圓偏光與石墨烯超表面相互作用的數(shù)值仿真

胡 莉，席 鋒，代洪霞

(重慶工商大學(xué) 計算機(jī)科學(xué)與信息工程學(xué)院，重慶 400067)

光與物質(zhì)的相互作用是很多現(xiàn)代科技的基礎(chǔ)，同時也是光學(xué)和電磁學(xué)部分的重要內(nèi)容.光的頻率、偏振特性，物質(zhì)的介電常量、尺度、構(gòu)型等都將影響兩者的相互作用效果.例如，圓偏光(circularly polarized light, CPL)與手性分子相互作用時會產(chǎn)生圓二色譜(circular dichroism, CD)，旋光色散[optical rotatory dispersion(ORD)]等，這些特性被廣泛應(yīng)用于手性檢測、手性傳感等領(lǐng)域[1].自然界的手性分子的手性響應(yīng)很弱，且在紫外波段，所以應(yīng)用起來非常困難.隨著納米科技的不斷發(fā)展，各種超材料優(yōu)異的光電特性受到了廣泛關(guān)注.其中，基于表面等離激元共振的局域增強(qiáng)特性不僅可以產(chǎn)生強(qiáng)烈的遠(yuǎn)場手性響應(yīng)，同時也可以極大地增強(qiáng)局域手性場[2].而手性近場可以廣泛應(yīng)用于手性分子的分離、識別、單分子檢測等領(lǐng)域，因此受到研究者們的極大關(guān)注[3].

石墨烯表面等離激元共振具有損耗低、可調(diào)節(jié)、響應(yīng)波段寬等優(yōu)勢[4,5].因此，本文設(shè)計簡單對稱的石墨烯納米片三聚體超表面，利用圓偏光激發(fā)其表面等離激元共振，分析極化方向不同的入射光激發(fā)的遠(yuǎn)場和近場響應(yīng)特性.論文首先數(shù)值模擬出圓偏光激發(fā)下的石墨烯超表面的等離激元共振譜；然后通過表面電荷分布分析共振譜產(chǎn)生的基本原理；進(jìn)一步分析了左旋偏光(left-handed circularly polarized light, LCP)和右旋偏光(right-handed circularly polarized light, RCP)激發(fā)下超表面的局域電場和局域手性場分布.通過數(shù)值模擬可以向?qū)W生直觀地展示圓偏光及電磁學(xué)相關(guān)內(nèi)容，同時培養(yǎng)學(xué)生的創(chuàng)新意識.

1 基本理論與物理模型

為了分析圓偏光與石墨烯超表面作用的遠(yuǎn)場和近場響應(yīng)特性，論文設(shè)計了高度對稱的石墨烯納米片三聚體超表面，如圖1(a)所示.圓納米片的半徑R=50 nm，兩納米片之間的間隔為g=10 nm.納米片三聚體在x與y方向周期分布，周期長分別為a和b，且a=b=300 nm.將石墨烯納米片沉積在硅片上(εs=12)，并將整個模型至于空氣中(εm=1).在實(shí)驗(yàn)中制備此超表面，可以先利用化學(xué)氣相沉積法在銅箔上生長單層石墨烯，然后將單層石墨烯轉(zhuǎn)移到基底硅片上，再利用電子束光刻技術(shù)和等離子體刻蝕制備出石墨烯圓盤陣列[6].石墨烯納米片的特性可以通過電導(dǎo)率σs進(jìn)行描述，電導(dǎo)率分別由帶間電導(dǎo)率σintra和帶內(nèi)電導(dǎo)率σinter兩部分組成，其表達(dá)式為

σs=σinter+σintra

(1)

(3)

(4)

其中ε0為真空介電常數(shù).

為了定量描述手性近場，我們用物理量光學(xué)手性C進(jìn)行描述[7]：

(5)

其中E和B分別表示電場和磁場.

光學(xué)手性的增加可以表示為

(6)

為了詳細(xì)分析圓偏光與石墨烯超表面的相互作用，文中采用有限元分析方法進(jìn)行數(shù)值模擬，其吸收率為A=1-R-T.其中R為反射率，T為透射率.

單元結(jié)構(gòu)示意圖 圓偏光入射時的吸收譜圖1 超表面結(jié)構(gòu)示意圖和圓偏光入射時的吸收譜

2 數(shù)值模擬結(jié)果

2.1 超表面的吸收譜及對應(yīng)的表面電荷分布

設(shè)入射圓偏光的電場振幅為E0(1 V/m)，圓偏光的電場矢量分解在兩個相互垂直的x和y方向，LCP和RCP在x方向同相，在y方向反向，沿-z方向由空氣射向超表面.如圖1(b)所示，當(dāng)入射圓偏光與石墨烯超表面相互作用時，在中紅外波段產(chǎn)生強(qiáng)烈的表面等離激元共振，出現(xiàn)共振峰Ⅰ(λ=18.0 μm)和共振峰Ⅱ(λ=16.1 μm).由于超表面結(jié)構(gòu)的高度對稱性，左旋偏光和右旋偏光入射時所得的吸收譜完全一致，沒有遠(yuǎn)場手性響應(yīng).由圖2所示的表面電荷分布可知，各納米片在3個波長[2個波峰(Ⅰ,Ⅱ)和1個波谷(Ⅲ，λ=16.8 μm)]入射光的激發(fā)下都呈現(xiàn)出偶極共振模式.因?yàn)槿肷涞腖CP和RCP在y方向的相位剛好反向，所以它們激發(fā)的電偶極矩在y方向也恰好反向.當(dāng)入射光波波長為16.1 μm時，LCP對應(yīng)的右下側(cè)納米片的電偶極矩相對較弱，而RCP對應(yīng)的左下側(cè)納米片對應(yīng)的電偶極矩較弱.等效為上下兩個偶極子在x方向相互加強(qiáng)，因此出現(xiàn)共振峰Ⅱ.當(dāng)入射光波波長為18.0 μm時，3個偶極子都相互耦合加強(qiáng)，因此出現(xiàn)更強(qiáng)的共振峰Ⅰ.而對于波谷(Ⅲ)，由表面電荷分布可知，每個偶極子的電偶極矩都很弱，同時下面2個偶極子的電偶極矩相互抵消，只剩下一個很弱的y方向的電偶極子，因此為對應(yīng)為暗態(tài).

圖2 不同波長的LCP和RCP激發(fā)下納米片三聚體的表面電荷分布

2.2 納米片三聚體的局域電場和手性場分布

雖然左右旋偏光與超表面相互作用的遠(yuǎn)場響應(yīng)特性一致，但上面的分析顯示其激發(fā)的電偶極子并不一致.因此可以推知LCP和RCP所激發(fā)的近場分布也不一樣.如圖3所示，LCP和RCP所激發(fā)的電場大小呈鏡像對稱分布.在共振峰I處，兩納米片之間的電場增強(qiáng)最強(qiáng)，可以達(dá)到數(shù)百倍，因此可以利用該區(qū)域增強(qiáng)分子的拉曼散射.而在波谷III處，電場增強(qiáng)弱到可以忽略.根據(jù)式(5)和式(6)，我們計算了不同波長激發(fā)下的超表面的手性近場增強(qiáng)，如圖4所示.由圖可知，在兩個共振峰處波長的激發(fā)下，納米片的外邊沿都產(chǎn)生了強(qiáng)烈的手性近場增強(qiáng)，但兩種手性交替分布.在納米片鏡像對稱位置，LCP和RCP所激發(fā)的手性近場增強(qiáng)大小一致，但手性剛好相反.其中，值得注意的是，當(dāng)激發(fā)波長為16.8 μm時，三個納米片中心出現(xiàn)較強(qiáng)的單一手性近場增強(qiáng)，這種單一手性、較大區(qū)域的手性近場增加可用于少量分子或單分子的手性拉曼檢測.

圖3 不同波長的LCP和RCP激發(fā)下納米片三聚體的電場分布，取的x-y平面沿石墨烯納米片厚度中心的切面

圖4 不同波長的LCP和RCP激發(fā)下納米片三聚體的手性近場分布(取x-y平面沿石墨烯納米片厚度中心的切面)

3 結(jié)論

本文設(shè)計了高度對稱的石墨烯納米片超表面，通過數(shù)值模擬研究了圓偏光激發(fā)下超表面的表面等離激元共振，并對比了LCP和RCP激發(fā)下超表面產(chǎn)生的遠(yuǎn)場和近場響應(yīng)特性.研究發(fā)現(xiàn)圓偏光與高度對稱的石墨烯納米片超表面相互作用時，其吸收譜完全一致，但局域電場和手性場分布卻與極化方向息息相關(guān).其中，電場大小呈鏡像對稱分布，手性場則在鏡像對稱位置呈現(xiàn)相反的手性分布.此數(shù)值仿真以圓偏光和石墨烯超表面相互作用為例，讓學(xué)生深入理解圓偏光和電磁學(xué)的相關(guān)知識，電磁波與不同超表面相互作用時的物理機(jī)理，激發(fā)學(xué)生的學(xué)習(xí)興趣.