初始條件對H 2-空氣湍流擴散燃燒及NO生成的影響

黃章俊， 唐志峰， 何洪浩， 李鵬飛， 田 紅

（1.長沙理工大學(xué)能源與動力工程學(xué)院，長沙 410114；2.國網(wǎng)湖南省電力有限公司電力科學(xué)研究院，長沙 410007；3.華中科技大學(xué)煤燃燒國家重點實驗室，武漢 430074）

氫能作為一種清潔可再生能源，在燃料電池、燃氣輪機、氫能源汽車以及航空航天等領(lǐng)域具有很大的發(fā)展前景［1-2］，其開發(fā)利用有助于緩解能源危機、全球變暖和環(huán)境污染問題，受到了高度關(guān)注［3-4］，被譽為21世紀最具發(fā)展?jié)摿Φ亩文茉矗?］。但H2燃燒時絕熱溫度高，易使空氣中的N2在高溫下氧化生成NO，阻礙了H2在能源領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用［6-7］。因此，有必要對不同入口條件下的H2燃燒過程進行研究，以擴大其應(yīng)用范圍。

眾多學(xué)者研究了初始溫度對H2燃燒特性的影響。Hu等［8］采用實驗與數(shù)值模擬相結(jié)合的方法研究了初始溫度對高溫高壓下H2-空氣燃燒過程的影響，發(fā)現(xiàn)隨著初始溫度的升高，整體化學(xué)反應(yīng)增強，火焰層流燃燒速度增大。Liu等［9］研究了不同初始溫度下H2-空氣預(yù)混燃燒特性，結(jié)果表明火焰?zhèn)鞑ニ俣入S初始溫度的升高而增大。Bazooyar等［10］研究了空氣伴流溫度和燃料射流溫度對H2-空氣擴散燃燒的影響，結(jié)果表明空氣伴流溫度升高會促進NO的生成，而燃料射流溫度升高則會抑制NO的生成。

入口速度對H2燃燒過程具有至關(guān)重要的影響。張京等［11］研究了不同燃料入口速度對微噴管H2非預(yù)混射流火焰燃燒過程的影響，發(fā)現(xiàn)當(dāng)微噴管內(nèi)徑保持不變時，火焰最高溫度隨燃料入口速度的減小而逐漸降低。Alliche等［12］研究了在不同燃料和空氣入口速度下進行H2-空氣湍流擴散燃燒時NO的生成特性，結(jié)果表明燃料入口速度增大會促進NO的生成，而空氣入口速度增大則會使NO生成量減小。Yang等［13］采用實驗與數(shù)值模擬相結(jié)合的方法研究了H2-空氣混合氣體的入口速度對微噴管內(nèi)H2-空氣預(yù)混燃燒特性的影響，結(jié)果表明隨著H2-空氣混合氣體入口速度的增大，火焰溫度略有降低，火焰向下游移動。

以上研究表明，燃料和空氣的初始溫度和入口速度均會顯著影響H2-空氣的燃燒特性，但目前鮮有針對不同空氣和燃料初始溫度以及不同空氣和燃燒入口速度對H2-空氣湍流擴散燃燒特性以及NO生成特性的研究。因此，筆者采用有限速率反應(yīng)模型，耦合13組分34步H2-N2-CO2反應(yīng)機理模型，經(jīng)實驗驗證后，對H2-空氣同軸射流的湍流擴散燃燒火焰進行模擬，研究H2-空氣發(fā)生擴散燃燒時不同燃料和空氣初始溫度以及入口速度對溫度分布和NO生成特性的影響，并利用NO基元反應(yīng)的平均反應(yīng)速率，研究了NO的主要生成和消耗路徑。

1 研究對象

以德國航空航天中心與斯圖加特大學(xué)合作研究的H2-空氣射流擴散火焰（“H5”火焰）為研究對象［14］。該火焰實驗臺采用豎直薄壁出口圓管作為燃料噴管，其內(nèi)直徑d為8 mm，所采用的燃料為H2+N2混合氣體（兩者體積分數(shù)均為50%），其以21.7 m／s的速度直噴進入燃燒區(qū)，雷諾數(shù)Re為6 200。燃料噴管外部同軸布置有內(nèi)直徑dair為140 mm的空氣噴管，干燥空氣以0.3 m／s的速度從空氣噴管進入燃燒區(qū)。燃料和空氣的初始溫度均為298 K。

2 數(shù)值模型及計算方法

2.1 計算域網(wǎng)格及邊界條件

圖1為“H5”火焰的空間計算域網(wǎng)格模型。依據(jù)“H5”火焰的軸對稱性，確定燃料與空氣同軸射流的湍流擴散燃燒空間計算域為圓柱體空間計算域，其對稱軸（z軸）與燃料噴管的中心對稱軸保持一致，空間坐標(biāo)原點位于燃料噴管出口中心點，并將燃料從噴管出口截面垂直流入燃燒區(qū)的方向作為軸向正方向，r為半徑方向。基于確定的圓柱體空間計算域，建立相應(yīng)的三維幾何模型，并應(yīng)用O型網(wǎng)格剖分和高質(zhì)量結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格，考慮到燃料噴管出口和中心對稱軸附近的流動和燃燒反應(yīng)較為劇烈，對該局部區(qū)域進行網(wǎng)格加密。整個計算域網(wǎng)格數(shù)為85萬，繼續(xù)增加網(wǎng)格數(shù)后的計算結(jié)果與當(dāng)前網(wǎng)格數(shù)下的相對誤差小于1%，且當(dāng)前網(wǎng)格已滿足無關(guān)性驗證，因此網(wǎng)格數(shù)設(shè)為85萬。

圖1 “H5”火焰的空間計算域網(wǎng)格模型Fig.1 Grid model of the computational domain for flame H5

依據(jù)“H5”火焰的實驗工況［14］，改變其初始條件，設(shè)定的計算工況見表1。模擬時燃料和空氣入口邊界均設(shè)置為速度入口，燃料噴嘴與空氣噴嘴之間的隔板設(shè)置為與燃料溫度保持一致的固定壁溫，且由于火焰在開放的空氣環(huán)境中燃燒，因此將圓柱體空間計算域的側(cè)面邊界和出口端面設(shè)置為壓力出口。

表1 “H5”火焰的計算工況Tab.1 Working conditions of the flame H5

2.2 化學(xué)反應(yīng)機理模型

化學(xué)反應(yīng)機理模型主要包括基元反應(yīng)及其化學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)、混合組分的熱力學(xué)性質(zhì)和分子輸運特性，其中化學(xué)反應(yīng)速率常數(shù)k（T）與溫度T、指前因子A、活化能EA和氣體常數(shù)Ru的關(guān)系可用阿倫尼烏斯公式［15］表示。

筆者采用13組分34步H2-N2簡化反應(yīng)機理，該反應(yīng)機理在H2燃燒機理的基礎(chǔ)上添加了N2在高溫下的反應(yīng)機理［10，16］。該反應(yīng)機理在溫度為298～3 000 K、當(dāng)量比為0.25～5.0的范圍內(nèi)具有良好的預(yù)測能力，能準確模擬H2-空氣的擴散燃燒過程。

2.3 模型及參數(shù)設(shè)置

在數(shù)值模擬過程中，湍流模型采用可實現(xiàn)k-ε模型。該模型滿足對雷諾應(yīng)力的約束條件，在雷諾應(yīng)力上與真實湍流保持一致，能精確模擬射流擴散過程，因此可以較好地適用于“H5”火焰燃燒過程的湍流流動模擬。可實現(xiàn)k-ε模型的湍動能及耗散率輸運方程為［17］：

式中：t為時間，s；ρ為氣相密度，kg／m3；x為笛卡爾坐標(biāo)；k為湍動能，m2／s2；u為時均速度，m／s；μt為湍動黏度，（N·s）／m2；μ為流體動力黏度，（N·s）／m2；σk為湍動能的湍流普朗特數(shù)；σε為耗散率的湍流普朗特數(shù)；Gk為平均速度梯度引起的湍動能產(chǎn)生項，N／（m2·s）；Gb為浮力引起的湍動能產(chǎn)生項，N／（m2·s）；ε為湍動能的耗散率，m2／s3；YM為可壓湍流中脈動擴張項，N／（m2·s）；Sk為湍動能的用戶自定義源項，N／（m2·s）；S為變形張量；ν為分子運動黏性系數(shù)，m2／s；Sε為耗散率輸運方程的用戶自定義源項；下標(biāo)i和j表示無量綱張量指標(biāo)；C2、Cε1和Cε3均為經(jīng)驗常數(shù)；C1為常數(shù)。

考慮到P1輻射模型計算效率高且適合“H5”火焰的輻射熱傳遞模擬，因此進行“H5”火焰的燃燒模擬時采用P1輻射模型；同時，考慮到燃燒過程中湍流與化學(xué)反應(yīng)的交互作用，利用動態(tài)自適應(yīng)建表法對化學(xué)反應(yīng)項進行解析和加速，其容差設(shè)為0.000 1；采用壓力基求解器，基于二階迎風(fēng)格式進行輸運方程的離散，并利用壓力耦合方程組的半隱式方法進行壓力與速度的耦合。

3 結(jié)果與分析

3.1 模型驗證

為了驗證模型的準確性，對“H5”火焰實驗工況下的H2-空氣射流擴散燃燒進行模擬計算，并將火焰中心軸線溫度及其主要組分質(zhì)量分數(shù)的模擬結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)［14］進行對比，如圖2所示。由圖2可知，火焰中心軸線的溫度分布以及H2、O2、H2O和N2質(zhì)量分數(shù)的模擬結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)吻合較好，能夠較為準確地預(yù)測NO的峰值質(zhì)量分數(shù)及其變化趨勢，驗證了該模型預(yù)測的準確性。

圖2 火焰中心軸線上溫度及其主要組分質(zhì)量分數(shù)的模擬結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)的對比Fig.2 Comparison between simulation results and experimental data of temperature on the central axis of the flame and mass fraction of its main components

3.2 初始溫度對H2-空氣燃燒過程的影響

圖3給出了不同初始溫度下火焰中心軸線上峰值溫度和NO峰值質(zhì)量分數(shù)的變化曲線。如圖3（a）所示，保持燃料初始溫度為298 K，當(dāng)空氣初始溫度T0，air從298 K升高至398 K時，火焰中心軸線上的峰值溫度由2 059 K升高至2 105 K；隨著空氣初始溫度的升高，火焰中心軸線上的NO峰值質(zhì)量分數(shù)由24.5 mg／kg增大至36.8 mg／kg。如圖3（b）所示，保持空氣初始溫度為298 K，隨著燃料初始溫度T0，fuel從298 K升高至498 K，火焰中心軸線上的峰值溫度由2 059 K升高至2 125 K；隨著燃料初始溫度的升高，火焰中心軸線上的NO峰值質(zhì)量分數(shù)由24.5 mg／kg增大至31.1 mg／kg。

圖3 不同初始溫度下火焰中心軸線上峰值溫度和NO峰值質(zhì)量分數(shù)的變化Fig.3 Variation of peak temperature and peak NO mass fraction on the central axis of flame at different initial temperatures

圖4給出了不同初始溫度下火焰溫度云圖和NO質(zhì)量分數(shù)分布云圖。鑒于該火焰在結(jié)構(gòu)上具有空間對稱性，因此火焰云圖左、右兩部分分別為溫度分布和NO質(zhì)量分數(shù)分布情況。從圖4可以看出，H2-空氣燃燒時火焰峰值溫度出現(xiàn)在中心軸線附近，生成的NO質(zhì)量分數(shù)與火焰溫度密切相關(guān)，NO質(zhì)量分數(shù)在火焰峰值溫度處達到最大；隨著空氣和燃料初始溫度的升高，火焰高溫區(qū)域擴大，NO質(zhì)量分數(shù)明顯增大。

圖4 不同初始溫度下火焰溫度云圖（左）和NO質(zhì)量分數(shù)分布云圖（右）Fig.4 Flame temperature contours（left）and NO mass fraction contours（right）at different initial conditions

空氣和燃料初始溫度升高均會使火焰峰值溫度升高，NO質(zhì)量分數(shù)增大。火焰峰值溫度的升高，一方面是由于隨著燃料和空氣初始溫度升高，活化分子數(shù)大幅增加，有效碰撞次數(shù)顯著增加，從而化學(xué)反應(yīng)速率提高，火焰峰值溫度上升；另一方面，H2和空氣進入燃燒區(qū)域，兩者混合后仍需經(jīng)過預(yù)熱，混合氣體的溫度達到H2燃燒的起燃溫度后才能進行化學(xué)反應(yīng)，當(dāng)進氣速度一定時，隨著H2和空氣初始溫度逐漸升高，預(yù)熱H2和空氣所消耗的熱量逐漸減少，火焰峰值溫度上升。此外，火焰峰值溫度的上升也進一步促進了熱力型NO的生成，導(dǎo)致NO質(zhì)量分數(shù)增大。

3.3 入口速度對H2-空氣燃燒過程的影響

圖5給出了不同入口速度下火焰中心軸線上的峰值溫度和NO峰值質(zhì)量分數(shù)的變化曲線。如圖5（a）所示，當(dāng)空氣入口速度從0.2 m／s增大到0.6 m／s時，火焰中心軸線上的峰值溫度由2 051 K升高至2 102 K，NO峰值質(zhì)量分數(shù)也由22.1 mg／kg增大至31.3 mg／kg。從圖5（b）可以看出，當(dāng)燃料入口速度從15 m／s增大到75 m／s時，火焰中心軸線上的峰值溫度由2 062 K降低至2 039 K，NO峰值質(zhì)量分數(shù)由25.4 mg／kg減小至11.6 mg／kg。

圖5 不同入口速度下火焰中心軸線上峰值溫度和NO峰值質(zhì)量分數(shù)的變化Fig.5 Variation of peak temperature and peak NO mass fraction on the central axis of flame at different inlet velocities

圖6給出了不同入口速度下火焰溫度云圖和NO質(zhì)量分數(shù)分布云圖。從圖6（a）可以看出，當(dāng)空氣入口速度由0.2 m／s增大至0.6 m／s時，火焰高溫區(qū)域擴大，釋放的熱量增加，火焰峰值溫度升高，同時NO質(zhì)量分數(shù)也隨著火焰溫度的上升而增大。圖7（a）為不同空氣入口速度下H2O質(zhì)量分數(shù)沿火焰中心軸線的分布曲線。由于H2燃燒后的產(chǎn)物只有H2O，因此可以通過H2O的生成量來表征H2的消耗量。從圖7（a）可以看出，隨著空氣入口速度的增大，參與燃燒的氧氣量增加，火焰中心軸線處H2O質(zhì)量分數(shù)逐漸增大，說明有更多的H2在火焰中心軸線附近參與燃燒，從而釋放出更多的熱量，火焰峰值溫度升高。由于火焰峰值溫度的升高促進了熱力型NO的生成，從而使得NO質(zhì)量分數(shù)增大。

圖6 不同入口速度下火焰溫度云圖（左）和NO質(zhì)量分數(shù)分布云圖（右）Fig.6 Flame temperature contours（left）and NO mass fraction contours（right）at different inlet velocities

從圖6（b）可以看出，隨著燃料入口速度的增大，火焰高溫區(qū)域縮小，火焰溫度下降，同時NO生成區(qū)域縮小，NO質(zhì)量分數(shù)降低。圖7（b）為不同燃料入口速度下的H2質(zhì)量分數(shù)沿火焰中心軸線的分布曲線。從圖7（b）可以看出，當(dāng)燃料入口速度由15 m／s增大至75 m／s時，燃料射流動能增大，H2在距離入口更遠處被消耗完畢，導(dǎo)致火焰長度增加，整個燃燒區(qū)域擴大，從而使得燃燒火焰整體上更加均勻，局部高溫情況得到緩解；另一方面，空氣和H2由噴嘴進入燃燒區(qū)域后，兩者先接觸并混合后才進行點火燃燒，燃料入口速度的增大會導(dǎo)致H2與空氣混合不充分，燃燒熱效率降低，溫度隨之下降；同時，燃料入口速度增大導(dǎo)致燃燒過程的反應(yīng)時間變短，縮短了空氣在高溫區(qū)域的停留時間，減少了熱力型NO的生成量。

圖7 不同入口速度下H 2 O質(zhì)量分數(shù)和H 2質(zhì)量分數(shù)沿中心軸線的分布Fig.7 Distribution of H2 O and H2 mass fraction along the central axis at different inlet velocities

3.4 NO反應(yīng)速率

13組分34步H2-N2反應(yīng)機理中NO的生成反應(yīng)和消耗反應(yīng)見表2。對于H2-空氣湍流擴散燃燒，反應(yīng)在整個空間內(nèi)分布式進行，因此可通過分析NO基元反應(yīng)的平均反應(yīng)速率定性地研究NO的主要生成反應(yīng)和消耗反應(yīng)。

表2 NO生成和消耗反應(yīng)Tab.2 Formation reactions and consumption reactions of NO

圖8為不同初始條件下NO基元反應(yīng)的平均反應(yīng)速率。從圖8可以看出，在不同初始條件下基元反應(yīng)R21、R23和R25的平均反應(yīng)速率均遠低于其他基元反應(yīng)，因此其對NO生成或消耗的影響可以忽略不計；在不同初始條件下基元反應(yīng)R22、R31和R32均保持較高的平均反應(yīng)速率，為主要的NO生成反應(yīng)，而基元反應(yīng)R20、R29和R30則為主要的NO消耗反應(yīng)。

圖8 不同初始條件下NO基元反應(yīng)的平均反應(yīng)速率Fig.8 Average reaction rate of NO under different initial conditions

4 結(jié) 論

（1）空氣初始溫度從298 K上升至398 K時，火焰中心軸線上的峰值溫度從2 059 K升高至2 105 K，NO峰值質(zhì)量分數(shù)由24.5 mg／kg增大至36.8 mg／kg；燃料初始溫度從298 K上升至498 K時，火焰中心軸線上的峰值溫度由2 059 K升高至2 125 K，NO峰值質(zhì)量分數(shù)由24.5 mg／kg增大至31.1 mg／kg。

（2）空氣入口速度從0.2 m／s增大至0.6 m／s時，火焰中心軸線上的峰值溫度由2 051 K升高至2 102 K，NO峰值質(zhì)量分數(shù)由22.1 mg／kg增大至31.3 mg／kg；隨著燃料入口速度由15 m／s增大至75 m／s，火焰中心軸線上的峰值溫度由2 062 K降低至2 039 K，NO峰值質(zhì)量分數(shù)由25.4 mg／kg減小至11.6 mg／kg。

（3）在不同初始條件下，基元反應(yīng)R21、R23和R25的平均反應(yīng)速率均遠低于其他基元反應(yīng)，對NO生成或消耗的影響可以忽略不計；基元反應(yīng)R22、R31和R32為主要的NO生成反應(yīng)，而基元反應(yīng)R20、R29和R30則為主要的NO消耗反應(yīng)。

圖9 NO生成反應(yīng)示意圖Fig.9 Schematic diagram of NO formation reaction

致謝：本論文在模型建立、結(jié)果分析、內(nèi)容撰寫和修改完善都得到了長沙理工大學(xué)李錄平教授的詳細指導(dǎo)和寶貴建議，作者在此深表感謝。