生物膜法處理污水的研究現(xiàn)狀及新興趨勢(shì)的可視化分析

王 帆，阿 瓊,姜 姍，解清杰

(1.江蘇大學(xué)環(huán)境與安全工程學(xué)院，江蘇 鎮(zhèn)江 212013；2. 西藏自治區(qū)環(huán)境科學(xué)研究所，拉薩 850000)

引 言

按照生物反應(yīng)器內(nèi)微生物的生長(zhǎng)形態(tài)，可以將污水生物處理工藝分為活性污泥法和生物膜法。生物膜反應(yīng)器根據(jù)填料流態(tài)，可分為固定床生物膜反應(yīng)器和移動(dòng)床生物膜反應(yīng)器，包括了多種生物膜處理工藝，這些工藝都具有相同的特點(diǎn)，即微生物以光滑的生物膜形態(tài)附著在載體表面，當(dāng)污水流經(jīng)載體表面時(shí)，水中可生物降解的污染物一部分被生物膜微生物同化為細(xì)胞物質(zhì)儲(chǔ)藏在微生物體內(nèi)，一部分可生物降解的污染物被微生物異化分解以提供生命活動(dòng)所需的能量和物質(zhì)，一部分不可降解的污染物被生物膜吸附，隨生物膜的脫落離開(kāi)污水體系[1]。

相較于活性污泥而言，生物膜法的處理主體是物理尺度更大的膜狀微生物，擁有較為復(fù)雜的空間結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致生物膜在垂直于載體表面的方向上具有一定的溶解氧梯度，所以微生物的種類較為豐富，能夠兼顧多種類別的微生物，構(gòu)成較為完善的食物鏈網(wǎng)絡(luò)[2]；生物膜相對(duì)穩(wěn)定的內(nèi)部環(huán)境能為生長(zhǎng)緩慢的微生物提供適宜的生長(zhǎng)環(huán)境[3]，在不利環(huán)境下也能保持足夠的微生物數(shù)量；生物膜工藝還具有較低的產(chǎn)泥率、單位體積較大生物量和靈活、可控的操作條件[4]，也正是因?yàn)檫@些特點(diǎn)，因此在污水處理領(lǐng)域具有更大的應(yīng)用潛力，近年來(lái)其在農(nóng)村污水[5]、低溫污水[6]、低碳源污水[7]與工業(yè)廢水[8～10]上的應(yīng)用越發(fā)廣泛，是污水處理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。學(xué)者們從材料、生物、化學(xué)與工程的角度上對(duì)其進(jìn)行了闡釋與深化，形成了如今多學(xué)科交叉的生物膜研究領(lǐng)域。

美中不足的是，國(guó)際學(xué)者偏重研究生物膜工藝具體案例或?qū)δ硯灼獰狳c(diǎn)論文進(jìn)行總結(jié)概述，以期舉一反三，缺乏對(duì)近年來(lái)生物膜工藝研究成果的宏觀概述，為了更好把控近年來(lái)生物膜領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀、研究趨勢(shì)與研究前沿，進(jìn)一步明確該領(lǐng)域的研究方向，只有對(duì)某一時(shí)期的生物膜領(lǐng)域研究文獻(xiàn)進(jìn)行總體分析和可視化，這就需要用到Citespace和VOSviewer其可以通過(guò)分析研究文獻(xiàn)的標(biāo)題、作者、關(guān)鍵詞、被引關(guān)系、來(lái)源等信息，制成共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)，將一個(gè)領(lǐng)域內(nèi)的研究成果可視化，幫助科研人員了解該領(lǐng)域的研究趨勢(shì)與研究熱點(diǎn)，迅速抓住領(lǐng)域前沿，指導(dǎo)未來(lái)研究的方向[11]。因此，基于Web of Science核心數(shù)據(jù)庫(kù)的文獻(xiàn)數(shù)據(jù)，本研究概述了生物膜領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀，闡明本領(lǐng)域已經(jīng)形成的研究分類，明確了當(dāng)下生物膜領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)與研究前沿，指明了未來(lái)生物膜研究領(lǐng)域的方向，為運(yùn)用生物膜工藝解決水體污染提供了理論基礎(chǔ)，以供學(xué)者參考，具有指導(dǎo)意義。

1 數(shù)據(jù)采集和研究方法

1.1 數(shù)據(jù)采集來(lái)源和檢索方式

為了探究國(guó)際環(huán)境領(lǐng)域?qū)ι锬しㄌ幚砦鬯难芯楷F(xiàn)狀和發(fā)展趨勢(shì)，本文采集并分析的數(shù)據(jù)來(lái)自Web of Science 的SCI-E，SSCI和CPCI-S核心數(shù)據(jù)庫(kù)，由于研究時(shí)間為2021年3月，此時(shí)2021年文章還未完全收錄，為保證分析的嚴(yán)謹(jǐn)性，時(shí)間跨度設(shè)置為2010～2020年，以“waste-water”O(jiān)R“sewage”進(jìn)行標(biāo)題、摘要、作者與關(guān)鍵詞等主題檢索，以“Article”為文章類型和“biofilm”為關(guān)鍵字進(jìn)行精煉，共檢索出3385篇文獻(xiàn)，由于可能存在僅以工藝名稱為主題而不出現(xiàn)生物膜的文獻(xiàn)，因此為保證查全率，又在“waste-water”O(jiān)R“sewage”NOT“biofilm”主題檢索下以“biological-filter”和“biological-contactor”進(jìn)行精煉檢索以作為補(bǔ)充，分別檢出63篇和86篇文獻(xiàn)，以上共檢索得到3534篇文獻(xiàn)，手動(dòng)去除無(wú)關(guān)文獻(xiàn)并使用Citespace自帶的轉(zhuǎn)換器去重之后，共得到1699篇研究使用各種生物膜工藝處理生活污水和工業(yè)廢水的獨(dú)立文獻(xiàn)，導(dǎo)出的記錄內(nèi)容為全紀(jì)錄和引用的文獻(xiàn)，導(dǎo)出格式為TXT格式。

1.2 數(shù)據(jù)研究方法

本文研究基于數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)和文獻(xiàn)計(jì)量法，結(jié)合知識(shí)圖譜來(lái)具象污水生物膜法處理領(lǐng)域的有關(guān)研究，采用Oringin 9基于生物膜法文章發(fā)表數(shù)量繪制“數(shù)量—年限”柱狀圖，基于文獻(xiàn)可視化分析軟件Citespace (5.7 R5)和VOSviewer對(duì)導(dǎo)出的文獻(xiàn)記錄進(jìn)行可視化分析，對(duì)生物膜法文獻(xiàn)發(fā)表的國(guó)家、機(jī)構(gòu)、高被引文章、突發(fā)文章和關(guān)鍵字聚類進(jìn)行時(shí)空分布分析，以期客觀準(zhǔn)確的闡述生物膜法污水處理的研究熱點(diǎn)、研究現(xiàn)狀和研究前沿，并對(duì)未來(lái)趨勢(shì)進(jìn)行預(yù)測(cè)。

本研究采用Citespace (5.7 R5)對(duì)導(dǎo)出的文獻(xiàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行機(jī)構(gòu)、學(xué)科、關(guān)鍵詞和引文分析，主要設(shè)置參數(shù)如下：

①時(shí)間切片(Time slicing)設(shè)置為January 2010-December 2020，以1年為切片厚度；

②節(jié)點(diǎn)類型(Node Types)分別選中關(guān)鍵詞(Keyword)、學(xué)科類別(Category)、機(jī)構(gòu)(Institution)和引用文獻(xiàn)(Reference)；

③選擇g-index模式進(jìn)行篩選，篩選門檻K設(shè)置為25；

④為使可視化圖片清楚明了，勾選修剪(Pruning)標(biāo)簽中Pathfinder和Pruning sliced networks，以對(duì)節(jié)點(diǎn)進(jìn)行拖動(dòng)并簡(jiǎn)化連線。

⑤在關(guān)鍵詞和被引文獻(xiàn)分析時(shí)候，將可視化控制欄“爆發(fā)(burstness)”標(biāo)簽下的最小持續(xù)時(shí)間(Minimum Duration)設(shè)置為2，分別導(dǎo)出關(guān)鍵詞與被引文獻(xiàn)的突發(fā)清單。

本研究采用VOSviewer對(duì)導(dǎo)出的文獻(xiàn)進(jìn)行國(guó)別和期刊來(lái)源分析，主要設(shè)置參數(shù)如下：

①選擇”Co-authorship”選項(xiàng)中的”Countries”，設(shè)置顯示的國(guó)家節(jié)點(diǎn)最多為25個(gè)，并以發(fā)表文獻(xiàn)數(shù)量10篇及以上為限制；

②選擇”Citation”選項(xiàng)中的“Sources”，以發(fā)表文獻(xiàn)的數(shù)量最少為5篇為限制。

2 分析結(jié)果

2.1 年度論文發(fā)表情況

基于Web of Science核心數(shù)據(jù)庫(kù)所收錄的期刊發(fā)表的文獻(xiàn)分布，不難發(fā)現(xiàn)，如圖1所示，2016年之前文獻(xiàn)發(fā)表數(shù)量較少，變化較為平緩，平均每年發(fā)表文獻(xiàn)數(shù)量在106.5篇，而在2016年發(fā)表的文獻(xiàn)首次出現(xiàn)了顯著的增加，2016～2020年均發(fā)表文獻(xiàn)的數(shù)量較2010年～2015年大幅度上升，上升到了到212篇，漲幅達(dá)99.1%。學(xué)術(shù)文章的數(shù)量變化趨勢(shì)證明學(xué)者們對(duì)生物膜法的探究熱情和重視程度仍在持續(xù)高漲，還未到達(dá)頂峰，同樣證明了生物膜法仍然具有研究?jī)r(jià)值。

2.2 研究國(guó)家與機(jī)構(gòu)分析

如1.2所述對(duì)VOSviewer軟件進(jìn)行設(shè)置，從發(fā)表過(guò)關(guān)于生物膜法的77個(gè)國(guó)家中篩選出35個(gè)達(dá)到了門檻的國(guó)家作為共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)的節(jié)點(diǎn)，得到的國(guó)家發(fā)表文獻(xiàn)數(shù)量和合作關(guān)系如圖2，可視化結(jié)果表明，各國(guó)在生物膜法處理污水方面合作密切，各國(guó)以中國(guó)、美國(guó)和荷蘭為合作中心緊密聯(lián)系，同時(shí)中國(guó)為該領(lǐng)域發(fā)表文獻(xiàn)最多、與他國(guó)合作密切的國(guó)家，這十一年來(lái)發(fā)表文獻(xiàn)累計(jì)高達(dá)711篇，占總文獻(xiàn)數(shù)量的41.8%，被引用次數(shù)為10 386次，合作線強(qiáng)為196，其次為美國(guó)(文獻(xiàn)151篇、合作線強(qiáng)144)、荷蘭(文獻(xiàn)64篇、合作線強(qiáng)98)、澳大利亞(文獻(xiàn)77篇、合作線強(qiáng)73)和丹麥(文獻(xiàn)41篇、合作線強(qiáng)64)，文獻(xiàn)占比分別為8.9%、3.8%、4.5%和2.1%，發(fā)表高水平研究文獻(xiàn)的數(shù)量指明了一個(gè)國(guó)家在該領(lǐng)域具有的研究體系水平和可信度，中國(guó)在這一領(lǐng)域的文獻(xiàn)發(fā)表數(shù)量甚至高于其余四者的總和，并且集中在2017年及以后，證明了中國(guó)在這一研究領(lǐng)域的研究水平位于世界前列，體系完善，設(shè)施齊全，研究?jī)?nèi)容全面，研究成果更加可信。

圖1 2010年～2020年生物膜領(lǐng)域發(fā)表數(shù)量與趨勢(shì)Fig.1 Number and trend of publications in the field of biofilms from 2010 to 2020

圖2 國(guó)家協(xié)作網(wǎng)絡(luò)Fig.2 National Collaboration network

通過(guò)使用Citespace分析Web of Science核心數(shù)據(jù)源SCI的機(jī)構(gòu)發(fā)文數(shù)量和合作關(guān)系可以分析中世界各研究機(jī)構(gòu)在研究生物膜法時(shí)的合作關(guān)系網(wǎng)絡(luò)，得到了圖3，該共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)圖表明，世界頂尖高校和研究機(jī)構(gòu)在這一領(lǐng)域中合作較為密切，共同促進(jìn)了生物膜法的研究，但各機(jī)構(gòu)合作的范圍各有不同，例如發(fā)表文獻(xiàn)最多的哈爾濱工業(yè)大學(xué)僅與中國(guó)國(guó)內(nèi)的高校合作緊密，而發(fā)表文獻(xiàn)數(shù)量第二的中國(guó)科學(xué)院(57篇，占比3.4%)不僅與中國(guó)高校，如清華大學(xué)等合作密切，還與亞利桑那州立大學(xué)、根特大學(xué)等國(guó)外高校開(kāi)展了合作，除了以上兩所高校以外，其余發(fā)表生物膜法相關(guān)文獻(xiàn)數(shù)量前五的機(jī)構(gòu)全部為中國(guó)高校，除了上述兩所高校外，分別為北京大學(xué)(55篇，占比3.2%)、同濟(jì)大學(xué)(44篇，占比2.6%)、重慶大學(xué)(34篇，占比2%)和清華大學(xué)(34篇，占比2%)，這意味著，在中國(guó)因高速發(fā)展導(dǎo)致各類污水產(chǎn)量逐年上升和中國(guó)民眾環(huán)保意識(shí)逐漸加強(qiáng)的背景下，生物膜法因其特有的優(yōu)點(diǎn)，正受到中國(guó)研究機(jī)構(gòu)的強(qiáng)烈關(guān)注。

圖3 組織機(jī)構(gòu)協(xié)作網(wǎng)絡(luò)Fig.3 The collaboration network of institutions

2.3 研究領(lǐng)域與期刊來(lái)源分析

根據(jù)對(duì)文獻(xiàn)記錄的分析，得到并構(gòu)建了學(xué)科領(lǐng)域的聯(lián)系網(wǎng)絡(luò)，這種網(wǎng)絡(luò)能夠闡述學(xué)者們主要從哪些角度來(lái)研究生物膜法，如圖4所述，學(xué)科領(lǐng)域的聯(lián)系網(wǎng)絡(luò)圖表明在生物膜研究是一個(gè)多學(xué)科交叉的領(lǐng)域，由環(huán)境學(xué)、生物學(xué)和工程學(xué)作為主要核心，國(guó)際學(xué)者又從材料學(xué)、能源學(xué)和化學(xué)等角度對(duì)其進(jìn)行闡釋，多角度的豐富了生物膜法的內(nèi)涵，也使其應(yīng)用更加廣泛。在各學(xué)科領(lǐng)域中，發(fā)表關(guān)于生物膜主題文章數(shù)量排名前10的期刊如表1所述，結(jié)果表明，近十一年來(lái)，有關(guān)生物膜法的研究成果不乏刊登在諸如Bioresource technology、Water research、Water science and technology、Environmental science & technology這樣的學(xué)科領(lǐng)域的頂級(jí)期刊上，表明了國(guó)際研究學(xué)者對(duì)生物膜主題研究的重視，也代表這些期刊的主編較為重視關(guān)于生物膜領(lǐng)域的研究突破。

圖4 學(xué)科領(lǐng)域共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)Fig.4 The co-occurrence network about subjects

表1 污水生物膜處理法領(lǐng)域發(fā)表量前10的出版物Tab.1 Top 10 journals of the number of biofilm published

2.4 領(lǐng)域研究現(xiàn)狀與研究熱點(diǎn)分析

文獻(xiàn)的關(guān)鍵詞代表了一篇文獻(xiàn)主要研究的目標(biāo)、方法和應(yīng)用領(lǐng)域等，通過(guò)對(duì)文獻(xiàn)記錄的關(guān)鍵詞進(jìn)行分析，并對(duì)相似關(guān)鍵詞進(jìn)行聚類分析，通過(guò)研究這些代表了分類領(lǐng)域和研究方向的關(guān)鍵詞聚類，可以得到生物膜領(lǐng)域的研究現(xiàn)狀[12]。

如1.2所述設(shè)置Citespace，并去除無(wú)關(guān)關(guān)鍵詞如wastewater、treatment、biofilm等之后，得到的關(guān)鍵詞聚類、關(guān)鍵詞關(guān)系網(wǎng)絡(luò)和文獻(xiàn)共被引網(wǎng)絡(luò)。圖5是生物膜領(lǐng)域的關(guān)鍵詞聚類圖，圖譜模塊性指數(shù)Q=0.4179，圖譜輪廓系數(shù)S=0.7145，說(shuō)明了本次聚類結(jié)果合理，各關(guān)鍵詞在其聚類較為合適。聚類結(jié)果表明國(guó)際學(xué)者在污水生物膜處理法取得到了相當(dāng)?shù)难芯砍晒?，這些研究成果可以劃分為多個(gè)聚類，圖中顯示了重要程度最大的十個(gè)聚類，數(shù)字越小的聚類，內(nèi)涵的關(guān)鍵詞就越多，代表其包含了更多種類研究?jī)?nèi)容，從小到大依此為厭氧氨氧化(anammox)、移動(dòng)床生物膜反應(yīng)器(moving bed biofilm reactor)、胞外聚合物(extracelluar polymeric substance)、厭氧消化(anaerobic digestion)、油砂廢水處理(oil sands process-affected water)、微藻生物膜(microalgae)、氧化亞氮(nitrous oxide)、反硝化(denitrification)、焦磷酸測(cè)序技術(shù)(pyrosequencing)和水力停留時(shí)間(HRT)。關(guān)鍵詞聚類分析指明，2010年～2020年，污水生物膜法研究成果主要集中在厭氧氨氧化工藝的開(kāi)發(fā)和應(yīng)用、生物膜生化特性研究、MBBR反應(yīng)器應(yīng)用、微藻生物膜反應(yīng)器開(kāi)發(fā)應(yīng)用、污水高效脫氮與溫室氣體的產(chǎn)生和研究工具的開(kāi)發(fā)，代表了生物膜法的研究現(xiàn)狀。

圖5 關(guān)鍵詞聚類分析Fig.5 Co-occurrence cluster analysis of keywords

利用Citespace還可以研究相關(guān)文獻(xiàn)的共同出現(xiàn)關(guān)鍵詞的頻次和中心性，一個(gè)關(guān)鍵詞在不同文獻(xiàn)中出現(xiàn)的頻次和中心性越大，越能代表這一領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。圖6為關(guān)鍵詞關(guān)系網(wǎng)絡(luò)，表2列舉了文獻(xiàn)記錄中出現(xiàn)頻次最高的5個(gè)關(guān)鍵詞。關(guān)鍵詞關(guān)系網(wǎng)絡(luò)表明在2011年至2020年期間，污水脫氮(nitrogen removal)、生物膜法處理效果(performance)、生物膜微生物種群結(jié)構(gòu)(microbial community)、厭氧氨氧化(anammox)、特定細(xì)菌(bacteria)的特性是出現(xiàn)在生物膜研究文獻(xiàn)中最多的5個(gè)關(guān)鍵詞，高頻關(guān)鍵詞指明與其相關(guān)的研究是生物膜領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)，在生物膜研究領(lǐng)域，國(guó)際學(xué)者主要研究的熱點(diǎn)集中在①生物膜法高效脫氮的研究②不同生物載體和工藝參數(shù)的變化對(duì)生物膜處理效果的影響③生物膜微生物的種群結(jié)構(gòu)及演變④生物膜工藝實(shí)現(xiàn)污水厭氧氨氧化的關(guān)鍵工藝參數(shù)研究⑤特種細(xì)菌對(duì)特殊污水的處理研究，這些高頻關(guān)鍵詞還說(shuō)明，基于傳統(tǒng)的污染物降解機(jī)理(如傳統(tǒng)硝化反硝化脫氮、同時(shí)硝化反硝化等)、簡(jiǎn)單結(jié)構(gòu)的反應(yīng)器和常規(guī)微生物菌種構(gòu)建的污水處理技術(shù)無(wú)法應(yīng)對(duì)日益復(fù)雜的水質(zhì)情況和成本要求，未來(lái)水處理技術(shù)的研究熱點(diǎn)和應(yīng)用將轉(zhuǎn)移到以厭氧氨氧化為、MBBR和特種微生物代表的新技術(shù)之上。

圖6 關(guān)鍵詞共現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)Fig.6 The co-occurrence network about keywords

表2 頻次與中心性排名前5的關(guān)鍵詞Tab.2 Top 5 keywords in frequency and centrality

與熱點(diǎn)關(guān)鍵詞作用相同的是高被引文獻(xiàn)，高被引文獻(xiàn)所研究的內(nèi)容是一個(gè)領(lǐng)域的最受學(xué)者關(guān)注的研究成果，也代表了該領(lǐng)域的核心熱點(diǎn)。圖7為文獻(xiàn)共被引網(wǎng)絡(luò)，表3列舉了被引次數(shù)最多的5篇文獻(xiàn)。從被引文獻(xiàn)關(guān)系圖中可以看到，被引用次數(shù)較多的文獻(xiàn)集中在研究污水脫氮的相關(guān)區(qū)域內(nèi)(圖7左下區(qū)域)，主要研究?jī)?nèi)容為厭氧氨氧化(Anammox)反應(yīng)。

圖7 參考文獻(xiàn)共被引網(wǎng)絡(luò)Fig.7 The co-citation network of cited references

表3 生物膜研究領(lǐng)域被引次數(shù)前5的參考文獻(xiàn)Tab.3 Top 5 cited references in the field of biofilm research

高被引文獻(xiàn)同樣表明了這一點(diǎn)：Susanne Lackner等人[13]通過(guò)對(duì)全球范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)部分亞硝化—厭氧氨氧化(Partial Nitritation-ANAMMOX，PN/A)工藝的污水處理設(shè)備進(jìn)行調(diào)研發(fā)現(xiàn)，各處理廠主要通過(guò)控制反應(yīng)器的pH(6.7～8)、溶解氧濃度(0.3 mg/L ～ 1.5 mg/L)和曝氣時(shí)間(10 min ～15 min)來(lái)調(diào)整部分PN/A的效果，而采用移動(dòng)床生物膜反應(yīng)器(Moving-bed biofilm reactor，MBBR)的設(shè)備，相較于使用序批式活性污泥床(Sequencing Batch Reactor，SBR)具有更短的水力停留時(shí)間，還能夠緩解因活性污泥堵塞造成不利影響，但又存在能耗更大的問(wèn)題，還需要進(jìn)一步優(yōu)化生物膜反應(yīng)器的構(gòu)造，研究還發(fā)現(xiàn)污泥泥齡過(guò)長(zhǎng)、氨氮和硝酸鹽氮的過(guò)量積累對(duì)PN/A的影響可達(dá)30%～50%，采取的對(duì)策是及時(shí)排泥、精準(zhǔn)曝氣量；Eva M. Gibert等人[14]進(jìn)一步研究MBBR工藝在低溫時(shí)部分亞硝化—厭氧氨氧化的效果，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，溫度對(duì)亞硝酸鹽氧化細(xì)菌(Nitrite-oxidizing bacteria，NOB)的影響較厭氧氨氧化細(xì)菌(Anaerobic ammonium oxidation bacteria, AnAOB)更大，硝化反應(yīng)收到抑制，而盡管反應(yīng)器由20℃緩慢降至10℃并維持不變之后，對(duì)氨氮的轉(zhuǎn)換效率較20℃時(shí)下降了80%，還需要增加一倍的水力停留時(shí)間，但是懸浮載體上仍保持了足夠的生物量和一定的厭氧氨氧化活性，并且沒(méi)有出現(xiàn)持久性的亞硝酸鹽氮的積累，生物膜微生物群落組成也相對(duì)穩(wěn)定，證明了MBBR工藝在低溫下可以穩(wěn)定實(shí)現(xiàn)PN/A；B.Kartal[15]等人認(rèn)為，污水具有巨大的資源化潛力，為了回收污水中的能量，需要將污水進(jìn)行厭氧發(fā)酵回收甲烷氣體，此時(shí)剩余碳源不足以支撐傳統(tǒng)反硝化進(jìn)程，因此需要實(shí)現(xiàn)消耗碳源更少的厭氧氨氧化以去除水中的氮元素，與傳統(tǒng)水處理工藝相比，通過(guò)使用厭氧發(fā)酵產(chǎn)甲烷工藝與厭氧氨氧化工藝耦合，不僅減少了能源的消耗，還能產(chǎn)生清潔能源甲烷，具有巨大的市場(chǎng)應(yīng)用前景；Wouter R.L等[16]介紹了位于Rotterdam地區(qū)的世界第一臺(tái)正式運(yùn)行的厭氧氨氧化反應(yīng)器，該反應(yīng)器在接種來(lái)自某污水處理廠的低泥齡硝化污泥后，經(jīng)過(guò)長(zhǎng)達(dá)1800天的啟動(dòng)，實(shí)現(xiàn)了反應(yīng)器內(nèi)亞硝酸鹽氮與氨氮的濃度比例達(dá)到1∶1的條件，AnAOB細(xì)菌逐漸成為優(yōu)勢(shì)菌種，反應(yīng)器成功啟動(dòng)，穩(wěn)定運(yùn)行的處理規(guī)?？蛇_(dá)750 kg·N/d，該反應(yīng)器的啟動(dòng)經(jīng)驗(yàn)指出，約在啟動(dòng)開(kāi)始后800天之后才檢測(cè)到厭氧氨氧化反應(yīng)，這是因?yàn)锳nAOB細(xì)菌在啟動(dòng)前期數(shù)量較少，并且處于不利低溫，因此啟動(dòng)時(shí)期反應(yīng)器的負(fù)荷不能太大，且啟動(dòng)前期需要進(jìn)行間歇式曝氣以產(chǎn)生亞硝酸氮并抑制硝酸鹽氮的產(chǎn)生，啟動(dòng)后期可以停止投加碳源以抑制反硝化的進(jìn)行；Michele Laureni等[17]人同樣研究了低溫情況下MBBR工藝與混合MBBR工藝實(shí)現(xiàn)PN/A長(zhǎng)期運(yùn)行的穩(wěn)定性和脫氮效果，該研究將兩個(gè)反應(yīng)器的運(yùn)行溫度控制在15℃，通過(guò)當(dāng)出水氨氮小于2 mg/L時(shí)停止曝氣，在較低的溶解氧濃度下(0.15～0.18 mg/L)成功的抑制了NOB細(xì)菌的活性，只消耗了反應(yīng)器中16%的氨氮，兩個(gè)反應(yīng)器運(yùn)行效果穩(wěn)定，氨氮去除率可達(dá)90%以上，總氮去除率在70%以上，出水總氮濃度均低于10 mg/L，并且當(dāng)反應(yīng)器運(yùn)行溫度突降至11℃再返回15℃時(shí)，厭氧氨氧化進(jìn)程迅速恢復(fù)，證明了兩種反應(yīng)器在低溫時(shí)可以穩(wěn)定、有效地實(shí)現(xiàn)PN/A。這些高被引文獻(xiàn)不同程度上研究了厭氧氨氧化工藝的運(yùn)行效果，證明了厭氧氨氧化研究是生物膜研究領(lǐng)域的超級(jí)熱點(diǎn)，具有極大的研究?jī)r(jià)值和潛力，值得國(guó)際學(xué)者耕耘。值得注意的是，五篇高被引文獻(xiàn)中有四篇提到了MBBR工藝，可見(jiàn)該工藝同樣是一個(gè)具有潛力的研究方向。

2.5 研究前沿與研究趨勢(shì)分析

短時(shí)間內(nèi)出現(xiàn)次數(shù)激增的關(guān)鍵詞和引用次數(shù)突增的被引文獻(xiàn)可以代表一個(gè)時(shí)間內(nèi)該領(lǐng)域的研究前沿，而突發(fā)的關(guān)鍵詞和被引文獻(xiàn)隨時(shí)間的變化也能說(shuō)明該領(lǐng)域的研究趨勢(shì)。同1.2設(shè)置Citespace，導(dǎo)出了突發(fā)程度較高的關(guān)鍵詞61個(gè)，經(jīng)過(guò)篩得到了突發(fā)強(qiáng)度較大且具有代表性的關(guān)鍵詞10個(gè)，見(jiàn)表4。從關(guān)鍵詞突發(fā)強(qiáng)度表可以看出，關(guān)于生物膜法去除水中氮素的關(guān)鍵詞突發(fā)性最大，其中佳能(Cannon)工藝突發(fā)強(qiáng)度最大，是學(xué)者們最先關(guān)注的領(lǐng)域，佳能工藝指完全自養(yǎng)亞硝酸鹽脫氮(Completely autotrophic nitrogen-removal over nitrite，Canon)工藝，學(xué)者研究其脫氮性能[18-19]和生物特性，并評(píng)估溶解氧、生物膜厚[20]、反應(yīng)溫度[21]等工藝參數(shù)對(duì)其影響，之后是厭氧氨氧化領(lǐng)域與上文提到的PN/A工藝，不僅突發(fā)強(qiáng)度大，而且持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)，在這一方面，學(xué)者主要研究其生物特性[22～24]和最佳的運(yùn)行參數(shù)[25～27]。到了2013年，人們注意到一氧化氮(nitric oxide)對(duì)微生物具有誘導(dǎo)作，因此利用其作為生物膜抑制劑，防止膜發(fā)生生物污染[28]。隨著全球變暖的趨勢(shì)的加重，學(xué)者開(kāi)始重視污水處理過(guò)程釋放的溫室氣體氧化亞氮(nitrous oxide)，并研究工藝運(yùn)行參數(shù)以削減氧化亞氮的釋放[29]?？偠灾?，由關(guān)鍵詞突發(fā)分析可知，在生物膜研究領(lǐng)域，包括厭氧氨氧化在內(nèi)的生物膜自養(yǎng)脫氮工藝一直是近11年來(lái)絕對(duì)的學(xué)科前沿。

表4 年度突發(fā)強(qiáng)度具有代表性的10個(gè)關(guān)鍵詞Tab.4 10 keyords with strongest burst

引用次數(shù)突增的研究文獻(xiàn)代表了某一時(shí)間段的學(xué)術(shù)熱點(diǎn)，這些文獻(xiàn)研究的內(nèi)容也是前沿研究的基礎(chǔ)。表5列舉了近年來(lái)突強(qiáng)度最強(qiáng)的十篇文章，經(jīng)過(guò)對(duì)這些文章的閱讀歸納，發(fā)現(xiàn)突發(fā)被引文獻(xiàn)主要來(lái)源于四個(gè)研究方向：①厭氧氨氧化工藝研究及開(kāi)發(fā)。突發(fā)被引文獻(xiàn)中有關(guān)厭氧氨氧化工藝的文獻(xiàn)最多，有關(guān)研究主要是介紹厭氧氨氧化原理與反應(yīng)器啟動(dòng)運(yùn)行情況[30,31]、菌膠團(tuán)粒徑與氨氧化細(xì)菌分布情況的關(guān)系[32]、低溫下厭氧氨氧化反應(yīng)器運(yùn)行效果及影響因素[33]。②MBBR工藝相關(guān)研究。相關(guān)研究?jī)?nèi)容包括對(duì)MBBR主要處理性能的介紹[34]和反應(yīng)器的設(shè)計(jì)與運(yùn)行參數(shù)[35]等，主要在應(yīng)用方面。③生物膜法的新技術(shù)和工具的開(kāi)發(fā)。高突發(fā)的引用文獻(xiàn)中介紹了一種基于分析高通量基因測(cè)序結(jié)果而開(kāi)發(fā)能夠分析生物膜微生物的種群結(jié)構(gòu)的軟件[36]，能夠?qū)⑸锬の⑸锓N群結(jié)構(gòu)可視化.④污水脫氮過(guò)程氧化亞氮的排放。有關(guān)研究主要分析了污水脫氮過(guò)程排放溫室氣體氧化亞氮的生物行為，指出氧化亞氮是好氧反硝化的中間產(chǎn)物，也可能由硝化細(xì)菌的某些不正常生理行為產(chǎn)生[37]。

表5 突發(fā)強(qiáng)度最強(qiáng)的10篇文獻(xiàn)Tab.5 Top-10 cited references with strongest burst strength

綜合文獻(xiàn)突發(fā)關(guān)鍵詞和突發(fā)被引文獻(xiàn)的分析可知，厭氧氨氧化工藝及其變形工藝、研究工具的開(kāi)發(fā)、MBBR工藝的研究與廢水脫氮過(guò)程產(chǎn)生的溫室氣體研究是生物膜法的研究前沿，有志于研究生物膜工藝的學(xué)者可以從這幾個(gè)角度出發(fā)，豐富生物膜研究的內(nèi)涵。

3 結(jié) 論

3.1 在2010年至2020年期間，在研究生物膜法處理廢水的領(lǐng)域中，無(wú)論是從相關(guān)研究機(jī)構(gòu)的數(shù)量還是引導(dǎo)國(guó)家間的合作，中國(guó)都處于主導(dǎo)地位，這與我國(guó)社會(huì)環(huán)保意識(shí)的增強(qiáng)、生態(tài)友好型社會(huì)的建設(shè)以及污水處理壓力有關(guān)。

3.2 生物膜領(lǐng)域的突破備受學(xué)術(shù)界關(guān)注，領(lǐng)域內(nèi)的頂級(jí)期刊多有收錄有關(guān)生物膜的研究成功，尤其是Bioresource technology雜志，這十一年里收錄了229篇相關(guān)文獻(xiàn)，是生物膜研究領(lǐng)域的中心期刊。

3.3 生物膜領(lǐng)域內(nèi)可以分為幾個(gè)小的學(xué)術(shù)領(lǐng)域，代表了研究生物膜法幾個(gè)方向，包括厭氧氨氧化工藝的開(kāi)發(fā)和應(yīng)用、生物膜生化特性研究、MBBR反應(yīng)器應(yīng)用、微藻生物膜反應(yīng)器開(kāi)發(fā)應(yīng)用、污水高效脫氮與溫室氣體的產(chǎn)生和研究工具的開(kāi)發(fā)。

3.4 生物膜法高效脫氮的研究、生物膜處理效果的研究、生物膜微生物的種群結(jié)構(gòu)及演變、生物膜工藝實(shí)現(xiàn)污水厭氧氨氧化的關(guān)鍵工藝參數(shù)研究和特種細(xì)菌對(duì)特殊污水的處理研究是生物膜法的研究熱點(diǎn)方向，其中厭氧氨氧化工藝是該領(lǐng)域的超級(jí)熱點(diǎn)，也是生物膜領(lǐng)域高被引文章研究主題。

3.5 厭氧氨氧化工藝、污水脫氮過(guò)程中氧化亞氮排放研究、移動(dòng)床生物膜反應(yīng)器和生物膜的高效可視化分析方法與工具是污水生物膜處理領(lǐng)域的研究前沿，也是亟待突破的學(xué)術(shù)焦點(diǎn)。在這之中，厭氧氨氧化工藝與移動(dòng)床生物膜反應(yīng)器始終吸引學(xué)者們的目光，還將繼續(xù)保持被研究的熱度，是學(xué)者值得參與的前沿研究，對(duì)解決環(huán)境水污染具有重要意義，對(duì)未來(lái)水處理領(lǐng)域影響深遠(yuǎn)。