基于石墨烯的空間輻射探測傳感器設(shè)計與試驗研究

安 恒，李得天*，文 軒，楊生勝，張永哲，王 鹢，張晨光，王 俊，曹 洲

（1.蘭州空間技術(shù)物理研究所 真空技術(shù)與物理重點實驗室，蘭州 730000；2.北京工業(yè)大學(xué)，北京 100124）

0 引言

高分辨率輻射探測器能夠在室溫或室溫附近分辨出窄能量峰，為材料科學(xué)、天體物理學(xué)、國土安全以及核取證等領(lǐng)域的輻射探測提供新的能力。研究表明，利用硅漂移型探測器可以實現(xiàn)能量分辨率的顯著提升。目前還有一些潛在的可用于高分辨率輻射探測器的材料，如高密度高電荷數(shù)材料碘化汞（HgI2）、碲鋅鎘（CdZnTe）等。雖然這些材料具有很好的能量沉積能力，也可以實現(xiàn)大面積制備，但它們的電學(xué)特性和電荷收集性能會受到硅和鍺單晶基底的影響。此外，這些寬禁帶化合物半導(dǎo)體的摻雜、加工和集成電路技術(shù)遠不如單質(zhì)半導(dǎo)體的成熟與先進，因而限制了它們的進一步應(yīng)用。幾種輻射探測用半導(dǎo)體材料的電學(xué)特性參數(shù)如表1所列[1]。

表1 輻射探測用半導(dǎo)體材料的特性Tab.1 Characteristics of semiconductor materials for radiation detection

石墨烯是一種平面碳原子膜結(jié)構(gòu)材料，具有獨特的電學(xué)和力學(xué)特性，包括極高的機械強度、極高的雙極性遷移率和高導(dǎo)熱性[1]。石墨烯可以通過標(biāo)準(zhǔn)的微芯片制造工藝形成圖案。由于石墨烯的固有電容幾乎可以忽略，因此在開發(fā)室溫高分辨率半導(dǎo)體輻射探測器方面具有特別的應(yīng)用價值。將石墨烯應(yīng)用到場效應(yīng)晶體管結(jié)構(gòu)中，有可能制備出具有很高分辨率的輻射敏感探測器。將石墨烯、基底吸收層和中子轉(zhuǎn)換層相結(jié)合，可用于中子探測，且具有體積小，轉(zhuǎn)換效率比塑料閃爍體高的優(yōu)點，在未來空間中子、地面核爆、空間站中子輻射環(huán)境探測等方面具有廣闊的應(yīng)用前景[2-3]?；谑┑哪軒ЫY(jié)構(gòu)和電場效應(yīng)，主要針對石墨烯場效應(yīng)管對電子和質(zhì)子的輻照響應(yīng)進行分析，為后續(xù)研制可用于空間電子和質(zhì)子探測的小型化探測器提供指導(dǎo)。

1 石墨烯場效應(yīng)晶體管的工作原理和探測方法分析

石墨烯是一種零帶隙半導(dǎo)體材料，導(dǎo)帶和價帶重合在Dirac點。在Dirac點附近，利用色散關(guān)系，石墨烯晶體在k空間單位面積的狀態(tài)數(shù)表示為：

式中：gs=2、gv=2分別為自旋簡并度和能谷簡并度；?為普朗克常數(shù)；vF為費米速度；q為Dirac點附近的電子態(tài)的相對動量；E為能量；π為弧度。石墨烯在Dirac點附近的態(tài)密度為：

即石墨烯在Dirac點的態(tài)密度與能量呈線性關(guān)系，在E=0處，態(tài)密度為零。

在電場的作用下，Dirac-費米子可以從電子（或空穴）連續(xù)轉(zhuǎn)變?yōu)榭昭ǎɑ螂娮樱?。在距離Dirac點較遠的地方，石墨烯中只有單一的載流子，其濃度和加載的電壓成正比。由于電導(dǎo)率和載流子濃度成正比，因此石墨烯的電阻值受到電壓的影響，即石墨烯的電場效應(yīng)[4-6]，如圖1所示。

圖1 石墨烯的電場效應(yīng)Fig.1 Electric field effect of graphene

圖1（a）是石墨烯場效應(yīng)晶體管的基本結(jié)構(gòu)；（b）是在沒有輻照情況下石墨烯電阻隨電場強度的變化，圖中綠色圈表示的是場效應(yīng)晶體管的Dirac點的位置；（c）是石墨烯晶體管遭受了輻射，其基底部分發(fā)生電離；（d）是石墨烯場效應(yīng)晶體管的Dirac點發(fā)生了偏移。

石墨烯輻射傳感器包括3層：石墨烯敏感探測層、SiO2絕緣層和Si半導(dǎo)體吸收基底。其中，Si半導(dǎo)體吸收基底作為輻射探測的工作介質(zhì)，吸收入射的射線并在基底內(nèi)產(chǎn)生電子-空穴對；SiO2絕緣層在石墨烯探測層和Si半導(dǎo)體吸收基底之間形成絕緣，阻止輻射射線在基底內(nèi)產(chǎn)生的電子直接被石墨烯接收。石墨烯敏感探測層主要用于感知輻射產(chǎn)生的電子所形成的電場。

射線入射到探測器Si半導(dǎo)體基底中，使其電離產(chǎn)生電子-空穴對，電子-空穴對數(shù)目與射線能量成正比。在石墨烯探測層和Si半導(dǎo)體吸收基底之間加載電壓，使探測器內(nèi)部形成一個合適的電場分布，引導(dǎo)電子（空穴）向石墨烯探測層漂移，并被SiO2絕緣層阻擋而最終匯集在石墨烯探測層下方。匯集電子（空穴）產(chǎn)生電場改變石墨烯探測層所處的電場強度，石墨烯載流子濃度被電場調(diào)控，使石墨烯的電阻值發(fā)生改變。通過測量石墨烯電阻值的變化量，可以推算出其電場強度的變化量，進而可以推算出入射射線所產(chǎn)生的電子-空穴對數(shù)目，結(jié)合后續(xù)電子學(xué)系統(tǒng)得到入射射線的注量[7-8]，即得到空間輻射探測結(jié)果，如圖2所示。圖中Is是源極電流，Vs是源極電壓。常將柵極與源極之間的電壓稱為柵源電壓，記為VGS。

圖2 石墨烯場效應(yīng)管輻射傳感器結(jié)構(gòu)Fig.2 Structure of graphene field effect transistor radiation sensor

從圖2中可以看出，器件的幾何結(jié)構(gòu)類似于金屬-氧化物-金屬（MOS）結(jié)構(gòu)。當(dāng)電壓通過背面歐姆接觸的柵極施加到半導(dǎo)體上時，在半導(dǎo)體的石墨烯下方形成一個耗盡區(qū)；耗盡區(qū)中剩余的固定電荷會產(chǎn)生一個內(nèi)部電場，將由能量粒子撞擊產(chǎn)生的電子-空穴對分離；分離的電荷在絕緣體/半導(dǎo)體界面聚集，增強了施加于石墨烯上的橫向電場。通過施加恒定的源漏電壓，石墨烯電導(dǎo)率的變化可以被測量為漏源電流的變化。耗盡區(qū)域的深度決定了將被收集的電子-空穴對的數(shù)量，并與摻雜劑的密度以及背柵電壓的大小有關(guān)。

2 仿真分析

采用蒙特卡洛方法（Monte Carlo Method）對高能電子的穿透路徑以及能量沉積情況進行仿真，以獲得入射射線在基底介質(zhì)中的穿透深度及能量沉積[9]。以500 keV電子為例，說明射線與基底介質(zhì)相互作用過程。圖3所示為500 keV能量的電子在半導(dǎo)體硅材料中的運行軌跡模擬圖。圖中紅色線表示發(fā)生背散射后逃逸離開的電子運動軌跡，藍色線表示電子在Si片中的運動軌跡，500 keV電子的最大穿透深度能夠達到680μm。在實際傳感器制備過程中，可依據(jù)探測粒子的能量范圍，設(shè)計Si吸收層的厚度。500 keV質(zhì)子在Si中的穿透深度和電離能損如圖4所示。

圖3 500 keV電子在Si中的運行軌跡Fig.3 500 keV electron trajectory in Si

圖4 500 keV質(zhì)子的穿透深度和電離能損Fig.4 Penetration depth and ionization energy loss of 5 MeV proton

3 試驗器件制備

用CVD法沉積的單層多晶石墨烯薄膜制備試驗器件。為了探測空間輻射粒子，要求半導(dǎo)體探測敏感面積達到毫米量級，因此采用刻蝕技術(shù)將石墨烯薄膜刻蝕成陣列分布的微米大小的石墨烯單元[10-11]。

圖5為石墨烯場效應(yīng)晶體管器件樣品（以下稱樣品），該樣品經(jīng)退火處理，以改善電極的接觸特性[12]，使之盡量成為歐姆接觸。圖中1～6為電極。

圖5 金絲引焊樣品示意圖Fig.5 Schematic diagram of gold wire lead welding sample

為了表征測試的需要，采用金絲引焊工藝將微器件的電極1和2引出，方便器件的封裝互聯(lián)。

4 試驗結(jié)果及分析

4.1 試驗及數(shù)據(jù)

選擇4組樣品，依次編號為1#、2#、3#和4#，進行質(zhì)子和電子輻照試驗，以驗證樣品的電學(xué)特性[13]。電子輻照試驗參數(shù)如表2所列。樣品制備完成并經(jīng)拉曼測試之后，真空封裝保存，待輻照時再取出。輻照完成后再次將樣品真空封存，等待后期測試時拆封。

表2 電子輻照試驗參數(shù)Tab.2 Electron irradiation test parameters

用半導(dǎo)體參數(shù)測試分析儀Keysight B1500A測得的2#樣品在不同累積注量下電子輻照前后的輸出特性變化曲線如圖6所示，施加的漏源電壓VDS=1.0 V，柵源電壓VGS=0 V。為保證各個樣品之間的電學(xué)特性具有可比性，對輻照前后的測試數(shù)據(jù)進行了歸一化處理。

圖6（a）為線性坐標(biāo)下的輸出特性曲線?？梢钥闯?，不同劑量電子輻照后，樣品的輸出特性（柵源電壓VGS為定值時，漏極電流ID與漏源電壓VDS的關(guān)系）大幅下降，表明電子輻照對樣品的電學(xué)特性具有較大影響。為了對比不同輻照劑量對樣品的影響程度，對線性坐標(biāo)（Y軸）進行對數(shù)處理后得到圖6（b）。從圖可以看出，輻照后，樣品的輸出特性下降1～2個量級，但下降程度沒有隨電子輻照注量增大而顯示出明顯趨勢。

圖6 電子輻照前后樣品的輸出特性曲線Fig.6 Output characteristic curves of devices before and after electron irradiation

圖7為樣品輻照前后的轉(zhuǎn)移特性（漏源電壓VDS為定值時，漏極電流ID與柵源電壓VGS的關(guān)系）曲線。測試時施加的柵壓VGS=-50～50 V，漏源電壓VDS=0.1 V。可以看出，電子輻照后樣品的電流大幅下降。為對比 不同輻照劑量下的下降程度，進行了對數(shù)化處理。

從圖7（b）看出，電子輻照后歸一化電流隨柵壓的增加而下降的程度小于電子輻照前，表明樣品的柵極調(diào)控石墨烯溝道載流子濃度的能力有所下降。

圖7 電子輻照前后樣品的轉(zhuǎn)移特性曲線Fig.7 Transfer characteristic curves of samples before and after electron irradiation

對于質(zhì)子輻照試驗，同樣設(shè)定40 keV的輻照能量，試驗參數(shù)如表3所列。樣品的保存方式與電子輻照樣品相同。

表3 質(zhì)子輻照試驗參數(shù)Tab.3 Proton irradiation test parameters

圖8為質(zhì)子輻照前后樣品的輸出特性曲線，測試參數(shù)與電子輻照樣品的輸出特性測試參數(shù)相同。從圖8（a）中可以看出，質(zhì)子輻照對樣品的輸出特性影響是巨大的，導(dǎo)致了漏極電流的大幅下降；從圖8（b）可以看出，隨著輻照注量的增大，樣品的漏極電流逐漸減小，表明質(zhì)子輻照注量與樣品電學(xué)特性的變化成正相關(guān)。

圖8 質(zhì)子輻照前后樣品的輸出特性曲線Fig.8 Output characteristic curves of samples before and after proton irradiation

圖9為質(zhì)子輻照前后樣品的轉(zhuǎn)移特性曲線。可以看出，隨著質(zhì)子輻照劑量的增加，漏極電流降低，表明質(zhì)子輻照對石墨烯的破壞較大；此外，從轉(zhuǎn)移特性曲線中還可以看出，質(zhì)子輻照后，歸一化的漏極電流隨柵壓增大的變化程度變小，表明樣品的柵控能力下降，這與質(zhì)子輻照增加了石墨烯的缺陷并一定程度破壞了SiO2介質(zhì)層有關(guān)。

圖9 質(zhì)子輻照前后樣品的轉(zhuǎn)移特性曲線Fig.9 Transfer characteristic curves of samples before and after proton irradiation

4.2 結(jié)果分析

電子輻照前后樣品的電流穩(wěn)定性測試曲線（I-t曲線）如圖10所示。測試時施加的漏源電壓VDS=0.1 V，柵源電壓VGS=0 V，測試時長t=60 s。從圖中可以看出，輻照后樣品的電流明顯下降，電流穩(wěn)定性稍變差，其中2#～4#穩(wěn)定性下降較嚴(yán)重，但整體上輻照后樣品性能較為穩(wěn)定。

圖10 電子輻照前后樣品的I-t曲線Fig.10 I-t curves of samples before and after electron irradiation

提取漏源電壓VDS=0.1 V和VDS=1.0 V時的漏極電流，再分別歸一化后，得到了漏極電流隨電子輻照注量的變化關(guān)系，如圖11所示。從圖中可以看出，電子輻照對石墨烯電學(xué)特性影響明顯。隨著輻照注量的增加，漏極電流呈現(xiàn)大幅下降后又上升的趨勢。對比漏源電壓VDS=0.1 V和VDS=1.0 V的漏極電流發(fā)現(xiàn)，VDS=0.1 V時的漏極電流受電子輻照影響程度大于VDS=0.1 V時的漏極電流，但二者的變化趨勢相同。

圖11 樣品的歸一化漏極電流隨電子輻照注量的變化Fig.11 The normalized leakage current of samples varies with electron irradiation dose

質(zhì)子輻照前后樣品的漏極電流穩(wěn)定性測試曲線如圖12所示。測試參數(shù)與電子輻照的測試參數(shù)相同?？梢钥闯觯|(zhì)子輻照后雖然漏極電流大幅下降，但電流的穩(wěn)定性仍然較好，表明質(zhì)子輻照不影響樣品性能的穩(wěn)定性。

圖12 質(zhì)子輻照前后樣品的I-t曲線Fig.12 I-t curves of samples before and after proton irradiation

提取漏源電壓VDS=0.1 V和VDS=1.0 V時的漏極電流，再分別歸一化后，得到漏極電流隨質(zhì)子輻照注量的變化關(guān)系，如圖13所示。可以看出，質(zhì)子輻照對樣品的影響同樣較大，隨著質(zhì)子輻照注量的增加，歸一化漏極電流逐漸下降。從圖中可以分析出，漏極電流的下降與石墨烯的缺陷增多有關(guān)；對比漏源電壓VDS=0.1 V和VDS=1.0 V的漏極電流，二者的下降趨勢和下降程度基本相同。此外，對比電子輻照的影響和質(zhì)子輻照的影響，可以看出質(zhì)子輻照的影響比電子輻照稍大。

圖13 樣品的歸一化漏極電流隨質(zhì)子輻照注量的變化Fig.13 The normalized leakage current of device samples varies with proton irradiation dose

5 結(jié)論

研究驗證了石墨烯場效應(yīng)管在收集輻射誘導(dǎo)電荷方面的應(yīng)用。試驗研究發(fā)現(xiàn)，在無防護的情況下，石墨烯器件樣品的電學(xué)和光電性能衰減較小，具有較強的抗輻射能力。若后續(xù)對樣品進行封裝保護，樣品的抗輻射特性將進一步增強，輻射的影響會更小。電子和質(zhì)子輻照試驗表明，樣品的電子輸運特性下降較大，因此在實際應(yīng)用中，須對器件進行一定的封裝等防護，以免樣品遭受大劑量輻照后性能受到影響。