蘇家村遺址燒土樣品的過火溫度研究

李 翔，吳又進(jìn)，毛龍江，吳曉桐，宋艷波

(1． 南京信息工程大學(xué)，江蘇南京 210044； 2． 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)，安徽合肥 230026； 3． 山東大學(xué)歷史文化學(xué)院，山東濟(jì)南 250100)

0 引 言

新石器時(shí)代中期，中國先民將制陶技術(shù)應(yīng)用到房屋的建造中，發(fā)展了一系列能顯著提高強(qiáng)度和耐水性的燒土材料?？疾焯召|(zhì)建材發(fā)展史，在許多文化遺存中，包括凌家灘遺址紅燒土塊、牛河梁遺址紅燒土塊、枝江關(guān)廟山大溪文化紅燒土墻、眾多屈家?guī)X文化和石家河文化遺存、中原地區(qū)仰韶文化遺存以及內(nèi)蒙古、甘肅、陜西等地區(qū)亦有一些紅燒土建筑遺跡發(fā)現(xiàn)[1-6]。之后，在一些遺址發(fā)現(xiàn)了規(guī)模宏大、布局錯(cuò)落有致的紅燒土排房，如安徽尉遲寺遺址[7]、鄭州大河村遺址、淅川下王崗遺址等，更引起學(xué)術(shù)界的高度重視。

關(guān)于燒土建筑的成因，學(xué)界存在人為烘烤處理的建筑[7]、緣自火焚[8]、廢棄習(xí)俗[9]等多種觀點(diǎn)。自20世紀(jì)80年代，有研究者采用熱膨脹法等測(cè)定紅燒土的燒成溫度，從科技考古的角度分析燒土建筑的成因。吳崇雋等學(xué)者測(cè)定了關(guān)廟山遺址燒土樣品的原始燒成溫度[10]，結(jié)果表明：F22和F30的墻壁紅燒土塊的燒成溫度分別為600 ℃和900 ℃，證實(shí)了關(guān)廟山遺址F30紅燒土房的墻壁為人工燒烤而成[11]。之后陸續(xù)有學(xué)者對(duì)新石器時(shí)期的紅燒土樣品進(jìn)行了熱分析：1)尉遲寺遺址紅燒土排房墻體和房頂樣品[3]，燒成溫度幾乎均在900 ℃以上；2)大河村遺址房基地面紅燒土[4]，大于900 ℃；3)凌家灘遺址墻體紅燒土樣品[5]，紅陶塊大于950 ℃和黏合土樣低于800 ℃；4)牛河梁遺址墻皮殘片紅燒土，大于850 ℃[12]。然而多數(shù)燒土樣品結(jié)構(gòu)疏松、酥脆，難以加工成熱膨脹測(cè)試所需的膨脹條(尤其燒成溫度較低的樣品)，因此有必要嘗試新方法研究其等效過火溫度。

磁學(xué)研究發(fā)現(xiàn)，考古遺址中的土壤及其他沉積物在加熱過程中新生成了磁鐵礦、磁赤鐵礦等強(qiáng)磁性礦物導(dǎo)致磁性顯著增強(qiáng)，并可用于區(qū)分自然火和人工控制用火[13]。Liu等[14]和Zhang等[15]通過分析舊石器遺址中燒土樣品的磁化率隨溫度變化(X-T)曲線，證實(shí)了存在人類控制用火活動(dòng)。Rasmussen等[16]和申佳妮等[17]通過測(cè)定實(shí)驗(yàn)室模擬燒制黏土制品發(fā)現(xiàn)：當(dāng)重?zé)郎囟鹊陀谠紵蓽囟葧r(shí)，其礦物成分和磁性幾乎不會(huì)再發(fā)生變化；但當(dāng)重?zé)臏囟冉咏虼笥谠紵蓽囟葧r(shí)，樣品中原始礦物的破壞或新礦物的生成，會(huì)引起礦物磁性的改變，分析磁化率隨溫度變化特征(X-T曲線)可得到古陶器和古磚的燒成溫度。本研究擬嘗試采用磁化率法測(cè)定山東蘇家村遺址出土酥松燒土樣品的過火溫度，并探討與之相關(guān)的建筑工藝。

1 實(shí)驗(yàn)樣品和方法

1．1 實(shí)驗(yàn)樣品

蘇家村遺址位于山東省日照市臥龍山街道蘇家村和劉東樓村交界處(圖1)，發(fā)現(xiàn)于1934年，初名劉家樓遺址，1972年改為蘇家村遺址，1992年被公布為省級(jí)文物保護(hù)單位[18-19]。考古勘探和發(fā)掘表明，遺址規(guī)模大，地層堆積較厚。2019年3月～7月，山東大學(xué)歷史文化學(xué)院和山東省文物考古研究院對(duì)該遺址進(jìn)行正式發(fā)掘，發(fā)掘面積約600 m2，共清理房址48座、墓葬89座、灰坑207個(gè)、灰溝7條、基槽10個(gè)、窯1座、水井1座，出土可復(fù)原陶石器上千件等[20]。遺址的年代為大汶口文化晚期(末期)到龍山文化中期早段，主體年代為龍山文化早期。房址多數(shù)屬于龍山文化時(shí)期，包含基槽立柱、柱洞(柱坑)、基槽夯土墻3種建筑形式，平面為長(zhǎng)方形或方形，房址相對(duì)集中，保存狀況普遍較差，存在原地多次翻建的現(xiàn)象。遺址不同階段大量房址和墓葬的發(fā)現(xiàn)，為研究遺址的聚落布局和聚落變遷提供了豐富的資料。

圖1 蘇家村遺址位置示意圖及遺址層位圖Fig.1 Location and stratigraphy of Sujiacun site

實(shí)驗(yàn)燒土樣品出自蘇家村遺址T2212第5層中，該層為厚約20～40 cm的紅燒土層且覆蓋整個(gè)遺址(圖1)，推測(cè)為房屋倒塌造成的建筑垃圾堆積層或人為堆積層，出土大量燒土塊。選取燒土樣品SJC-T22⑤，塊狀約10 cm×15 cm，厚約2～3 cm，形態(tài)有別于其他燒土塊；上層為一層較光滑平整的“白灰面”，厚約0．3～0．7 mm，文中描述為白灰層；中間層主體呈磚紅色，硬度、顏色均勻，上面平整但顏色略淺，下面不平整，留有大量植物殘骸痕跡，文中描述為燒土層；下層為黏合土，表面顏色接近生土顏色(圖2)。燒土層上下土色均接近生土顏色，明顯區(qū)別于失火造成的表面顏色深這一烘烤特征。采用基恩士超景深顯微鏡VHX-1000觀察樣品的微觀形貌，顯示白灰面和土層均夾雜大小不一的礦物顆粒，土層內(nèi)部留有大量植物殘骸痕跡，見圖3。綜合樣品的外觀和構(gòu)造特征，燒土樣品可能在燒制后又人為修飾并涂抹了一層白灰層。

圖2 蘇家村遺址燒土樣品SJC-T22⑤Fig.2 Burnt clay sample(SJC-T22⑤)in Sujiacun site

圖3 燒土樣品的微觀形貌Fig.3 Microstructures of the burnt clay sample

1．2 實(shí)驗(yàn)儀器及方法設(shè)計(jì)

樣品的X射線衍射分析(XRD)和能量色散X射線熒光光譜分析(XRF)實(shí)驗(yàn)在中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)科技考古實(shí)驗(yàn)室完成。樣品的磁化率測(cè)試在南京信息工程大學(xué)科技考古與文化遺產(chǎn)實(shí)驗(yàn)室完成。XRD測(cè)試的儀器為美國伊諾斯便攜式X射線衍射儀XRD-Terra。XRF測(cè)試的儀器為島津的能量色散型X射線熒光光譜儀(島津EDX-8100)。磁化率測(cè)試的儀器為英國Bartington儀器公司生產(chǎn)的MS2型磁化率儀，交變磁場(chǎng)強(qiáng)度約80 A/m，分析精度為1%，檢測(cè)限值大約是1×10-6(SI-units)。方法為：實(shí)驗(yàn)前預(yù)先將燒土樣品在陰涼通風(fēng)條件下自然風(fēng)干24 h，并除去碎石、木屑以及雜草等。用瑪瑙研缽研碎過篩，分成等份的7個(gè)子樣品，并分別測(cè)定磁化率(偏差小于1%)。以5 ℃/min的升溫速度，將7個(gè)子樣品在Carbolite 1100 CWF電阻爐中分別加熱至200 ℃、300 ℃、400 ℃、500 ℃、600 ℃、700 ℃、800 ℃并恒溫2 h，自然冷卻至室溫。然后裝入1 cm3的正方體塑料盒中壓實(shí)、封緊和稱重。測(cè)量時(shí)，在儀器穩(wěn)定的情況下，工作頻率選擇低頻0.47 kHz和高頻4．7 kHz，分別測(cè)得樣品的低頻磁化率和高頻磁化率。為保證測(cè)試精度，高、低頻均重復(fù)測(cè)試6次，并求出其算術(shù)平均值，再用樣品所測(cè)的磁化率數(shù)據(jù)除以其密度，求得低頻質(zhì)量磁化率(XLF)和高頻質(zhì)量磁化率(XHF)(單位：10-8m3/kg)，并計(jì)算頻率磁化率(XFD=XLF-XHF)及其百分?jǐn)?shù)(XFD%=XFD/XLF×100%)。

2 結(jié)果與討論

2．1 燒土樣品的XRD分析

圖4為燒土樣品白灰層和土層的XRD分析結(jié)果。白灰層中主要含有石英、偏高嶺石、鈣長(zhǎng)石、鈉長(zhǎng)石、鉀長(zhǎng)石以及白云母；土層中主要含有石英、偏高嶺石、鈉長(zhǎng)石、鉀長(zhǎng)石、鈣長(zhǎng)石以及白云母。樣品白灰層和土層的主原料都是以含石英、長(zhǎng)石以及白云母礦物的黏土組成，物相組成基本一致。白灰層中石英的含量為19.3%，長(zhǎng)石類的含量為46%，白云母的含量為24.6%；土層中石英的含量為17.1%，長(zhǎng)石類的含量為44.7%，白云母的含量為28%?？傮w而言，白灰層和土層中的礦物種類以及含量大致相同。

圖4 燒土樣品中白灰層和土層的XRD圖譜Fig.4 XRD patterns of the white grey layer and the clay layer of the burnt clay sample

高嶺石普遍存在于黏土中，其在焙燒過程中會(huì)發(fā)生一系列脫水和結(jié)構(gòu)特性的變化。諸如高嶺石(2SiO2·Al2O3·2H2O)在550 ℃時(shí)會(huì)失去羥基轉(zhuǎn)變?yōu)槠邘X石(2SiO2·Al2O3)[21]。樣品的白灰層和土層中均含有偏高嶺石。因此，燒土樣品白灰層和土層應(yīng)受過550 ℃以上的加熱。圖譜中白云母以及長(zhǎng)石類礦物的特征峰清晰可見，并且未出現(xiàn)莫來石(Al2O3·2SiO2)，這表明樣品未曾經(jīng)過1 000 ℃以上高溫的加熱[22]。

2．2 燒土樣品的XRF分析

表1為燒土樣品白灰層和土層粉末樣品的XRF分析結(jié)果(白灰層為燒土樣品表面的白色部分，土層為燒土樣品的紅色部分)。北方地區(qū)典型遺址出土新石器中晚期紅燒土所使用的原料，大多為紅土或沉積土等可塑性較強(qiáng)的普通易熔黏土[1]。這些黏土的主要成分有SiO2和Al2O3等。由表1可知，白灰層Al2O3的平均含量為12.41%，土層Al2O3的平均含量為15.51%。白灰層和土層的SiO2含量均在70%左右。白灰層中CaO的含量均值為3.58%，而土層中CaO的含量為1.43%。白灰層和土層中P2O5含量較高，白灰層的P2O5平均含量為0.37%，土層中的P2O5平均含量為1.00%。整體而言，白灰層和土層的主量成分化學(xué)組成大致相同；基于樣品中白灰層的元素及礦物組成，推測(cè)白灰層中可能人為添加了富含高嶺土的白色陶土[23]。

表1 燒土樣品的主量成分Table 1 Main components of the burnt clay sample (%)

2．3 燒土樣品的磁化率分析

圖5為實(shí)驗(yàn)室再加熱至不同溫度后蘇家村遺址燒土樣品的低頻磁化率、高頻磁化率、頻率磁化率及其百分?jǐn)?shù)的(X-T)曲線圖。ΧLF和XHF的分布見圖5a和5b，明顯的高值位于500 ℃和600 ℃，說明燒土樣品在加熱過程中基本沒有強(qiáng)磁性礦物生成，生成強(qiáng)磁性礦物所需的熱不穩(wěn)定的含鐵硅酸鹽或黏土礦物已經(jīng)消耗殆盡[24-25]。當(dāng)重?zé)郎囟瘸^600 ℃后磁化率突然下降，標(biāo)志著重?zé)郎囟瘸^樣品的過火溫度[16]。

圖5 實(shí)驗(yàn)室再加熱至不同溫度蘇家村遺址燒土樣品的低頻磁化率XLF(a)、高頻磁化率XHF(b)和頻率磁化率(c)及頻率磁化率百分?jǐn)?shù)(d)的(X-T)曲線圖Fig.5 Diagrams of low-frequency magnetic susceptibility XLF (a)， high-frequency magnetic susceptibility XHF (b)， frequency magnetic susceptibility (c) and frequency magnetic susceptibility percentage (d) of the burnt clay sample in Sujiacun site that was reheated to different temperatures in the laboratory

頻率磁化率(XFD)及其百分?jǐn)?shù)(XFD%)可以有效反映細(xì)顆粒(主要是處于超順磁/單疇邊界附近的顆粒)磁性礦物的含量。從平面分布上來看，XFD高值分布范圍與XLF和XHF基本一致(圖5c)，兩個(gè)明顯的XFD高值位于500 ℃和600 ℃。XFD%(圖5d)平均值為6．6%，最大值達(dá)8．5%，說明樣品中含有大量超順磁/單疇(SP/SD)邊界的磁性顆粒[26]，尤其是在XLF和XHF較高的溫度上。綜合上述X-T曲線結(jié)果，蘇家村遺址燒土樣品中含有大量磁鐵礦，原因可能是其曾經(jīng)歷過600 ℃以上的高溫加熱。

為了更準(zhǔn)確測(cè)量樣品的過火溫度，進(jìn)一步計(jì)算樣品磁化率一階導(dǎo)數(shù)的平方，繪制了磁化率一階導(dǎo)數(shù)平方隨溫度變化曲線圖(Xy-T)。導(dǎo)數(shù)計(jì)算為(Si—Si-1)/ΔT，Si、Si-1分別對(duì)應(yīng)相鄰的兩個(gè)ΧLF值，ΔT代表溫度差(本次實(shí)驗(yàn)為100 ℃)。將相鄰的紅燒土磁化率數(shù)據(jù)的差值的平方作為縱坐標(biāo)，溫度作為橫坐標(biāo)，原始燒成溫度被確定為(Xy-T)曲線圖中第一次較大的偏差的橫坐標(biāo)，如圖6中箭頭所示。圖6顯示了根據(jù)圖5a中的低頻磁化率計(jì)算的磁化率一階導(dǎo)數(shù)平方(最高經(jīng)熱溫度為一階導(dǎo)數(shù)平方與零的第一個(gè)較大偏差，用箭頭表示)，并與分步重?zé)郎囟认鄬?duì)應(yīng)。如圖所示，第一個(gè)較大的偏離零點(diǎn)的一階導(dǎo)數(shù)平方出現(xiàn)在700 ℃。因此，燒土樣品的過火溫度應(yīng)不高于700 ℃。

圖6 燒土樣品的低頻磁化率的一階導(dǎo)數(shù)平方圖Fig.6 Diagram of the squared first derivative of low-frequency magnetic susceptibility of the burnt clay sample

前人模擬用火實(shí)驗(yàn)表明，失火無法達(dá)到與人類控制用火(600～860 ℃)相當(dāng)?shù)臏囟?，一般?00 ℃左右[27]，說明樣品很可能經(jīng)歷了人為高溫烘烤。另外，人類控制用火(一般情況下，燃燒會(huì)集中在一個(gè)地點(diǎn)，并持續(xù)一定時(shí)間或反復(fù)發(fā)生)會(huì)導(dǎo)致受熱區(qū)域的磁化率比未加熱前顯著增強(qiáng)，而失火由于溫度太低不能提供足夠的熱量使受熱區(qū)域的磁學(xué)性質(zhì)發(fā)生顯著改變[25]。磁性礦物顆粒的大小在加熱過程中也會(huì)發(fā)生改變。由針鐵礦脫羥基形成的赤鐵礦一般為SP顆粒[28]。根據(jù)前人對(duì)考古遺址的研究結(jié)果，黏土在加熱過程中會(huì)生成大量細(xì)粒(SD/SP)磁鐵礦、磁赤鐵礦及赤鐵礦顆粒[29]，是導(dǎo)致樣品高磁化率值的主要因素[24]。蘇家村遺址位于第四紀(jì)沉積層區(qū)。燒土樣品檢測(cè)到大量的(SP/SD)磁鐵礦顆粒，具有高磁化率值，而這些磁鐵礦很可能是在人類控制用火過程中形成的，說明其很可能經(jīng)歷了高溫焙燒[25]。實(shí)驗(yàn)室再加熱至不同溫度的蘇家村遺址燒土樣品的X-T曲線結(jié)果表明，蘇家村遺址燒土樣品重?zé)龝r(shí)不再生成強(qiáng)磁性礦物。這也從一個(gè)側(cè)面反應(yīng)人類控制用火作用。綜合上述實(shí)驗(yàn)結(jié)果，蘇家村遺址燒土樣品的人為烘烤約等效于實(shí)驗(yàn)室600～700 ℃恒溫2 h的加熱處理。

3 結(jié) 論

本研究通過應(yīng)用磁化率、XRD和XRF等方法對(duì)蘇家村遺址出土的燒土樣品開展了組成及構(gòu)造特征和樣品的經(jīng)熱溫度的綜合分析，結(jié)合燒土層在遺址中的分布等考古學(xué)特征，得出以下幾點(diǎn)結(jié)論與展望：

1) 蘇家村遺址的燒土樣品中的白灰層中人為地添加了白色陶土(高嶺土)原料，土層中有意地添加了植物殘骸作為羼和料，推測(cè)是為加強(qiáng)胚體的強(qiáng)度和黏結(jié)度的草筋泥，與該樣品可能為房屋倒塌造成的建筑材料的推測(cè)一致。

2) 蘇家村遺址紅燒土房址墻體部分屬于人為燒制，其等效過火溫度區(qū)間為600～700 ℃。磁化率法適用于這一類低溫?zé)扑炙绅ね翗悠返倪^火溫度研究，進(jìn)一步可嘗試應(yīng)用于早期陶器(尤其低溫陶器)的燒成溫度研究。

3) 燒土內(nèi)部未出現(xiàn)玻璃化，結(jié)構(gòu)疏松，抗壓強(qiáng)度較低，在制定燒土遺跡保護(hù)方案時(shí)，應(yīng)根據(jù)燒土過火溫度的高低，采取針對(duì)性的保護(hù)措施，從而取得最佳保護(hù)效果[30-31]。