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    白馬河流域除草劑及其代謝產(chǎn)物的時(shí)空分布特征與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

    2022-10-15 03:43:48葉敦雨孫小銀趙忠強(qiáng)孫佳瑤
    水土保持通報(bào) 2022年3期
    關(guān)鍵詞:除草劑河流產(chǎn)物

    葉敦雨, 孫小銀,2, 趙忠強(qiáng), 孫佳瑤

    (1.曲阜師范大學(xué) 地理與旅游學(xué)院, 山東 日照 276826; 2.南四湖濕地生態(tài)與環(huán)境保護(hù)山東省高校重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 山東 日照 276826)

    阿特拉津(ATR)又名莠去津,是三嗪苯類除草劑中的一種,可有效抑制闊葉雜草的光合作用,從而去除雜草。由于其除草效率高,價(jià)格低廉,在全球范圍內(nèi)已廣泛使用40 a余,對(duì)全球生態(tài)環(huán)境造成了不同程度的影響[1-3]。目前,ATR被列入世界衛(wèi)生組織國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)公布的3類致癌物清單中[4]。相比于其他農(nóng)藥,ATR及其代謝產(chǎn)物脫乙基阿特拉津(DEA)和脫異丙基阿特拉津(DIA),其水溶性及穩(wěn)定性較強(qiáng),在水中半衰期較長(zhǎng),至少為42 d[4-5]。水體中存在的ATR及其代謝產(chǎn)物濃度微克每升的水平,也會(huì)影響水生動(dòng)物的性發(fā)育[6-7]。有研究表明,ATR會(huì)導(dǎo)致非目標(biāo)植物生長(zhǎng)發(fā)育遲緩甚至完全死亡,對(duì)豹蛙、美洲蟾蜍、虹鱒魚(yú)和斑點(diǎn)叉尾魚(yú)有急性毒性,會(huì)導(dǎo)致哺乳動(dòng)物性激素失衡,且具有遺傳毒性;而ATR的代謝產(chǎn)物DEA和DIA會(huì)抑制單細(xì)胞藻類的光合作用,誘導(dǎo)水中兩棲動(dòng)物性別比例偏雌性化并產(chǎn)生亞致死現(xiàn)象,改變斑馬魚(yú)幼苗對(duì)大腸桿菌的免疫反應(yīng)能力,增加斑馬魚(yú)幼苗的類過(guò)敏反應(yīng),對(duì)浮萍的生長(zhǎng)有顯著的負(fù)面影響[8-9]。意大利和德國(guó)等歐洲國(guó)家已經(jīng)將ATR及其2種代謝產(chǎn)物列為飲用水常規(guī)檢測(cè)項(xiàng)目,美國(guó)環(huán)保局(USEPA)也已將它們納入環(huán)境調(diào)查項(xiàng)目中[10]。隨著全球氣候變化加劇,極端降水事件的頻率增加,ATR及其代謝產(chǎn)物隨地表徑流沖刷侵蝕進(jìn)入地表河湖并輸送至近海大陸架,加劇了水體ATR及其代謝產(chǎn)物污染的范圍[11-13]。

    中國(guó)從20世紀(jì)80年代開(kāi)始使用ATR,之后使用面積遞增,每年用量不斷增加[14],尤其是在華北和東北地區(qū)施用更加廣泛[15]。直至目前,中國(guó)針對(duì)ATR的使用仍未明確禁止。由于ATR的大量施用,導(dǎo)致了一系列環(huán)境污染問(wèn)題。中國(guó)太湖、淮河、遼河、北京官?gòu)d水庫(kù)、中國(guó)香港地區(qū)水庫(kù)和河水等地表水中均有ATR檢出的報(bào)道[7,16-19]。目前,關(guān)于大尺度流域地表水中ATR的環(huán)境行為的研究較多,針對(duì)農(nóng)業(yè)小流域地表水中ATR及其代謝產(chǎn)物的研究相對(duì)較少。農(nóng)業(yè)小流域由于其徑流量較小、稀釋能力弱,且又因集水區(qū)農(nóng)業(yè)用地比例大,水中農(nóng)藥污染負(fù)荷遠(yuǎn)比大流域嚴(yán)重,更值得人們關(guān)注。此外,目前,國(guó)內(nèi)外有關(guān)地表水農(nóng)藥污染的研究,大多按照河流水文特征分豐水期、枯水期等開(kāi)展監(jiān)測(cè)研究,圍繞作物生長(zhǎng)季持續(xù)開(kāi)展農(nóng)藥監(jiān)測(cè)的研究較少。而作物生長(zhǎng)季正是農(nóng)藥施用的高峰季節(jié),對(duì)周圍水體的污染影響更值得關(guān)注。白馬河是南四湖主要入湖河流之一,而南四湖是南水北調(diào)東線工程的調(diào)水湖泊之一,其水質(zhì)關(guān)系著調(diào)水的成敗。因此,白馬河農(nóng)藥污染狀況直接影響著南四湖水質(zhì)污染狀況,并間接影響南水北調(diào)東線工程輸水水質(zhì)。本研究擬通過(guò)對(duì)典型農(nóng)業(yè)小流域——白馬河流域地表水中ATR及其代謝產(chǎn)物的時(shí)空分布特征及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行研究,以期為農(nóng)業(yè)小流域除草劑的管理、使用與保護(hù)決策提供科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 研究區(qū)概況

    白馬河位于山東省濟(jì)寧市境內(nèi),地理坐標(biāo)位于東經(jīng)116°41′—117°11′,北緯35°07′—35°33′,地處魯中南山地丘陵向魯西南平原的過(guò)渡地帶,流域地勢(shì)低平,大致呈東高西低的地勢(shì),流域東部多為低山丘陵,中西部多為平原。河流發(fā)源于山東省鄒城市北部黃山白馬泉,流經(jīng)曲阜、兗州、鄒城、微山 4縣市,是南四湖主要入湖河流之一,干流全長(zhǎng)約 60 km,流域面積約 936.02 km2,主要支流有石墻河、大沙河、石里溝、望云河等。流域土壤多為沖積潮褐土、沖積潮棕壤和麻砂棕壤。流域位于暖溫帶大陸性季風(fēng)氣候區(qū),雨熱同期,降水多集中于夏、秋季節(jié)且多暴雨,流域多年平均降水量為691.19 mm。流域多年平均徑流總量為3.26×107m3,年內(nèi)徑流變化較大,徑流多集中于夏季。流域70%以上為農(nóng)業(yè)用地,農(nóng)業(yè)用水是流域水資源的主要消耗方式。流域大部分地區(qū)夏秋季多種植玉米,施用的主要除草劑為ATR。農(nóng)藥殘留通過(guò)降水與灌溉等產(chǎn)生的地表徑流和地下水等多種途徑進(jìn)入到地表水中。因?yàn)橛衩咨L(zhǎng)季為6—9月,所以本研究在玉米生長(zhǎng)季持續(xù)開(kāi)展除草劑ATR及其代謝產(chǎn)物的污染研究。

    1.2 樣品采集與測(cè)定

    1.2.1 樣品采集 2018年6—9月每月對(duì)白馬河進(jìn)行野外常規(guī)水質(zhì)參數(shù)現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定及水樣采集。樣品采集從白馬河上游大牛長(zhǎng)水文站開(kāi)始至下游入湖口附近九孔橋村,共計(jì)18個(gè)采樣點(diǎn),采樣以及采樣點(diǎn)的布設(shè)按照國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)方法進(jìn)行[20],主要根據(jù)采樣點(diǎn)周圍的地形、土地利用狀況、河流特征(如河流寬度、表面流速、渾濁度等)等設(shè)計(jì)采樣點(diǎn)。樣品采集過(guò)程中采用GPS進(jìn)行定位,以獲得精確的采樣點(diǎn)分布。樣品采集共分為兩部分: ①現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定常規(guī)水質(zhì)參數(shù); ②將水樣用聚乙烯瓶密封低溫保存至實(shí)驗(yàn)室測(cè)定ATR及其代謝產(chǎn)物DEA和DIA濃度。常規(guī)水質(zhì)參數(shù)的測(cè)定采用便攜式水質(zhì)多功能參數(shù)儀(HQ30D,美國(guó)哈希公司)測(cè)定,現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定地表水水溫、pH值、溶解氧(DO)和電導(dǎo)率。水樣采集采用聚乙烯瓶在各采樣點(diǎn)不同位置采集2瓶水樣,每瓶500 ml,每次共采集36瓶水樣,合計(jì)144瓶水樣。水樣避光、低溫保存至實(shí)驗(yàn)室。

    1.2.2 樣品測(cè)定 樣品中ATR及其代謝產(chǎn)物根據(jù)Sun Xiaoying等(2019)的方法進(jìn)行分析檢測(cè)[21],運(yùn)用Agilent 6 890/5 973 N氣相色譜儀進(jìn)行測(cè)定。測(cè)定步驟主要分為水樣的前處理和上機(jī)測(cè)試兩個(gè)步驟。

    (1) 水樣的前處理步驟。水樣經(jīng)0.45 μm水系濾膜抽濾,用量筒準(zhǔn)確量取500 ml以備富集,分別用2×2 ml乙酸乙酯、甲醇、超純水活化固相萃取小柱(Waterrs Oasis HLB,6 cc),水樣以4~5 ml/min的速率勻速通過(guò)固相萃取小柱,富集完之后用2 ml超純水淋洗,分別用2×2 ml乙酸乙酯—二氯甲烷混合液(體積比1∶1)洗脫收集,用氮吹儀(HZ-DCY-12 SF,上海皓莊儀器有限公司)吹脫濃縮至近干,最后加入1 ml正己烷(色譜純)定容,然后上機(jī)測(cè)試。

    (2) 上機(jī)測(cè)試。色譜條件,應(yīng)用DB-5(30 m×0.32 mm×0.25 mm)色譜柱,進(jìn)樣口溫度為240 ℃,進(jìn)樣方式為無(wú)分流進(jìn)樣,進(jìn)樣量為1 μL,柱溫條件為初溫50 ℃,停留1 min,然后以30 ℃/min升至220 ℃,停留2 min,再以2 ℃/min升至240 ℃,最后以30 ℃/min升至270 ℃,停留2 min。試驗(yàn)測(cè)定ATR,DEA和DIA方法檢出限為0.01 μg/L,ATR,DEA和DIA回收率為95%~105%。

    1.3 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

    生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)是定量表征有毒污染物生態(tài)危害的一種評(píng)價(jià)體系[22]。生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)包括:危害識(shí)別、暴露評(píng)價(jià)、影響評(píng)價(jià)[23]。危害識(shí)別是指分析污染物對(duì)生物潛在的不利影響。暴露評(píng)價(jià)是指通過(guò)對(duì)比模型預(yù)測(cè)或?qū)嶋H測(cè)定污染物的濃度與現(xiàn)有質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)而進(jìn)行的評(píng)價(jià)。中國(guó)地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB3838-2002)規(guī)定地表水中ATR質(zhì)量濃度≤3 μg/L,并未將代謝產(chǎn)物DEA和DIA包括進(jìn)去,但由于其毒性與ATR類似,則全面考慮ATR對(duì)水環(huán)境的影響應(yīng)該將其代謝產(chǎn)物的影響考慮在內(nèi)[7]。本研究結(jié)果顯示,作物生長(zhǎng)季各月代謝產(chǎn)物與ATR之比值(Z)相對(duì)較高(表1),說(shuō)明單純的ATR殘留已經(jīng)不能反映ATR的環(huán)境污染水平,必須整體考慮ATR及其代謝產(chǎn)物的影響。代謝產(chǎn)物與ATR之比均值為 18.44,說(shuō)明代謝產(chǎn)物的殘留量已超過(guò)母體化合物,成為影響水質(zhì)的主要因素,故本研究綜合分析各樣品中ATR,DEA和DIA三者質(zhì)量濃度之和——總質(zhì)量濃度(SUM),公式如下:

    Z=(DEA+DIA)/ATR

    (1)

    SUM=ATR+DEA+DIA

    (2)

    影響評(píng)價(jià)是指對(duì)污染物的劑量—效應(yīng)關(guān)系的評(píng)價(jià)。生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的主要工作體現(xiàn)在暴露評(píng)價(jià)和影響評(píng)價(jià)相結(jié)合的風(fēng)險(xiǎn)表征過(guò)程。表征污染物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)有多種途徑,本研究使用熵值法對(duì)ATR及其代謝產(chǎn)物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行初步判斷,風(fēng)險(xiǎn)熵(RQ,the risk quotient)的計(jì)算方法如下:

    (3)

    式中:MEC(the measured environmental concentration)為污染物的實(shí)測(cè)環(huán)境濃度,PEC(the predicted environmental concentration)為預(yù)測(cè)環(huán)境濃度,PNEC(the predicted no-effect concentrations)為預(yù)測(cè)無(wú)效應(yīng)濃度。本研究使用白馬河地表水中ATR,DEA和DIA的實(shí)際濃度(MEC),預(yù)測(cè)無(wú)效應(yīng)濃度(PNEC)使用評(píng)估因子法確定,檢出污染物的慢性毒性數(shù)據(jù)來(lái)自美國(guó)環(huán)保署開(kāi)發(fā)的PBT分析器[24]。

    1.4 數(shù)據(jù)分析與統(tǒng)計(jì)

    首先采用Excel 2010軟件進(jìn)行求和及算數(shù)平均值等方法處理不同時(shí)間河流采樣點(diǎn)ATR,DEA和DIA質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)。然后采用Pearson相關(guān)分析法對(duì)ATR,DEA和DIA分別與溶解氧(DO)、電導(dǎo)率、水溫和pH值等常規(guī)水質(zhì)參數(shù)的相關(guān)性進(jìn)行分析,并進(jìn)行顯著性雙側(cè)檢驗(yàn)。采用ArcGIS 10.2,Origin 2017和SPSS 20.0軟件進(jìn)行時(shí)空數(shù)據(jù)的處理。應(yīng)用RQ對(duì)ATR,DEA和DIA分別進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 常規(guī)水質(zhì)參數(shù)

    河流的水環(huán)境條件,如電導(dǎo)率,pH值,DO等常規(guī)水質(zhì)參數(shù),會(huì)影響農(nóng)藥的污染水平[25]。而且,農(nóng)藥的降解速率也取決于水的溫度,pH值,農(nóng)藥自身的化學(xué)性質(zhì)以及農(nóng)藥在水中的存留時(shí)間。白馬河6—9月地表水水溫、pH值、DO和電導(dǎo)率見(jiàn)圖1?,F(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)結(jié)果顯示,河流DO平均質(zhì)量濃度變化范圍在1.19~14.54 mg/L之間,平均值為6.71±0.47 mg/L;DO平均質(zhì)量濃度以8月最高(7.03 mg/L),其次是7月(6.86 mg/L),然后是6月(6.70 mg/L),9月最低(6.24 mg/L)。7—8月DO濃度較高,可能原因是7—8月多暴雨,地表水流量大、DO濃度高,而9月降雨量小,徑流量小,故DO濃度低。根據(jù)國(guó)家地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB3838-2002),DO各月平均質(zhì)量濃度均優(yōu)于Ⅱ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)(>6 mg/L)。電導(dǎo)率變化范圍在906~4 830 us/cm之間,平均值為1 610.50±220.68 us/cm。電導(dǎo)率值以9月最高(1 722.50 us/cm),其次是8月(1 689.33 us/cm),然后是6月(1 640.33 us/cm),7月最低(1 389.82 us/cm);電導(dǎo)率的高低與水體中各類離子的總濃度存在正相關(guān)關(guān)系[26-27]。白馬河pH值變化范圍在7.91~9.96之間,平均值為8.53±0.11,6—9月水體pH值均呈弱堿性。

    相關(guān)分析表明,水體中DO,電導(dǎo)率,pH值等常規(guī)水質(zhì)參數(shù)與水中ATR,DEA和DIA質(zhì)量濃度的相關(guān)性均不顯著,說(shuō)明除常規(guī)水質(zhì)參數(shù)之外,可能還有其他因素影響河流農(nóng)藥濃度的變化。

    注:黑色圓點(diǎn)代表水質(zhì)參數(shù)的平均值,白色柱子代表水質(zhì)參數(shù)的主要分布范圍,星號(hào)代表最高值與最低值。下同。

    2.2 阿特拉津及其代謝產(chǎn)物污染的時(shí)間變化特征

    ATR,DEA和DIA在作物生長(zhǎng)季各月檢出結(jié)果見(jiàn)表1。ATR在6—7月的地表水樣中100%檢出,8—9月檢出率稍有下降,主要原因是6月為ATR的施用期,土壤中的ATR通過(guò)降水、灌溉等產(chǎn)生的地表徑流流失進(jìn)入河流,而8—9月檢出率下降則可能是因?yàn)锳TR的降解。

    表1 白馬河流域ATR,DEA和DIA各月檢出率

    代謝產(chǎn)物DEA,DIA在前兩月檢出率較低,后兩月檢出率增加,則可能是因?yàn)榇x產(chǎn)物在剛施用之后降解量較少,而后兩月降解較多的緣故。

    與國(guó)內(nèi)外其他地區(qū)關(guān)于ATR,DEA在地表水中檢出濃度的報(bào)道(表2)相比較,可以看出白馬河地表水中ATR濃度處于中等水平,DEA濃度則處于較高水平。

    表2 國(guó)內(nèi)外流域ATR,DEA濃度 μg/L

    白馬河ATR,DEA,DIA和SUM各月平均質(zhì)量濃度見(jiàn)圖2。ATR平均質(zhì)量濃度變化范圍0~2.14 μg/L之間,平均值為0.28±0.17 μg/L;ATR 7月平均質(zhì)量濃度最高(0.45 μg/L),其次是6月(0.33 μg/L),然后是9月(0.23 μg/L),平均質(zhì)量濃度最低的是8月(0.13 μg/L)。

    圖2 白馬河流域ATR,DEA,DIA各月平均質(zhì)量濃度及總質(zhì)量濃度(SUM)

    主要原因是除草劑的施用主要集中在6月,而降水則主要集中于7月、8月,豐沛的降水經(jīng)地表徑流侵蝕土壤導(dǎo)致除草劑流失進(jìn)入河流,河流流量經(jīng)地表徑流的匯入逐漸增大,導(dǎo)致初時(shí)(7月)水體中ATR濃度較高,隨著河流流量的不斷增大及ATR的降解,ATR濃度降低。

    DEA平均質(zhì)量濃度變化范圍在0~8.97 μg/L之間,平均值為1.35±0.35 μg/L;DEA 9月平均質(zhì)量濃度最高(1.70 μg/L),其次是6月(1.49 μg/L),然后是7月(1.22 μg/L),平均質(zhì)量濃度最低的是8月(1.00 μg/L)。DIA平均質(zhì)量濃度變化范圍在0~9.97 μg/L之間,平均值為0.71±0.47 μg/L;DIA在 9月的平均質(zhì)量濃度最高(1.17 μg/L),其次是8月(1.04 μg/L),然后是6月(0.38 μg/L),平均質(zhì)量濃度最低的是7月(0.23 μg/L)。綜上所述,代謝產(chǎn)物DEA,DIA在9月濃度最高,推測(cè)此時(shí)大部分ATR在6月施用之后都逐漸降解為代謝產(chǎn)物,故其濃度最高。對(duì)比ATR,DEA和DIA可以發(fā)現(xiàn),ATR各月平均質(zhì)量濃度均低于其代謝產(chǎn)物。DEA,DIA濃度與母體化合物的平均比值為18.44(表3),說(shuō)明河流中的ATR大部分會(huì)降解為代謝產(chǎn)物。而9月比值最高,說(shuō)明此時(shí)大部分ATR已經(jīng)降解為代謝產(chǎn)物。

    表3 白馬河流域各月代謝產(chǎn)物與ATR之比(Z)

    SUM變化范圍在0.07~12.09 μg/L之間,平均值為2.34±0.76 μg/L,說(shuō)明所有采集水樣中均有除草劑或者代謝產(chǎn)物被檢出。9月SUM最高,表明9月河流除草劑代謝產(chǎn)物自施用之后逐漸累積,污染相對(duì)較高。

    2.3 阿特拉津及其代謝產(chǎn)物污染的空間變化

    按照地形地貌特征可以將河流劃分為上游、中游、下游3段,按月分別評(píng)價(jià)各采樣點(diǎn)和河段除草劑ATR,DEA,DIA和SUM污染特征,結(jié)果見(jiàn)圖3。縱觀白馬河沿程各采樣點(diǎn),各污染物濃度最高值大多出現(xiàn)于河流上游和中游。位于上游的大牛長(zhǎng)水文站(s1)和中游的夾坊村(s11)的污染物濃度在各月一直處于較高水平。除6月下游郭里鎮(zhèn)北洼七里溝(s15)DEA,SUM質(zhì)量濃度最高(分別為5.69 μg/L,6.19 μg/L)外,其余各月下游污染物濃度均相對(duì)較低,這可能與河流下游河道寬闊、水流量大、稀釋作用較強(qiáng)有關(guān),導(dǎo)致下游污染物濃度較低。

    圖3 白馬河流域6—9月ATR,DEA,DIA及其總合(SUM)沿程濃度變化情況

    對(duì)比分析6月各河段ATR,DEA和DIA濃度,上、中、下游沒(méi)有顯著的差別,主要原因可能是6月為除草劑ATR的施用季節(jié),除草劑在流域廣泛施用,流失普遍,導(dǎo)致整條河流的除草劑污染在空間分布上沒(méi)有明顯的差別。

    對(duì)比6—9月各河段SUM,隨著時(shí)間推移,上游和中游SUM呈增長(zhǎng)趨勢(shì),可能與ATR降解生成DEA和DIA有關(guān);而下游SUM呈下降趨勢(shì),可能與雨季下游水量增長(zhǎng)速度快,稀釋作用不斷加強(qiáng)有關(guān)。

    2.4 阿特拉津及其代謝產(chǎn)物的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

    選取ATR外推因子(AF,the assessment factor)為10,DEA,DIA選取AF為100,確定污染物的 PNEC[25],ATR,DEA和DIA的PNEC分別為10,20,30 μg/L (表4)。一般認(rèn)為,當(dāng)RQ>1時(shí),為高風(fēng)險(xiǎn);RQ介于0.1~1之間時(shí),為中等風(fēng)險(xiǎn);當(dāng)RQ<0.1時(shí),為低風(fēng)險(xiǎn)[32]。為了嚴(yán)格地評(píng)價(jià)地表水中農(nóng)藥的潛在危害,在本研究中農(nóng)藥的風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)以該農(nóng)藥最大RQ值所在風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為準(zhǔn)。評(píng)價(jià)結(jié)果顯示,ATR,DEA和DIA風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)均為中等,但ATR僅在河流中游1個(gè)采樣點(diǎn)(毛堂水文站,s6)具有中等風(fēng)險(xiǎn)(RQ為0.21),其他河段風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)為低等;DIA在上游3個(gè)采樣點(diǎn)(東紀(jì)溝大橋,s4;馬樓水文站,s5)中存在中等風(fēng)險(xiǎn),RQ分別為0.17,0.14,0.33;DEA共在15個(gè)采樣點(diǎn)中具有中等風(fēng)險(xiǎn),占采樣點(diǎn)總數(shù)的21.1%,其中8個(gè)采樣點(diǎn)位于河流上游(大牛長(zhǎng)水文站,s1;東紀(jì)溝大橋,s4;馬樓水文站,s5),6個(gè)位于中游(石里溝支流,s10;夾坊村,s11),1個(gè)位于下游(郭里鎮(zhèn)北洼七里溝,s15)。綜合ATR,DEA和DIA具有中等風(fēng)險(xiǎn)的采樣點(diǎn)的空間分布,發(fā)現(xiàn)河流下游僅分布有1個(gè)采樣點(diǎn),其余采樣點(diǎn)均位于河流上、中游,說(shuō)明ATR,DEA和DIA的污染在白馬河上、中游較為嚴(yán)重,下游污染較輕。

    表4 對(duì)魚(yú)類、水生無(wú)脊椎動(dòng)物和藻類的生態(tài)毒性終點(diǎn)及農(nóng)藥的相關(guān)PNEC值(有效值)

    3 討 論

    與母體化合物(ATR)一樣,代謝產(chǎn)物DEA也被列為危害性較強(qiáng)的污染物,具有較高的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn),其在環(huán)境中的殘留同樣備受關(guān)注。然而,目前針對(duì)水環(huán)境中ATR代謝產(chǎn)物污染的時(shí)空分布開(kāi)展的研究相對(duì)較少。代謝產(chǎn)物由母體化合物降解而來(lái),其在水環(huán)境中的污染的時(shí)空分布不僅與農(nóng)業(yè)徑流的輸入有關(guān),還與母體化合物降解的速率、周圍環(huán)境條件(如pH值、電導(dǎo)率等)有關(guān),表現(xiàn)出與母體化合物不一樣的時(shí)空分布特征。例如,本研究分析表明,地表水中母體化合物ATR的濃度在農(nóng)藥施用的早期(作物生長(zhǎng)季的幼苗期)相對(duì)較高,而代謝產(chǎn)物則在作物生長(zhǎng)季成熟期濃度較高,這是因?yàn)锳TR降解為代謝產(chǎn)物需要一定的時(shí)間造成的。水環(huán)境中代謝產(chǎn)物濃度的時(shí)空分布的滯后性,這就需要對(duì)地表水環(huán)境作出與母體化合物不一樣的措施。

    此外,與大尺度流域相比,農(nóng)業(yè)小流域流量小,稀釋作用弱,對(duì)污染的稀釋作用差,而農(nóng)業(yè)流域農(nóng)藥施用廣泛,污染輸入量大,導(dǎo)致農(nóng)業(yè)小流域污染負(fù)荷相對(duì)較高,往往存在比干流的污染更嚴(yán)重的現(xiàn)象,故而農(nóng)業(yè)小流域的農(nóng)藥污染狀況更需要得到關(guān)注。針對(duì)農(nóng)業(yè)小流域污染防控,可以采取退耕還林、還草或建立河岸植被緩沖帶、人工濕地等措施,能夠有效攔截農(nóng)藥等面源污染物進(jìn)入河流,減少對(duì)河流湖泊的污染。

    4 結(jié) 論

    (1) 在作物生長(zhǎng)季所有采集的水樣中均有除草劑ATR及其代謝產(chǎn)物DEA,DIA檢出,ATR,DEA和DIA檢出率分別為95.77%,95.77%,92.96%,說(shuō)明在研究區(qū)內(nèi)存在普遍的除草劑污染。

    (2) ATR在6—7月的地表水樣中100%檢出,8—9月檢出率稍有下降,代謝產(chǎn)物DEA,DIA在前兩月檢出率較低,后兩月檢出率增加。

    (3) 與國(guó)內(nèi)外同類地區(qū)研究相比,白馬河流域ATR污染處于中等水平,但其代謝產(chǎn)物DEA污染相對(duì)較高。

    (4) ATR在6月廣泛施用,但是在地表水中7月平均濃度最高,主要與6月末至8月初降雨相對(duì)集中,地表徑流侵蝕土壤導(dǎo)致除草劑流失進(jìn)入河流;代謝產(chǎn)物DEA,DIA在9月濃度最高,這與母體化合物轉(zhuǎn)化為代謝產(chǎn)物需要一定的時(shí)間有關(guān)。作物生長(zhǎng)季中9月總除草劑濃度最高,其中代謝產(chǎn)物占有較大比重。兩種代謝產(chǎn)物在水體中的濃度遠(yuǎn)大于母體化合物ATR,對(duì)白馬河地表水的污染也更為顯著。

    (5) 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果顯示ATR,DEA和DIA風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)處于中等水平;19個(gè)中等風(fēng)險(xiǎn)數(shù)據(jù)中,其中18個(gè)為代謝產(chǎn)物濃度達(dá)到中等風(fēng)險(xiǎn)值。在本研究區(qū),代謝產(chǎn)物濃度遠(yuǎn)高于ATR,代謝產(chǎn)物濃度與母體化合物的濃度的平均比值為18.44,因此,應(yīng)該加強(qiáng)對(duì)代謝產(chǎn)物DEA和DIA的研究和控制,采取與母體化合物不一樣的措施。

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