含釓芯塊釓均勻性混合工藝研究

唐方方，曹明明

（中核北方核燃料元件有限公司，內(nèi)蒙古 包頭 014035）

為了適應(yīng)高富集度UO2芯塊生產(chǎn)需求，滿足高燃耗的AFA3G燃料元件對含釓毒物燃料棒的需求[1]，特開展本實驗研究。

含釓芯塊是一種難于制造、技術(shù)含量高的芯塊。由于含釓8%（w（Gd）=8%）的UO2的理論密度為10.96 g/cm3，氧化釓的理論密度為8.33 g/cm3，二者相差較大，在混料過程中非常容易偏析和團聚，極難混合均勻[2]。

155Gd和157Gd是具有最大熱中子吸收截面的天然同位素，在含釓芯塊制造的混料環(huán)節(jié)加入氧化釓，可以降低反應(yīng)堆由于增加燃料裝載量而出現(xiàn)很高的初始反應(yīng)性，拉平活性區(qū)中子通量及功率分布。因此為了保證堆內(nèi)功率平穩(wěn)、避免局部功率偏差過大，釓含量均勻性就顯得尤為重要[3]。

混料后粉末及磨削后芯塊Gd2O3含量技術(shù)要求較高，需同時滿足單值、均值和均勻性要求。因此粉末混料技術(shù)需要進行專項工藝研究，確定粉末混料工藝參數(shù)。

1 U-Gd均勻性混合設(shè)備犁鏵式混料器

犁鏵式混料器內(nèi)犁鏵鏟的大小、形狀、數(shù)量和位置與軸的旋轉(zhuǎn)速度經(jīng)過優(yōu)化組合后，混合的物料在混合器內(nèi)經(jīng)這種多犁鏟攪動作用，進行三維運行，形成回流式攪拌效果。在混合過程中，攪拌鏟把物料從攪拌桶壁上鏟起，防止顆粒在攪拌鏟和桶壁之間形成堆積造成擠壓。

大尺寸的進料口能夠滿足手動裝料的要求；特殊形狀的犁鏟和粉碎刀可以打碎混合過程中的粉末結(jié)團，保證混合的均勻度；混料過程無死角。

2 U-Gd均勻性混合工藝研究

2.1 混合原料的特性

含釓UO2芯塊是由UO2粉末和Gd2O3粉末在添加部分添加劑后混合，并經(jīng)過制粒、成型、燒結(jié)、磨削后制得的。其中UO2粉末和Gd2O3是主要物項，二者之間比重差別較大，不易混勻。

2.2 添加劑配比計算

通過基體試驗確定含釓UO2粉末基體相對密度（相對于含釓8%的UO2的理論密度）為96.80%，為了得到含釓8%、相對密度95%的芯塊，通過添加劑配比計算，最終確定阿克蠟的添加比例為0.20%，草酸銨的添加比例為0.05%，Gadox的添加比例為16%。

2.3 混料量確定

犁鏵混料器的容積為130 L，含釓UO2粉末的松裝密度約為1.0 g/cm3，根據(jù)混料經(jīng)驗混料器內(nèi)裝料量為容積的30%~70%時，混料效果最好，本試驗最終確定裝料量為混料器容積的50%，即65 kg鈾釓混合物。

2.4 工藝研究

2.4.1 U-Gd混合均勻性工藝研究方案

影響U-Gd混合均勻性的主要因素包括混料方式、混料設(shè)備及混料時間等。針對這些影響混料均勻性的因素，在本研究過程中通過調(diào)研、理論分析并結(jié)合試驗情況制定了4個不同的工藝方案見表1，每個試驗結(jié)束后在料桶內(nèi)不同位置共取6個粉末樣品（上層3個，下層3個）檢測氧化釓含量。

表1 U-Gd混合均勻性工藝研究方案

2.4.2 U-Gd混合均勻性工藝研究結(jié)果與討論

通過方差分析計算4個方案中樣品氧化釓含量的均勻性。分析結(jié)果見下頁表2。

表2 犁鏵混料后粉末Gd2O3含量檢驗和統(tǒng)計分析結(jié)果

方案1犁鏵混料器攪拌刀與內(nèi)壁間隙為20 mm時，混合后粉末中氧化釓含量單值和均值均低于技術(shù)條件下限；方案1a試驗結(jié)束后對黏附在犁鏵混料機攪拌刀與混料機內(nèi)壁間的粉末（方案1b）進行取樣分析，結(jié)果顯示釓含量單值和均值皆高于技術(shù)條件上限，說明部分氧化釓粉末粘附在攪拌刀與內(nèi)壁之間，未充分參與混合。

方案2對犁鏵混料器進行了設(shè)備改進，將犁鏵混料機攪拌刀與混料機內(nèi)壁最大間隙由20 mm調(diào)整至10 mm，結(jié)果顯示釓含量平均值符合技術(shù)條件要求，但較多單值超出技術(shù)條件要求，釓分布不均勻。對比方案2和方案1可知，改進后的犁鏵混料器在混料過程中攪拌刀與內(nèi)壁之間的氧化釓粉末粘壁現(xiàn)象明顯改善，解決了試驗1中粉末釓含量普遍偏低的問題。

方案3在混料循環(huán)數(shù)不變的前提下，增加犁鏵再混和錐磨二次錘磨工藝，8個初混結(jié)束后粉末經(jīng)過錐磨放入單錐料桶，然后再返回至犁鏵混料器，進行8個再混試驗，結(jié)果顯示方案3的粉末釓含量均勻性有所改善，但仍有釓含量單值超出技術(shù)條件要求情況。說明犁鏵再混料工藝及錐磨二次錘磨在一定程度上改善了粉末的均勻性。

方案4增加了手工預(yù)混工藝，先將50%UO2粉末連同添加劑一起手工預(yù)混，再進行8個循環(huán)初混和8個循環(huán)再混，結(jié)果表明粉末中釓含量單值、均值及均勻性均在技術(shù)要求范圍內(nèi)。對比方案4和方案3可知，增加手工預(yù)混工藝從根本上解決了釓含量分布不均勻的問題。

方案4混料完成后進行芯塊制備，對磨削芯塊進行釓含量、雜質(zhì)均勻性和芯塊密度檢測，相關(guān)檢驗結(jié)果表明最終芯塊各項指標均能滿足技術(shù)條件的要求。說明本文確定的芯塊制備過程中的犁鏵混料工藝可以制備出滿足技術(shù)條件要求的含釓芯塊。

2.5 批量化驗證

采用上述方案4確定的混料工藝進行了4批含釓芯塊批量化驗證，對含釓二氧化鈾粉末及含釓芯塊中的Gd2O3含量進行了取樣分析，結(jié)果顯示含釓二氧化鈾粉末及含釓芯塊中的Gd2O3含量單值、均值和均勻性均能滿足技術(shù)指標要求。

3 結(jié)論

1）通過適當調(diào)整犁鏵式混料器攪拌刀與內(nèi)壁間隙，可改善粉末混料的均勻性。

2）通過工藝實驗的開展，確定犁鏵再混料工藝、錐磨二次錘磨工藝和預(yù)混工藝有利于提高粉末混料的均勻性。

3）確定含釓芯塊生產(chǎn)線犁鏵混料的工藝參數(shù)及犁鏵混料工藝流程。并驗證了其制備出的含釓芯塊滿足技術(shù)指標要求。

4）通過試驗，驗證了本研究確定的混料工藝可以制備出合格的含釓UO2芯塊。