重慶榮昌大氣污染物特征及氣象條件分析

張新科,李家川，譚 霞，何 躍,劉芮伽

(1. 重慶市榮昌區(qū)氣象局，重慶 榮昌 402460； 2. 重慶市氣象臺(tái)，重慶 401147； 3. 重慶市榮昌區(qū)生態(tài)環(huán)境局，重慶 榮昌 402460)

引 言

大氣污染是當(dāng)前我國城市環(huán)境中面臨的重要問題，嚴(yán)重影響了城市發(fā)展和人民的身體健康。近年來，國內(nèi)外學(xué)者針對各地大氣污染時(shí)空變化特征[1-2]，大氣污染與氣象要素相關(guān)性[3～5]，污染區(qū)域傳輸及其形成機(jī)理[6-7]等多個(gè)方面做了大量研究工作，揭示了某一地區(qū)大氣污染形成與污染源排放、氣象擴(kuò)散條件密不可分。但不同地區(qū)大氣污染特征及氣象擴(kuò)散條件具有較大差異，弱風(fēng)、高濕度、弱降水等定性氣象判斷條件難以滿足實(shí)際污染防治需求，需要結(jié)合該區(qū)域大氣污染變化特征具體分析大氣污染期間高低空環(huán)流配置，以及定量分析不同大小的風(fēng)速、溫度、相對濕度、降水條件下大氣污染擴(kuò)散能力，才能夠更有利于污染防治工作人員做出判斷和及時(shí)采取相應(yīng)的防治措施。

同時(shí)，目前大氣污染逐漸呈現(xiàn)出區(qū)域性、復(fù)合型和長期性的特點(diǎn)[8-9]。針對某一城市大氣污染特征深入研究對城市間大氣污染物相互傳輸及其污染機(jī)理研究具有重要的意義。榮昌位于重慶西部，四川盆地中部偏東區(qū)域，受四川盆地特殊地形、氣象條件以及周邊城市高污染排放等因素共同影響[10-11]，該區(qū)域極易發(fā)生大氣污染事件。據(jù)重慶市生態(tài)環(huán)境局(http://sthjj.cq.gov.cn/)發(fā)布空氣質(zhì)量排名顯示，2017～2019年榮昌區(qū)空氣質(zhì)量連續(xù)三年排名全市倒數(shù)第一，大氣污染防治工作異常嚴(yán)峻，給當(dāng)?shù)厝嗣裆硇慕】岛统鞘薪?jīng)濟(jì)發(fā)展帶來嚴(yán)重影響。因此，本文利用2017～2019年榮昌區(qū)逐小時(shí)PM2.5、PM10、O3、SO2、NO2和CO等大氣污染物濃度監(jiān)測資料，結(jié)合地面氣象觀測資料，對榮昌區(qū)近3年大氣污染特征進(jìn)行詳細(xì)分析，給出不利于大氣污染擴(kuò)散和容易形成污染天氣的風(fēng)速、溫度、相對濕度、降水等氣象要素的定量結(jié)果，以期為榮昌區(qū)大氣污染公眾服務(wù)和周邊區(qū)域大氣污染機(jī)理研究提供一定的參考。

1 研究數(shù)據(jù)及方法

1.1 研究數(shù)據(jù)

研究所用大氣環(huán)境監(jiān)測資料是由重慶市榮昌區(qū)生態(tài)環(huán)境監(jiān)測站提供的2017年1月1日～2019年12月31日經(jīng)過質(zhì)量控制后的PM10、PM2.5、O3、SO2、NO2和CO逐小時(shí)質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)，重慶市榮昌區(qū)生態(tài)環(huán)境監(jiān)測站位于重慶市榮昌中學(xué)(29.48°N，105.60°E)，該站點(diǎn)地勢平坦，布設(shè)格局符合《環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測站點(diǎn)布設(shè)規(guī)范》(HJ 664—2013)相關(guān)要求，可以反映榮昌區(qū)空氣質(zhì)量整體狀況和變化趨勢。氣象數(shù)據(jù)包括地面風(fēng)向風(fēng)速、氣溫、日照、相對濕度、降水等實(shí)況觀測數(shù)據(jù)(圖1)。

圖1 榮昌區(qū)海拔高度及空氣質(zhì)量觀測站點(diǎn)分布Fig.1 Distribution map of altitude and air quality observation station in Rongchang

1.2 研究方法

文中空氣污染指數(shù)(AQI)根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(HJ633-2012)中計(jì)算方法求得，并根據(jù)AQI值將空氣質(zhì)量分為6個(gè)等級，分別是 0～50為優(yōu)(I級)，51～100為良(Ⅱ級)，101～150為輕度污染(Ⅲ級)，151～200為中度污染(Ⅳ級)，201～300為重度污染(V級)，大于300 為嚴(yán)重污染(VI級)。

根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)中污染物分級標(biāo)準(zhǔn)，本文中PM2.5污染是指24 h平均濃度值≥75 μg/m3，PM2.5重度污染是指24 h平均濃度值≥150μg/m3；O3污染是指日最大8小時(shí)平均濃度值≥160 μg/m3。

2 結(jié)果分析

2.1 大氣污染特征

對榮昌區(qū)2017～2019年空氣質(zhì)量基本狀況進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析發(fā)現(xiàn)，榮昌區(qū)空氣質(zhì)量總體較差，空氣質(zhì)量優(yōu)良日數(shù)為818d，優(yōu)良率為74.7%，污染日數(shù)多達(dá)277d，污染率為25.3%，以輕度污染為主，共發(fā)生輕度污染211d，占比19.3%，中度和重度污染較少，各發(fā)生42d和24d，占比分別為3.8%和2.2%，無嚴(yán)重污染天氣發(fā)生。

圖2給出了2017～2019年榮昌區(qū)逐年AQI變化箱線圖和空氣質(zhì)量變化特征。結(jié)果顯示，近3年榮昌區(qū)空氣質(zhì)量呈逐年轉(zhuǎn)好趨勢，AQI指數(shù)逐年降低，AQI中位數(shù)、上下四分位數(shù)，極大值均呈下降趨勢(圖2a)。同時(shí)可以看出，優(yōu)良率由2017年的71.2%增加到2019年的76.9%，污染率由28.75%下降到23.1%?？梢?，經(jīng)過近3年的治理，榮昌區(qū)空氣質(zhì)量得到明顯改善，尤其重度污染天氣顯著減少，由2016年共19天較少到2019年1天。肖悅等[12]對研究發(fā)現(xiàn)，近10全國空氣質(zhì)量狀況也呈現(xiàn)出逐年轉(zhuǎn)好趨勢。

圖2 2017～2019年榮昌區(qū)逐年AQI變化箱線圖(a)和空氣質(zhì)量變化(b)Fig.2 Box plot of AQI changes (a) and air quality changes (b) in Rongchang district from 2017 to 2019

大氣污染狀況主要是由PM10、PM2.5、O3、SO2、NO2和CO共 6類主要污染物共同作用的結(jié)果。對2017～2019年這6類主要大氣污染物統(tǒng)計(jì)分析發(fā)現(xiàn)，引起榮昌區(qū)大氣污染的首要污染物為PM2.5(65.6%)，其次為O3(30.8%)，PM10僅有3.6%(圖3)。SO2、NO2和CO無超標(biāo)日數(shù)，均達(dá)到國家空氣質(zhì)量濃度限值二級標(biāo)準(zhǔn)。

圖3 2017～2019年榮昌區(qū)大氣首要污染物占比分布Fig.3 Proportion and distribution of primary atmospheric pollutants in Rongchang district from 2017 to 2019

由于PM2.5和PM10具有一致的變化趨勢，二者相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.97，且PM10污染僅有3.6%，為了便于研究，本文著重討論P(yáng)M2.5和O3兩種首要污染物的污染狀況及其氣象條件。表1給出了2017～2019年榮昌區(qū)PM2.5和O3污染日數(shù)及其濃度逐年變化特征。結(jié)果顯示，榮昌區(qū)顆粒型污染物PM2.5超標(biāo)日數(shù)和年平均濃度呈逐年降低趨勢，PM2.5超標(biāo)日數(shù)由2017年的89d減少到2019年的56d，年平均濃度分別由58.6 μg/m3降低到45.8 μg/m3。但光化學(xué)污染物O3超標(biāo)日數(shù)呈逐年增加趨勢，其超標(biāo)日數(shù)由2017年的20d增加到2019年的31d，同時(shí)O3日最大8小時(shí)滑動(dòng)平均值的第90百分位值由162.4 μg/m3增加到174.9 μg/m3。說明，近3年榮昌區(qū)顆粒型污染物PM2.5引起污染狀況得到明顯改善，但O3污染程度呈逐年增加趨勢，光化學(xué)污染已經(jīng)成為榮昌區(qū)重要的污染形式之一，孟曉艷等[13]對全國及重點(diǎn)區(qū)域臭氧污染現(xiàn)狀分析發(fā)現(xiàn)，全國74個(gè)城市O3濃度整體呈上升趨勢并向高值區(qū)集中。

表1 2017～2019年榮昌區(qū)PM2.5和O3污染日數(shù)及其濃度逐年變化特征Tab.1 Characteristics of annual pollution days and average annual concentration of PM2.5 and O3 in Rongchang district from 2017 to 2019

圖4給出了2017～2019年榮昌區(qū)PM2.5和O3濃度年變化(a)和日變化(b)特征。結(jié)果顯示，榮昌區(qū)PM2.5和O3濃度年變化分布具有明顯的不同，11～2月的PM2.5濃度較高，其中1月份PM2.5平均濃度最高，為102.7 μg/m3，重度污染幾乎全部發(fā)生在1月、12月，分別占70.4%和25.7%，其余月份PM2.5濃度較低，無重度污染天氣發(fā)生。由于榮昌位于四川盆地腹地，該區(qū)域具有明顯的低風(fēng)速和高濕度特征，常年平均風(fēng)速小于1.5 m/s，大氣污染擴(kuò)散條件極差，不利于顆粒污染物的擴(kuò)散，導(dǎo)致該區(qū)域冬季PM2.5濃度顯著增加[14]。O3為光化學(xué)污染二次產(chǎn)物，濃度變化主要與太陽輻射顯著相關(guān)，因此夏半年濃度高于冬半年，4～9月為O3濃度高值時(shí)段，其中5月O3平均濃度最高，為83.3 μg/m3，重度污染主要發(fā)生在5月和8月，分別占比68.5%和58.3%(圖4a)。同時(shí)，榮昌區(qū)PM2.5和O3濃度日變化也具有明顯的不同，PM2.5日變化呈雙峰型分布，第一個(gè)峰值出現(xiàn)在上午9～11時(shí)，01～03時(shí)為另一個(gè)峰值；O3的日變化呈單峰型分布，白天濃度值明顯高于夜間，濃度峰值出現(xiàn)在午后15～17時(shí)，也是榮昌氣溫的最高時(shí)段，光化學(xué)反應(yīng)最強(qiáng)(圖4b)。

圖4 2017～2019年榮昌區(qū)PM2.5和O3濃度年變化(a)和日變化(b)特征Fig.4 Annual concentration variation and diurnal concentration variation of PM2.5 and O3 in Rongchang from 2017 to 2019

2.2 氣象條件分析

某一地區(qū)的大氣污染狀況主要受大氣污染源排放狀況和氣象條件共同影響。在一定的時(shí)空范圍內(nèi)大氣污染源的排放狀況基本穩(wěn)定，因此氣象條件對大氣污染狀況起到主導(dǎo)作用[15]。表2給出了2017～2019年榮昌區(qū)首要污染物PM2.5和O3日平均濃度與最高氣溫、日照時(shí)數(shù)、水平風(fēng)速、降水量以及相對濕度等地面氣象要素皮爾遜相關(guān)系數(shù)。結(jié)果顯示，PM2.5與最高氣溫、水平風(fēng)速和降水量均呈較強(qiáng)負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為-0.39、-0.34和-0.36，與相對濕度呈較強(qiáng)正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.34，與日照呈不相關(guān)。說明低層風(fēng)速水平擴(kuò)散、晴天溫度升高湍流運(yùn)動(dòng)增強(qiáng)以及降水濕沉降是細(xì)顆粒污染物PM2.5擴(kuò)散和消除的主要方式，高的相對濕度有利于污染物吸附增長，不利于擴(kuò)散。

與PM2.5不同的是，O3與最高氣溫、日照時(shí)數(shù)呈顯著正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為0.64、0.67，與相對濕度呈顯著負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為-0.6，與水平風(fēng)速、降水量呈弱的負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為-0.16、-0.12。說明，強(qiáng)太陽輻射、高溫及較低相對濕度有利于光化學(xué)反應(yīng)生成O3，低層風(fēng)速水平擴(kuò)散和降水濕沉降對O3的清除作用不明顯，需要詳細(xì)分析每個(gè)氣象要素對兩種首要大氣污染物的影響。

表2 首要污染物PM2.5、O3濃度與地面氣象要素皮爾遜相關(guān)系數(shù)Tab.2 Pearson correlation coefficient between the concentration of primary pollutants PM2.5 and O3 and ground meteorological elements

2.2.1 水平風(fēng)速

水平風(fēng)速大小及風(fēng)向輻合、輻散對污染物積聚和擴(kuò)散具有顯著的影響，分別對PM2.5主要污染時(shí)段(11～2月)和O3主要污染時(shí)段(4～8月)逐小時(shí)地面2 min平均水平風(fēng)速風(fēng)向進(jìn)行分析，結(jié)果如圖5所示?？梢钥闯觯芩拇ㄅ璧靥厥獾乩憝h(huán)境影響，榮昌區(qū)地面風(fēng)速較小，不利于大氣污染物擴(kuò)散。其中11～2月平均風(fēng)速僅為1.24 m/s，以1級風(fēng)(0.3～1.5 m/s)和2級風(fēng)(1.6～3.3 m/s)為主，分別占比為67.5%和26.7%，靜風(fēng)率(0～0.2 m/s)占比2.1%，3級以上風(fēng)(≥3.4 m/s)占比不足1.0%，主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)镹NE(16.7%)和NNW(15.9%)(圖5a)。相比于11～2月，4～8月地面風(fēng)速有所增大，平均為1.55 m/s，仍然以1級風(fēng)和2級風(fēng)為主，分別占比54.0%和39.6%，受夏季強(qiáng)對流雷雨大風(fēng)影響，3級以上風(fēng)(≥3.4 m/s)占比增加到3.3%，地面風(fēng)向更為凌亂，主要風(fēng)向NNW僅占12.1%。

表3給出了2017～2019年榮昌區(qū)不同等級水平風(fēng)力(m/s)對應(yīng)污染物PM2.5和O3的污染程度統(tǒng)計(jì)特征。結(jié)果顯示，隨著風(fēng)力等級的逐漸增大，PM2.5質(zhì)量濃度和重污染超標(biāo)率呈下降趨勢，其中靜風(fēng)條件下PM2.5平均濃度最高，為98.1 μg/m3，在1級風(fēng)(0.3～1.5 m/s)時(shí)最容易發(fā)生PM2.5重度污染天氣，發(fā)生率高達(dá)87.9%，PM2.5的平均濃度為92.4 μg/m3，2級風(fēng)時(shí)重度污染發(fā)生率僅有8.1%，平均濃度降低到75.3 μg/m3，風(fēng)力超過3級時(shí)，無重污染天氣發(fā)生，平均濃度降低到51.4 μg/m3。

當(dāng)風(fēng)力小于2級時(shí)，隨著風(fēng)力增加，O3濃度和重度污染率均呈下降趨勢，其中2級風(fēng)時(shí)最容易發(fā)生O3重度污染天氣，發(fā)生率為53.2%，其次是1級風(fēng)力，發(fā)生率為34.8%，風(fēng)力超過3級時(shí)，O3重污染天氣發(fā)生率為8.7%。

表3 2017～2019年榮昌區(qū)不同等級水平風(fēng)力對應(yīng)PM2.5、O3污染程度Tab.3 Different levels of wind power correspond to PM2.5 and O3 pollution levels in Rongchang district from 2017 to 2019

2.2.2 降水

降水量與大氣污染物均呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，濕沉降是削弱空氣污染最主要的形式之一。為了定量分析不同量級降水對大氣污染物的濕清除能力，利用降水日大氣污染物濃度較前一日變化幅度占前一日濃度的百分比來定義降水的濕清除效率[16]。計(jì)算公式為如下，

ΔC=-100%×(CT-CT-1)/CT-1

CT為某日大氣污染物濃度的日均值，CT-1為其前一日的日均值，ΔC為清除效率。ΔC>0，則表示某日大氣污染物濃度較前一日下降，空氣質(zhì)量有所改善；ΔC<0，表示則表示某日大氣污染物濃度較前一日增加，空氣質(zhì)量惡化。

將日降水R詳細(xì)劃分為0.1 mm≤R <1mm ，1.0mm≤R<2.0 mm，2.0 mm≤R<5.0 mm，5.0 mm≤R<10.0 mm和10.0 mm≤R共5個(gè)等級，計(jì)算每個(gè)等級降水量對PM2.5和O3的平均清除效率ΔC(圖6)。結(jié)果顯示，不同量級降水對污染物清除效率有明顯不同，降水量級越大，對PM2.5的濕清除作用越明顯，隨著降水量級增大PM2.5平均濃度呈下降趨勢。當(dāng)降水量小于1.0mm時(shí)，對PM2.5清除效率表現(xiàn)為負(fù)增長，為-17.9%，表明此時(shí)由于污染物吸濕增長明顯，弱降水反而使污染物濃度增加，周國治等[17]也有類似的發(fā)現(xiàn)，可見微量降水不利于顆粒型大氣污染物清除。當(dāng)降水量大于1.0mm以后，降水對對細(xì)顆粒污染物PM2.5有正的濕清除效果，清除能力隨著降水量級的增加而增大，當(dāng)降水量大于5 mm，對PM2.5清除能力明顯提升，清除效率達(dá)到27.8%，降水量大于10mm，清除效率為53.2%。但對O3而言，降水對其清除能力并不強(qiáng)，隨著降水量級的增大O3平均濃度變化不大，呈若增加趨勢，不同降水量對于O3清除作用均不明顯，降水對于O3污染幾乎無清除作用。

圖6 2017～2019年榮昌區(qū)不同量級降水量 PM2.5和O3的清除效率和污染濃度Fig.6 PM2.5 and O3 pollution removal efficiency and its mass concentration corresponding to different precipitation levels in Rongchang district from 2017 to 2019

2.2.3 氣溫

氣溫的高低在一定程度上反映了太陽輻射的強(qiáng)弱，夏季長時(shí)間的高溫輻射有利于光化學(xué)反應(yīng)生成O3，馮小瓊等[18]發(fā)現(xiàn)，O3與氣溫呈正相關(guān)關(guān)系。另一方面，當(dāng)氣溫較高，湍流混合作用增強(qiáng)使得邊界層高度更高，抑制逆溫層的出現(xiàn)，易于大氣污染物的水平和垂直輸送。

圖7給出了PM2.5和O3濃度及重度污染發(fā)生率隨最高氣溫變化分布。結(jié)果顯示，PM2.5和O3二者有明顯的不同變化特征，PM2.5平均濃度和重度污染發(fā)生率隨最高氣溫升高呈先增后減趨勢，當(dāng)最高氣溫在10～15℃時(shí)其平均濃度和重污染發(fā)生率最高，其中平均濃度為79.9 μg/m3，重污染發(fā)生率為52%，當(dāng)最高氣溫>25℃后，無PM2.5重度污染發(fā)生。O3平均濃度和重度污染發(fā)生率隨最高氣溫增加呈增加持續(xù)上升，日最高氣溫在30～35℃時(shí)，O3重度污染發(fā)生率最高，45.3%，在最高氣溫超過35℃時(shí)其平均濃度最大，為55.6 μg/m3。

圖7 2017～2019年榮昌區(qū)PM2.5和O3 質(zhì)量濃度及重度污染發(fā)生率隨日最高氣溫分布Fig.7 The mass concentration of PM2.5 and O3 and the incidence of severe pollution with daily maximum temperature in Rongchang district from 2017 to 2019

2.2.4 濕度

鄧?yán)篬19]等研究認(rèn)為，污染物濃度會(huì)隨濕度變化而具有不同的變化特征，高相對濕度下氣溶膠吸濕增長會(huì)加速二次污染物的生成，從而導(dǎo)致霧霾加重。此外，相對濕度對消光系數(shù)的影響會(huì)減弱地面輻射[20]。

圖8給出了PM2.5和O3濃度及重度污染發(fā)生率隨相對濕度變化分布。結(jié)果顯示，隨著相對濕度增加PM2.5濃度和重污染發(fā)生率呈先增后減趨勢，相對濕度在70%～80%時(shí)，PM2.5平均濃度和重污染發(fā)生率最高，分別為62.1%和72%，說明相對濕度HR≤80%時(shí)，顆粒污染物隨濕度增加而吸濕增長會(huì)加速二次污染物的生成，從而導(dǎo)致污染加重，相對濕度>80%，細(xì)顆粒會(huì)凝結(jié)成大粒子發(fā)生沉降，部分氣態(tài)污染物也會(huì)溶于液態(tài)水，導(dǎo)致污染物濃度下降。但是O3濃度隨相對濕度變化趨勢與PM2.5略有不同，在相對濕度≤70%時(shí)，O3平均濃度隨相對濕度的增加變化不大，在相對濕度60%～70%重度污染發(fā)生率最高，為63%，之后隨著相對濕度增大平均濃度和重污染發(fā)生率迅速下降，不利于O3生成。

圖8 2017～2019年榮昌區(qū)PM2.5和O3 質(zhì)量濃度及重度污染發(fā)生率隨相對濕度分布Fig.8 The mass concentration of PM2.5 and O3 and the incidence of severe pollution distributed with relative humidity in Rongchang district from 2017 to 2019

3 結(jié)論與討論

3.1 榮昌大氣污染狀況呈逐年轉(zhuǎn)好趨勢，首要污染為細(xì)顆粒型污染物PM2.5，占比65.6%，其次為光化學(xué)型污染物O3，占比30.8%， PM10占比僅有3.6%，SO2、NO2和CO無污染狀況發(fā)生。其中PM2.5污染主要出現(xiàn)在11～2月，1月最為嚴(yán)重，其質(zhì)量濃度和超標(biāo)天數(shù)呈逐年降低趨勢，O3污染主要出現(xiàn)在5～8月，5月最為嚴(yán)重，其質(zhì)量濃度和超標(biāo)天數(shù)呈逐年增加趨勢。榮昌大氣污染狀況逐漸由顆粒型污染向光化學(xué)型污染轉(zhuǎn)變。

3.2 首要污染物PM2.5和O3質(zhì)量濃度與最高氣溫、日照時(shí)數(shù)、水平風(fēng)速、降水量以及相對濕度等地面氣象要素具有較強(qiáng)相關(guān)性。在水平風(fēng)力為1級(0.3～1.5 m/s)，降水量≤0.5 mm，日最高氣溫為10～15℃，相對濕度為70%～80%的氣象條件下最容易發(fā)生PM2.5污染事件，在水平風(fēng)力為2級(1.6～3.3 m/s)，降水量≤2.0 mm，日最高氣溫≥30℃，相對濕度為60%～70%的氣象條件下最容易發(fā)生O3污染事件。

本文對榮昌大氣污染狀況及其氣象條件進(jìn)行了詳細(xì)分析研究，發(fā)現(xiàn)榮昌大氣污染狀況呈逐年轉(zhuǎn)好趨勢，在特定氣象條件下更容易發(fā)生大氣污染事件。同時(shí)，PM2.5和O3仍然是榮昌的首要大氣污染物，但大氣污染狀況逐漸由顆粒型污染向光化學(xué)型污染轉(zhuǎn)變。目前，重慶提出了新一輪"藍(lán)天行動(dòng)"(2018～2022年)以控制細(xì)顆粒物PM2.5污染和減少臭氧污染為重點(diǎn)[21]，通過本文的研究可以為榮昌及周邊城市環(huán)境空氣污染治理監(jiān)管提供一定的參考。