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    基于熱流逸效應(yīng)的燃煤電廠煙氣二氧化碳分離系統(tǒng)

    2022-10-30 12:19:38曾成盧葦蒙仕達(dá)覃日帥
    化工進(jìn)展 2022年10期
    關(guān)鍵詞:混合氣體熱流分離器

    曾成,盧葦,蒙仕達(dá),覃日帥

    (廣西大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院,廣西南寧 530004)

    隨著能源消費(fèi)與日俱增,我國的碳排放快速增長,其中能源活動(dòng)排放量占總排放量的86.9%。作為全球最大的碳排放國,我國承諾于2030 年前實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰,并努力爭(zhēng)取2060 年前實(shí)現(xiàn)碳中和。因此,在不斷擴(kuò)大使用太陽能、風(fēng)能等可再生能源的同時(shí)也要重視使用化石能源而排放的CO的分離和捕集。目前,常規(guī)脫碳方法有吸收、吸附、低溫分離、膜分離等,它們的優(yōu)缺點(diǎn)歸納于表1。高能耗是分離CO面臨的主要問題,而同時(shí)有大量余(廢)熱資源未得到有效利用(回收利用率只有30%),故探索一種直接利用余(廢)熱分離和捕集CO的技術(shù)對(duì)實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)有著重要意義。

    表1 幾種CO2捕集方法對(duì)比[3]

    近年來,人們已開始嘗試?yán)脺夭钜鸬臒崃饕菪?yīng)(thermal transpiration effect)進(jìn)行氣體分離。若氣體在微通道(或者膜的微孔)內(nèi)流動(dòng),當(dāng)微通道(微孔)的特征尺寸與氣體分子的平均自由程相當(dāng)或更小且微通道(微孔)壁面存在沿氣體流動(dòng)切線方向的溫度梯度時(shí),壁面附近的氣體分子會(huì)自發(fā)地由冷端向熱端運(yùn)動(dòng)(熱蠕流),隨著流動(dòng)的發(fā)展,熱端與冷端形成壓差后又產(chǎn)生由熱端流向冷端的壓力驅(qū)動(dòng)流(泊肅葉流),這一現(xiàn)象稱為熱流逸效應(yīng)。較明顯的熱流逸效應(yīng)發(fā)生在過渡流區(qū)域和自由分子流區(qū)域,即努森數(shù)≥0.1 的區(qū)域。由于熱流逸效應(yīng)的存在,只需熱能即可驅(qū)動(dòng)氣體在微通道(微孔)內(nèi)流動(dòng);若是混合氣體發(fā)生熱流逸效應(yīng),不同組分會(huì)因分子平均自由程不同而出現(xiàn)流動(dòng)差異,故鎖定并強(qiáng)化這種差異可構(gòu)造不同于傳統(tǒng)氣體分離方法的新方法。Tamura等研制了努森泵結(jié)構(gòu)的臺(tái)式同位素氣體分離器,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明發(fā)生于努森泵的多孔膜內(nèi)的熱流逸效應(yīng)可使目標(biāo)組分氣體的物質(zhì)的量濃度不斷提高,論證了其用于氣體分離的可行性。Nakaye 等搭建了氣體分離器的實(shí)驗(yàn)?zāi)P?,在溫差?5K 和壓差小于2kPa 時(shí)可實(shí)現(xiàn)He-Ar二元混合氣體中組元物質(zhì)的量濃度明顯地變化。Matsumoto 等在膜分離的基礎(chǔ)上增加熱流逸效應(yīng),采用He-Ar 二元混合氣體在33K 溫差下進(jìn)行實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)在膜面積相同的情況下可獲得更高的分離純度。盧葦?shù)仍O(shè)計(jì)了一種熱流逸式氣體分離系統(tǒng),可用于分離焦?fàn)t煤氣制氫。許知洲等進(jìn)一步建立了該系統(tǒng)的多級(jí)串聯(lián)數(shù)學(xué)模型。盧葦?shù)忍岢隽艘环N基于熱流逸效應(yīng)與渦流冷熱效應(yīng)的氣體分離系統(tǒng),其特點(diǎn)是通過調(diào)整運(yùn)行工況即可獲得多種氣體產(chǎn)品。這些研究表明,不論從微觀還是宏觀角度來看,利用熱流逸效應(yīng)分離CO不失為一種新穎的碳捕集方法。

    本文嘗試將熱流逸效應(yīng)用于分離燃煤電廠煙氣中的CO,主要工作為結(jié)合電廠余熱梯級(jí)利用特點(diǎn),提出相應(yīng)的CO分離系統(tǒng)并建立其數(shù)學(xué)模型,進(jìn)而分析其分離特性和能耗特點(diǎn),并討論其可行性。

    1 基于熱流逸氣效應(yīng)的CO2分離系統(tǒng)

    1.1 氣體分離系統(tǒng)的構(gòu)建及工作原理

    本文提出的煙氣CO分離系統(tǒng)見圖1,主要包括多個(gè)熱流逸式氣體分離器(分離CO的核心裝置)、煙氣余熱換熱器、吸收式制冷系統(tǒng)等。單個(gè)分離器的分離效果有限,不一定能滿足實(shí)際需求,為更有效地分離氣體,需將多個(gè)分離器串聯(lián),通常串連級(jí)數(shù)越多,分離效果越好。

    圖1 基于熱流逸效應(yīng)的燃煤電廠煙氣CO2分離系統(tǒng)

    該系統(tǒng)按如下原理工作。高溫?zé)煔饨?jīng)除塵脫硫脫硝處理后進(jìn)入CO分離系統(tǒng),首先用于驅(qū)動(dòng)吸收式制冷系統(tǒng)制備冷凍水,隨后從制冷系統(tǒng)發(fā)生器出來的煙氣進(jìn)入煙氣換熱器制備熱水。冷凍水流經(jīng)各個(gè)氣體分離器的冷腔以維持其在較低的溫度,熱水流經(jīng)各個(gè)氣體分離器的熱腔以維持其在較高的溫度,從而在冷、熱腔之間形成一定的溫差;冷、熱腔溫差可通過冷、熱腔換熱器的流量調(diào)節(jié)閥來控制。冷、熱水系統(tǒng)均采用同程式,保證每個(gè)氣體分離器的冷、熱腔換熱器的入口水溫一致并便于流量調(diào)節(jié)。從煙氣換熱器出來的煙氣進(jìn)入第1級(jí)氣體分離器熱腔,調(diào)節(jié)減壓閥,煙氣由減壓閥流入該級(jí)的冷腔,在冷、熱腔之間形成一定的壓差。在冷、熱腔溫差驅(qū)動(dòng)下,氣體分離器的微通道產(chǎn)生熱流逸效應(yīng),煙氣中除CO外的其余非目標(biāo)組分(others)大多經(jīng)微通道流回?zé)崆唬蔁崆慌艢饪谂懦?,各?jí)排出的氣體統(tǒng)一匯入總排氣管輸送回收。留在冷腔的氣體(包含大部分CO)則進(jìn)入到下一級(jí)氣體分離器繼續(xù)分離,由此CO濃度得以逐漸提升,調(diào)整分離器冷、熱腔之間的溫差和壓差可調(diào)整CO的分離濃度,達(dá)到設(shè)定濃度后排出分離系統(tǒng),進(jìn)入后續(xù)處理環(huán)節(jié)。

    1.2 系統(tǒng)數(shù)學(xué)模型

    1.2.1 CO分離過程

    在每一級(jí)分離器中,混合氣體各組分的流量差異是分離的關(guān)鍵?;旌蠚怏w中不同組分之間存在分子擴(kuò)散,同時(shí)當(dāng)微通道內(nèi)存在溫差產(chǎn)生的熱流逸流和壓差產(chǎn)生的泊肅葉流時(shí),還有濃度差產(chǎn)生的濃度差流動(dòng),故引入流動(dòng)系數(shù)與擴(kuò)散系數(shù)來描述各組分的凈流量。在第級(jí)分離器中目標(biāo)組分CO和非目標(biāo)組分流過單個(gè)長為的微通道的凈質(zhì)量流量分別為式(1)、式(2)。

    式中,分別為目標(biāo)組分CO和非目標(biāo)組分的凈質(zhì)量流量,kg/s;和分別為流動(dòng)系數(shù)和擴(kuò)散系數(shù),可根據(jù)文獻(xiàn)[10]的方法計(jì)算;為混合氣體的平均壓力,Pa;為混合氣體的平均溫度,K;為微通道的截面積,m;為玻爾茲曼常數(shù),=1.38066×10J/K;和分別為目標(biāo)組分CO和非目標(biāo)組分的分子質(zhì)量,kg;是目標(biāo)組分CO的物質(zhì)的量濃度,mol/mol。

    在第級(jí)分離器中,目標(biāo)組分CO和非目標(biāo)組分流經(jīng)個(gè)并聯(lián)的微通道的凈摩爾流量分別為式(3)、式(4)。

    式中,分別為第級(jí)分離器中目標(biāo)組分CO和非目標(biāo)組分的凈摩爾質(zhì)量流量,mol/s;為目標(biāo)組分CO的摩爾質(zhì)量,kg/mol;為非目標(biāo)組分混合氣體的折算摩爾質(zhì)量,kg/mol。

    因微通道的尺寸大小與努森數(shù)相互耦合,故一旦努森數(shù)確定,微通道的截面積也隨之確定,即式(5)。

    式中,為混合氣體分子的平均自由程,m;為微通道的直徑,m。

    根據(jù)Kosuge 等以及Takata 等的研究結(jié)果,硬球分子模型可較好地描述混合氣體中分子之間的碰撞規(guī)律,那么混合氣體分子平均自由程可表示為式(6)。

    式中,為混合氣體的動(dòng)力黏度,N·s/m,可根據(jù)文獻(xiàn)[13]的方法計(jì)算。

    混合氣體在冷腔和熱腔的溫度與壓力有如下關(guān)系[式(7)]。

    式中,和分別為混合氣體在微通道冷、熱兩端的壓力,Pa;和分別為混合氣體在微通道冷、熱兩端的溫度,K;為微通道中熱流逸流系數(shù)與泊肅葉流系數(shù)之比,根據(jù)文獻(xiàn)[10]確定。

    根據(jù)道爾頓分壓定理,在第級(jí)分離器中目標(biāo)組分CO在微通道冷、熱兩端的物質(zhì)的量濃度之比為式(8)。

    式中,分別為第級(jí)分離器中目標(biāo)組分CO在熱腔和冷腔的物質(zhì)的量濃度,mol/mol;分別為第級(jí)分離器中目標(biāo)組分CO在冷腔和熱腔的分子數(shù),m;分別為第級(jí)分離器中混合氣體在微通道冷、熱兩端的溫度,K。

    那么對(duì)于多個(gè)分離器依次串聯(lián)的情況,可得出經(jīng)第級(jí)分離器后進(jìn)入第+1 級(jí)分離器的目標(biāo)組分CO的物質(zhì)的量濃度為式(9)。

    式中,為第+1級(jí)冷腔混合氣體中目標(biāo)組分CO的物質(zhì)的量濃度,mol/mol;Δ為目標(biāo)組分CO在第級(jí)冷腔和第級(jí)熱腔之間流動(dòng)的凈分子數(shù),m。

    二氧化碳回收率為式(10)。

    式中,為產(chǎn)品氣體中二氧化碳的摩爾質(zhì)量流量,mol/s;為原料氣體中二氧化碳的摩爾質(zhì)量流量,mol/s。

    1.2.2 系統(tǒng)運(yùn)行能耗及效率

    在級(jí)串聯(lián)的系統(tǒng)中,第級(jí)分離器內(nèi)的混合氣體與熱腔換熱器、冷腔換熱器的換熱量分別為式(11)、式(12)。

    式中,分別為混合氣體在第級(jí)分離器的熱腔和冷腔內(nèi)的換熱量,kJ/s;cc分別為第級(jí)分離器熱腔和冷腔中混合氣體的定壓比熱容,kJ/(kg·K);為第級(jí)分離器熱腔內(nèi)混合氣體的凈質(zhì)量流量,kg/s;為第級(jí)分離器冷腔內(nèi)混合氣體的凈質(zhì)量流量,kg/s;Δ和Δ分別為第級(jí)分離器熱腔和冷腔中混合氣體進(jìn)出口的溫差,K;cc分別為第級(jí)分離器熱腔換熱器中熱水和冷腔換熱器中冷凍水的定壓比熱容,kJ/(kg·K);分別為第級(jí)分離器熱腔換熱器中熱水和冷腔換熱器中冷凍水的質(zhì)量流量,kg/s;Δ和Δ分別為第級(jí)分離器中熱水流經(jīng)熱腔換熱器進(jìn)出口的溫差和冷凍水流經(jīng)冷腔換熱器進(jìn)出口的溫差,K。

    分離系統(tǒng)采用吸收式制冷系統(tǒng)來降低各個(gè)氣體分離器冷腔的溫度,其制冷量為式(13)。

    式中,為制取冷凍水所需要的冷量,kJ/s;COP為吸收式制冷系統(tǒng)的制冷系數(shù),W/W。

    加熱熱腔的熱水系統(tǒng)消耗的熱量為式(14)。

    式中,為加熱熱腔的熱水系統(tǒng)所需要的熱量,kJ/s。

    煙氣余熱可梯級(jí)利用,高溫?zé)煔馐紫冗M(jìn)入吸收式制冷系統(tǒng)的發(fā)生器內(nèi)換熱,溫度由降到,放熱量為式(15)。

    從發(fā)生器出來的煙氣進(jìn)入煙氣余熱回收器加熱熱水,出口溫度降到,放熱量為式(16)。

    更進(jìn)一步地,為了揭示該系統(tǒng)的能量品位變化,采用?來分析。煙氣物理?為式(17)。

    式中,H為物系所處狀態(tài)的焓,kJ/kg;為物系在環(huán)境態(tài)(、)下的焓,kJ/kg;S為物系所處狀態(tài)的熵,kJ/(kg·K);為物系在環(huán)境態(tài)(、)下的熵,kJ/(kg·K)。

    煙氣化學(xué)?為式(18)。

    式中,為組分的摩爾分?jǐn)?shù),%;c為混合物中各純組分的標(biāo)準(zhǔn)摩爾化學(xué)?,kJ/mol;為摩爾氣體常數(shù),=8.314472×10kJ/(mol·K)。

    該分離系統(tǒng)的代價(jià)是煙氣物理?的減少,收益是分離后CO濃度提高而引起的化學(xué)?的增加;其?效率定義為收益?與代價(jià)?之比,即式(19)。

    2 分析與討論

    2.1 計(jì)算參數(shù)的確定

    以典型的1000MW 燃煤電廠煙氣為研究對(duì)象,其主要組分為CO、O、HO、N以及少量的SO和NO等??紤]到進(jìn)入分離系統(tǒng)的煙氣已經(jīng)過除塵和脫硫脫硝處理,那么可認(rèn)為其只含有CO、O、HO 和N4 種組分,它們的濃度和物性參數(shù)分別見表2和表3。

    表2 煙氣組分物質(zhì)的量分?jǐn)?shù)[16] 單位:%

    表3 幾種氣體的物性參數(shù)

    對(duì)于煙氣中含量較高的兩種成分N和CO,設(shè)定溫差Δ=20K時(shí),它們之間質(zhì)量流量的差異如圖2 所示??梢郧逦乜吹皆谶^渡流區(qū)域(0.1<<10)內(nèi),二者的流量差異都較為顯著,而進(jìn)入分子自由流區(qū)域(≥10)后,二者的流量差異較小。另外,從工程應(yīng)用的角度看,自由分子流狀態(tài)下氣體的質(zhì)量流量太小,不宜考慮。因此為便于討論,可令=0.15。

    圖2 熱流逸效應(yīng)下CO2和N2凈質(zhì)量流量隨Kn的變化

    根據(jù)文獻(xiàn)[16],1000MV 的電廠煙氣經(jīng)脫硫脫硝后排放量修正為3180t/h,溫度為120~130℃,進(jìn)入第1級(jí)氣體分離器的初始?jí)憾?01.3kPa。單效溴化鋰吸收式制冷系統(tǒng)利用高于75℃的熱源即可制得5~8℃的冷水。參考圖1,設(shè)為130℃、為90℃、為40℃,系統(tǒng)運(yùn)行參數(shù)見表4。

    表4 系統(tǒng)運(yùn)行工況

    2.2 CO2分離過程

    如圖3 所示,CO的濃度及回收率均隨氣體分離器串聯(lián)級(jí)數(shù)的增加而升高;煙氣經(jīng)24 級(jí)氣體分離器串聯(lián)的分離系統(tǒng)處理后,CO摩爾分?jǐn)?shù)可由13%提升至98.89%??疾霤O回收率和CO濃度的變化發(fā)現(xiàn),由第1級(jí)串聯(lián)至第14級(jí)時(shí),CO摩爾分?jǐn)?shù)從13%增長到42.46%,但回收率僅從65.7%緩慢增加到67.39%;當(dāng)混合氣體進(jìn)入第15 級(jí)分離器后,待分離混合氣體中CO摩爾分?jǐn)?shù)接近50%時(shí)(由圖3 可知,此時(shí)分離組分將視為僅含CO和N),回收率卻有較顯著的提高。這是因?yàn)榇蛛x組分濃度相近時(shí)為分離的理想狀態(tài),由此可知待分離前的混合物中N的濃度與CO相當(dāng)時(shí)(煙氣中O和HO 的含量較少,其濃度的影響可忽略),該級(jí)氣體分離器的分離效果較顯著。當(dāng)CO摩爾分?jǐn)?shù)超過90%時(shí),兩端濃度差較大,所以濃度驅(qū)動(dòng)流的影響顯著,干擾了熱流逸效應(yīng)與泊肅葉流的效果,回收率的增長趨于平緩。同時(shí),在逐級(jí)分離后,混合氣體的組分物質(zhì)的量濃度會(huì)發(fā)生變化,因此混合氣體的平均自由程也在不斷變化。為了確?;旌蠚怏w繼續(xù)保持在過渡流狀態(tài)發(fā)生熱流逸效應(yīng),即維持?jǐn)?shù)不變。通??梢哉{(diào)整冷熱端溫差來調(diào)控混合氣體的平均自由程,但本系統(tǒng)為了不增加能耗,即保持溫差一定,通過逐級(jí)改變微通道幾何尺寸來保持?jǐn)?shù)始終處于過渡流區(qū)域。

    圖3 組分濃度和CO2回收率隨氣體分離器串聯(lián)級(jí)數(shù)的變化

    2.3 分離過程能量分析

    按煙氣處理量3180t/h 計(jì)算,分離系統(tǒng)需要的冷腔總能耗為45.2GJ/h、熱腔總能耗為44.87GJ/h;系統(tǒng)采用單效溴化鋰吸收式制冷,COP取值為0.7,制冷系統(tǒng)所需能耗為64.57GJ/h。另一方面,以溫度下的煙氣數(shù)據(jù)為基礎(chǔ),利用NIST REFPROP可計(jì)算出煙氣的可利用余熱量(表5),可見煙氣余熱能滿足該氣體分離系統(tǒng)的能量需求。

    表5 煙氣可資利用余熱

    如圖4 所示,隨著串聯(lián)級(jí)數(shù)的增加和CO濃度的提高,系統(tǒng)總能耗緩慢增加,例如當(dāng)串聯(lián)級(jí)數(shù)從21級(jí)增加到22級(jí)時(shí),CO摩爾分?jǐn)?shù)增加6.77%,系統(tǒng)能耗增加1.99GJ/h,而串聯(lián)級(jí)數(shù)繼續(xù)增加到23級(jí)時(shí),CO摩爾分?jǐn)?shù)增加7.36%,能耗增加1.69GJ/h。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn),氣體分離器串聯(lián)級(jí)數(shù)增加時(shí),CO濃度提升的幅度也在提高,但系統(tǒng)能耗增加的幅度卻在降低。這是因?yàn)槊恳患?jí)分離器都要排出廢氣,故待分離氣體總流量不斷降低,使得每一級(jí)用于加熱和冷卻氣體的能耗也隨之降低。此外,從圖3 中可發(fā)現(xiàn),當(dāng)CO的濃度和回收率達(dá)到某一閾值時(shí),繼續(xù)增加分離器的串聯(lián)級(jí)數(shù)已不能明顯提升氣體分離系統(tǒng)的性能。由此可根據(jù)目標(biāo)濃度需求選擇適當(dāng)串聯(lián)級(jí)數(shù),以提升分離系統(tǒng)的經(jīng)濟(jì)性并確保系統(tǒng)的復(fù)雜度和成本在可接受的范圍。

    圖4 CO2濃度提升與能耗的關(guān)系

    考察表6,雖然本文所提出的分離系統(tǒng)在回收率這一指標(biāo)上處于一定劣勢(shì),但單位能耗明顯低于MEA 和VAS 法,?效率比MEA 法的高很多,其主要原因是熱流逸效應(yīng)分離捕集CO的流程簡(jiǎn)單,常規(guī)方法流程繁雜造成?損失的環(huán)節(jié)更多。熱流逸式分離方法在正常的壓力下可依靠低品位熱能驅(qū)動(dòng)(僅需少量電能或機(jī)械能用于泵送介質(zhì))不影響電廠的輸出;而化學(xué)吸收法需要高品位熱能,變壓吸附需要大量電能輸入提供壓力,這都將降低電廠輸出且直接增加了CO的排放。可見熱流逸效應(yīng)分離CO具有一定節(jié)能優(yōu)勢(shì),有望成為未來燃煤電廠煙氣CO大規(guī)模工業(yè)捕集的具有競(jìng)爭(zhēng)力的技術(shù)路徑之一。

    表6 幾種二氧化碳分離方法的效率對(duì)比

    3 結(jié)論

    本文提出了一種基于熱流逸效應(yīng)的燃煤電廠煙氣CO分離系統(tǒng)并建立了相應(yīng)的數(shù)學(xué)模型,計(jì)算表明,煙氣經(jīng)串聯(lián)的24 級(jí)熱流逸式氣體分離器處理后可獲得物質(zhì)的量分?jǐn)?shù)最高達(dá)98.89%的CO,回收率達(dá)72.53%。采用熱流逸效應(yīng)基本可分離所含CO為任一初始濃度的混合氣體,且分離出的CO純度較高;但微通道兩側(cè)氣體組分的濃度差會(huì)干擾熱流逸效應(yīng)的作用,CO的回收率受到一定制約。努森數(shù)、溫差、串聯(lián)級(jí)數(shù)對(duì)分離系統(tǒng)的性能都有顯著影響,但模塊化的分離器可靈活組合,故可根據(jù)CO的目標(biāo)濃度要求優(yōu)先調(diào)整氣體分離器的串聯(lián)級(jí)數(shù)。此外,如要處理流量更大的煙氣,只需增加微通道(膜組件)面積即可,分離濃度不受微通道組(膜)材料性能(主要是分子選擇性)影響。

    該系統(tǒng)可梯級(jí)利用煙氣余熱,高溫?zé)煔馐紫闰?qū)動(dòng)吸收式制冷系統(tǒng)制備冷水冷卻氣體分離器的冷腔,然后再制備熱水加熱氣體分離器的熱腔,依靠冷、熱腔之間的溫差產(chǎn)生熱流逸效應(yīng)來分離CO,其單位能耗為0.047GJ/t CO。與傳統(tǒng)分離方法相比具有一定競(jìng)爭(zhēng)力,符合當(dāng)下凈零碳排放的政策導(dǎo)向,為實(shí)現(xiàn)“碳達(dá)峰碳中和”目標(biāo)提供了又一種可行的技術(shù)方案。

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