巴西桑托斯盆地早白堊世微生物碳酸鹽巖沉積環(huán)境與成因*

朱奕璇 張忠民 張德民

微生物碳酸鹽巖在時(shí)代和地域上分布廣泛并蘊(yùn)藏著巨大的油氣資源，是當(dāng)前全球油氣勘探的新領(lǐng)域、新熱點(diǎn)之一(Mancinietal., 2000; Kattah, 2017; 呂修祥等, 2009; 杜金虎等, 2013; 羅平等, 2013; 鄭劍鋒等, 2021)。巴西桑托斯盆地于2006年發(fā)現(xiàn)了Lula(原Tupi)早白堊世鹽下微生物碳酸鹽巖深水巨型油田，揭開了鹽下微生物碳酸鹽巖大規(guī)?？碧降男蚰?，隨后陸續(xù)發(fā)現(xiàn)了Jupiter、Carcara、Libra等數(shù)十個(gè)億噸級(jí)油氣田(朱偉林等, 2017; Bruhnetal.，2017; 張寧寧等, 2018; 李鷺光等, 2020; 張忠民等, 2020)，已發(fā)現(xiàn)可采儲(chǔ)量約157億噸(IHS，2020)，成為近十年來全球發(fā)現(xiàn)儲(chǔ)量超過10億桶的超大油田最多的地區(qū)，顯示該領(lǐng)域巨大的油氣資源潛力(馬中振等, 2011; 汪新偉等, 2013; 張忠民等, 2020)。

隨著勘探的不斷發(fā)現(xiàn)，桑托斯盆地早白堊世Barra Velha(BVE)組微生物碳酸鹽巖沉積環(huán)境和成因也成為近年來頗受關(guān)注的熱點(diǎn)問題(Buckleyetal., 2015; Wright and Barnett, 2015; Wright and Tosca, 2016; Chafetzetal., 2018; Gomesetal., 2020)。關(guān)于微生物碳酸鹽巖形成環(huán)境是海相還是湖相，不同學(xué)者有不同認(rèn)識(shí)。Wright and Barnett (2015)將南大西洋兩岸盆地下白堊統(tǒng)解釋為非海相碳酸鹽巖沉積；Muniz and Bosence (2018)將盆地早白堊世解釋為局限沉積環(huán)境；Pietzschetal. (2020)推斷BVE組沉積期的沉積環(huán)境為封閉湖盆水體。微生物碳酸鹽巖成因方面也有不同認(rèn)識(shí)。Wright and Barnett (2015)根據(jù)巖相類型以及米級(jí)旋回特征，認(rèn)為其為非生物成因，巖相類型主要受控于湖水化學(xué)條件的變化影響。Chafetzetal. (2018)認(rèn)為細(xì)菌群落引發(fā)的沉淀是形成微生物球?；?guī)r的主要因素。de Andrade Nevesetal. (2019)將BVE組分為三段，并推斷巖相變化受湖盆水位變化影響。De Paula Fariaetal. (2017)通過正演模擬桑托斯盆地微生物碳酸鹽巖沉積過程，認(rèn)為沉積速率和水平面變化是影響微生物巖形成的關(guān)鍵因素。Gomesetal. (2020)依據(jù)桑托斯盆地微生物巖相組合特征及氧化物變化趨勢，建立了受水位變化及水體性質(zhì)變化影響的微生物巖發(fā)育模式。上述研究成果在BVE組微生物碳酸鹽巖沉積環(huán)境和成因等方面取得了很好的認(rèn)識(shí)，然而，BVE組上、中、下段不同沉積時(shí)期的巖性特征和發(fā)育規(guī)律不同，其湖盆開放程度、古鹽度、古氣候等沉積環(huán)境的差異性還有待深化，以及不同類型微生物巖的沉積成因研究還不夠深入。

本文總結(jié)了桑托斯盆地早白堊世微生物巖碳酸鹽巖特征，優(yōu)選巖樣42塊，開展了鍶同位素、碳氧穩(wěn)定同位素、主量元素和微量元素分析測試，系統(tǒng)研究了BVE組上、中、下段不同沉積時(shí)期的水體封閉性、古鹽度、古氣候、氧化還原條件等沉積環(huán)境特征及變化規(guī)律，探索了不同類型微生物碳酸鹽巖的成因并建立了成因演化模式。該研究對(duì)認(rèn)識(shí)桑托斯盆地早白堊世微生物碳酸鹽巖的分布規(guī)律以及該領(lǐng)域的油氣勘探具有重要指導(dǎo)意義，也為南大西洋兩岸相似盆地碳酸鹽巖研究提供借鑒。

1 區(qū)域地質(zhì)背景

桑托斯盆地(Santos)位于巴西東南部海上，南大西洋西岸(圖1)，是巴西最大的被動(dòng)邊緣盆地之一。盆地東北面與坎波斯盆地(Campos)以Cabo Frio Arch為界，南面以Sao Paulo Arch為界，東南邊界為Charcot Sea Mounts，長約800km，寬約600km，面積約32×104km2。

桑托斯盆地形成于岡瓦納大陸裂解和南大西洋張開(Moulinetal., 2010)，隨著南大西洋自北向南裂開，盆地主要經(jīng)歷了裂前、裂谷、坳陷、被動(dòng)大陸邊緣四期構(gòu)造演化階段。晚侏羅世之前裂前內(nèi)克拉通階段，巖漿活動(dòng)強(qiáng)烈，主要為干旱氣候下的沖積扇體系；早白堊世貝利阿斯-早阿普特期裂谷階段，古大陸從南向北裂解，盆地在拉張作用下形成的一系列地塹地壘；在此構(gòu)造格局上，早白堊世晚阿普特期為坳陷階段，盆地進(jìn)入熱沉降期，以干旱、局限沉積環(huán)境為特征。到阿爾比期-新生代，伴隨著板塊的進(jìn)一步裂解，海水涌入，盆地進(jìn)入了漂移階段，由淺水碳酸鹽巖臺(tái)地沉積環(huán)境逐漸演變?yōu)楸粍?dòng)陸緣開闊海洋環(huán)境(de Mio, 2005; Moreiraetal., 2007; de Andrade Nevesetal., 2019)。構(gòu)造活動(dòng)使盆地形成了自西向東依次為近岸低坳帶、中部低隆帶、近海低坳帶、外部高隆帶、遠(yuǎn)洋高隆帶的構(gòu)造格局(張忠民等, 2020)。

桑托斯盆地基底由前寒武紀(jì)的變質(zhì)巖結(jié)晶基底構(gòu)成。盆地早白堊世裂谷期主要為河湖相沉積體系，早期以一套富含有機(jī)質(zhì)的湖相頁巖Picarras(PIC)組沉積為主，晚期主要為Itapema(ITP)組湖相介殼灰?guī)r沉積，與上覆BVE組之間為區(qū)域不整合Pre-Alagoas Unconformity(DPA)。裂谷末期，由于Walvis海嶺的阻隔，裂谷和正常海水的連通有限，使南大西洋中段盆地處于局限沉積環(huán)境，BVE組以微生物碳酸鹽巖沉積為特征，BVE組內(nèi)部發(fā)育局部不整合Intra-Alagoas Unconformity(DIA)，是裂谷期和坳陷期的分界面(Wright and Barnett, 2015)。坳陷期末，由于阻隔作用和干旱氣候條件下，形成強(qiáng)烈蒸發(fā)環(huán)境，廣泛沉積了一套Ariri組膏鹽巖，與下伏地層BVE組為區(qū)域不整合接觸(鹽底不整合，Unconformity of Salt Base, UCS)(de Andrade Nevesetal., 2019; Gomesetal., 2020)。

根據(jù)區(qū)域不整合(DPA和UCS)和局部不整合(DIA)，并結(jié)合巖性變化特征，將BVE組劃分為兩個(gè)三級(jí)層序，每個(gè)層序由水體向上變深和向上變淺旋回組成(Gomesetal., 2020)。由此，可以將BVE組可進(jìn)一步分為上、中、下三個(gè)段(圖2)。

圖2 桑托斯盆地下白堊統(tǒng)BVE組地層綜合柱狀圖

2 巖石學(xué)特征

通過對(duì)12口井的533塊井壁取心、102m鉆井取心以及917塊薄片等資料研究分析，BVE組巖石類型以微生物碳酸鹽巖為主(占比95%以上)，其間夾少量薄層顆粒碳酸鹽巖。微生物碳酸鹽巖巖石類型可細(xì)分為疊層石灰?guī)r、球粒微生物巖和層紋巖三類。

疊層石灰?guī)r在巖心上呈直立生長的樹狀疊層結(jié)構(gòu)(圖3a)。通過鏡下觀察，根據(jù)樹狀結(jié)構(gòu)的長寬特征，可進(jìn)一步劃分為樹枝狀疊層石和灌木狀疊層石(圖3b, c)。樹枝狀疊層石鏡下呈細(xì)長的樹枝狀結(jié)構(gòu)，單個(gè)結(jié)構(gòu)高度遠(yuǎn)大于寬度，呈窄長形，整體表現(xiàn)為同方向直立向上生長。灌木狀疊層石高寬比較小，單個(gè)結(jié)構(gòu)形態(tài)更寬大，整體呈灌木狀結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)為直立向上堆疊形態(tài)。這些樹枝狀或灌木狀格架主要由方解石構(gòu)成，正交偏光下可見波狀消光現(xiàn)象。

圖3 桑托斯盆地下白堊統(tǒng)BVE組碳酸鹽巖巖性特征

球粒微生物巖主要呈分散在深色基質(zhì)中的小球粒結(jié)構(gòu)，微生物球粒大小不一，直徑在0.5～2mm范圍內(nèi)變化，圓度高(圖3d)。微生物球粒由方解石構(gòu)成，正交偏光鏡下呈典型十字消光現(xiàn)象(圖3g)。球粒結(jié)構(gòu)間的深色細(xì)粒填充物主要為有機(jī)質(zhì)、富鎂黏土及泥晶基質(zhì)。

層紋巖主要由細(xì)顆粒、云母、黏土和有機(jī)質(zhì)構(gòu)成，具有明暗相間的層紋狀結(jié)構(gòu)，根據(jù)紋層結(jié)構(gòu)和起伏形態(tài)，可分為微齒狀層紋巖和平滑狀層紋巖(圖3e, f)。巖心上微齒狀層紋巖呈淺褐色，紋層呈微小齒狀(圖3e)；鏡下可觀察紋層具有不規(guī)則的起伏(圖3h)。平滑狀層紋巖呈青灰色，紋層較為平滑(圖3f)；鏡下紋層起伏小，呈近水平狀(圖3i)。

顆?；?guī)r可分為礫屑灰?guī)r和砂屑灰?guī)r，顆粒成份主要以微生物碳酸鹽巖碎屑為主。礫屑灰?guī)r主要分布在BVE組上段，通常以薄層夾發(fā)育于疊層石灰?guī)r之間或與疊層石灰?guī)r互層。礫屑成分由破碎的疊層石或微生物球粒構(gòu)成，礫屑通常大于2mm，邊緣形態(tài)不規(guī)則，粒間孔發(fā)育(圖3j, k)。砂屑灰?guī)r主要以薄夾層形式發(fā)育于 BVE組下段，砂屑大小不一，多在0.2～0.5mm之間(圖3l)。

BVE組巖性分布在縱向上具有明顯分層性和規(guī)律性(圖4)。BVE下段以層紋巖廣泛發(fā)育為特征，部分區(qū)域夾薄層砂屑灰?guī)r；下段下部以平滑狀層紋為主，上部主要發(fā)育微齒狀層紋巖。BVE組中段以球粒微生物巖發(fā)育為特征，部分區(qū)域夾薄層層紋巖或疊層石灰?guī)r。BVE組上段疊層石灰?guī)r廣泛發(fā)育，并夾有薄層礫屑灰?guī)r或少量微齒狀層紋巖。

圖4 桑托斯盆地下白堊統(tǒng)BVE組巖性特征連井剖面圖

3 樣品與方法

3.1 樣品采集

選取樣品進(jìn)行鍶同位素、碳氧穩(wěn)定同位素、主量元素和微量元素測定，以便于研究微生物碳酸鹽巖沉積時(shí)期古氣候、古鹽度等沉積環(huán)境變化特征。

樣品選自桑托斯盆地外部高地帶深水鉆井A井BVE組與其下伏地層ITP組(ITP組樣品用于對(duì)比)。用于鍶同位素測定的11個(gè)樣品選自BVE組上、中、下段，樣品數(shù)為4個(gè)、3個(gè)和4個(gè)。用于碳氧穩(wěn)定同位素、主量元素和微量元素測定的樣品，以平均12m為間隔(僅個(gè)別取樣點(diǎn)由于樣品有限，間隔為21m)，共優(yōu)選巖屑樣品31個(gè)，其中包括BVE組上段12個(gè)、中段7個(gè)、下段7個(gè)，以及ITP組樣品5個(gè)。

3.2 分析方法

在實(shí)驗(yàn)分析前，首先對(duì)所有42個(gè)巖屑樣品進(jìn)行了去雜處理，抽提了巖樣中的原油。在顯微鏡下對(duì)樣品進(jìn)行挑選，以保證去除鉆井液殘留物及其他污染物。在相應(yīng)采樣點(diǎn)選取巖樣制成薄片進(jìn)行鏡下觀察。

鍶同位素測試分析在巴西南大河州聯(lián)邦大學(xué)完成，使用多接收等離子體質(zhì)譜儀MC-ICP-MS Neptune對(duì)11個(gè)樣品進(jìn)行測試分析，使用標(biāo)樣NBS-987(SrCO3)進(jìn)行校正。

碳氧穩(wěn)定同位素測試分析在巴西伯南布哥聯(lián)邦大學(xué)完成。樣品被研磨至80目，使用Delta V Advantage型同位素比質(zhì)譜儀完成測試，測試結(jié)果以VPDB(Vienna Pee Dee Belemnite)為標(biāo)準(zhǔn)，δ13C測試精度為±0.05‰，δ18O的測試精度為±0.07‰。

主量元素和微量元素的測試分析在SGS Geosol公司完成，分別使用ICP-OES原子發(fā)射光譜和ICP-MS電感耦合等離子質(zhì)譜儀，共測試分析元素36種。標(biāo)樣由圣保羅技術(shù)研究所(IPT)提供，選用標(biāo)樣IPT-44、IPT-53和IPT-72(p>0.05;置信度95%)。

4 測試結(jié)果

4.1 鍶同位素

一般認(rèn)為鍶同位素組成不因物理、化學(xué)及生物影響發(fā)生同位素分餾作用，主要受鍶來源影響，因而碳酸鹽巖中的鍶同位素是通常被用作指示古流體和古環(huán)境的重要參數(shù)。根據(jù)測試結(jié)果(表1)，BVE組87Sr/86Sr值范圍為0.706405～0.713699，均值為0.711861。BVE組下、中、上段均值分別為0.712704、0.710413和0.712105，特別是BVE組中段沉積期，鍶同位素值明顯低于下段和上段，說明各段之間沉積環(huán)境存在明顯差異。

表1 BVE組微生物碳酸鹽巖樣品鍶同位素分析測試結(jié)果

4.2 碳氧穩(wěn)定同位素

碳酸鹽巖中的碳氧穩(wěn)定同位素對(duì)于沉積時(shí)期的古水體封閉性、古鹽度及古溫度具有重要指示意義。桑托斯盆地BVE組微生物巖原始沉積格架保存完整，并未遭受強(qiáng)烈的硅化和白云巖化作用改造(Salleretal., 2016; Herlingeretal., 2017)。Pietzschetal. (2018, 2020)認(rèn)為桑托斯盆地BVE組微生物巖巖樣中方解石和白云石含量的變化對(duì)碳氧同位素值影響很小，并推斷認(rèn)為部分白云石礦物是在沉積和早期成巖階段與方解石共同形成的。因此，本研究采用全巖樣進(jìn)行碳氧穩(wěn)定同位素測試分析，結(jié)果能夠反映沉積期的沉積環(huán)境。選自BVE組和ITP組的31個(gè)樣品碳氧穩(wěn)定同位素測試結(jié)果表明(表2)，δ13C和δ18O分布范圍分別為-14.9‰～2.3‰和-12.8‰～2.8‰，且BVE組碳氧同位素值要高于ITP組。BVE組不同層段碳氧同位素值存在差異。BVE組下段δ13C和δ18O分布范圍分別為-2.1‰～1.3‰和-2‰～1.0‰，均值分別為-0.1‰和-0.3‰。BVE組中段碳氧同位素值相比下段偏負(fù)，其δ13C和δ18O分布范圍分別為-14.9‰～1.2‰和-12.8‰～0.9‰，均值分別為-3.6‰和-3.1‰。BVE組上段碳氧同位素值相比下段和中段偏正，δ13C和δ18O分布范圍分別為-5.5‰～2.3‰和-2.6‰～2.8‰，均值分別為0.8‰和1.3‰。

根據(jù)方解石與水的氧同位素分餾公式1000lnɑcalcite-water=18.03×103/T-32.42(Kim and O’Neil, 1997)，可以估算沉積時(shí)期古水體的氧同位素值(δ18OwaterVSMOW，以標(biāo)準(zhǔn)平均海水VSMOW為標(biāo)準(zhǔn)，換算公式根據(jù)Brandetal., 2014)，從而判定古水體的蒸發(fā)強(qiáng)度。其中古溫度的確定借鑒了前人研究成果，F(xiàn)ariasetal. (2019, 2021)用團(tuán)簇同位素測得BVE組沉積時(shí)期的古溫度范圍49.57～72.9℃，認(rèn)為溫度范圍變化大且過高可能受沉積時(shí)熱液的影響。Pietzsch (2021)認(rèn)為團(tuán)簇同位素在成巖作用或后期熱液作用影響下可能經(jīng)歷了同位素重排，因而Fariasetal. (2019)測定的古溫度范圍可能偏高。Bahniuketal. (2015)用團(tuán)簇同位素分別測定巴西Parnaiba盆地下白堊統(tǒng)Codo組鉆井巖樣和露頭巖樣古溫度，認(rèn)為鉆井巖樣古溫度偏高(普遍大于45℃)可能是受埋藏作用的影響，露頭巖樣古溫度范圍在27.2～40.8℃，符合赤道至亞熱帶高鹽度環(huán)境溫度變化范圍(Vasconcelos and McKenzie, 1997; Rumbelsperger, 2013)。綜合前人研究，本文采用古溫度35℃計(jì)算古水體的氧同位素值。根據(jù)計(jì)算結(jié)果(表2)，BVE組樣品δ18Owater值幅度變化大，范圍為-8.44‰～7.18‰，均值為4.04‰，高于ITP組(均值3.75‰)。BVE組下、中、上段分別為4.09‰、1.26‰和5.63‰，δ18Owater值表現(xiàn)為先減小、后增大的趨勢。

表2 BVE組微生物碳酸鹽巖和ITP組介殼灰?guī)r樣品碳氧穩(wěn)定同位素分析及古鹽度計(jì)算數(shù)據(jù)

利用Keith and Weber (1964)古鹽度公式Z=2.048×(δ13C+50)+0.498×(δ18O+50)計(jì)算BVE組和ITP組沉積期的水體古鹽度變化。此公式通常被用來區(qū)分淡水環(huán)境(Z<120)和海水環(huán)境(Z>120)，廣義上也是用來區(qū)分淡水和咸水環(huán)境。根據(jù)計(jì)算結(jié)果(表2)，BVE組Z值的變化范圍為90～133，平均值為126，整體高于ITP組(均值為124)。BVE組從下段到上段，Z值整體表現(xiàn)為先逐漸變小后逐漸變大的趨勢。

4.3 主量元素和微量元素

元素地球化學(xué)已被廣泛應(yīng)用于碳酸鹽巖沉積環(huán)境分析，用于揭示古氣候、氧化還原條件、古鹽度等(陳洪德等, 2011; 林良彪等, 2017; Tangetal., 2020; 鄭劍鋒等, 2021)。主量元素和微量元素測試分析結(jié)果如表3所示，其中Ca元素24個(gè)樣品未得到分析測試結(jié)果，主要因?yàn)闃悠稢a元素含量超過了測試分析方法的上限(大于15%)。

表3 BVE組微生物碳酸鹽巖和ITP組介殼灰?guī)r樣品主量元素(wt%)和微量元素(×10-6)測試分析結(jié)果

測試結(jié)果表明，主量元素中Ca、Mg元素較為富集。在BVE組，Ca的含量(>13.50%)遠(yuǎn)高于Mg的含量(平均3.13%)，也說明該沉積環(huán)境以灰?guī)r沉積為主。Al、Fe、Ti三種元素均在BVE組中段含量較高，上段和下段含量相對(duì)較低。Mn元素含量均值從BVE組下段到上段分別為0.05%、0.09%、0.19%，呈逐漸增加趨勢。

微量元素中Ba和Sr兩種元素較為富集，BVE組分布范圍為分別5400×10-6～85800×10-6和1090×10-6～2610×10-6，均值分別為27408×10-6和1974×10-6。與粘土和有機(jī)質(zhì)富集相關(guān)的三種元素Cr、Ni、V含量在BVE組內(nèi)變化規(guī)律一致，整體表現(xiàn)為中段含量高于上段和下段。Cu、Zn元素含量在BVE組中段較高，下段和上段含量較低。Pb元素對(duì)古水深具有指示意義，Pb元素含量高說明水體相對(duì)較深(熊小輝和肖加飛, 2011; 鄭劍鋒等, 2021)。Pb元素含量在BVE組下段低，中段逐漸變高，上段也呈現(xiàn)由低變高的變化趨勢。

5 討論

5.1 古沉積環(huán)境

地球化學(xué)特征是反映古沉積環(huán)境的最重要指標(biāo)。為進(jìn)一步深入研究BVE組不同時(shí)期的沉積環(huán)境，應(yīng)用鍶同位素、碳氧穩(wěn)定同位素、主要元素和微量元素分析測試結(jié)果，結(jié)合巖性、古生物資料，從水體封閉性、水體深度變化、古鹽度、古氣候、陸源碎屑注入及氧化還原條件等方面探討早白堊世BVE組沉積時(shí)期古環(huán)境及其演化特征。

5.1.1 水體封閉性和深度

鍶同位素通常作為區(qū)別海相和非海相沉積環(huán)境的標(biāo)志。前人對(duì)全球顯生宙古海洋的鍶同位素研究表明，白堊紀(jì)古海洋87Sr/86Sr比值區(qū)間為0.7071～0.7080，早白堊世古海洋87Sr/86Sr比值區(qū)間為0.7073～0.7077(Veizeretal., 1999)。研究區(qū)下白堊統(tǒng)BVE組沉積期87Sr/86Sr平均值為0.711861，遠(yuǎn)高于全球早白堊世古海洋鍶同位素比值，說明研究區(qū)早白堊世沉積環(huán)境有別于同時(shí)期的海洋環(huán)境，可以推斷此時(shí)期的沉積水體并不與海洋溝通，沉積環(huán)境處于相對(duì)獨(dú)立的系統(tǒng)。此外，在研究層段內(nèi)，并未發(fā)現(xiàn)典型的海相生物，可以推斷早白堊世為非海相局限環(huán)境。

水體封閉性通常用碳氧穩(wěn)定同位素作為分析和評(píng)估依據(jù)(Ricketts and Anderson, 1998; Leng and Marshall, 2004; Tangetal., 2020)。有學(xué)者認(rèn)為，水體封閉性越強(qiáng)，δ18O和δ13C的相關(guān)性越高(Talbot, 1990; Li and Ku, 1997)。對(duì)BVE組26個(gè)碳氧同位素測試結(jié)果做相關(guān)性分析，相關(guān)系數(shù)為96.5%，相關(guān)性較強(qiáng)，反映了封閉水體特點(diǎn)。前人對(duì)全球不同盆地碳酸鹽巖碳氧同位素特征的研究表明，當(dāng)碳氧同位素值呈現(xiàn)從偏負(fù)到偏正的變化趨勢時(shí)，沉積環(huán)境表現(xiàn)為由開闊湖盆到封閉湖盆的變化(Talbot and Kelts, 1990; Tangetal., 2020)。根據(jù)碳氧同位素交匯圖(圖5)，BVE組測試樣品點(diǎn)主要分布在第一象限(n=15)和第三象限(n=9)，表明BVE組沉積環(huán)境屬于半封閉-封閉湖盆。BVE組下段樣品點(diǎn)碳氧同位素值在-2‰～1‰之間，表明此沉積期為半封閉-封閉湖盆環(huán)境；BVE組中段碳氧同位素值整體更為偏負(fù)，表明該沉積期湖盆封閉性變?nèi)?，可能是淡水注入或與廣海間歇連通導(dǎo)致，表現(xiàn)為半封閉湖盆。BVE組上段80%測試樣品點(diǎn)分布在第一象限，說明碳氧同位素組分較重，表明此時(shí)期沉積水體封閉性更強(qiáng)，表現(xiàn)為封閉湖盆環(huán)境。

圖5 桑托斯盆地BVE組微生物碳酸鹽巖樣品碳氧同位素交匯圖

通過微量元素Pb含量變化(圖6)，結(jié)合巖性特征，可以推斷BVE組沉積時(shí)期的古水深變化。BVE組下段下部Pb含量較高，以平滑狀層紋巖為主，表明下段早期水體較深；下段上部Pb含量降低，主要發(fā)育微齒狀層紋巖夾少量薄層顆?；?guī)r，推測下段晚期水體逐漸變淺。BVE組中段Pb含量再次增加，主要以球?；?guī)r沉積為主，推測伴隨水體和陸源碎屑物質(zhì)注入，水體再次變深。BVE組上段Pb含量低，主要沉積疊層石灰?guī)r夾薄層礫屑灰?guī)r，表明水體再次變淺且相對(duì)穩(wěn)定。

圖6 BVE組微生物碳酸鹽巖與ITP組介殼灰?guī)r地球化學(xué)參數(shù)變化趨勢圖

5.1.2 古鹽度

古鹽度是古沉積環(huán)境的要素之一，可以通過古生物和地化指標(biāo)等進(jìn)行判別。大量薄片鏡下觀察表明，BVE組只觀察到了非海相古生物介形蟲(圖7a, b)、藻結(jié)構(gòu)及一些絲狀體，未發(fā)現(xiàn)正常鹽度的海相生物化石和淡水生物化石。而其下伏ITP組觀察到大量雙殼類(圖7c, d)及少量介形蟲古生物化石。介形蟲為廣鹽度生物，可在半咸水和咸水環(huán)境生存，也可在高鹽度環(huán)境存活。雙殼類對(duì)水體鹽度容忍度較低，為典型的半咸水環(huán)境生物。由此表明，ITP組沉積時(shí)期為半咸水環(huán)境，BVE組沉積時(shí)期逐漸變?yōu)槌趟h(huán)境。

圖7 桑托斯盆地下白堊統(tǒng)BVE組和ITP組古生物特征

古鹽度Z值計(jì)算結(jié)果顯示(表2)，BVE組和ITP組的平均Z值(分別為126和124)都大于120，表明BVE組和ITP組沉積時(shí)期都是咸水沉積環(huán)境。從ITP組到BVE組Z值有增大趨勢，可能是強(qiáng)蒸發(fā)作用和湖盆封閉導(dǎo)致水體不斷咸化、古鹽度增大所致。但BVE組中段部分Z值低于120，推測中段沉積時(shí)期受間歇性水體注入的影響，水體淡化、古鹽度降低。

微量元素Sr/Ba比值和Fe/Mn比值也常被用來評(píng)價(jià)古鹽度(Walker and Price, 1963; Walker, 1968; Adamsetal., 1965)。當(dāng)水體的鹽度增加，Ba離子易形成硫酸鋇而發(fā)生沉淀，導(dǎo)致Sr/Ba比值較高，指示高鹽度環(huán)境；而Fe/Mn則是比值越小指示鹽度越高。從圖6中可以看出，BVE組上段和下段Sr/Ba比值明顯高于ITP組和BVE組中段，而Fe/Mn比值，則是BVE組上段和下段較低，其次為ITP組，BVE組中段相對(duì)較高，可以推測ITP組沉積時(shí)期為正常海水鹽度，進(jìn)入BVE組沉積時(shí)期，由于強(qiáng)蒸發(fā)作用導(dǎo)致BVE組下段和上段高鹽度水體環(huán)境，BVE組中段鹽度降低可能是由于此時(shí)期淡水注入的影響。

5.1.3 古氣候

不同于海相碳酸鹽巖沉積，湖相沉積系統(tǒng)對(duì)氣候變化的反映更為敏感(Wright and Rodriguez, 2018)。水體中的氧同位素組成受水體蒸發(fā)和注入(降水)的影響，能夠間接反映古氣候變化。在蒸發(fā)強(qiáng)烈干旱環(huán)境下，水體中較輕組分的16O優(yōu)先被蒸發(fā)脫離水體，導(dǎo)致水體中保留了更多重組分18O，使得δ18O更為富集；而在相對(duì)潮濕氣候下，河流或大氣降水對(duì)水體進(jìn)行供給補(bǔ)充，將更多的輕質(zhì)組分帶入水體。根據(jù)沉積時(shí)期古水體氧同位素(δ18Owater)計(jì)算結(jié)果(表3)，BVE組中段δ18Owater值最低，其次為下段，上段δ18Owater值最高，表明BVE組下段為強(qiáng)蒸發(fā)環(huán)境，中段由于潮濕氣候環(huán)境，蒸發(fā)作用減弱，上段又變?yōu)楦鼮閺?qiáng)烈蒸發(fā)環(huán)境。

主量元素Fe/Mn比值也常被用來作為古氣候的評(píng)價(jià)指標(biāo)，比值高反映較為潮濕的氣候，比值較低則反映較為干旱氣候(Tangetal., 2020)。依據(jù)Fe/Mn比值的相對(duì)變化(圖6)，可以推斷BVE下段沉積早期為相對(duì)潮濕氣候，晚期逐漸演變?yōu)楦珊禋夂?；BVE中段沉積期，隨著Fe/Mn比值的不斷升高，再次演變?yōu)橄鄬?duì)潮濕氣候；BVE上段沉積期Fe/Mn比值更低，表明進(jìn)入了極度干旱的氣候條件。

5.1.4 陸源碎屑注入

主量元素Al、Ti的遷移能力較弱，通常作陸源碎屑輸入的分析指標(biāo)(Peters and Moldowan, 1993; Sagemanetal., 2003)。由圖6可以看出Al、Ti兩種元素百分含量的變化趨勢基本一致，ITP組沉積時(shí)期含量高，向上逐漸降低，表明由裂谷階段ITP組至坳陷階段BVE組，氣候越來越干旱，地形相對(duì)平緩，陸源碎屑輸入逐漸減少。僅在BVE組中段Al、Ti元素含量較高，陸源碎屑輸入量呈現(xiàn)一定上升趨勢，推測該沉積期有淡水注入、氣候條件相對(duì)濕潤，伴隨著水體注入，陸源碎屑物被帶入湖盆。BVE組中段的巖石礦物組成可以看出，球粒微生物巖的基質(zhì)中以及層紋巖中包含粘土成分，特別是層紋巖中包含一些細(xì)顆粒和云母等礦物成分，可以說明沉積時(shí)期水體注入引入了碎屑物質(zhì)。

5.1.5 氧化還原條件

微量元素V/(V+Ni)比值可以用來判別氧化還原程度，比值小于0.45指示氧化環(huán)境，比值大于0.6指示缺氧環(huán)境(鄭劍鋒等, 2021)。BVE組V/(V+Ni)比值分布范圍0.6～0.88，平均值為0.78，說明BVE組沉積期整體表現(xiàn)為缺氧環(huán)境。微量元素Cu/Zn比值作為判別氧化還原程度的標(biāo)志，高值代表還原環(huán)境，低值指示氧化環(huán)境(Hallberg, 1976)。從Cu/Zn比值變化趨勢上可以看出(圖6)，BVE組中段Cu/Zn比值較低，而BVE組上段和下段比值相對(duì)較高，說明BVE中段沉積期為弱還原環(huán)境，BVE組上段和下段沉積時(shí)期表現(xiàn)為貧氧的強(qiáng)還原環(huán)境。

綜上所述，ITP組沉積時(shí)期，主要為正常海水鹽度、潮濕、半封閉湖盆沉積環(huán)境。BVE組下段沉積期，由于鯨魚嶺的阻隔作用，湖盆與廣泛不連通，逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)楦珊禋夂?、高鹽度的咸水還原環(huán)境。BVE組中段沉積期，氣候整體較為濕潤，由于降水量增加或湖盆封閉性變差，有明顯淡水或正常海水注入，水體鹽度降低，并伴有少量陸源碎屑注入，整體表現(xiàn)為半封閉湖盆環(huán)境。BVE組上段沉積期，表現(xiàn)為極度干旱氣候環(huán)境，湖盆再一次封閉，極度干旱的氣候?qū)е潞鑳?nèi)水體大量蒸發(fā)，轉(zhuǎn)變?yōu)槌啕}度的還原環(huán)境。

5.2 微生物巖成因演化模式

5.2.1 微生物巖成因

BVE組三類微生物巖具有獨(dú)特的形態(tài)結(jié)構(gòu)特征，其成因也是近些年學(xué)者探討的熱點(diǎn)問題。本研究在沉積環(huán)境分析的基礎(chǔ)上，探討層紋巖、球粒微生物巖和疊層石灰?guī)r的成因。

層紋巖主要通過粘結(jié)、圈補(bǔ)或融合形成(Reidetal., 2000; Vasconcelosetal., 2014)。關(guān)于層紋巖的成因，Wright and Barnett (2015)認(rèn)為層紋巖可能形成于一種低能的環(huán)境或者浪基面以下；而De Paula Fariaetal. (2017)提出層紋巖具有淺湖相特征。前人的研究對(duì)多是基于巖心描述和產(chǎn)狀觀察，缺少地化環(huán)境研究支持。研究區(qū)層紋巖主要是由底棲的絲狀藻類結(jié)構(gòu)或微生物對(duì)細(xì)顆粒物的粘結(jié)疊加而成，其層紋結(jié)構(gòu)主要由淺色細(xì)粒物質(zhì)和深黑色有機(jī)質(zhì)構(gòu)成，呈條紋狀明暗相間結(jié)構(gòu)。層紋巖廣泛發(fā)育于BVE組下段，主要分為平滑狀層紋巖和微齒狀層紋巖，平滑狀層紋巖主要發(fā)育于下段下部，微齒狀層紋巖主要發(fā)育于下段上部。研究表明，BVE組下段早期微量元素Al、Ti含量較高，推測此時(shí)期有細(xì)粒物質(zhì)伴隨水體注入湖盆，水體較深、低能還原環(huán)境，在底棲微生物粘結(jié)作用下，形成深黑色有機(jī)質(zhì)與淺色含砂質(zhì)泥灰?guī)r互層的平滑狀層紋巖。BVE組下段晚期，湖盆逐漸封閉，伴隨著干旱蒸發(fā)作用，鹽度增加，湖盆水體變淺，由于受到波浪擾動(dòng)，層紋巖多表現(xiàn)為微齒狀結(jié)構(gòu)。

球粒微生物巖的成因也存在爭論(Wright and Barnett, 2015; Mercedes-Martínetal., 2016; Salleretal., 2016; Chafetzetal., 2018)。Wright and Barnett (2015)認(rèn)為方解石球粒形成于細(xì)粒沉積物中，在早成巖期置換和取代細(xì)粒沉積物形成。也有學(xué)者認(rèn)為微生物球粒是在水體中由生物群落引發(fā)礦物沉淀形成(Chafetzetal., 2018)。研究區(qū)球粒微生物巖廣泛發(fā)育于BVE組中段。通過顯微鏡下觀察，球粒微生物巖的球粒間填充泥晶基質(zhì)以及部分有機(jī)質(zhì)，說明微生物球粒形成于相對(duì)低能、還原環(huán)境。根據(jù)同位素δ18O偏負(fù)、主量元素Fe/Mn比值較高、微量元素Sr/Ba比值相對(duì)較低以及微量元素Pb、Al、Ti含量相對(duì)較高等指示，可以推斷BVE組中段沉積時(shí)期為濕潤氣候，有水體注入淡化湖水，并引入少量陸源碎屑，水體環(huán)境相對(duì)渾濁、鹽度和離子濃度低，微生物作用減弱，因而在泥質(zhì)含量高的低鹽度水體中，碳酸鈣圍繞微生物發(fā)生沉淀，形成分散在泥質(zhì)中的碳酸鹽巖球粒，從而形成球粒微生物巖。

疊層石灰?guī)r具有向上生長的樹枝或灌木狀結(jié)構(gòu)。很多學(xué)者對(duì)巴西鹽下下白堊統(tǒng)疊層石成因進(jìn)行了探討(Wright and Barnett, 2015; Salleretal., 2016; Herlingeretal., 2017; Lima and De Ros, 2019; Fariasetal., 2019)。有些學(xué)者認(rèn)為研究區(qū)疊層石具有與石灰華相似的形態(tài)特征，為非生物成因的碳酸鹽巖(Wright and Barnett, 2015; Herlingeretal., 2017; de Souzaetal., 2018)。Chafet and Guidry (1999)通過對(duì)比觀察認(rèn)為細(xì)菌形成的樹狀疊層石和無機(jī)結(jié)晶形成的樹狀疊層石在形態(tài)結(jié)構(gòu)上存在明顯差異。雖然BVE組疊層石與石灰華形態(tài)相似，但并不發(fā)育典型石灰華內(nèi)部結(jié)構(gòu)特征(Fariasetal., 2019)。大量巖心和薄片觀察表明，研究區(qū)BVE組疊層石呈現(xiàn)樹枝或灌木狀結(jié)構(gòu)，未呈現(xiàn)明顯結(jié)晶形態(tài)，應(yīng)該為微生物參與的碳酸鹽巖沉淀(Ceraldi and Green, 2017; Chafetzetal., 2018)。研究區(qū)疊層石主要發(fā)育于BVE組上段，碳氧同位素和地化元素等指示表明，該時(shí)期整體表現(xiàn)為強(qiáng)烈干旱蒸發(fā)、超高鹽度的封閉湖盆環(huán)境。在封閉還原環(huán)境下，強(qiáng)烈的蒸發(fā)作用導(dǎo)致水體鹽度增大，厭氧嗜鹽類微生物繁盛，水體中離子濃度增高，安靜的水體使得碳酸鈣在強(qiáng)烈微生物作用下快速沉淀，形成下窄上寬的樹枝或灌木狀疊層石。

5.2.2 成因演化模式

通過古沉積環(huán)境分析，結(jié)合巖性特征和發(fā)育規(guī)律，建立受古氣候環(huán)境控制的微生物碳酸鹽巖成因演化模式(圖8)。裂谷階段ITP組沉積期，以壘塹相間構(gòu)造為特征，為正常海水鹽度的湖相沉積，主要發(fā)育介殼灰?guī)r。至BVE組下段沉積時(shí)期，盆地演化進(jìn)入裂谷末期，構(gòu)造活動(dòng)減弱，由于Walvis海嶺的阻隔作用，變?yōu)榘敕忾]-封閉湖盆。下段早期受水體注入的影響，水體較深、低能還原環(huán)境，在底棲微生物粘結(jié)作用下，成深黑色機(jī)質(zhì)與淺色含砂質(zhì)泥灰?guī)r互層的平滑狀層紋巖。下段晚期逐漸變?yōu)楦珊嫡舭l(fā)環(huán)境，水體變淺、鹽度增高，層紋巖受到波浪擾動(dòng)影響多呈微齒狀結(jié)構(gòu)(圖8c)。BVE組中段沉積時(shí)期，盆地演化進(jìn)入坳陷期，構(gòu)造活動(dòng)弱，古氣候相對(duì)濕潤，蒸發(fā)量(Evaporation，E)小于降水量(Precipitation，P)，由于淡入或正常海水注入使得水體鹽度和離子濃度被稀釋，并帶入部分碎屑及細(xì)粒物質(zhì)導(dǎo)致水體渾濁，微生物作用微弱，碳酸鈣僅環(huán)繞微生物不斷發(fā)生沉淀成球粒狀，因而球粒微生物巖以球粒的狀態(tài)分散發(fā)育于泥灰?guī)r中(圖8b)。BVE組上段沉積期逐漸演變?yōu)榉忾]還原湖盆環(huán)境，在極度干旱氣候條件下，蒸發(fā)量遠(yuǎn)大于降水量，使得水體鹽度和離子濃度快速增加，厭氧嗜鹽類微生物繁盛，強(qiáng)烈的微生物作用導(dǎo)致碳酸鈣快速沉淀形成疊層石灰?guī)r(圖8a)。

圖8 微生物碳酸鹽巖成因演化模式

6 結(jié)論

(1)桑托斯盆地下白堊統(tǒng)BVE組微生物碳酸鹽巖包括三類：疊層石灰?guī)r、球粒微生物巖和層紋巖，縱向上分布存在一定規(guī)律性，層紋巖廣泛分布BVE組下段，球粒微生物巖發(fā)育于中段，疊層石灰?guī)r主要發(fā)育于上段。

(2)根據(jù)鍶同位素、碳氧穩(wěn)定同位素、主量元素和微量元素測試分析結(jié)果，認(rèn)為BVE組沉積時(shí)期為干旱蒸發(fā)、高鹽度的半封閉-封閉、還原湖盆環(huán)境，有利于厭氧嗜鹽類微生物大量繁殖從而形成微生物碳酸鹽巖。BVE組下段沉積時(shí)期表現(xiàn)為半干旱氣候，水體鹽度逐漸增高，為半封閉-封閉的還原環(huán)境。中段逐漸演變?yōu)橄鄬?duì)濕潤氣候，由于水體和少量陸源碎屑注入，表現(xiàn)為水體混濁、鹽度和離子濃度降低的半封閉湖盆環(huán)境。上段沉積期氣候演變?yōu)闃O度干旱，蒸發(fā)量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于降水量，形成超高鹽度、淺水封閉湖盆環(huán)境。湖盆封閉性和氣候環(huán)境變化導(dǎo)致了BVE組上、中、下段微生物巖巖石類型的不同。

(3)建立了受古氣候控制的微生物巖成因演化模式。BVE組沉積初期，半封閉-封閉湖盆中，半干旱氣候條件下，蒸發(fā)大于降水，形成高鹽度、較深水還原環(huán)境，有利于微生物粘結(jié)作用，主要以層紋巖沉積為主；沉積中期，相對(duì)濕潤氣候和半封閉湖盆環(huán)境，注入水體把陸源碎屑帶入湖盆，水體混濁、鹽度和離子濃度降低，極大減弱微生物作用，碳酸鈣圍繞微生物沉淀形成球粒微生物巖，分散發(fā)育于泥灰?guī)r中。沉積末期，超干旱氣候條件下的封閉湖盆環(huán)境，強(qiáng)烈蒸發(fā)遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于降水，形成超高鹽度、淺水還原環(huán)境，強(qiáng)烈的微生物作用促進(jìn)碳酸鈣快速沉淀形成疊層石灰?guī)r。