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    O2/N2和O2/CO2氛圍下丙烷層流擴散火焰中碳煙生成數(shù)值模擬

    2022-08-31 00:58:24梁博文王城景張引弟龔煥文郭欣澤
    熱力發(fā)電 2022年8期
    關(guān)鍵詞:摩爾火焰徑向

    梁博文,王城景,張引弟,龔煥文,辛 玥,郭欣澤,藺 喬

    (1.長江大學(xué)石油工程學(xué)院,湖北 武漢 430100;2.油氣鉆采工程湖北省重點實驗室,湖北 武漢 430100)

    據(jù)《BP世界能源統(tǒng)計年鑒》[1],2019年全球由能源排放的CO2約341.69億t,較2018年增長0.5%。富氧燃燒作為極具潛力的碳捕集技術(shù)受到廣泛重視,如廢氣再循環(huán)(EGR)和煙氣再循環(huán)(FGR)等技術(shù)已廣泛應(yīng)用于許多行業(yè)[2-3]。最近的一些研究表明,O2/CO2氛圍下的燃燒碳煙生成特性與空氣氛圍下有較大差異[4-7]。

    Park等人[8]研究了CH4/空氣逆流擴散火焰中H2O、CO2和N2的稀釋效應(yīng),發(fā)現(xiàn)氣流中CO2的加入通過熱效應(yīng)和化學(xué)效應(yīng)降低了火焰溫度,而加入H2O則通過化學(xué)效應(yīng)促進了反應(yīng)。Wang等人[9]通過數(shù)值模擬結(jié)合實驗的方法研究了CO2對逆流C2H4/空氣擴散火焰中碳煙生成的影響,發(fā)現(xiàn)CO2的添加降低了H自由基、甲基、炔丙基和乙炔的摩爾分?jǐn)?shù),從而導(dǎo)致碳煙成核速率和表面生長速率的下降。Chen等人[10]通過實驗研究了CO2對層流同流乙烯擴散火焰高度、碳煙粒徑和碳煙顆粒吸收性能的影響,發(fā)現(xiàn)CO2的添加壓縮了碳煙顆粒的成核直徑,改變了火焰表面生長區(qū)域和氧化區(qū)域之間的邊界。此外,在合成氣的氧化劑側(cè)添加CO2對碳煙生成的影響也有一定的研究。Xie等人[11]對CO/H2/空氣預(yù)混火焰進行了研究,發(fā)現(xiàn)添加CO2和H2O會引起OH消耗峰值的基元反應(yīng)從OH+H2<=>H+H2O轉(zhuǎn)移到HO2+H<=>OH+OH,且CO2的化學(xué)效應(yīng)比H2O更強。Xu等人[12]對氧化劑中添加30%CO2的層流合成氣體擴散火焰開展了實驗工作和數(shù)值研究,結(jié)果表明,CO2的熱和化學(xué)作用都是通過抑制OH摩爾分?jǐn)?shù)來改變?nèi)紵龔姸取?/p>

    以丙烷(C3H8)為主要成分的液化石油氣在諸多燃燒裝置中均有應(yīng)用,其碳煙顆粒物排放水平值得關(guān)注,前人研究主要集中在多種燃料結(jié)構(gòu)如天然氣、乙烯、合成氣中碳煙的生成,關(guān)于丙烷層流擴散火焰中碳煙的形成機制有待進一步研究。本文利用氣相化學(xué)反應(yīng)機理GRI-Mech3.0,結(jié)合詳細(xì)的熱力學(xué)和輸運特性參數(shù),數(shù)值模擬研究了丙烷同向流動擴散火焰在O2/N2和O2/CO2氛圍下的火焰結(jié)構(gòu)與碳煙生成,并在計算中引入了虛擬物種FCO2,以分離CO2的熱效應(yīng)和化學(xué)效應(yīng)對丙烷火焰結(jié)構(gòu)及碳煙生成的影響。

    1 模型建立

    1.1 計算域及邊界條件

    本文計算域網(wǎng)格根據(jù)實際Gülder燃燒器劃分,實物建模和計算域網(wǎng)格如圖1所示,為減少計算量,模擬采用二維軸對稱計算域,計算域為118 mm(軸向)×45 mm(徑向),劃分為194(軸向)×88(徑向)個控制體,網(wǎng)格劃分采用結(jié)構(gòu)化的非均勻方式,在主要反應(yīng)區(qū)進行加密。在軸向上,30 mm以內(nèi)采用間距為0.2 mm的統(tǒng)一細(xì)網(wǎng)格,然后網(wǎng)格間距逐漸變大,劃分94個節(jié)點,擴展因子為1.020 5;在徑向上,0.8 mm以內(nèi)采用間距為0.2 mm的統(tǒng)一細(xì)網(wǎng)格,0.80~5.45 mm區(qū)間,等距劃分19個節(jié)點;5.45~6.45 mm區(qū)間內(nèi)等距劃分4個節(jié)點,伴流氣側(cè)網(wǎng)格間距逐漸變大,等距劃分61個節(jié)點,擴展因子為1.025,共劃分20 052個網(wǎng)格,經(jīng)網(wǎng)格無關(guān)性驗證,滿足計算精度需求。本文計算域向燃料噴口上游延伸10 mm,并將燃料噴口包含在計算域內(nèi),以便得出較合理的燃料出口速度分布[13]。

    圖1 實物建模及計算域網(wǎng)格Fig.1 Physical modeling and computing domain grid division

    燃料入口和伴流氣入口邊界條件均選用速度入口,丙烷進口流速為1.96 cm/s,不同工況下伴流氣進口流速不同,側(cè)邊界設(shè)置為壁面邊界條件,等溫300 K,考慮燃料的預(yù)熱,噴口管壁溫度設(shè)為400 K,出口溫度設(shè)為300 K,采用壓力出口邊界條件,允許出口邊界回流。

    1.2 工況設(shè)計

    模擬計算的所有工況(表1)下丙烷流量均為109.8 mL/min,伴流氣中的O2流量均為20 L /min。

    表1 模擬計算工況Tab.1 Simulated calculation conditions

    為分離和描述CO2的化學(xué)效應(yīng),本文引入一種虛擬物種FCO2,它與CO2具有相同的熱物理性質(zhì),但在化學(xué)上是惰性的。因此,O2/CO2和O2/FCO2之間的結(jié)果差異是由CO2的化學(xué)效應(yīng)造成的,而FCO2稀釋劑和N2稀釋劑之間的差異代表了CO2相對于N2的熱效應(yīng)。

    1.3 數(shù)值方法

    燃燒模型采用基于Arrhenius公式的層流有限速率模型,氣相化學(xué)反應(yīng)機理采用適用于模擬C1-C3碳?xì)淙剂先紵腉RI-Mech3.0氣相反應(yīng)機理[14],該機理包含219個基元反應(yīng),涉及36種組分。選用離散坐標(biāo)DO輻射模型計算輻射傳熱,結(jié)合基于Smith等人[15]提出的灰氣體加權(quán)和模型(WSGG)計算氣體介質(zhì)和碳煙的輻射特性。碳煙模型采用以乙炔的聚合作為碳煙成核步驟和乙炔作為表面生長過程添加物種的The-Moss-Brookes碳煙模型[16],該模型包括碳煙的成核、表面增長和氧化過程。Moss-Brookes模型[17]求解歸一化自由基核摩爾分?jǐn)?shù)和碳煙質(zhì)量分?jǐn)?shù)的輸運方程如式(1)—式(4)所示。

    式中:ρ為密度,kg/m3;Ysoot為碳煙質(zhì)量分?jǐn)?shù);μt/ρDt缺省設(shè)置值為0.7,Dt為物質(zhì)擴散系數(shù);σsoot為碳煙湍流施密特數(shù);M為碳煙質(zhì)量濃度,kg/m3;b*nuc為每千克歸一化的自由基核數(shù),顆粒數(shù)×10-15;N為碳煙顆粒數(shù)密度,顆粒數(shù)/m3;σnuc為碳煙顆粒間湍流施密特數(shù);Nnorm=1015,碳煙顆粒的產(chǎn)生速率由式(3)給出,其主要與氣相成核以及自由分子狀態(tài)下凝聚有關(guān);dM/dt為碳煙質(zhì)量濃度,kg/(m3·s),其源項由式(4)建模,包括了成核、表面生長和氧化3個步驟。

    式中:Cα=54/s;Cβ=1.0和l為模型常數(shù);P為壓力,Pa;R為摩爾氣體常數(shù)為8.31 J/(mol·K);T為溫度,K;NA為阿伏伽德羅常數(shù);Xprec為碳煙前驅(qū)體的摩爾分?jǐn)?shù);ρsoot為碳煙的質(zhì)量密度,假定為2 000 kg/m3;dp為碳煙顆粒的平均直徑,nm。

    式中:初生碳煙顆粒的質(zhì)量Mp=144 kg/kmol;Xsgs為參與表面生長物質(zhì)的摩爾分?jǐn)?shù);XOH為參與氧化過程物質(zhì)的摩爾分?jǐn)?shù);碳煙開始速率的溫度Tα=21 000 K;凝聚速率的模型常數(shù)Cβ=1.0;表面生長速度比例因子Cγ=11 700 kg·m/(kmol·s);表面生長率活化溫度Tγ=12 100 K;氧化模型常數(shù)Cw=105.812 5 kg·m/(kmol·K1/2·s);碰撞效率參數(shù)ηcoll=0.04;氧化率縮放參數(shù)Coxid=0.015。

    數(shù)值算法選用基于壓力耦合的求解器,利用SIMPLE數(shù)值算法處理壓力和速度的耦合。所有工況均使用Fluent 14.0計算,考慮到部分自由基團會在較小區(qū)域內(nèi)大幅變化,難以收斂,通過設(shè)定溫度監(jiān)視,當(dāng)溫度達到穩(wěn)定值,默認(rèn)結(jié)果收斂[18]。本次模擬先進行了冷態(tài)模擬,后加入化學(xué)反應(yīng),同時在丙烷和伴流氣冷態(tài)混合區(qū)域進行局部初始化高溫,模擬“點火”狀態(tài)。

    2 模型驗證

    為驗證模型的準(zhǔn)確性,將丙烷在氧體積分?jǐn)?shù)為21%和25%時的模擬結(jié)果與Chu等人[19]進行了比較。取火焰高度30 mm處的徑向溫度和碳煙體積分?jǐn)?shù)進行對比,結(jié)果如圖2和圖3所示,本文模擬與文獻[19]結(jié)果呈現(xiàn)相同趨勢,2種氧體積分?jǐn)?shù)氛圍下的火焰溫度在臨近火焰中心軸線處誤差較大,氧體積分?jǐn)?shù)為21%時的溫度分別為1 253.4 K和1 402 K,誤差約為10.5%;氧體積分?jǐn)?shù)為25%時的溫度分別為1 350.4 K和1 500 K,誤差約為9.9%。碳煙峰值體積分?jǐn)?shù)在氧體積分?jǐn)?shù)為21%時分別為和2.67 μL/L和2.52 μL/L,誤差約為5.9%;在氧體積分?jǐn)?shù)為25%時分別為4.98 μL/L和4.85 μL/L,誤差約為2.6%。由此可知,本文建立的模型能準(zhǔn)確反映擴散火焰中溫度和碳煙體積分?jǐn)?shù)的分布。

    圖2 φ(O2)=21%時z=30 mm處徑向溫度和碳煙體積分?jǐn)?shù)分布Fig.2 Distribution of radial temperature and soot volume fraction at z=30 mm when φ(O2)=21%

    圖3 φ(O2)=25%時z=30 mm處徑向溫度和碳煙體積分?jǐn)?shù)分布Fig.3 Distribution of radial temperature and soot volume fraction at z=30 mm when φ(O2)=25%

    3 結(jié)果與分析

    3.1 火焰溫度

    溫度分布是描述火焰燃燒特性的重要指標(biāo)。為了解不同氧體積分?jǐn)?shù)和CO2取代N2對丙烷同向流動火焰特性的影響,圖4顯示了在不同氧體積分?jǐn)?shù)下伴流氣氣流中使用N2和CO2作為稀釋劑時的二維溫度分布。由圖4可見,隨著氧體積分?jǐn)?shù)的增加,C3H8/(O2/N2)和C3H8/(O2/CO2)的火焰溫度均顯著升高。高溫區(qū)主要發(fā)生在火焰兩翼區(qū)域,峰值溫度隨氧體積分?jǐn)?shù)增加而升高的趨勢也在圖4中得到證實,這可能歸因于同流伴流氣中氧體積分?jǐn)?shù)的增加,導(dǎo)致火焰對O2的夾帶能力增強,O和OH等活性自由基增多,從而促進下游的燃燒反應(yīng)[20]。與O2/N2氛圍相比,在O2/CO2氛圍下有顯著降低火焰溫度的趨勢,這主要是由CO2的熱效應(yīng)和化學(xué)效應(yīng)造成的。CO2的熱效應(yīng)是由于CO2的熱容比N2大,而CO2的化學(xué)效應(yīng)是由于抑制了鏈?zhǔn)椒磻?yīng)H+O2<=>O+OH,從而降低了火焰溫度[21]。

    圖4 火焰溫度二維分布Fig.4 Two-dimensional distribution of flame temperature

    丙烷在O2/N2和O2/CO2氛圍下火焰峰值溫度如圖5所示。

    由圖5可見,火焰在C3H8/(O2/N2)和C3H8/(O2/CO2)氛圍下的峰值溫度變化在氧體積分?jǐn)?shù)較低時差異較大,這表明伴流氣中較高的氧體積分?jǐn)?shù)減弱了CO2對溫度的影響,這可能是因為氧體積分?jǐn)?shù)的增加顯著提高了放熱速率,促進了鏈狀載流子自由基的形成,從而在較高氧體積分?jǐn)?shù)條件下減弱了CO2對火焰溫度的影響[21]。

    圖5 O2/N2和O2/CO2氛圍下火焰峰值溫度Fig.5 Peak flame temperature in O2/N2 and O2/CO2 atmospheres

    3.2 火焰高度

    由于火焰高度信息可用來檢驗火焰結(jié)構(gòu)的模型,其被認(rèn)為是同流層流擴散火焰的重要結(jié)構(gòu)參數(shù),通常被定義為火焰中心線溫度或OH自由基摩爾分?jǐn)?shù)達到峰值時的位置[22-24]。圖6顯示了火焰在C3H8/(O2/N2)和C3H8(O2/CO2)氛圍下不同氧體積分?jǐn)?shù)時火焰溫度和OH自由基摩爾分?jǐn)?shù)峰值所定義的火焰高度。由圖6可見,氧體積分?jǐn)?shù)為29%時,C3H8/(O2/N2)氛圍下2種定義的火焰高度相差最大,誤差為6%;氧體積分?jǐn)?shù)為25%時,C3H8/(O2/CO2)氛圍下2種定義的火焰高度相差最大,誤差為7.5%,雖然在相同氧體積分?jǐn)?shù)時2種定義下的火焰高度存在一定差異,但總體而言,C3H8/(O2/CO2)氛圍下2種定義的火焰高度均高于C3H8/(O2/N2)氛圍,說明上述2種有關(guān)火焰高度的定義均可用來檢驗火焰結(jié)構(gòu)模型。隨著氧體積分?jǐn)?shù)的增加,2種氛圍下的火焰高度均顯著降低,軸向停留時間逐漸縮短。這主要是由于隨著氧體積分?jǐn)?shù)的增加,火焰在更低的位置就可以獲得充足的氧氣使燃料燃燒更加完全,不必擴散到更高處[25],而在O2/CO2氛圍下,火焰高度有所增加。

    圖6 O2/N2和O2/CO2氛圍下火焰高度Fig.6 Flame height in O2/N2 and O2/CO2 atmospheres

    OH自由基在燃燒和碳煙氧化中起著重要作用,是反映火焰燃燒狀態(tài)的重要組分。CO2對火焰高度的影響可以通過OH自由基的分布進一步說明,火焰在C3H8/(O2/N2)和C3H8/(O2/CO2)氛圍下的OH自由基摩爾分?jǐn)?shù)二維分布如圖7所示。由圖7可見,OH自由基主要出現(xiàn)在高溫區(qū),與圖4中的溫度分布有很好的相關(guān)性。隨著氧體積分?jǐn)?shù)的增加,OH自由基摩爾分?jǐn)?shù)峰值逐漸增加,這主要歸因于H+O2<=>O+OH正向反應(yīng)速率的提高。而在O2/CO2氛圍下,OH自由基摩爾分?jǐn)?shù)峰值有所降低,這除了CO2的熱效應(yīng)對其產(chǎn)生的影響外,還主要通過抑制鏈?zhǔn)椒磻?yīng)H+O2<=>O+OH來降低OH自由基摩爾分?jǐn)?shù)峰值[21],CO2的這種抑制作用與Xu等人[12]的觀察結(jié)果一致。此外,與C3H8/(O2/N2)火焰相比,C3H8/(O2/CO2)火焰的OH自由基摩爾分?jǐn)?shù)二維分布向下游延伸,表明O2/CO2氛圍下火焰高度增加。

    圖7 OH自由基摩爾分?jǐn)?shù)二維分布Fig.7 Two-dimensional distribution of OH mole fraction

    3.3 碳煙體積分?jǐn)?shù)分布

    圖8顯示了在伴流氣側(cè)不同氧體積分?jǐn)?shù)O2/N2和O2/CO2氛圍下碳煙體積分?jǐn)?shù)二維分布。由圖8可見,隨著氧體積分?jǐn)?shù)的增加,O2/N2氛圍下碳煙峰值體積分?jǐn)?shù)從5.127 μL/L增加到6.064 μL/L,O2/CO2氛圍下碳煙峰值體積分?jǐn)?shù)從1.239 μL/L增加到 4.129 μL/L?;鹧娓叨炔粌H是描述火焰形狀的重要參數(shù),而且還提供了碳煙顆粒從開始到完全氧化停留時間的指示。還可看出,碳煙區(qū)域可見火焰顯著縮短,這是因為碳煙體積分?jǐn)?shù)的分布受到伴流氣氣流中氧含量的強烈影響,氧體積分?jǐn)?shù)增加提高了相應(yīng)高度處氧的擴散速率,燃燒反應(yīng)更為劇烈,碳煙初生位置提前,這與Zhang等人[26]在C2H4/(O2/N2)和C2H4/(O2/CO2)火焰中的測量與數(shù)值模擬研究得出的結(jié)論保持一致。同時注意到,在同一氧體積分?jǐn)?shù)下伴流氣側(cè)CO2取代N2時,碳煙起始位置有一定的延遲,C3H8/(O2/CO2)火焰中的碳煙起始位置比相應(yīng)的C3H8/(O2/N2)火焰中的碳煙起始位置更高,可見火焰更高,碳煙峰值體積分?jǐn)?shù)更低。結(jié)果表明,當(dāng)用CO2取代N2時,C3H8/(O2/CO2)火焰中碳煙的生成受到了抑制。

    圖8 碳煙體積分?jǐn)?shù)二維分布Fig.8 Two-dimensional distribution of soot volume fraction

    圖9顯示了不同氧體積分?jǐn)?shù)時,O2/N2和O2/CO2氛圍下碳煙質(zhì)量成核速率和表面生長速率。圖9結(jié)果表明,隨氧體積分?jǐn)?shù)增加,碳煙質(zhì)量成核速率和表面生長速率均呈上升趨勢,即氧體積分?jǐn)?shù)的增加促進了碳煙成核和表面生長過程,而對比在O2/CO2氛圍下同一氧體積分?jǐn)?shù)時,碳煙質(zhì)量成核速率和表面生長速率顯著降低,即CO2的添加抑制了碳煙成核和表面生長過程。

    圖9 O2/N2和O2/CO2氛圍下碳煙質(zhì)量成核速率及表面生長速率Fig.9 Soot mass nucleation rate and surface growth rate in O2/N2 and O2/CO2 atmospheres

    火焰的溫度分布與碳煙形成有一定關(guān)系[27-28],比較圖4和圖8也可以印證這一點。為進一步探究溫度對碳煙形成的影響,取燃燒器上方不同高度處溫度和碳煙體積分?jǐn)?shù)沿徑向分布的情況,結(jié)果如圖10和圖11所示。

    圖10 O2/N2氛圍下不同高度處溫度和碳煙體積分?jǐn)?shù)徑向分布Fig.10 Radial distribution of temperature and soot volume fraction at different heights in O2/N2 atmosphere

    圖11 O2/CO2氛圍下不同高度處溫度和碳煙體積分?jǐn)?shù)徑向分布Fig.11 Radial distribution of temperature and soot volume fraction at different heights in O2/CO2 atmosphere

    在同一氧體積分?jǐn)?shù)氛圍下,C3H8/(O2/N2)和C3H8/(O2/CO2)火焰底部的碳煙均處于形成階段,火焰溫度較低,碳煙體積分?jǐn)?shù)較??;隨著火焰徑向距離的增大,火焰溫度逐漸升高,反應(yīng)加劇,碳煙體積分?jǐn)?shù)迅速變大;而隨著火焰徑向距離繼續(xù)增大,H摩爾分?jǐn)?shù)的降低影響了碳煙質(zhì)量成核和表面生長速率,碳煙體積分?jǐn)?shù)逐漸降低,這在下文有進一步分析。此外,對比圖10和圖11中沿徑向分布的溫度和碳煙體積分?jǐn)?shù)可以發(fā)現(xiàn),火焰溫度分布具有一定的規(guī)律性,即同一氧體積分?jǐn)?shù)時,火焰最高溫度隨徑向截面高度的增加而降低,同一徑向截面處,火焰最高溫度出現(xiàn)的位置隨氧體積分?jǐn)?shù)增加而提前,而碳煙體積分?jǐn)?shù)分布的規(guī)律性不明顯,這與以往學(xué)者的實驗結(jié)果一致[27,29]。

    3.4 CO2綜合效應(yīng)對關(guān)鍵物種的影響

    為探究CO2稀釋劑對不同氧體積分?jǐn)?shù)下與碳煙生成相關(guān)的重要前體物質(zhì)的化學(xué)影響,本文分析了氧體積分?jǐn)?shù)為25%和37% 2種氛圍下CO2稀釋劑對碳煙生成的影響。圖12顯示了C2H2摩爾分?jǐn)?shù)在不同截面處的徑向分布。

    圖12 C2H2摩爾分?jǐn)?shù)徑向分布Fig.12 Radial distribution of C2H2 mole fraction

    由圖12可見,在伴流氣氣流中用FCO2取代N2時,C2H2摩爾分?jǐn)?shù)顯著降低,這歸因于CO2的熱效應(yīng)。C3H8/(O2/FCO2)和C3H8/(O2/CO2) 2種氛圍下的差異反映了CO2的化學(xué)效應(yīng)對C2H2摩爾分?jǐn)?shù)產(chǎn)生的影響,在低火焰區(qū)域CO2化學(xué)效應(yīng)顯著降低了C2H2摩爾分?jǐn)?shù),雖然當(dāng)z=2.5 cm,φ(O2)=37%時在徑向距離大于0.1 cm處O2/CO2氛圍下的C2H2摩爾分?jǐn)?shù)高于O2/N2,但CO2化學(xué)效應(yīng)仍起到抑制作用。

    H自由基無論是對于初期碳煙成核,還是對于碳煙的生長都具有非常重要的作用,H自由基是通過影響HACA機理中活性中心的形成速率繼而影響C2H2加成速率[26]。H自由基摩爾分?jǐn)?shù)的徑向分布如圖13所示,O2/CO2氛圍下火焰中H自由基的摩爾分?jǐn)?shù)較低,這主要是由CO2的熱效應(yīng)和化學(xué)效應(yīng)共同作用所致,繼而影響了C2H2加成速率。影響碳煙及相關(guān)重要小分子生成的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)為CO2+H<=>CO+OH,CO2的添加使得反應(yīng)朝著消耗更多H自由基而產(chǎn)生更多OH自由基的方向進行,OH自由基摩爾分?jǐn)?shù)的徑向分布如圖14所示,CO2的熱效應(yīng)和化學(xué)效應(yīng)均抑制了OH自由基的生成,降低了氧化速率。由此可知,伴流氣中CO2主要是通過降低H自由基摩爾分?jǐn)?shù)從而影響碳煙質(zhì)量成核和表面生長速率,而不是通過促進碳煙氧化過程來抑制碳煙的生成,這與Guo等人[30]針對C2H4/(O2/CO2)火焰研究得出的結(jié)論較為一致。

    圖13 H自由基摩爾分?jǐn)?shù)徑向分布Fig.13 Radial distribution of H mole fraction

    圖14 OH自由基基摩爾分?jǐn)?shù)徑向分布Fig.14 Radial distribution of OH mole fraction

    為研究CO2的化學(xué)效應(yīng)對丙烷火焰的影響,本文對有關(guān)CO2參與的主要基元反應(yīng)進行了敏感性分析,如圖15所示。

    圖15 基元反應(yīng)動力學(xué)峰值速率Fig.15 Kinetic peak rate of elementary reaction

    CO2+H<=>CO+OH是CO2參與的重要反應(yīng),受CO2的化學(xué)效應(yīng)最為敏感,在O2/CO2氛圍下的反應(yīng)動力學(xué)速率大于O2/N2和O2/FCO2氛圍,高摩爾分?jǐn)?shù)CO2通過提高基元反應(yīng)CO2+H<=>CO+OH的正向反應(yīng)速率,從而降低CO的氧化放熱,降低H自由基的濃度。此外,O+CH2CHO=>H+CH2+CO2和CH2(S)+ CO2<=>CO+CH2O也是CO2參與較為重要的基元反應(yīng),在O2/CO2氛圍下的反應(yīng)動力學(xué)速率大于O2/N2和O2/FCO2氛圍。

    4 結(jié) 論

    本文對氧體積分?jǐn)?shù)為25%~37%的C3H8/(O2/N2)和C3H8/(O2/CO2) 2種氛圍下丙烷同向流動擴散火焰的火焰結(jié)構(gòu)和碳煙形成進行了數(shù)值計算,得出以下結(jié)論:

    1)在O2/N2和O2/CO22種氛圍下,氧體積分?jǐn)?shù)的增加均加速了丙烷的熱解過程,提高了火焰溫度。與O2/N2氛圍相比,在O2/CO2氛圍下有顯著降低火焰溫度的趨勢,這主要是由CO2的熱效應(yīng)和化學(xué)效應(yīng)導(dǎo)致的。而在較高的氧體積分?jǐn)?shù)下,O2體積分?jǐn)?shù)的增加顯著提高了放熱速率,從而減弱了CO2對火焰溫度的影響。

    2)隨著氧體積分?jǐn)?shù)的增加,2種定義下的火焰高度在C3H8/(O2/CO2)與C3H8/(O2/N2) 2種氛圍下均顯著降低,軸向停留時間逐漸縮短。而在O2/CO2氛圍下,OH自由基摩爾分?jǐn)?shù)二維分布向下游延伸,表明O2/CO2氛圍下火焰高度增加。

    3)隨著氧體積分?jǐn)?shù)的增加,火焰在C3H8/(O2/CO2)與C3H8/(O2/N2) 2種氛圍下的碳煙體積分?jǐn)?shù)均增大,而在O2/CO2氛圍下,碳煙體積分?jǐn)?shù)有所降低。火焰的溫度分布與碳煙形成有一定關(guān)系,但火焰溫度分布具有一定規(guī)律性,而碳煙體積分?jǐn)?shù)分布的規(guī)律性不明顯。

    4)CO2熱效應(yīng)和化學(xué)效應(yīng)共同對碳煙起到了抑制作用,降低了碳煙形成過程中重要物質(zhì)的摩爾分?jǐn)?shù),包括H、OH自由基和C2H2。主要通過基元反應(yīng)CO2+H<=>CO+OH降低H自由基摩爾分?jǐn)?shù)從而影響碳煙質(zhì)量成核和表面生長速率,而不是通過促進碳煙氧化過程來抑制碳煙的生成。

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