中國區(qū)域大氣本底站近地面臭氧來源貢獻及區(qū)域代表性

劉寧微,馬建中,安興琴,林偉立,徐婉筠,徐曉斌,李得勤,李榮平

① 中國氣象局 沈陽大氣環(huán)境研究所,遼寧 沈陽 110166② 中國氣象科學研究院,北京 100081;③ 中央民族大學,北京 100081

臭氧(O)作為OH自由基的重要來源之一,間接決定著對流層多種微量成分的壽命(Levy,1971;Wofsy et al.,1972);O也是一種重要的溫室氣體,對全球氣候變化有著重要影響(廖宏等,2021);近地面O又是一種強氧化劑和植物毒劑,直接危害人體健康和地表植被(Lee et al.,1996;Shindell et al.,2012;Qu et al.,2021)。因此研究O的時空變化和污染來源對于全球氣候變化和保護地球生物都具有重要意義。

經(jīng)濟合作與發(fā)展組織的《2050年環(huán)境展望報告》(Organisation for Economic Co-operation and Development,2019)顯示,由于人口老齡化與城市化發(fā)展,近地面O將成為諸多國家死亡率高發(fā)的重要誘因之一。當今,很多國家積極制定地面O環(huán)境質(zhì)量標準、加大力度管控O前體物排放,旨在減少O污染產(chǎn)生的危害。研究表明,近年來全球O背景濃度呈增長趨勢(約1 μg/a),這主要與全球氣候變暖、人為污染排放、區(qū)域大范圍傳輸?shù)纫蛩赜嘘P(guān)。由于O的長距離輸入輸出和平流層-對流層交換是影響近地面O濃度的重要因素,O在區(qū)域范圍內(nèi)的背景濃度值不僅決定于其自然背景值(自然前體物反應(yīng)生成和平流層輸送),更決定于人為污染物在區(qū)域、洲際、半球甚至全球尺度范圍內(nèi)長距離輸送的影響(Jacob et al.,1999;Jaffe et al.,1999;Wild et al.,2004;Lewis et al.,2007;Li et al.,2014;Thompson et al.,2014;Chakraborty et al.,2015;Hogrefe et al.,2016;Ni et al.,2018;Yarragunta et al.,2019;Xue et al.,2020)。當前,長距離輸送的貢獻不僅已成為對流層O研究領(lǐng)域的前沿熱點,更由于其研究方法有限導致的不確定性而成為該研究領(lǐng)域的難點(Monks et al.,2015)。

大氣污染物的本底監(jiān)測代表排除局地工業(yè)和人類活動影響的較大范圍內(nèi)整個大氣環(huán)境混合均勻后的大氣平均狀況,對未來大氣成分的變化具有非常重要的早期預警作用。中國大氣本底站O觀測數(shù)據(jù)為系統(tǒng)研究中國區(qū)域本底大氣O濃度的季節(jié)變化特征和化學傳輸機制等提供寶貴的數(shù)據(jù)支持,對于中國乃至北半球大氣O濃度水平及變化特征的研究具有十分重要的科學價值。

1 長距離輸送對中國區(qū)域本底大氣O3的影響

O的長距離輸入輸出和平流層-對流層交換沉降是除了光化學生成消耗之外,影響近地面O濃度的最重要因素。盡管O污染事件通常發(fā)生在人口密集和工業(yè)發(fā)達的地區(qū),但高濃度的O及其前體物會隨著大氣運動進行長距離輸送,從而影響污染源下風向?qū)α鲗覱的分布。在行星尺度大氣環(huán)流的影響下,O及其前體物由邊界層被輸送至其上方的自由對流層,其壽命得以顯著延長,繼而主要沿中緯度西風帶向其下風向的區(qū)域、洲際,甚至半球尺度進行有規(guī)律的輸送(Stohl,2004;Htap,2010)。人為排放或生物質(zhì)燃燒所致的污染氣團可以由東亞向北美、北美向歐洲、歐洲向中東、東亞輸送,從而實現(xiàn)北半球甚至全球范圍內(nèi)的輸送。

1.1 洲際長距離輸送

國際上已經(jīng)通過全球大氣化學模式模擬的方法,開展了許多有關(guān)O及其前體物在全球范圍內(nèi)長距離輸送的研究,其中包括跨太平洋、跨大西洋和跨歐亞大陸的輸送影響(Wang et al.,2009;West et al.,2009;Emmons,2010;Li et al.,2014)?？缣窖蟮奈廴疚镙斔脱芯勘砻?由于亞洲人為源排放的增加,2000—2006年北美洲西部O體積濃度增加了1×10至2×10(Zhang et al.,2008),這一輸送在春季所需時間約為6 d(Jaffe et al.,1999);1999—2049年間美國西部、東部夏季平均O體積濃度將分別增加2×10至6×10至和1×10至2×10(Zhang et al.,2008)。對于跨太平洋輸送的季節(jié)變化,有學者認為最大影響時期為4—6月(Zhang et al.,2008),也有學者認為最大影響時期是夏季(Brown-Steiner and Hess,2011)。

跨大西洋的污染物輸送研究表明,由于中、高緯度的頻繁輸送,來自北美的污染氣團僅需6～15 d就可以達到大西洋中部(Honrath,2004;Owen et al.,2006;Val Martin et al.,2006)。夏季,北美長距離輸送對歐洲的O貢獻在邊界層和對流層中、上部分別為3×10至5×10(7%～11%)和10×10至13×10(18%～23%)。在個別污染事件中,北美對歐洲的O貢獻分別可達25×10至28×10(800～600 hPa)和10×10至12×10(邊界層)(Guerova et al.,2006)。

跨歐亞大陸的污染物長距離輸送通常會導致來自歐洲的污染物途經(jīng)地中海、中東,進而影響東亞地區(qū)的空氣質(zhì)量。歐洲的O前體物長距離輸送對西伯利亞Mondy站月平均O的貢獻為0.5×10至3.5×10,對日本的貢獻為0.1×10至2.5×10,與來自北美的高緯度輸送貢獻非常接近(Wild,2004)。位于亞洲下風向的日本,春季分別受到來自歐洲、北美、中國的O輸送影響,其貢獻分別為(3.5±1.1)×10、(2.8±0.5)×10、(4.0±02.8)×10,在大陸冷風過境條件下表現(xiàn)得最為顯著(Yoshitomi et al.,2011)。

1.2 現(xiàn)有研究基礎(chǔ)與不足之處

目前,已有一些有關(guān)區(qū)域外長距離輸送對中國不同地區(qū)O背景濃度貢獻的研究。在這些研究中,有的是基于MOZART-4模式的敏感性試驗方法(Li et al.,2014),有的是利用GEOS-Chem模式首先示蹤O(O=O+O+NO+2NO+PANs+HNO+HNO+3NO),然后驅(qū)動離線O模擬的方法(Wang et al.,2011;Zhu et al.,2017)。這幾項研究得出的有關(guān)不同污染源區(qū)長距離輸送對中國區(qū)域O影響的結(jié)論分歧較大,貢獻最顯著的源區(qū)和受體地區(qū)也存在爭議,其中包括:來自東南亞的O對華東地區(qū)貢獻最大(Wang et al.,2011)、來自歐洲的O對中國區(qū)域整體貢獻最大(Li et al.,2014)和來自北美的O對冬季中國北方(30°N以北)地區(qū)貢獻最大(Zhu et al.,2017)。然而,以上幾項長距離輸送對中國O背景濃度貢獻的模式模擬研究均未考慮平流層對對流層的O貢獻。事實上在中國區(qū)域,平流層O的輸送作用在前體物排放很少的本底地區(qū)顯得非常重要。研究表明,在瓦里關(guān)和香格里拉等高原站點,平流層輸送對對流層O的影響更具有決定性的作用(Ding and Wang,2006;Zheng et al.,2011;Ma et al.,2014;Xu et al.,2016),但利用模式模擬結(jié)果量化評估平流層O輸送的研究相對較少。Liu et al.(2020)利用平流層-對流層耦合的大氣化學-環(huán)流模式(EMAC)中的O示蹤模擬方法研究了2010—2012年來自全球不同源區(qū)的O對中國區(qū)域近地面O季節(jié)變化的貢獻。然而,該研究缺乏對O來源示蹤在經(jīng)度方向的細致分區(qū)(如:將整個北半球中高緯度對流層視為一個整體),相對粗略地研究了來自不同緯度帶的氣團對中國區(qū)域近地面O的貢獻。

2 中國區(qū)域大氣本底站O3變化及其區(qū)域代表性

網(wǎng)絡(luò)觀測是揭示O空間分布及長期變化規(guī)律的最佳途徑,世界氣象組織(WMO)的全球大氣觀測(GAW)計劃是探究大氣長期理化性質(zhì)的重要國際方案之一。目前,中國大陸區(qū)域的瓦里關(guān)(WLG)全球大氣本底站和香格里拉(XGLL)、阿克達拉(AKDL)、臨安(LA)、上甸子(SDZ)和龍鳳山(LFS)等5個區(qū)域本底站,是世界氣象組織全球大氣觀測計劃的重要組成部分,這6個大氣本底站獲得的O觀測數(shù)據(jù)為系統(tǒng)研究中國區(qū)域本底大氣O濃度的季節(jié)變化特征和化學傳輸機制等提供寶貴的數(shù)據(jù)支持,對于中國乃至北半球大氣O濃度水平及變化特征的研究具有十分重要的科學價值(Ding and Wang,2006;Lin et al.,2008a;Xu et al.,2008;Ma et al.,2014;Cheng et al.,2017;Liu et al.,2020)。大氣本底監(jiān)測數(shù)據(jù)也是評估大氣化學輸送模式對中國區(qū)域O分布變化規(guī)律模擬效果的重要基礎(chǔ)資料(Zhu et al.,2017)。各站位置、經(jīng)度、緯度、海拔高度見Liu et al.(2019)。

2.1 中國區(qū)域大氣本底站O3時空變化特征

1981—2006年,中國區(qū)域的6個WMO/GAW大氣本底站陸續(xù)開始正式運行,國內(nèi)學者基于本底站地面觀測數(shù)據(jù)對各大氣本底站O變化特征及影響機制進行了深入分析。在中國東部,位于華北平原東北角的SDZ憑借其優(yōu)越的地理位置和山谷地形,成為定量反映來自華北平原污染物輸送影響的理想站點(Lin et al.,2008b)。亞洲夏季風(ASM)在華北平原表現(xiàn)為西南向,在其影響下來自華北平原溫度高、速度快的污染氣團對SDZ近地面O有28.9×10的貢獻,形成夏季峰值,比在冬季盛行東北風時來自清潔背景區(qū)氣團影響下的近地面O體積濃度高33.4×10(Ge et al.,2012)。污染氣團中光化學反應(yīng)生成O比例較小,直接輸送是導致SDZ夏季高O體積濃度的原因(Ge et al.,2012)。位于東南沿海地區(qū)的LA在ASM的影響下,近地面O體積濃度在5月和10月呈現(xiàn)出雙峰,在一定程度上反映出該地區(qū)上游污染氣團對O春季峰值的影響(Xu et al.,2008;范洋等,2013)。位于東北地區(qū)中部的LFS近地面O體積濃度在夏季達到峰值,這是由ASM環(huán)流背景下華北、東北中、南部污染氣團輸送形成的(劉寧微等,2021)。

在中國西部,位于青藏高原東北角的WLG近地面O在夏季達到峰值,其成因在學術(shù)界存在不同觀點。有的學者認為中國境外的長距離輸入占主導作用,其次是平流層輸送,而中國境內(nèi)光化學過程的貢獻很小(Ma et al.,2002a,2002b);有的學者認為中國南部和中部的長距離輸送貢獻最大,其次是平流層輸送(Xue et al.,2011,2013);還有的學者認為貢獻最大的是平流層輸送(Ding and Wang,2006)、中國東部輸送(Zhu et al.,2004;Li et al.,2009)和東亞夏季風期間的跨邊界層輸送和深對流(Ma,2005;Yang et al.,2014)。位于青藏高原南部的XGLL近地面O在春季達到峰值,反映出ASM環(huán)流驅(qū)動下的人為污染源輸送和光化學反應(yīng)生成作用的影響;副熱帶西風急流和平流層對XGLL的O垂直輸送作用也不容忽視(Ma et al.,2014)。中國西北角的AKDL位于非季風區(qū),其近地面O濃度在春夏季較高,主要受歐亞大陸長距離輸送的影響,也與該站點處于較高緯度,春季受到平流層輸送影響較大有關(guān)(劉寧微和馬建中,2017)。

2.2 現(xiàn)有研究基礎(chǔ)與不足之處

為了進一步揭示位于中國不同地區(qū)各大氣本底站O變化的區(qū)域特征,Liu et al.(2019)利用對流層O柱濃度的衛(wèi)星遙感反演數(shù)據(jù),研究了中國區(qū)域6個WMO/GAW大氣本底站O季節(jié)變化的區(qū)域代表性。結(jié)果表明:各大氣本底觀測站分別與其周圍一定范圍內(nèi)的區(qū)域具有相同的對流層O柱濃度最大值月份分布。WLG 6月O峰值的代表范圍僅限于青藏高原東北部的WLG及其以東、以南狹窄的有限區(qū)域。XGLL 5月O峰值代表青藏高原南部大范圍的矩形區(qū)域。AKDL區(qū)域代表性獨特,出現(xiàn)在4月的O峰值代表以AKDL為中心的一個西北-東南走向的狹長區(qū)域。對于中國東部的站點,LA處于東亞夏季風直接影響區(qū),O峰值出現(xiàn)在夏季風開始前的5月,代表其以東和以南的整個中國東南沿海地區(qū)。SDZ 6月O峰值代表該站向西、向北大范圍華北平原污染地區(qū)。LFS 7月O峰值代表位于其正北方向、處于下風方的小范圍地區(qū)(Liu et al.,2019)。然而,該項研究基于衛(wèi)星遙感反演數(shù)據(jù),只能初步反映出各大氣本底站對流層O柱濃度的區(qū)域代表性,缺乏對與人體健康密切相關(guān)的近地面O區(qū)域特征的分析;而由于研究方法的局限性,也無法深入揭示形成O變化區(qū)域特征的復雜因素。

3 研究展望

基于上述研究基礎(chǔ)與不足之處,凝練出如下兩點需要解決的科學問題。首先,如何利用全球大氣化學-環(huán)流模式的示蹤模擬結(jié)果,定量評估來自全球不同地區(qū)的O對中國本底大氣O的影響,尤其是京津冀、長三角、珠三角3個主要污染源區(qū)生成的O對中國本底大氣O的影響,是亟待解決的科學問題之一;接下來,如何利用全球大氣化學-環(huán)流模式的示蹤模擬結(jié)果,評估中國區(qū)域6個大氣本底站近地面O季節(jié)變化的區(qū)域代表性,是亟待解決的另一科學問題。

未來的相關(guān)研究可以將發(fā)展平流層-對流層耦合的高分辨率全球大氣化學-環(huán)流模式和O示蹤模擬技術(shù)作為重點方向,結(jié)合中國區(qū)域大氣本底站地面O觀測數(shù)據(jù)以及衛(wèi)星遙感觀測的中國區(qū)域?qū)α鲗覱柱濃度數(shù)據(jù)和京津冀、珠三角、長三角等主要污染源區(qū)的O探空觀測數(shù)據(jù),綜合分析中國大氣本底站近地面O時空變化特征,模擬研究來自平流層和全球不同地區(qū),特別是中國京津冀、長三角、珠三角3個主要污染源區(qū)對流層的氣團對中國區(qū)域本底大氣O濃度的貢獻,探討各大氣本底站近地面O季節(jié)變化的區(qū)域代表性。以上一系列研究的開展,將為更好地利用WMO/GAW大氣本底站的O數(shù)據(jù),了解中國大氣O的季節(jié)和區(qū)域變化特征及長期變化趨勢,評估大氣化學輸送模式對中國區(qū)域近地面O季節(jié)和區(qū)域變化的模擬效果做出積極的貢獻,并對中國近地面O觀測站網(wǎng)的建設(shè)布局提供著重要的科學參考。