沉積歷史對大陸坡甲烷水合物成藏的影響

鄭子涵, 曹運誠, 楊勝雄, 陳多福

沉積歷史對大陸坡甲烷水合物成藏的影響

鄭子涵1, 3, 曹運誠2*, 楊勝雄4, 陳多福1, 2

(1. 中國科學(xué)院 廣州地球化學(xué)研究所, 同位素地球化學(xué)國家重點實驗室, 廣東 廣州 510640; 2. 上海海洋大學(xué) 海洋科學(xué)學(xué)院, 上海深淵科學(xué)工程技術(shù)研究中心, 上海 201306; 3. 中國科學(xué)院大學(xué), 北京 100049; 4. 南方海洋科學(xué)與工程廣東省實驗室, 廣東 廣州 511458)

天然氣水合物主要發(fā)育于大陸邊緣陸坡區(qū), 該區(qū)快速變化的沉積速率會影響天然氣水合物成藏。本文以水合物系統(tǒng)甲烷質(zhì)量守恒為基礎(chǔ), 建立沉積速率對甲烷水合物成藏控制的數(shù)值模型, 分析美國東海岸布萊克海臺ODP 164航次994站位沉積速率變化對水合物形成與分解過程的影響, 探索水合物成藏的歷史。研究結(jié)果顯示: ODP 994站位的甲烷水合物在高速沉積時期以分解為主, 在低速沉積時期以生成為主, 目前水合物藏的甲烷資源量為5.15×104mol/m2, 計算的穩(wěn)定帶底界甲烷水合物飽和度為6%, 該值與鉆探巖心獲得的沉積物孔隙水鹽度異常確定的值一致。因此, 大陸坡沉積速率是甲烷水合物飽和度及資源量的重要影響因素。

沉積歷史; 甲烷水合物; 水合物形成與分解; 布萊克脊ODP 994站位

0 引 言

甲烷水合物是一種似冰狀晶體礦物, 在自然界中主要發(fā)育在永久凍土帶和大陸邊緣低溫、高壓的海底沉積物中, 海底溫度、壓力等因素的變化可導(dǎo)致其失穩(wěn)分解而釋放大量的甲烷, 影響全球氣候變化, 同時還會引起海底滑坡等地質(zhì)災(zāi)害(Kvenvolden et al., 1993; Xu and Ruppel, 1999; Maslin et al., 2010; Ruppel, 2011)。因此, 甲烷水合物是海洋碳循環(huán)的重要組成部分, 也是重要的環(huán)境影響因子, 是近30年來地球科學(xué)界最關(guān)注的研究熱點之一(Milkov, 2004; Sloan and Koh, 2008)。

研究顯示大陸邊緣沉積環(huán)境是形成甲烷水合物的有利場所, 但其原位生物成因甲烷難以滿足甲烷水合物大量形成的條件, 因此溶解在孔隙水中的甲烷隨孔隙水的對流和擴(kuò)散作用是兩個最主要的外部來源(Xu and Ruppel, 1999; Davie and Buffett, 2003b; Liu and Flemings, 2007; 蘇正等, 2012)。在甲烷水合物穩(wěn)定帶內(nèi), 當(dāng)甲烷濃度超過水–甲烷水合物二相平衡溶解度時即形成甲烷水合物(Rempel and Buffett, 1997; Cathles and Chen, 2004; Chen et al., 2006; 蘇正和陳多福, 2007)。隨沉積埋藏, 原處于甲烷水合物穩(wěn)定帶內(nèi)的沉積層進(jìn)入穩(wěn)定帶之下, 其中的甲烷水合物因不再滿足穩(wěn)定的熱力學(xué)條件而發(fā)生分解, 分解產(chǎn)生的甲烷與下伏原有的甲烷可形成甲烷游離氣區(qū), 由于甲烷水合物穩(wěn)定區(qū)與下伏游離氣區(qū)的地震波反射波速不同, 形成一個似海底反射層(bottom simulating reflector, BSR), 是甲烷水合物存在的重要識別標(biāo)志之一(Holbrook et al., 1996; Haacke et al., 2007, 2008; Westbrook et al., 2009)。

在針對大陸邊緣發(fā)育水合物的形成與分解研究中, 大多依據(jù)平均沉積速率, 并假定水合物的生成速率與沉積埋藏導(dǎo)致水合物分解速率相等, 在水合物體系達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)時來模擬計算水合物的發(fā)育特征(Davie and Buffett, 2001; Xu et al., 2001; Sultan, 2007; Bhatnagar et al., 2008, 2011)。對于甲烷水合物成藏機(jī)制研究, 早期Xu and Ruppel (1999)通過耦合質(zhì)量與能量守恒計算甲烷水合物形成速率, 討論擴(kuò)散和對流作用對水合物飽和度與下伏游離氣發(fā)育的影響, 研究表明沉積物孔隙水對流供給甲烷比擴(kuò)散供給甲烷形成的甲烷水合物層更厚, 其穩(wěn)定帶底界甲烷水合物飽和度更高, 孔隙水對流供給甲烷占主導(dǎo)作用。此外, Davie and Buffett (2001, 2003a, b)通過建立甲烷水合物、溶解甲烷及游離氣甲烷等組分間的質(zhì)量守恒原理, 利用穩(wěn)定的沉積速率與多種生物化學(xué)反應(yīng)相結(jié)合的方法, 基于鉆探獲得的沉積物孔隙水氯離子及硫酸根離子濃度, 反演計算了甲烷水合物飽和度, 并解析了甲烷水合物的空間分布。研究結(jié)果表明, 在假定沒有下伏甲烷流體遷移來源以及設(shè)定有機(jī)質(zhì)產(chǎn)甲烷速率為一常數(shù)的情況下, 布萊克脊水合物穩(wěn)定帶內(nèi)甲烷水合物飽和度不可能達(dá)到7%。此后, Wallmann et al. (2006)建立了有機(jī)質(zhì)降解產(chǎn)甲烷法則, 并用質(zhì)量守恒計算穩(wěn)態(tài)沉積速率的模型, 結(jié)果顯示原位有機(jī)質(zhì)產(chǎn)甲烷對水合物成藏貢獻(xiàn)較小, 布萊克海臺水合物體系中的甲烷主要為下伏游離氣來源(Chen and Cathles, 2003, 2005; Su et al., 2010; Cao et al., 2013; 曹運誠和陳多福, 2014)。Bhatnagar et al. (2007)利用有機(jī)質(zhì)產(chǎn)甲烷結(jié)合穩(wěn)定帶下部溶解甲烷供給, 用無量綱化變量組合解析計算, 結(jié)果表明孔隙水對流作用和沉積作用對甲烷水合物資源和下伏游離甲烷氣都具有重要影響。其后, Chatterjee et al. (2011)和Bhatnagar et al. (2011)在此基礎(chǔ)上利用硫酸鹽甲烷轉(zhuǎn)換帶確定下部溶解甲烷通量, 開展Cascadia大陸邊緣甲烷水合物飽和度和穩(wěn)定帶頂界的模擬研究, 發(fā)現(xiàn)硫酸鹽甲烷轉(zhuǎn)化帶深度與甲烷水合物穩(wěn)定帶頂界及甲烷水合物平均飽和度密切相關(guān), 在由孔隙水對流主導(dǎo)輸送甲烷的區(qū)域, 顯示轉(zhuǎn)換帶較淺區(qū)域的甲烷水合物飽和度相對偏高。

上述甲烷水合物成藏機(jī)制和演化過程的模型研究, 都是基于一個恒定不變的沉積速率, 在甲烷水合物體系達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)時來模擬計算其飽和度分布(Xu and Ruppel, 1999; Davie and Buffett, 2003a)。在實際的大陸邊緣沉積歷史中, 沉積速率可能發(fā)生顯著變化, 控制了埋藏的有機(jī)質(zhì)含量, 從而影響水合物體系中的有機(jī)質(zhì)產(chǎn)甲烷速率。而且年輕沉積物隨沉積作用累積, 老的沉積物被埋藏壓實, 沉積物孔隙度隨之減小, 驅(qū)動孔隙流體運動(Davie and Buffett, 2001; Wallmann et al., 2006), 所以孔隙水對流作用與溶解甲烷的擴(kuò)散作用也將受到沉積速率變化的影響。此外, 在地質(zhì)歷史中隨沉積速率的變化, 穩(wěn)定帶內(nèi)先期形成的甲烷水合物隨埋藏進(jìn)入穩(wěn)定帶之下的速率也將不同, 終將影響甲烷水合物的分解。因此, 沉積歷史中不斷變化的沉積速率將不同程度地影響甲烷的供給和水合物的埋藏分解, 最終影響甲烷水合物的成藏。例如, 鄭子涵等(2017)考慮沉積速率變化建立了甲烷水合物成藏的數(shù)值模型, 并對水合物脊ODP 1247站位進(jìn)行了模擬研究。結(jié)果表明, 盡管水合物脊ODP 1247站位具有較小的沉積速率變化, 但依據(jù)平均沉積速率與變化沉積速率計算的甲烷水合物飽和度結(jié)果分別為2.25%與2.5%。顯然即使是很小的沉積速率變化依然可以導(dǎo)致水合物飽和度的不一致。

因此, 本文以沉積速率為主要變量, 建立沉積速率對陸坡區(qū)水合物成藏影響的動力學(xué)模型, 并對沉積速率變化顯著的美國東海岸布萊克海臺水合物發(fā)育區(qū)994站位進(jìn)行實例研究, 以綜合調(diào)查沉積歷史對甲烷水合物成藏過程的影響。

1 沉積速率對甲烷水合物形成與分解的控制模型

1.1 地質(zhì)模型

在海底BSR之上的水–甲烷水合物二相體系中, 甲烷水合物穩(wěn)定帶內(nèi)的甲烷濃度受到原位有機(jī)質(zhì)產(chǎn)甲烷、孔隙水對流和擴(kuò)散作用輸運來源甲烷的控制。水合物穩(wěn)定帶內(nèi)甲烷濃度在初始狀態(tài)為0的情況下逐漸增大, 當(dāng)穩(wěn)定帶沉積物孔隙水溶解甲烷濃度累積超過水–甲烷水合物二相平衡溶解度時, 過量的溶解態(tài)甲烷將生成水合物, 穩(wěn)定帶內(nèi)溶解甲烷濃度最終達(dá)到水合物–水二相平衡的溶解度并保持不變(Xu, 2004; Liu and Flemings, 2007)。沒有形成水合物的剩余溶解態(tài)甲烷則通過孔隙水對流作用和擴(kuò)散作用繼續(xù)向海底運移, 在甲烷–硫酸根界面(sulfate-methane interface, SMI)處被微生物完全氧化, 使得SMI界面以上甲烷濃度基本為0(Davie and Buffett, 2003b; Xu, 2004; Bhatnagar, 2011; 鄭子涵等, 2017; 圖1)。另一方面, 甲烷水合物隨沉積埋藏進(jìn)入水合物穩(wěn)定帶之下, 發(fā)生分解成為游離氣, 游離氣區(qū)沉積物孔隙水溶解甲烷濃度則為游離氣–水二相平衡的溶解度(圖1)。

1.2 數(shù)值模型

本文建立的一維垂直傳輸模型沒有考慮橫向流體運移等復(fù)雜因素, 該簡化模型利于理解各因素對天然氣水合物體系動態(tài)演化的影響(Davie and Buffett, 2001, 2003a)。在天然氣水合物穩(wěn)定帶內(nèi), 依據(jù)水–甲烷水合物二相體系的甲烷質(zhì)量守恒原則, 甲烷水合物和孔隙水中的甲烷總含量變化受到微生物原地生成甲烷、擴(kuò)散來源甲烷、孔隙水對流來源甲烷和沉積埋藏分解甲烷水合物的控制, 天然氣水合物形成速率為(鄭子涵等, 2017):

游離氣區(qū)位于甲烷水合物穩(wěn)定帶以下, 甲烷以游離氣和溶解態(tài)的形式存在, 無甲烷水合物發(fā)育。水合物區(qū)內(nèi)的甲烷以甲烷水合物和溶解態(tài)存在, 甲烷的濃度保持為水–甲烷水合物二相平衡溶解度, 水合物產(chǎn)出受甲烷濃度的控制。溶解甲烷區(qū)位于甲烷水合物帶頂界以上, 甲烷濃度小于水–甲烷水合物二相溶解度, 無甲烷水合物發(fā)育, 溶解甲烷被運移到硫酸鹽還原帶, 與硫酸根發(fā)生微生物的缺氧氧化而被消耗。

沉積速率變化對原位產(chǎn)甲烷作用的影響體現(xiàn)為隨沉積埋藏作用, 新的沉積物和有機(jī)質(zhì)不斷進(jìn)入甲烷水合物體系, 有機(jī)質(zhì)按一定速率在微生物作用下分解, 進(jìn)而改變水合物穩(wěn)定帶內(nèi)有機(jī)質(zhì)原位產(chǎn)甲烷速率(Wallmann et al., 2006)。因此沉積作用對有機(jī)碳含量的影響包括: ①隨不同沉積速率帶入的初始有機(jī)質(zhì)含量; ②有機(jī)碳分解速率。有機(jī)碳分解速率的計算公式為:

在以往沉積過程中, 2.5 Ma至今的平均有機(jī)質(zhì)含量為0.7%, 2.5～6 Ma的平均有機(jī)質(zhì)含量為1.4% (Paull et al., 1996)。顆粒有機(jī)質(zhì)受到沉積速率的影響體現(xiàn)在:

為單位體積沉積介質(zhì)中的各種生物化學(xué)反應(yīng)(包括顆粒有機(jī)質(zhì)分解、產(chǎn)甲烷作用、硫酸鹽還原、甲烷厭氧氧化及甲烷水合物分解作用)的速率(mol/(m3·a)) (Wallmann et al., 2006)。

對于孔隙水中的溶質(zhì)分子:

式中:D為溶質(zhì)分子在孔隙水中的擴(kuò)散系數(shù)(表1; Davie and Buffett, 2001),X為溶質(zhì)分子的濃度(mol/kg)。

形成穩(wěn)定帶內(nèi)甲烷水合物的孔隙水溶解甲烷除POC的原位產(chǎn)甲烷來源外, 孔隙水對流及擴(kuò)散作用是重要的來源。在本文模型中設(shè)定的流體通量由沉積埋藏向下的孔隙水流體通量和深部流體向上的通量0(kg/(m3·a))兩部分組成, 也受到沉積作用的影響:

式中:w與沉積速率s直接相關(guān)(Wallmann et al., 2006),0一般可以根據(jù)孔隙水離子濃度剖面擬合情況設(shè)定為一個常量(表1; Davie and Buffett, 2003a)。0和f分別代表海底沉積物與海底沉積物無限深度處的孔隙度。值得注意的是, 深部流體通量0方向向上, 促進(jìn)了水–甲烷水合物二相體系中的甲烷含量升高。由于甲烷水合物穩(wěn)定帶底界孔隙度很小, 由沉積作用驅(qū)動的流體通量隨沉積物運動, 因此沉積作用驅(qū)動的流體通量方向向下, 不利于甲烷水合物穩(wěn)定帶內(nèi)甲烷的富集。上述原位產(chǎn)甲烷作用及孔隙水對流作用改變?nèi)芙饧淄闈舛确植? 進(jìn)而導(dǎo)致溶解甲烷的擴(kuò)散作用(Zatsepina and Buffett, 1997, 1998; Xu and Ruppel, 1999)。

表1 ODP 994站位甲烷水合物成藏模擬計算所用的參數(shù)

注:w、0、、BSR、0、f和s引自Paull et al., 1996;m、Cl?和SO2? 4引自Davie and Buffett, 2001。

2 ODP 164航次994站位地質(zhì)背景

北美洲大西洋被動大陸邊緣布萊克海臺廣泛發(fā)育指示甲烷水合物的BSR(圖2a), 位于海底之下450 m。ODP 164航次的994、995及997站位BSR以上沉積物孔隙水均具有非常顯著的鹽度異常, 指示有甲烷水合物發(fā)育(Paull et al., 1996)。ODP 994站位根據(jù)氯離子異常反演出來甲烷水合物飽和度分布如圖2b所示, 水合物穩(wěn)定帶底界處甲烷水合物飽和度為2%～14%(圖2b)。

表1為模擬布萊克海臺ODP 994站位甲烷水合物成藏過程中使用的參數(shù)。計算得到甲烷水合物穩(wěn)定帶底界深度為海底之下459 m, 與鉆探獲得的鄰近站位的BSR界面深度(450 m)具有很好的一致性。依ODP 994站位地層超微化石記錄確定鉆探底界深度(約700 m)的地層年齡為6 Ma, 海底表層沉積物孔隙度為0.75, 隨著深度逐漸降低, 至無限深度時減小為0.4(Paull et al., 1996; 表1)。

根據(jù)地層中超微化石分布, 該站位在沉積歷史中具有明顯變化的沉積速率(Paull et al., 1996)。為獲得沉積速率的變化特征, 我們將化石年齡分布根據(jù)海底表面孔隙度校正后, 通過拉格朗日插值方法計算該站位沉積速率(表2; 圖3a)。表2中展示了20個沉積間隔及其對應(yīng)的深度、時間、沉積速率、甲烷水合物飽和度以及水合物資源量, 其中包括3個高速沉積時期。ODP 994站位總體表現(xiàn)為高速沉積轉(zhuǎn)變?yōu)榈退俪练e的特征, 與鉆探數(shù)據(jù)較為一致(Paull et al., 1996; 圖3b)。該甲烷水合物體系5.6～5.9 Ma起始階段沉積速率為170.11 m/Ma, 隨后在5.34 Ma時增加至615.42 m/Ma, 又在5 Ma之后緩慢減小, 在3.75 Ma時經(jīng)歷第2次高速沉積時期, 達(dá)到359.32 m/Ma, 隨后沉積速率緩慢降低, 至2.57 Ma時經(jīng)歷第3次高速沉積, 沉積速率達(dá)到207.02 m/Ma,之后沉積速率表現(xiàn)為緩慢降低的特征(表2)。

在甲烷水合物穩(wěn)定帶之上的沉積物孔隙水甲烷濃度小于水合物–水二相平衡甲烷溶解度, 微生物氧化作用導(dǎo)致甲烷濃度在SMI界面處減為0(圖1)。通過模擬計算擬合鉆探實測的氯離子、硫酸根離子濃度等, 得到ODP 994站位SMI界面埋深為23 m (圖3c)。由于溶解甲烷與硫酸根在SMI界面處發(fā)生缺氧氧化, 氧化甲烷量應(yīng)該與向下硫酸根通量相等, 通過擬合實測的硫酸根濃度剖面(圖3c), 計算獲得深部孔隙水通量為?0.14 kg/(m2·a), 同時莫納德常數(shù)C及有機(jī)質(zhì)分解初始年齡0的擬合結(jié)果分別為0.125及0.2×106a。

3 模擬結(jié)果

為探究甲烷水合物成藏隨沉積速率變化的過程, 假定ODP 994站位甲烷水合物體系在6 Ma以前是由沉積速率為170.11 m/Ma演化至穩(wěn)定狀態(tài), 在6 Ma時該水合物體系已經(jīng)累計的水合物資源量為3.02×104mol/m2, 穩(wěn)定帶底界甲烷水合物飽和度達(dá)到3.4%(圖4a中的黑色實線)。自6 Ma以來甲烷水合物飽和度與資源量隨沉積速率的變化而變化, 可劃分為20個沉積階段, 計算結(jié)果見表2和圖4b。在6 Ma演化過程中, 共經(jīng)歷3次高速沉積, 如圖4b中藍(lán)點所示。5.34 Ma左右時沉積速率增至615.42 m/Ma,在該極高速沉積作用下經(jīng)歷了快速的水合物分解, 水合物穩(wěn)定帶底界飽和度由前期累計的2.9%減小到1.6%(圖4a中的藍(lán)色實線), 水合物資源量由2.40×104mol/m2降低到1.42×104mol/m2(圖4b)。其后甲烷水合物資源量總體表現(xiàn)為緩慢增長的演化趨勢。至3.75 Ma時, 水合物飽和度達(dá)到2.8%, 水合物資源量累積至2.67×104mol/m2。其后為第2次高速沉積時期, 穩(wěn)定帶底界甲烷水合物飽和度為2.8%, 資源量減小為2.59×104mol/m2(表2; 圖4b)。隨后水合物體系穩(wěn)定慢速沉積, 在2.57 Ma時水合物飽和度達(dá)到3.3%, 水合物資源量累積至2.81×104mol/m2。第3次高速沉積使水合物飽和度降低至3.2%, 資源量降低至2.80×104mol/m2(表2; 圖4b)。后續(xù)甲烷水合物生成作用占據(jù)主導(dǎo)地位演化至今, 計算的穩(wěn)定帶底界甲烷水合物平均飽和度達(dá)到6%(圖4a中的紅線), 形成的甲烷水合物資源量約為5.15×104mol/m2(圖4b)。

圖2 北美洲東南部大陸邊緣164航次站位位置圖(a)及ODP 994站位甲烷水合物飽和度分布圖(b)

表2 ODP 994站位沉積速率與甲烷水合物資源量變化

注: *表示3個由低速變高速沉積時期; 時間數(shù)據(jù)引自Paull et al., 1996。

圖3 ODP 994站位地層年代分布圖(a)、沉積速率隨時間變化圖(b)和沉積物孔隙水硫酸根離子濃度分布圖(c)

本文通過沉積速率變化模擬的成藏結(jié)果顯示ODP 994站位甲烷水合物藏隨沉積速率動態(tài)變化, 沉積速率與資源量具有很好的對應(yīng)關(guān)系(圖4b)。在高速沉積階段水合物藏以分解作用為主導(dǎo), 資源量減少; 在低速沉積時期水合物生成作用占主導(dǎo), 資源量增加, 水合物成藏過程受沉積速率影響顯著。高速沉積時期也是快速埋藏時期, 可以使甲烷水合物沉積埋藏進(jìn)入穩(wěn)定帶底界之下導(dǎo)致水合物分解, 在后期慢速沉積階段有充足的時間使甲烷水合物成藏(圖4b)。

4 討 論

布萊克脊位于美國東海岸大西洋大陸邊緣, 是一個典型的被動大陸邊緣, 其地質(zhì)與地形條件比較簡單(Paull et al., 1996)。ODP 164航次報告顯示該區(qū)幾乎未受到新生代晚期的大地構(gòu)造活動以及沉積基底沿主要斷層的大規(guī)模流體流動影響(Paull et al., 1996), 本文模擬的6 Ma的地質(zhì)歷史中地?zé)釄龅淖兓赡軐λ衔锊氐挠绊懖淮?。此? 天然氣水合物的生成將釋放熱, 可能會影響水合物體系的溫度, 進(jìn)而改變穩(wěn)定帶底界深度。ODP 994站位計算的水合物生成速率最大值為8.32×10?9m3/(m3·a), 單位質(zhì)量水合物生成釋放熱為4.16′105J/kg, 水合物密度為910 kg/m3(Milkov, 2004), 穩(wěn)定帶厚度為260 m, 計算所得水合物生成釋放熱量為819 J/(m2·a)。應(yīng)用地溫梯度及熱導(dǎo)率計算得到海底熱流值為1.16×106J/(m2·a)(Paull et al., 1996), 顯然水合物生成熱對穩(wěn)定帶的影響非常微弱。因此, 在模擬計算中地?zé)釄龊退衔锷蔁釋Ψ€(wěn)定帶底界深度影響不大。

根據(jù)鉆探資料顯示, 該站位沉積速率變化明顯(表2), 應(yīng)用該站位平均沉積速率(119×10?6m/a)于ODP 994站位水合物體系, 計算得到甲烷水合物飽和度在穩(wěn)定帶底界為4.1%(圖5a), 明顯小于由氯離子異常和O同位素異常確定的穩(wěn)定帶底界甲烷水合物飽和度6.2%(Paull et al., 1996)。本文模擬計算的甲烷水合物飽和度平均值總體上與鹽度異常計算值相符, 但在特定層位, 由氯離子異常計算的甲烷水合物飽和度與模擬值有一定偏差(圖5a)。鉆探顯示該鉆探區(qū)域具有粗顆粒沉積及硅藻含量分布不均的特征(Paull et al., 1996; Malinverno et al., 2008; Malinverno, 2010; Malinverno and Goldberg, 2015)。已有研究表明顆粒之間孔隙大小的差異會造成毛細(xì)管力作用的差異, 導(dǎo)致水的活性不同, 這將會影響水合物–水二相平衡溶解度, 最終導(dǎo)致形成的甲烷水合物飽和度差異(Paull et al., 1996; Malinverno and Goldberg, 2015)。因此, ODP 994站位顆粒大小的不均一性可能是本文模擬計算值與鉆探實測鹽度確定的甲烷水合物飽和度差異的原因。

圖4 模型計算甲烷水合物飽和度分布圖(a)和天然氣水合物資源量隨時間及沉積速率變化演化圖(b)

黑色圓點為由鹽度異常計算的甲烷水合物飽和度, 紅色實線為考慮沉積歷史后現(xiàn)階段模擬計算的甲烷水合物飽和度平均值, 藍(lán)色實線代表以平均沉積速率模擬計算的甲烷水合物飽和度的分布。

同時, 甲烷水合物資源量在考慮沉積速率變化與恒定沉積速率兩種情況下的計算結(jié)果具有顯著的差異。應(yīng)用變化沉積速率計算的水合物資源量為5.15×104mol/m2, 應(yīng)用平均沉積速率計算的水合物資源量為3.47×104mol/m2(圖5b)。顯然忽略沉積速率的變化來探究水合物的成藏, 將導(dǎo)致最終水合物資源量與實際情況偏差較大。

沉積作用對甲烷水合物飽和度的影響也與以往研究結(jié)果有所差別。沉積速率增大將導(dǎo)致有機(jī)質(zhì)供給速率變高, 同時細(xì)菌作用使有機(jī)質(zhì)分解產(chǎn)甲烷的時間變短, 因此沉積速率不同會導(dǎo)致水合物穩(wěn)定帶內(nèi)的產(chǎn)甲烷量不同。已有研究證實當(dāng)有機(jī)質(zhì)分解產(chǎn)甲烷速率常數(shù)較大、沉積速率較低時, 有機(jī)質(zhì)供給速率首先決定水合物飽和度, 當(dāng)沉積速率變高時, 有機(jī)質(zhì)分解產(chǎn)甲烷速率決定水合物飽和度(Davie and Buffett, 2001)。因此, 水合物飽和度隨沉積速率增大表現(xiàn)為先增大后減小。Wallmann et al. (2006)根據(jù)建立的有機(jī)質(zhì)分解法討論了沉積速率對水合物飽和度的影響, 結(jié)果顯示水合物飽和度隨沉積速率增大而增大。二者僅根據(jù)原位產(chǎn)甲烷量受沉積速率的控制來探究沉積速率對水合物飽和度的影響的結(jié)果是不全面的。本文綜合考慮3種甲烷供給方式與水合物分解作用隨沉積速率的變化, 認(rèn)為在低速沉積作用下水合物更易成藏。

5 結(jié) 論

(1) 本文用拉格朗日插值方法計算出ODP 994站位沉積速率變化, 基于此模擬研究了布萊克海臺ODP 994站位水合物的形成和分解。結(jié)果表明, 甲烷水合物在早期高速沉積時期以分解為主, 在沉積后期慢速沉積階段以生成為主, 最終在穩(wěn)定帶底界水合物飽和度達(dá)到6%, 水合物資源量達(dá)到5.15×104mol/m2。

(2) 海洋甲烷水合物成藏受控于海底沉積作用, 沉積速率的大小直接影響甲烷水合物積累成藏的資源量, 在沉積速率變化顯著的地區(qū), 依據(jù)平均沉積速率計算的結(jié)果將偏離實際的水合物飽和度。因此, 綜合考慮沉積歷史的影響對查明甲烷水合物成藏過程至關(guān)重要。

致謝:衷心感謝兩位匿名審稿專家對本文提出的寶貴意見。

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The influence of sedimentary history on the formation of methane hydrate reservoir at continental slopes

ZHENG Zihan1, 3, CAO Yuncheng2*, YANG Shengxiong4, CHEN Duofu1, 2

(1. State Key Laboratory of Isotope Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, Guangdong, China; 2. Shanghai Engineering Research Center of Hadal Science and Technology, College of Marine Sciences, Shanghai Ocean University, Shanghai 201306, China; 3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China; 4. Southern Marine Science and Engineering Guangdong Laboratory, Guangzhou 511458, Guangdong, China)

Sedimentation and burial rate vary considerably at continental slopes, which could impact the formation of methane hydrate reservoirs. In this study, we established a methane hydrate accumulation model with variable sedimentation rates at continental slopes by considering the mass conservation of methane. We evaluated the effects of varied sedimentation rates on hydrate formation or decomposition at the hydrate system of Site 994 of the ODP Leg 164 at Blake Ridge. During hydrate system evolution, the accumulation of methane hydrate was dominant during low sedimentation rates, but the dissociation of methane hydrate dominated during high sedimentation rates. The methane hydrate resource reached 5.15×104mol/m2and the hydrate saturation at the base of hydrate stability zone peaked at 6%, which is in good agreement with the estimations based on the drilling data. Therefore, the continental slopes where the sedimentation rate changes had a significant effect on methane hydrate saturation and resources.

sedimentary history; methane hydrate; hydrate accumulation and dissociation; Blake Ridge Site 994

P67

A

0379-1726(2022)04-0462-10

10.19700/j.0379-1726.2022.04.009

2020-09-08;

2020-10-09

國家自然科學(xué)基金項目(41730528、41776050、91858208)、中國地質(zhì)調(diào)查項目(DD20190230)和南方海洋科學(xué)與工程廣東省實驗室(廣州)人才科研啟動項目(GML2020GD0802)聯(lián)合資助。

鄭子涵(1992–), 女, 博士研究生, 地球化學(xué)專業(yè)。E-mail: zhzheng@shou.edu.cn

曹運誠(1983–), 男, 副研究員, 主要從事天然氣水合物成藏數(shù)值模擬研究。E-mail: yccao@shou.edu.cn