究中，電池的熱模型包括電熱耦合模型和電化學熱耦合模型。電熱耦合模型是基于電池等效電路模型，根據過電勢或電阻計算產熱量，通過熱方程與熱模型耦合，實現(xiàn)溫度預測。K. Onda等將電池的熱量分為焦耳熱和可逆熱，通過內部等效電阻計算電池的產熱量[17]。Xie Yi等在基礎產熱模型中考慮了電池集流柱產生的熱量，建立了用于各種環(huán)境溫度和放電倍率下的三維熱模型，所提出熱模型的平均統(tǒng)計相對誤差大多數低于17%[18]。Li Junqiu等開發(fā)了一種電池過度充電時的熱模型，將阻抗譜測量的電阻用于計算過充電過程中產生的熱量，結果使溫度估算的方均根誤差減小至0.9℃以內[19]。Ding Xiaofeng等提出了一種考慮環(huán)境溫度對開路電壓影響的電路模型，提高了模型的精度，使電路參數識別誤差小于1%[20]。劉新天等通過考慮環(huán)境溫度對熱模型參數的影響，建立了可變參數熱模型來描述外部溫度對內部熱容和外部熱阻的影響，模型的估計誤差小于1.5℃[21]。雖然上述文獻使用電熱耦合模型計算出了電池的內部溫度或表面溫度，但其熱量的計算都是采用平均發(fā)熱率，并且模型的熱量產生相對集中在電池的中心，而研究表明在極柱附近區(qū)域產生的熱量更大[22-23]。因此，電熱耦合模型不能體現(xiàn)電池發(fā)熱的不一致性，不足以體現(xiàn)電池溫度空間分布的不均勻性。

電化學熱耦合模型通過模擬電池內部的電化學行為，實現(xiàn)電池溫度預測。E. Hosseinzadeh等建立了鋰離子電池一維電化學模型和三維熱模型的耦合，表征了不同環(huán)境溫度下的電池溫度分布[24]。M. Mastali等在一維電化學模型的基礎上，開發(fā)了軟包鋰離子電池的三維電化學和熱耦合模型，模擬電池中的熱分布，并根據實驗電壓和溫度分布數據驗證了模型的準確性[25]。雖然電化學熱耦合模型可以通過不均勻的電流密度來表達溫度的不均勻性，但是該方法需要許多不確定的內部參數，如正負極電勢和電導率等，導致模型很難完全參數化。

針對以上問題，本文著眼于軟包鋰離子電池溫度分布的不均勻性，提出了基于區(qū)域電壓的鋰離子電池不均勻發(fā)熱模型，用來監(jiān)測溫度的不均勻分布。首先，根據電池的尺寸和熱特性，將其分為九個區(qū)域，通過開路電壓測試中每10%SOC放電期間九個區(qū)域的溫度變化獲取區(qū)域電壓，即鋰離子電池區(qū)域位置相對應的電壓變化，基于區(qū)域電壓計算電池區(qū)域產熱量，用來表征不均勻發(fā)熱；然后，根據電池內部熱傳導建立了空間熱模型，得到溫度空間分布；最后，通過實驗驗證了所構建熱模型的有效性。

1 鋰離子電池熱模型

1.1 傳統(tǒng)發(fā)熱模型

傳統(tǒng)鋰離子電池發(fā)熱模型以電池等效電路模型為基礎，將電池總熱量t分為焦耳熱J和可逆熱r，即

根據電池的電壓或等效電阻計算總發(fā)熱量，其中，焦耳熱和可逆熱可分別表示為

或

式中，為電池的電流；t為電池的端電壓；OCV為電池的開路電壓；為電池的等效內阻；b為電池的溫度；dOCV/d為開路電壓OCV相對于電池溫度的變化（也稱為熵變）。

根據該模型計算出的熱量是電池總體熱量，發(fā)熱率為均一發(fā)熱率，即電池各部分發(fā)熱量相同，不能體現(xiàn)電池發(fā)熱不均勻的現(xiàn)象。

1.2 不均勻發(fā)熱模型

本文通過將可逆熱整合到焦耳熱中，根據在10%SOC放電期間溫度變化反向計算電壓，提出基于區(qū)域電壓的不均勻發(fā)熱模型。

對于軟包鋰離子電池而言，放電過程中的熱量一部分積蓄在電池的內部使電池的溫度升高；一部分通過熱對流與空氣進行熱交換。其中，使電池溫度升高的能量用表示，表達式根據熱能方程計算得到。

由于軟包鋰離子電池厚度較薄，忽略電池側面散熱量，電池上下平面與空氣之間的熱交換根據牛頓冷卻定律可以表示為

式中，d為熱交換的能量；為表面?zhèn)鳠嵯禂担粸殡姵貙挾?；為電池長度；b為電池溫度。

觀測到的溫度是電池發(fā)熱和散熱效果的總和，使用焦耳熱公式來獲取區(qū)域電壓U，將電池分為個不同的區(qū)域，區(qū)域電壓計算公式為

式中，d為10%SOC放電過程的持續(xù)時間。

區(qū)域電壓U是根據產生的熱量計算出的電壓，所以U既包括焦耳熱，又包括隨SOC的熵變趨勢。下標表示在電池上的區(qū)域，每個電壓對應于每個區(qū)域電池發(fā)熱項的參數。使用體積平均熱源，得到電池區(qū)域發(fā)熱模型為

式中，Q為區(qū)域生熱率；b為電池的體積。電池的熱量可使用式（9）的區(qū)域熱量進行表征，不同區(qū)域的熱量代表了電池不同的發(fā)熱量。

該熱模型計算出的電池熱量在不同的區(qū)域具有不同的數值，反映了鋰離子電池不均勻生熱的現(xiàn)象。

1.3 三維傳熱模型

鋰離子電池內部的三維傳熱可以根據熱傳導定律和能量守恒方程求解，即

2 電池測試系統(tǒng)及實驗方案

2.1 電池測試系統(tǒng)的搭建

實驗使用天津力神公司提供的商用SP376080SI軟包鈷酸鋰電池為測試對象，電池額定容量為3 435mA·h，充電截止電壓為4.45V，放電截止電壓為3V，尺寸為78mm×59.5mm×3.4mm。實驗系統(tǒng)如圖1所示，使用NEWARE CT—4008電池測試儀對電池進行加載和采樣，系統(tǒng)測量電壓范圍為0～5V，電流范圍為-20～20A，誤差為±0.1%。為了獲得電池區(qū)域的熱量變化，根據電池尺寸和熱特性，將電池分為九個區(qū)域，使用2K的熱敏電阻連接在每個區(qū)域的中心實時監(jiān)測充/放電過程中的溫度變化，熱敏電阻測量范圍為-30～120℃，精度為±1%，其中熱敏電阻的排布如圖2所示。由于軟包鋰離子電池卷繞結構的對稱性，其兩側具有同樣的溫度特性，因此，只在電池一側布置熱敏電阻即可。使用裝有NEWARE BTS軟件的主機用來控制和記錄數據，每秒記錄一次電流、電壓、容量和溫度數據，Matlab R2019a用于數據處理。為了消除環(huán)境的不確定性，所有實驗都在恒溫箱中進行。將電池放置在恒溫箱中，控制環(huán)境溫度為25℃，恒溫箱的誤差范圍為±1℃。實驗過程中為了降低恒溫箱氣流對電池散熱的影響，將透明的亞克力板放在通風口前5cm處，并且將電池放在遠離通風口的位置。除此之外，實驗過程中可能存在電噪聲等隨機不確定性，但在本研究中不考慮該因素。

圖1 電池測試系統(tǒng)

圖2 熱敏電阻排布

2.2 實驗方案

由于電池在不同電流倍率下的可用容量不同，首先對電池進行放電容量測試。將電池充電電流統(tǒng)一設置為0.8（為標準容量），放電電流分別設置為0.5、1、2、3和4。使用標準恒流恒壓策略進行充電，即首先以0.8的恒定電流將電池充電至4.45V的上限截止電壓，然后以4.45V的恒定電壓充電至電流降為0.05（172mA），充電過程結束。電池靜置1h，分別在0.5、1、2、3和4倍率下，采用恒流方式將電池放電至下限截止電壓3V，獲取在不同放電倍率下的放電容量。

為了計算區(qū)域電壓，對電池進行開路電壓測試。將電池進行標準恒流恒壓策略充電后，靜置1h。分別在0.5、1、2、3和4下采用電流脈沖方式對電池進行放電，每下降10%SOC將電池靜置1h，以實現(xiàn)電化學和熱平衡，重復該過程，直至完全放電至SOC為0。其中放電倍率為1時的測試過程如圖3a所示，圖3b顯示了測試過程中各區(qū)域對應的溫度響應。

圖3 開路電壓測試中放電倍率為1C時的電流、電壓和表面溫度

3 電池溫度分布與結果分析

3.1 電池熱行為

不同放電倍率（0.5、1、2、3和4）下電池九個區(qū)域的表面溫度變化如圖4所示。隨著放電過程的進行和放電倍率的增大，電池的溫度分布在空間上的不均勻現(xiàn)象愈加明顯。在充/放電過程開始時電池的表面溫度是均一的，隨著充/放電過程的進行，電池表面溫度出現(xiàn)不均勻現(xiàn)象，在整個充/放電過程中，溫度最高和不均勻分布最顯著時刻都是在放電結束時。

在圖4中，不同放電倍率下，電池不同區(qū)域的溫度分布不同?？梢詫⑵浞譃閮山M，第一組為區(qū)域2、區(qū)域3和區(qū)域5，測得較高的溫度；第二組為區(qū)域1、區(qū)域4、區(qū)域6、區(qū)域7、區(qū)域8和區(qū)域9，顯示出比第一組低的溫度，兩組的溫差隨著放電過程而增大。由此可見，在電池的極耳區(qū)域和中心區(qū)域可能更容易出現(xiàn)熱老化現(xiàn)象。

放電過程中的電池溫升可分為三個階段，初始溫度迅速升高，中間緩慢上升，最終再次迅速升高，此現(xiàn)象在放電倍率較低時更為明顯。此三個階段可以根據放電深度（Depth of Discharge, DOD）劃分，第一階段為DOD在0%～20%時，最初大多數的熱量都存儲在電池中，并且由于電池表面溫度和環(huán)境溫度之間差異較小而導致散熱較少，進而導致溫度迅速升高；第二階段為DOD在20%～70%時，隨著電池表面溫度升高，向環(huán)境的散熱變得更多，此外，在這個階段熱量的產生減少，導致溫度緩慢上升；第三階段為DOD在70%～100%時，電池達到放電末端，可逆熱和不可逆熱生成顯著，引起電池的溫度再次迅速上升。

在0.5、1、2、3和4放電結束后，觀察到溫度最高的部位為正極柱下方（區(qū)域2），最高溫度分別為28.1℃、30.6℃、35.2℃、40.9℃和42.6℃；觀察到溫度最低部位一般為負極柱最下端（區(qū)域9），最低溫度為26.7℃、29.1℃、32.4℃、36.3℃和37.3℃；最高溫度和最低溫度的差值為1.4℃、1.5℃、2.8℃、4.6℃和5.3℃。由此可見，電池溫度分布的不均勻性很顯著，且隨著放電倍率的增大而增加。

3.2 區(qū)域電壓

通過電池開路電壓測試過程中的溫度變化，根據式（8）計算區(qū)域電壓，其中電池每層材料參數見表1。

表1 電池材料25℃時的計算參數

Tab.1 Calculation parameters of cell material at 25℃

不同放電倍率下電池九個區(qū)域的區(qū)域電壓如圖5所示。對比開路電壓測試過程中電池溫度的變化，區(qū)域電壓的變化與溫度的變化趨勢一致。在放電初始和末期，電池的區(qū)域電壓較大，在放電中期（SOC=70%～20%），電池的區(qū)域電壓較小。在不同放電倍率下，電池的區(qū)域電壓變化趨勢相同，數值隨放電倍率的增大而增加。根據區(qū)域電壓在電池上相對應的位置，鋰離子電池正極柱和負極柱分別對應區(qū)域2和區(qū)域3，在開路電壓測試期間，區(qū)域2和區(qū)域3產生的熱量大于其他區(qū)域產生的熱量；電池中間部位對應區(qū)域5，區(qū)域5的散熱面積最小。因此，在區(qū)域2、區(qū)域3和區(qū)域5處獲得了較高的溫度和較大的區(qū)域電壓。

3.3 熱模型仿真分析

在COMSOL Multiphysics有限元分析中建立鋰離子電池的三維熱模型。根據區(qū)域電壓的計算結果獲得電池不同區(qū)域的體積平均熱源，將其輸入到熱模型中的熱源項，即可獲得電池不同區(qū)域的生熱率。根據電池結構和材料特性獲得比熱容和導熱系數等熱參數，結合電池內部三維傳熱方程，仿真獲得電池的熱分布。初始溫度設置為25℃，在物理控制網格的序列類型和“常規(guī)”的網格尺寸類型中使用了內置的網格生成功能，使用三角形元素構建了970個域單元、780個邊界元和184個邊單元的完整網格。電池模型參數見表2。

表2 電池模型參數

Tab.2 Cell model parameters

放電倍率為1情況下，電池放電過程中的溫度不均勻分布如圖6所示。從圖6中可以看出，在放電開始時，電池上端的極柱附近快速產熱，隨著放電過程進行熱量傳導到其他區(qū)域，電池中心部分聚集大量熱量。在整個放電過程中，極柱附近呈現(xiàn)更高的溫度，并且正極柱附近的溫度高于負極柱附近的溫度。這種現(xiàn)象可由以下原因解釋：①極柱附近電流密度更高。在放電開始時，轉移電流密度集中在極柱附近。隨著放電過程的進行，電流密度的分布變得均勻，但在極柱附近仍然略高。放電結束時，極柱附近活性材料耗盡，轉移電流流向電極底部。高電流密度會產生額外的焦耳熱，進而加快電化學反應的速度并促進極柱附近局部熱點的形成。②極柱附近生熱率大。極柱附近具有相對較大的歐姆電阻和接觸電阻，導致生熱率的增加，造成溫度的升高。③正負極集電器材料不同。由鋁箔制成的正極集電器的電阻率比銅箔制成的負極集電器的電阻率大，導致正極極柱的生熱率高于負極極柱的生熱率。并且正極集電器鋁的比熱容相對負極集電器銅較高，而導熱系數相對較低。比熱容對溫升的影響最大，而導熱系數對溫升變化的影響最大，導致正極的溫升較大而變化較小。

電池溫度分布的不均勻性隨著放電過程而加劇。仿真結果表明了所建模型能夠有效模擬鋰離子電池溫度分布的不均勻性。

在不同放電倍率下，電池熱量的產生速率不一致，為了探究不同放電倍率下熱量的產生情況，選擇特定SOC對電池溫度進行研究。圖7是SOC為50%時不同放電倍率下電池溫度不均勻分布。從圖7中可以看出，在不同放電倍率下，電池溫度較高部分總是集中在電池極柱下方和中間區(qū)域。電池溫度差和溫度分布的不均勻性隨著放電倍率的增加而加劇。但放電倍率為4時，電池的最高溫度和最低溫度均低于放電倍率為3時的最高溫度和最低溫度。根據圖4放電過程中的溫度變化可知，當放電倍率為3時，在放電的前半段，溫度有一個迅速升高的過程，而放電倍率為4時，電池放電的前半段溫度升高較緩慢，溫度的迅速升高在放電過程的后半段。這是因為電池的熱量變化與內部的化學反應和鋰離子濃度梯度相關。在放電剛開始時，鋰離子濃度梯度迅速增加，電池的溫度較低，電池內部鋰離子的擴散性和電解液的導電性等化學反應較慢。隨著放電過程的進行，電解液中的鋰離子濃度梯度逐漸減小，當電池極柱附近的熱量經過熱傳導擴散到整個電池時，電解液的擴散系數和電導率整體增加，溫度迅速上升。然而，對于放電速率較大的情況，特別是4，放電時間極短，而電池內部熱傳導需要一定的時間，導致在放電的后期，內部所有區(qū)域的溫度才獲得較大的升高，電解液的擴散系數和電導率增加，反應速率加快，溫度才得以迅速上升。

圖7 不同放電倍率下內部溫度不均勻分布

3.4 仿真結果與實測結果的對比

由于實測表面溫度為區(qū)域溫度的平均值，因此將區(qū)域1～區(qū)域9的表面溫度仿真平均值和實測溫度值進行對比，來驗證模型的準確性。圖8比較了1放電過程中仿真和實測的溫度變化。九個區(qū)域的比較結果大致相同，仿真值能較好地與實測值吻合。在整個放電過程中，區(qū)域1～區(qū)域9的仿真值和實測值最大差值分別為0.57℃、0.69℃、0.84℃、0.37℃、0.51℃、0.37℃、0.30℃、0.89℃和0.98℃，最大誤差均在1℃以內。

圖8 1C放電過程中不同區(qū)域實測值和仿真值對比

對于不同放電倍率下仿真值和實測值的對比，選擇固定的區(qū)域進行分析。圖9是不同放電倍率下區(qū)域5的仿真值與實測值對比。在不同放電倍率下，區(qū)域5溫度仿真值與實驗測量值也能較好地吻合。在放電倍率為0.5、1、2、3和4下，仿真值和實測值的最大差值分別為0.25℃、0.51℃、0.98℃、0.92℃和0.49℃。最大誤差均在1℃以內，驗證了模型的有效性。

為了檢驗模型的準確性，采用了仿真值與實測值的相對誤差Re，定義為

圖9 不同放電倍率下區(qū)域5實測值與仿真值對比

式中，s為仿真溫度；e為實驗測得溫度。

電池模型相對誤差最大值見表3。在不同放電倍率下相對誤差最大值分別為3.25%、3.10%、4.17%、3.58%和4.55%，均小于5%，證明模型結果在合理的誤差范圍內。

表3 電池模型相對誤差最大值

Tab.3 Maximum relative error of cell model

通過上述誤差對比可知，放電倍率為1時區(qū)域1～區(qū)域9的仿真值和實測值最大誤差均在1℃以內，不同放電倍率下區(qū)域5的仿真值和實測值最大誤差也在1℃以內，證明了所構建模型的有效性。不同放電倍率下的相對誤差均小于5%，證明了所構建模型的準確性。

4 結論

本文建立了一種基于區(qū)域電壓的鋰離子電池不均勻發(fā)熱模型，采用開路電壓測試，依據每10%SOC放電期間，電池不同區(qū)域測得的溫度變化得到了區(qū)域電壓，確定了電池相對位置發(fā)熱量，將其代入熱模型中，仿真得到電池溫度空間分布。通過仿真值與實測值的對比，模型在不同區(qū)域和不同倍率下的溫度預測誤差都在1℃以內，相對誤差在5%以內，驗證了模型的有效性和準確性。本文所提出基于區(qū)域電壓的電池發(fā)熱模型為電池溫度不均勻分布提供了一種有效的方法。

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Regional Voltage-Based Uneven Heating Model of Lithium-Ion Battery

Liu Suzhen1,2Chen Jingjing1,2Zhang Chuang1,2Jin Liang1,2Yang Qingxin1

（1. State Key Laboratory of Reliability and Intelligence of Electrical Equipment Hebei University of Technology Tianjin 300130 China 2. Key Laboratory of Electromagnetic Field and Electrical Apparatus Reliability of Hebei Province Hebei University of Technology Tianjin 300130 China）

The non-uniformity of the temperature spatial distribution of lithium-ion battery increases with the increase of the discharge rate, which seriously affects the battery life and safety. Aiming at the uneven temperature distribution during the discharge of lithium-ion battery, a new non-uniform heating model based on regional voltage is proposed to predict the battery temperature distribution in real time. Considering the battery size and thermal characteristics, the battery is divided into nine regions and the open circuit voltage test is carried out. The surface temperature change of each area is recorded in real time. Calculate the regional voltage using the surface temperature and ambient temperature data measured during every 10% of the state of charge (SOC) drops. Obtain the regional heat production of the battery according to the regional voltage, and establish a three-dimensional simulation model to obtain the spatial distribution of battery temperature. The non-uniform heating model is used to predict the spatial evolution of battery temperature when the discharge rate is 0.5, 1, 2, 3and 4. The simulation results show that the model captures the uneven distribution of temperature. And the experimental results verify that the temperature errors are within 1℃, the relative errors are within 5%. It shows that the model can effectively monitor the temperature distribution.

Lithium-ion battery, spatial distribution of temperature, regional voltage, uneven heating, temperature monitoring

10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.211265

TM911

河北省中央引導地方科技項目（216Z4406G）和清華大學電力系統(tǒng)國家重點實驗室資助課題項目（SKLD21KZ04）資助。

2021-08-12

2021-10-28

劉素貞 女，1969年生，博士，教授，博士生導師，研究方向為工程電磁場與磁技術。E-mail：szliu@hebut.edu.cn（通信作者）

陳晶晶 女，1997年生，碩士研究生，研究方向為鋰離子電池溫度檢測。E-mail：jingjingchen8844@foxmail.com

（編輯 李冰）