超快電子衍射研究及發(fā)展綜述

宋怡方 王 健 劉錚錚 樊寬軍

超快電子衍射研究及發(fā)展綜述

宋怡方 王 健 劉錚錚 樊寬軍

（華中科技大學(xué)電氣與電子工程學(xué)院 武漢 430074）

原子運動及相應(yīng)的結(jié)構(gòu)改變是自然界中化學(xué)反應(yīng)、生命過程等現(xiàn)象的本質(zhì)。因此，在原子層面實時間、實空間觀測物質(zhì)非平衡態(tài)的原子運動和結(jié)構(gòu)演化過程，能深刻地解釋這些現(xiàn)象的本質(zhì)，將物質(zhì)的微觀動力學(xué)過程和其物理化學(xué)等特性聯(lián)系起來，為科學(xué)突破創(chuàng)造了巨大的機遇。原子層面的動態(tài)過程的特征時間在皮秒、飛秒、甚至阿秒量級，目前只有泵浦-探測技術(shù)可以實現(xiàn)該量級的時間分辨率。超快電子衍射使用電子作為泵浦-探測技術(shù)中的探針，具有高彈性散射截面、低能量沉積、造價及維護成本低等優(yōu)勢，在近十余年間獲得快速發(fā)展。該文總結(jié)近年來超快電子衍射中關(guān)鍵技術(shù)的發(fā)展，并對新一代超快電子衍射的發(fā)展趨勢進行展望。

超快科學(xué) 超快電子衍射 空間電荷效應(yīng) THz驅(qū)動

0 引言

物質(zhì)是由原子、分子、電子等微觀粒子組成，其結(jié)構(gòu)以及運動狀態(tài)決定物質(zhì)的宏觀性質(zhì)。物質(zhì)微觀結(jié)構(gòu)發(fā)生改變，其宏觀性質(zhì)就會發(fā)生相應(yīng)改變。因此，實驗化學(xué)家都有這樣的夢想：實時觀測化學(xué)反應(yīng)過程中的原子核及電子運動（拍攝“分子電影”[1]）。這樣能更深入地理解化學(xué)反應(yīng)的本質(zhì)，進而控制某些反應(yīng)過程。比如很多化學(xué)反應(yīng)過程中的中間產(chǎn)物形成、結(jié)構(gòu)與性質(zhì)等現(xiàn)象及其機理還未被充分認識，所以研究原子的動力學(xué)行為，有助于理解其相關(guān)的物理、化學(xué)、生物等宏觀物性，最終控制這些微觀行為并設(shè)計新的物質(zhì)性質(zhì)，這是當今科學(xué)研究中重要的基礎(chǔ)內(nèi)容。由于原子運動的特征時間在百飛秒量級，此條件下的瞬態(tài)過程研究被稱為“超快科學(xué)”。對這些超快動力學(xué)行為的直接觀測是超快科學(xué)研究的基礎(chǔ)，是解答許多科學(xué)問題的關(guān)鍵，也因此，激發(fā)了人們發(fā)展出各種先進的方法和手段，來獲取物質(zhì)的更快更細致的微觀動態(tài)信息。

飛秒激光最早用于研究物質(zhì)的超快過程。加州理工學(xué)院A. H. Zewail教授使用了基于飛秒激光的泵浦-探測技術(shù)觀測到化學(xué)反應(yīng)中原子和分子的瞬態(tài)狀態(tài)[2]，從根本上改變了人們對于化學(xué)反應(yīng)的認識，獲得1999年諾貝爾化學(xué)獎。由于激光的波長決定其空間分辨率，因此利用波長更短的X射線作為探針的超快X射線衍射（Ultrafast X-ray Diffraction, UXD）技術(shù)迅速發(fā)展起來，成為目前使用最廣泛的超快研究工具。20世紀80年代，Rochester大學(xué)的G. Mourou提出了利用電子束作為探針觀測超快過程[3]，推動了超快電子衍射（Ultrafast Electron Diffraction, UED）技術(shù)的發(fā)展。目前，UXD和UED已經(jīng)發(fā)展成為互為補充又不可替代的兩種超快探測技術(shù)，在許多領(lǐng)域已經(jīng)取得了豐碩的成果[4]。

超快探測技術(shù)在物質(zhì)的結(jié)構(gòu)和動力學(xué)之間搭起一座橋梁，將傳統(tǒng)的化學(xué)、物理、生物以及材料科學(xué)等學(xué)科的研究帶入飛秒科學(xué)的領(lǐng)域, 創(chuàng)造了巨大的機遇。超快電子顯微由于其彈性散射截面高、能量沉積小、造價及維護成本低等優(yōu)勢，成為目前超快科學(xué)研究的重要手段之一。

1 超快電子衍射

1.1 電子衍射衍射原理及優(yōu)勢

泵浦-探測方法是研究物質(zhì)非平衡態(tài)演化過程的重要方法，通過調(diào)節(jié)泵浦與探測之間不同延時，可記錄樣品完整的動態(tài)變化過程。1982年，G. Mourou提出超快電子衍射方法，其特點為：①電子束由激光脈沖通過光電效應(yīng)產(chǎn)生，保持了與泵浦激光的同步性；②電子束可以方便地進行加速、聚焦和準直等操控。通過記錄泵浦后不同時刻的電子衍射樣斑，即可獲得樣品原子結(jié)構(gòu)的變化過程。

電子具有類似光子的波粒二象性，其波長為=/，其中普朗克常數(shù)，為電子的動量。因此，電子也可以像光子一樣產(chǎn)生衍射，如圖1所示。電子入射到周期性的晶格結(jié)構(gòu)中與原子核作用產(chǎn)生彈性散射，若不同晶格層中電子的路徑差為波長的整數(shù)倍，就會產(chǎn)生有效干涉，宏觀表現(xiàn)為電子穿過晶體后出現(xiàn)特定的空間角度分布，形成衍射樣斑。給定入射電子束的能量，就能通過衍射樣斑的衍射角2反推晶格尺寸，獲得晶體的原子結(jié)構(gòu)信息。

圖1 Bragg衍射的幾何描述和單晶結(jié)構(gòu)典型的衍射樣斑

與光子的衍射相比，電子衍射具有獨特的優(yōu)勢。首先，電子的德布羅意物質(zhì)波長非常短，這意味著UED更容易實現(xiàn)更高的空間分辨率。其次，電子通過庫侖電場跟原子核及核外電子發(fā)生散射，其彈性散射截面比X射線高5～6個數(shù)量級[5]。這降低了對樣品的制備要求，可以在氣相、液相、納米薄膜等樣品上產(chǎn)生高質(zhì)量的衍射樣斑。第三，由于探針和樣品的能量交換主要發(fā)生在非彈性散射過程中，因此衍射過程中電子在樣品上的能量沉積遠小于X射線。比如，在發(fā)生相同次數(shù)彈性散射的情況下， 200keV電子的能量沉積是8keV的X射線的 1/1 000[6]。因此，UED能在不破壞樣品的情況下獲取足夠的信息，進行不可逆過程探測實驗，進而在生命科學(xué)研究上發(fā)揮不可替代的作用。更重要的是，產(chǎn)生高空間分辨率的X射線依賴硬X射線自由電子激光裝置。這是投資百億級的重大科學(xué)裝置，目前全世界僅有5臺：美國LCLS-II、德國的EXFEL、瑞士SwissFEL、韓國PAL-XFEL以及日本的SCALA。而電子束在很低能量的情況下就滿足空間分辨率的要求，造價與維護成本低，可在大學(xué)研究所的普通實驗室建成。

1.2 超快電子衍射裝置及關(guān)鍵參數(shù)

G. Mourou設(shè)計了超快電子衍射裝置，如圖2所示[3]。激光器產(chǎn)生波長為1 064nm的皮秒激光脈沖分成兩束，一束用于泵浦樣品鋁箔使其融化；另一束通過倍頻轉(zhuǎn)化為波長為266nm的激光脈沖，照射光陰極產(chǎn)生ps電子束，加速后得到25keV的電子照射樣品，產(chǎn)生衍射圖像。通過控制泵浦激光和電子束的相對時延，可以觀測鋁箔從固態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)橐簯B(tài)的過程。

圖2 G. Mourou提出的超快電子衍射裝置示意圖

UED裝置的發(fā)展目標是不斷提高探測的時空分辨率和圖像的清晰度，其主要由電子探針的品質(zhì)決定。關(guān)鍵的性能參數(shù)包含時間分辨率、橫向相干長度、電荷量以及亮度。

（1）時間分辨率：可以區(qū)分變化過程中兩個不同狀態(tài)的最短時間差，其定義為[7]

（2）電子束橫向相干長度：電子束的橫向相干長度與UED的空間分辨率相關(guān)，其倒數(shù)為樣品倒易空間（reciprocal space）的分辨率。電子束的橫向相干長度為[8]

（3）電子束電荷量：形成高信噪比的衍射信號需要積累足夠多的電子[9]，不同電荷量下的1T-TaS2的衍射樣斑如圖3所示。對于簡單的結(jié)構(gòu)（如金屬晶體），10fC（約6×104個電子）的電子束即可實現(xiàn)足夠高的信噪比；而探測結(jié)構(gòu)復(fù)雜的有機生物材料則需要約1pC（約6×106個電子）。UED單發(fā)電子束的電荷量決定了積累同一時刻的衍射樣斑所需的重復(fù)實驗次數(shù)。若超快過程不可逆，則需要UED具備單發(fā)（single shot）成像的能力。

圖3 不同電荷量下的1T-TaS2的衍射樣斑

（4）電子束亮度：亮度是衡量電子束綜合品質(zhì)的參數(shù)，涵蓋了上述三個參數(shù)。五維亮度的定義為

電子束扮演兩個重要角色：電子數(shù)目相當于拍攝超快過程的“曝光量”，足夠的電子數(shù)目才能產(chǎn)生清晰的圖像；電子束的宏觀長度相當于拍攝的“時間快門”，決定著時間分辨率。為獲取更精準的超快動力學(xué)信息，要求電子束長度更短、亮度更高。但是，電子之間的庫侖斥力引發(fā)的空間電荷效應(yīng)隨著電荷量的增長而急劇增強，加劇電子束團長度與電荷量間的矛盾[11]，嚴重降低了時空分辨率。對于可逆的超快過程，可通過降低探針中的電子數(shù)來降低空間電荷效應(yīng)，但必須反復(fù)泵浦探測，積累衍射電子提高圖像清晰度，對樣品要求更高，限制了研究范圍。因此如何兼具高電荷量和飛秒時間分辨率成為了超快電子衍射問世以來所面臨的主要技術(shù)挑戰(zhàn)。近十余年間，世界各國的研究者針對這一挑戰(zhàn)發(fā)展出了不同的解決方案。

2 超快電子衍射的技術(shù)發(fā)展

2.1 低能keV UED

早期的UED使用高壓靜電場加速電子束，受真空擊穿的限制，靜電場的加速梯度難以超過10MV/m[12]，電子束能量一般小于100keV。由于電子束能量較低，空間電荷效應(yīng)顯著，在束團傳輸至樣品的過程中對其在時間和空間上的拉伸作用，增加了束團的能散、發(fā)射度等品質(zhì)參數(shù)，導(dǎo)致：①拉長了電子束的束團長度，從幾十飛秒增加到ps量級；②增大電子透鏡的像差，導(dǎo)致空間分辨率降低[13]。

為了克服上述困難，keV UED在技術(shù)上不斷發(fā)展，尤其在減小空間電荷效應(yīng)影響方面做了許多理論探索與實踐驗證工作：

1）控制電子束團中的電子數(shù)目

1997年，Zewail小組分析了電子束的束團長度和電子個數(shù)的關(guān)系，將電子個數(shù)減少到數(shù)百個，并獲得了約0.5ps的束團長度，將UED的時間分辨率降低到4ps以內(nèi)，成功地觀測到CH2I2反應(yīng)中C-I鍵斷裂的過程[14]。為了從根本上消除空間電荷效應(yīng)，2005年他們提出了單電子探針方案[15]，即每發(fā)電子束的平均電子數(shù)≤1。為了在有限的時間內(nèi)獲得高信噪比的衍射圖像，電子束的重復(fù)頻率必須在MHz量級[16]，與之對應(yīng)的是樣品可逆過程的豫馳時間必須小于1μs。因此，該方案雖然將分辨率提升到了fs量級，但僅限于部分弛豫時間極短的可逆超快過程。

2）縮短電子飛行距離

2003年，加拿大McGill大學(xué)的B. J. Siwick小組，通過縮短電子束從光陰極到樣品的距離（約4.8cm），減少了空間電荷效應(yīng)的作用時間，在1fC的電荷量下實現(xiàn)了600fs的束團長度，并將UED的時間分辨率推進到了1ps左右[17]。

加拿大Toronto大學(xué)的R. J. D. Miller小組進一步將光陰極到樣品的距離控制在3cm以內(nèi)[18]，如圖4所示。受擊穿場強等因素的限制，高壓直流電子槍陰極到樣品的距離難以進一步壓縮。因此，需要研究新的辦法來進一步壓縮束團長度。

圖4 Toronto大學(xué)的緊湊型keV UED（左）以及該裝置獲得的單晶Bi的衍射樣（右）

3）射頻腔壓縮束團

在射頻諧振腔中，利用時變微波電場壓縮電子束團：縱向被電荷間的庫侖力拉長的束團進入諧振器時，束團頭部的高能電子被減速，而尾部的低能電子被加速，經(jīng)過漂移段后尾部電子逐漸追上頭部電子，實現(xiàn)束團長度的壓縮。荷蘭Eindhoven大學(xué)射頻壓縮束團示意圖如圖5所示。Eindhoven大學(xué)的Luiten研究組采用該方案將200fC的電子束壓縮到了67fs[19]。

圖5 Eindhoven大學(xué)射頻壓縮束團示意圖

4）電子路徑差補償

利用二極磁鐵將不同能量的電子軌跡分開，高能電子的路程比低能電子的長，導(dǎo)致束團被壓縮。圖6是京都大學(xué)Skabe教授組的壓縮方案[20]，此壓縮器可把激光加速產(chǎn)生的大能散電子束團壓縮到200fs。

圖6 京都大學(xué)UED束團壓縮示意圖

5）電場反射鏡壓縮

通過在電子束的傳播路徑上設(shè)置電場“反射鏡”，不同能量的電子在“反射鏡”中由減速到反向加速，從而達到束團壓縮的效果。2009年，G. H. Kassier等對于該方法的進行了研究，在樣品處可以把2×105個電子的束團壓縮到130fs[21]，如圖7所示。

圖7 磁場分離電場反射鏡壓縮方案

keV電子源的能量也在不斷提高以降低空間電荷效應(yīng)的影響，目前已經(jīng)發(fā)展有300keV直流電子槍。但是，keV電子束的飛行速度明顯低于光速 （100keV電子束的速度為0.55倍光速），電子束和泵浦激光的速度失配一般在ps量級。由于keV電子束有天然局限，難以產(chǎn)生更高性能的電子束。

2.2 高能MeV UED

高能MeV UED可從根本上削弱電子間空間效應(yīng)，可提高電子束的能量。根據(jù)電動力學(xué)理論，運動電荷周圍同時存在庫侖電場和感應(yīng)磁場，電子束中的電子受到周圍運動電荷產(chǎn)生的電場力和磁場力統(tǒng)稱洛倫茲力，即=(+×)，其中和分別為電子的電荷量和速度。當電子運動速度趨近光速時，電子受到的電場力和磁場力幾乎完全抵消，電子束中的空間電荷效應(yīng)被顯著抑制。由于MeV電子束的速度接近光速，電子束和泵浦激光之間的速度失配項會自然地降低到1fs以內(nèi)，有助于UED時間分辨率的提升。但是，MeV電子束的波長短，其衍射角度隨之減小，因此在樣品后需要數(shù)米長漂移段使不同階的衍射樣斑分離。

2006年，美國BNL實驗室的X. J. Wang提出高能MeV UED的概念[22]，如圖8所示，并設(shè)計了相應(yīng)的系統(tǒng)：電子束由1.6-cell 微波電子槍產(chǎn)生，能量為5.4MeV，束團長度為560fs，電荷量為2.9 pC，相比keV UED提高了2～3個量級[23]。

圖8 由X. J. Wang最早提出的MeV UED的示意圖

由于MeV UED的優(yōu)秀性能，國際上多個研究組開展了研究。美國加州大學(xué)洛杉磯分校的Pegasus實驗室優(yōu)化了MeV UED的參數(shù)，加入光闌刮去電子束的外圍電子獲得了更高質(zhì)量的衍射樣斑[24]，時間分辨率達到了百fs量級，以此研究了單晶金的融化過程中的Debye-Waller效應(yīng)[25]。日本Osaka大學(xué)的MeV UED以180fs的時間分辨率觀測了單晶金的融化過程，實驗結(jié)果支持雙溫分子動力學(xué)模型[26-27]。2013年，美國BNL實驗室的UED課題組通過使用6fC的電子束，獲得了40fs的束團長度，時間分辨率達到了130fs[28]。2015年，美國SLAC實驗室采用高穩(wěn)定微波功率源和高精度激光-射頻同步技術(shù)，將電子束和泵浦激光的到達時間抖動降低到50fs左右。美國SLAC實驗室的MeV UED的裝置如圖9所示。該裝置同樣采用了20fC的低電荷量，可使UED的時間分辨率達到約105fs。通過該裝置陸續(xù)完成了Au和Bi等金屬晶體、過渡金屬硫化物MoS2及N2等氣態(tài)樣品的衍射實驗[29]。

圖9 美國SLAC實驗室的MeV UED的裝置

MeV電子束的空間電荷效應(yīng)相比于keV降低很多。但是，當實驗需要高電荷量時，空間電荷效應(yīng)依然導(dǎo)致超快電子束品質(zhì)變差，降低時間分辨率。為了保證UED的間分辨率，需要進一步壓縮束團長度抵消空間電荷的影響。2015年，清華大學(xué)和美國UCLA合作完成了首個MeV UED上基于RF諧振腔的束團壓縮實驗，在2pC電荷下獲得了（42±9）fs的束團長度[30]，UCLA的束團壓縮和束長測量裝置如圖10所示。因為電子能量從keV提升到MeV量級，RF壓縮腔也從單腔發(fā)展為多腔級聯(lián)。

2017～2018年，UCLA（見圖10）和上海交通大學(xué)在20～30fC的低電荷量下通過射頻（Radio Frequency, RF）壓縮腔分別獲得了7fs[31]和6fs[32]的超短電子束。由于射頻功率源的相位抖動，實驗中電子束到達壓縮腔時在零相位附近抖動，電子束因此會經(jīng)歷加速或減速，使其飛行時間發(fā)生改變，最終轉(zhuǎn)化為激光-電子束的到達時間抖動。上海交通大學(xué)的MeV UED在加裝S波段RF壓縮腔后，電子束的中心能量抖動增大了4倍，到達時間抖動達到了約120fs[33]。

為了在束團壓縮的同時避免引入額外的到達時間抖動，2019年韓國KAERI實驗室提出了基于90°消色散段束團長度壓縮方法，如圖11所示。通過該方案在0.6pC的電荷量下實現(xiàn)了25fs的束團長度和7.8fs的到達時間抖動，由此實現(xiàn)了前所未有的(31±6)fs（RMS）的時間分辨率[34-35]。2020年，上海交通大學(xué)也在其MeV UED上完成消色散段的搭建，并在20fC電荷量下實現(xiàn)了50fs（FWHM）的時間分辨率[36]。

圖10 UCLA的束團壓縮和束長測量裝置

圖11 KAERI UED的裝置示意圖

相比于低能keV UED，MeV UED將電子束的亮度提高了2～3個量級。但是，限制時間分辨率突破100 fs的難點依然存在。第一，MeV 的電子束內(nèi)部仍有一定的空間電荷效應(yīng)，當電荷量大于100fC時，電子束的束團長度自身會超過100fs；第二，微波功率源存在相位和幅值抖動，引入的到達時間抖動通常在100fs左右。為了實現(xiàn)理想中小于100fs的時間分辨率，需要發(fā)展新一代的技術(shù)。

3 未來UED的發(fā)展趨勢

當前的UED已經(jīng)被成功用于物理、化學(xué)、材料等可逆超快過程的研究。然而，許多物質(zhì)的超快過程不可逆，只能通過單發(fā)泵浦探測來獲得其演化過程信息，單發(fā)電子脈沖獲得足夠清晰的衍射圖像。因為不需要反復(fù)泵浦探測，對樣品的輻射損傷很小，這是未來UED的一個重要發(fā)展趨勢，為不可逆過程（如生命科學(xué)）的超快動力學(xué)研究提供了重要手段。但是，有機大分子物質(zhì)主要由輕原子組成，對電子的散射效果較弱，探測蛋白質(zhì)需要約107個電子[37]才能獲得清晰圖像。要求電子“探針”的亮度比常規(guī)UED的亮度高2～3個數(shù)量級，其束流的峰值電流與現(xiàn)在的XFEL相當[38]，所以空間電荷效應(yīng)對束流品質(zhì)影響顯著。這為高品質(zhì)超快電子束的產(chǎn)生與操控帶來了極大的挑戰(zhàn)。

3.1 高亮度電子源

UED技術(shù)的核心是電子探針技術(shù)的進步，因此發(fā)展高性能電子源理論及相關(guān)技術(shù)是未來UED必須解決的首要問題。限制超快電子束峰值亮度的主要原因是陰極處的空間電荷效應(yīng)。因此提高光陰極處的加速電場梯度，是降低空間電荷效應(yīng)、增強電子束亮度的有效手段。針對不同的研究問題，需要不同性質(zhì)的電子源。經(jīng)過不斷的理論與技術(shù)積累，電子源的性能逐步向前推進。

3.1.1 常規(guī)RF電子槍技術(shù)

當前MeV UED使用1.6-cell微波電子槍，是借鑒了用于自由電子激光等高能加速器的電子源設(shè)計[39-40]。但MeV UED的電子束能量為3MeV左右，僅使用了1.6-cell約60%的加速能力，導(dǎo)致在加速過程中低能電子束內(nèi)部的空間電荷效應(yīng)較為嚴重。為解決上述問題，UCLA的P. Musumeci提出1.4-cell微波電子槍方案[41]，通過理論和束流仿真說明了1.4-cell微波電子槍在MeV UED應(yīng)用中可能更具優(yōu)勢。華中科技大學(xué)與大阪大學(xué)和KEK合作，首次研制成功1.4-cell微波電子槍，初步測試表明，在高電荷量條件下，比1.6-cell電子槍具有顯著的優(yōu)勢[42]。尤其在電子起始加速階段，電場梯度高3～5倍。為了提高超快電子實驗效率，超導(dǎo)電子槍也是發(fā)展的一個趨勢，同時具備了高重復(fù)頻率和高加梯度的優(yōu)勢。在提供高電荷量的狀態(tài)下可以極大地提高電子束的重復(fù)頻率[43-44]，克服目前常溫RF電子槍的工作頻率過低的問題，大大縮短實驗時間，提高了工作效率。

3.1.2 THz驅(qū)動電子槍

傳統(tǒng)的RF或DC電子槍，由于電場擊穿的限制，不能產(chǎn)生高的加速電場梯度（RF: 200MV/m, DC: 10MV/m），導(dǎo)致電子束質(zhì)量難以提高，限制了UED的性能。太赫茲（THz）頻段的激光脈沖是合適的驅(qū)動源，其頻率比常規(guī)RF高2～3個數(shù)量級，可以產(chǎn)生高達GV/m的加速梯度，具備產(chǎn)生超短、高亮度電子束的潛力，使得THz光譜范圍非常適合于發(fā)展電子槍技術(shù)[45-46]，THz電子槍示意圖如圖12所示。其挑戰(zhàn)在于時變電磁場頻率非常高，電子槍結(jié)構(gòu)設(shè)計困難。強場太赫茲脈沖源技術(shù)的發(fā)展開辟了高效加速的新途徑帶電粒子，降低了電子束能散，提高束團電荷量，消除了電子束抖動等。目前，THz電子槍還處于原理驗證階段。

圖12 THz電子槍示意圖

3.1.3激光加速器

激光尾場加速（Laser Wakefield Accelerators, LWFA）由于能提供極強的加速場，是一種新興的加速技術(shù)，有可能克服現(xiàn)有常規(guī)電子加速器的局限性。常規(guī)電子加速器基于射頻腔，加速電場梯度受限于真空射頻擊穿小于100MV/m。相比之下，LWFA利用等離子體介質(zhì)中產(chǎn)生的強電場（＞100GV/m），而不會產(chǎn)生擊穿問題[47]。由于LWFA可以提供的加速電場梯度比常規(guī)RF技術(shù)高3個數(shù)量級，空間電荷力的作用時間短，可以急劇降低空間電荷效應(yīng)，實現(xiàn)緊湊、高效的加速電子。LWFA可提供與激光源同步的飛秒電子束，實現(xiàn)前所未有的時間分辨率，并具有單發(fā)測量的能力，基于激光加速器的超快電子衍射示意圖如圖13所示。該方案可用于研究等離子體和致密材料中的超快動力學(xué)現(xiàn)象，如瞬態(tài)磁場、快速演化的等離子體動力學(xué)和晶格振蕩等[48]。

圖13 基于激光加速器的超快電子衍射示意圖

3.2 THz操控高亮度電子束

為了消除基于射頻電磁場的超快電子束團操控技術(shù)引入的時間抖動，基于THz驅(qū)動的束團操控和測量方案被提出，相應(yīng)的理論與技術(shù)逐漸發(fā)展起來。該方法具有三項優(yōu)勢：①THz脈沖與電子束同源于同一束激光，根本上消除了相互之間的相位抖動；②THz波段相比射頻波段頻率提高了約3個數(shù)量級，可提供GV/m量級操控電磁場；③THz的波長與超快電子束的長度在同一量級，因此可以更準確、高效地對電子束進行操控。

THz驅(qū)動操控電子束的理論與技術(shù)不斷發(fā)展，其原理驗證實驗也逐步開展。2014年，德國L.Wimmer等完成了THz操控納米尖端光電子發(fā)射實驗，產(chǎn)生THz峰值場強達到約900MV/m，實現(xiàn)THz驅(qū)動電子束的加速、壓縮和展寬等操作[49]。同年，Bern大學(xué)的J. Fabianska等提出將THz能量聚集在分裂環(huán)（Split-Ring Resonator, SRR）間隙中，以獲得GV/m量級的時變電場，進行束長測量實驗[50]。2016年，慕尼黑大學(xué)C. Kealhofer等提出了可用于束長測量和束團壓縮的SRR，并完成了首個全THz驅(qū)動的束長測量和束團壓縮實驗[51]。華中科技大學(xué)也在此方面開展深入的理論與技術(shù)研究，提出了飛秒電子束串的測量方法[52]。隨著THz技術(shù)的發(fā)展，目前通過多種技術(shù)已經(jīng)可以產(chǎn)生加速電場梯度大于1GV/m[53-54]、脈沖能量高達數(shù)十mJ的THz驅(qū)動脈沖，這也為未來THz驅(qū)動的束團壓縮、測量、加速[55-56]等技術(shù)的發(fā)展提供了堅實的基礎(chǔ)。

4 結(jié)論

超快電子衍射經(jīng)過幾十年的發(fā)展，取得了顯著成果，目前已經(jīng)可以實現(xiàn)對一些簡單的分子結(jié)構(gòu)拍攝分子電影。但是產(chǎn)生探測生物大分子等復(fù)雜結(jié)構(gòu)的不可逆過程所需的高亮度飛秒電子束目前還存在一定的難度，其本質(zhì)原因仍是空間電荷效應(yīng)和高亮度之間的矛盾。未來UED的發(fā)展目標一方面是針對生物大分子的不可逆的生命科學(xué)超快過程的研究，發(fā)展高電荷量的飛秒電子探針技術(shù)，實現(xiàn)單發(fā)成像；另一方面針對可逆過程，則需要發(fā)展高重頻的電子源理論與激光技術(shù)，在通過降低電荷量消除空間電荷效應(yīng)的同時，提升實驗效率。針對以上目標，以短半腔長度的常溫微波電子槍、超導(dǎo)微波電子槍為主的傳統(tǒng)電子源將繼續(xù)發(fā)展，同時基于THz和激光技術(shù)的新型電子源和束團操控技術(shù)也將為UED的發(fā)展帶來新的機遇。

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Review on Research and Development of Ultrafast Electron Diffraction

Song Yifang Wang Jian Liu Zhengzheng Fan Kuanjun

（School of Electrical and Electronic Engineering Huazhong University of Science and Technology Wuhan 430074 China）

Atomic motion and structural changes are the essences of chemical reactions and life processes in nature. Therefore, observing the atomic motion and structural evolution of the non-equilibrium state of matter at the atomic level in real time and space can profoundly explain the essence of these phenomena, link the microscopic dynamic process of matter with its physical and chemical characteristics, and create great opportunities for scientific breakthroughs. The characteristic time of the dynamic process at the atomic level is in the order of picosecond, femtosecond, and even attosecond. At present, only the pump-probe technique can achieve the temporal resolution of such anorder. Ultrafast electron diffraction uses electrons as the probe in the pump-probe technique. It has the advantages such as high elastic scattering cross section, low energy deposition, and low maintenance cost, and thus has achieved rapid development in the past decade. This paper summarizes the development of key technologies in ultrafast electron diffraction in recent years and looks forward to the development trend of the new generation of ultrafast electron diffraction.

Ultrafast science, ultrafast electron diffraction, space charge effect, THz-driven

10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.221464

TM15; TL55

科技部高端外專項目（G2021154014L）資助。

2022-07-29

2022-08-17

宋怡方 男，1995 年生，博士研究生，研究方向為加速器物理與技術(shù)、電磁場理論、太赫茲技術(shù)等。E-mail：yifangsong@hust.edu.cn

樊寬軍 男，1968 年生，教授，博士生導(dǎo)師，研究方向為加速器物理與技術(shù)、超快電子衍射、質(zhì)子治療等。E-mail：kjfan@hust.edu.cn（通信作者）

（編輯 郭麗軍）