• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    Ce元素?fù)诫s對(duì)MnBi磁性能及微結(jié)構(gòu)的影響

    2022-07-18 12:17:36宋穎超張朋越俞能君張素銀
    關(guān)鍵詞:薄帶鑄錠磁性

    宋穎超,張朋越,俞能君,張素銀

    (1.中國計(jì)量大學(xué)材料與化學(xué)學(xué)院,浙江 杭州 310018;2.中國計(jì)量大學(xué)標(biāo)準(zhǔn)化學(xué)院,浙江 杭州 310018)

    在諸多無稀土永磁材料中,因MnBi具有高磁晶單軸各向異性(1.6×106J/m3)[1],較高的理論室溫最大磁能積(BH)max(20 MGOe)[2],在150 K~550 K溫度區(qū)間內(nèi)具有正的矯頑力溫度系數(shù)[3],被眾多研究者視作一種極具發(fā)展前景的永磁材料。然而,鑒于MnBi相變體系較為復(fù)雜,包晶反應(yīng)與共晶反應(yīng)會(huì)造成鐵磁性相含量下降,而較低的飽和磁化強(qiáng)度會(huì)限制其最大磁能積的發(fā)展等問題,并且相比于室溫最大磁能積較高的SmCo系永磁材料[4],MnBi基永磁材料磁性能較差,研究者采取了諸多方法來制備較高性能MnBi永磁體。

    其中,元素?fù)诫s法已被廣泛應(yīng)用于優(yōu)化MnBi基永磁材料的磁性能,許多研究者也在該方面獲得相當(dāng)重要的成果。Saha等人通過球磨和熱處理方法制備MnBi1-xNdx粉末,發(fā)現(xiàn)在MnBi1-xNdx粉末樣品中,隨著輕稀土Nd元素含量的提高,樣品室溫矯頑力從55.70 kA·m-1增加到525.21 kA·m-1(x=0.0~0.3),Saha等研究者通過球磨和熱處理方法制備出MnBi1-xDyx粉末,發(fā)現(xiàn)在MnBi1-xDyx樣品中,隨著重稀土Dy元素含量的提高,樣品室溫矯頑力從55.70 kA·m-1增加到628.67 kA·m-1(x=0.0~0.3),Saha等研究者認(rèn)為Nd和Dy元素可能會(huì)增強(qiáng)MnBi磁晶各向異性,且會(huì)細(xì)化晶粒,從而達(dá)到增強(qiáng)矯頑力的目的[5],而且Ce元素與Nd元素在元素周期表中位置接近,原子結(jié)構(gòu)相似度較高,這意味著在MnBi中摻雜Ce元素有優(yōu)化MnBi永磁材料磁性能的潛力,為MnBi永磁材料中摻雜Ce元素提供一定理論依據(jù)。Ramakrishna等人通過電弧熔煉等技術(shù),發(fā)現(xiàn)相比于未摻雜樣品,摻雜Cu或Al元素的粉末樣品球磨前后α相的減少可忽略不計(jì)[6],這表明Al元素或Cu元素可能增強(qiáng)其相穩(wěn)定性,因而球磨過程中α相的減少可忽略不計(jì),間接優(yōu)化球磨樣品的磁性能。Anand等人通過溶體快淬等技術(shù),發(fā)現(xiàn)Cr元素從0%升高至3%,樣品M2T升高(x=0時(shí),M2T大約為20.00 A·m2·kg-1,x=3時(shí),M2T大約為54.20 A·m2·kg-1),Hc升高(x=0時(shí),Hc大約為159.23 kA·m-1,x=3時(shí),Hc大約為947.45 kA·m-1),Cr元素含量在3%~5%時(shí),他們認(rèn)為Hc的增加可歸因于晶粒尺寸的減小[7]。Yang等人利用感應(yīng)熔煉(induction melting,IM)、溶體快淬(melting spinning,MS)、熱處理和低能球磨(low energy balling milling,LEBM)技術(shù),發(fā)現(xiàn)隨著Fe含量的增加(0~15%),IM-LEBM粉末Hc增大(875.80~1 170.38 kA·m-1),MS-LEBM粉末Hc增大(1 273.89~1 401.27 kA·m-1),他們認(rèn)為這可能與顆粒尺寸和釘扎效應(yīng)有關(guān)[8]。Huang等人通過真空熔煉等技術(shù),發(fā)現(xiàn)隨著Gd含量的增加(0~0.04),Hc升高,這歸因于Gd元素會(huì)使MnBi晶胞畸變,隨著Gd含量繼續(xù)增加,形成的Mn-Gd鍵數(shù)目變多,且Gd原子同樣具有鐵磁性,Ms因而升高[9]。Kharel等人報(bào)告了一系列的元素?fù)诫s實(shí)驗(yàn)結(jié)果,發(fā)現(xiàn)Fe、Pt、Au的摻雜可增強(qiáng)MnBi薄膜的Hc[10-12]。截止到目前,很少有關(guān)于在MnBi中摻雜Ce元素的報(bào)告,而且近年來,隨著MnBi原材料價(jià)格的提高,輕稀土元素價(jià)格的走低,在MnBi永磁材料中摻入Ce元素具有一定現(xiàn)實(shí)意義。Ce元素對(duì)Mn52-xBi48Cex(x=0,1,2,3,4)磁性能及微結(jié)構(gòu)的影響被系統(tǒng)性地研究。

    1 實(shí)驗(yàn)

    實(shí)驗(yàn)所用的Mn、Bi和Ce金屬純度均為99.5%,在氬氣氛圍下,將Mn∶Bi∶Ce按照52-x∶48∶x(x=0,1,2,3,4)的原子比進(jìn)行電弧熔煉,每個(gè)樣品翻轉(zhuǎn)熔煉6次,以保證樣品成分的均一性。鑄錠放至開孔直徑為1 mm的石英管中,銅輥線速度為30 m/s,進(jìn)行熔體快淬,后對(duì)快淬薄帶進(jìn)行563 K/2 h的低溫?zé)崽幚怼?/p>

    采用振動(dòng)樣品磁強(qiáng)計(jì)(VSM)測(cè)試薄帶的磁性能和回復(fù)曲線,利用X射線衍射儀(XRD)表征樣品相組成及晶體結(jié)構(gòu);利用掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)和能譜儀(EDS)觀察薄帶形貌及元素分布;儀器和材料信息分別如表1和表2,使用GSAS軟件進(jìn)行Rietveld精修,以明確相質(zhì)量分?jǐn)?shù)。

    表1 實(shí)驗(yàn)所用原材料

    表2 實(shí)驗(yàn)所用設(shè)備

    文中主要涉及到的英文縮寫有飽和磁化強(qiáng)度(saturation magnetization,Ms),剩余磁化強(qiáng)度(remanent magnetization,Mr);內(nèi)稟矯頑力(intrinsiccoercivity,Hcj);剩余磁感應(yīng)強(qiáng)度(remanentmagneticinduction,Br);居里溫度(curietemperature,TC),選區(qū)電子衍射(selected area electron diffraction,SAD)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 快淬薄帶磁性能、XRD

    圖1 快淬薄帶M-H曲線及XRD

    2.2 熱處理薄帶磁性能

    Mn52-xBi48Cex(x=0,1,2,3,4)熱處理薄帶磁滯曲線如圖2(a)。從圖中可以看出,x=0熱處理薄帶展現(xiàn)出最低Ms,其數(shù)值為31 A·m2·kg-1,隨著Ce含量的增加,Ms先增大后減小,x=3薄帶有最大Ms,其數(shù)值為41.59 A·m2·kg-1,x=4薄帶Ms為35.68 A·m2·kg-1,Mn52-xBi48Cex(x=1,2,3,4)薄帶Ms均大于x=0薄帶。

    圖2 熱處理薄帶M-H曲線及磁性能

    Mn52-xBi48Cex(x=1,2,3,4)熱處理薄帶Hcj呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢(shì),x=0薄帶有最小Hcj,其數(shù)值為121 kA·m-1,x=2薄帶有最大矯頑力,其數(shù)值為601 kA·m-1,Mn52-xBi48Cex(x=1,2,3,4)薄帶Hcj均比x=0薄帶高。5組熱處理薄帶室溫最大磁能積(BH)max如圖2(b),從圖中可以看出,x=0薄帶有最低(BH)max,其數(shù)值為4.86 kJ/m3,x=3薄帶有最高(BH)max,其數(shù)值為18.23 kJ/m3,大約為x=0薄帶的3.75倍?;诖艑W(xué)基礎(chǔ)理論,熱處理薄帶磁能積的提高歸因于其較高的Hcj和Mr(薄帶密度使用8.9 g/cm3)。

    2.3 熱處理薄帶XRD及相含量

    圖3 Mn52-xBi48Cex(x=0,1,2,3,4)熱處理薄帶XRD圖譜

    Mn52-xBi48Cex(x=0,1,2,3,4)快淬薄帶和熱處理薄帶(101)峰有關(guān)結(jié)構(gòu)信息分別如表3和表4。此外,因熱處理前后樣品XRD衍射峰峰強(qiáng)度發(fā)生變化,為定量表征并分析薄帶相成分含量,為此,使用GSAS軟件進(jìn)行Rietveld精修,5組樣品相含量結(jié)果如表5所示,從表中可以看出,x=3熱處理薄帶α相含量最多,其質(zhì)量分?jǐn)?shù)為75.602%,且相比于快淬薄帶中α相含量,可以看出熱處理后,α相含量增加,而MnBi材料中Ms和α相含量有直接聯(lián)系,因而隨著α相含量的增加,Ms薄帶隨之提高。

    表3 Mn52-xBi48Cex(x=0,1,2,3,4)快淬薄帶α相(101)峰2θ,半高寬,晶胞參數(shù)

    表4 Mn52-xBi48Cex(x=0,1,2,3,4)熱處理薄帶α相(101)峰2θ,半高寬,晶胞參數(shù)

    表5 Mn52-xBi48Cex(x=0,1,2,3,4)薄帶相含量

    2.4 薄帶形貌

    2.4.1 SEM

    為揭示Ce元素在α相演變機(jī)制中發(fā)揮的作用,且因x=3熱處理薄帶磁性能最佳,為此選取x=0和x=3薄帶進(jìn)行SEM測(cè)試并分析。圖4為背散射模式下,x=0時(shí)和x=3快淬薄帶貼輥面放大5 000倍的微觀形貌圖,EDS點(diǎn)掃結(jié)果表明深色區(qū)域?yàn)楦籑n相,灰色區(qū)域?yàn)棣料?淺色區(qū)域?yàn)楦籅i相,從圖中可以明顯看出,x=0薄帶貼輥面中有少量富Mn相聚集,這表明x=0快淬薄帶成分分布不均勻;相比于x=0快淬薄帶,x=3快淬薄帶貼輥面中富Mn相聚集程度減弱,元素分布更加均勻,這可能是x=0薄帶Hcj和Ms較低的原因之一。

    圖4 x=0和x=3快淬薄帶貼輥面放大5 000倍的微觀形貌

    圖5 x=0和x=3熱處理薄帶貼輥面放大5 000倍的微觀形貌

    x=0和x=3熱處理薄帶貼輥面放大5 000倍的微觀形貌如圖5,從圖中可以明顯觀察到,熱處理使成分分布更加均勻,結(jié)合前文XRD和Rietveld精修結(jié)果,可以推斷出,在x=3快淬薄帶中,Ce元素可促進(jìn)富Mn相的分散,有助于Mn和Bi元素分布更均勻,從而增加Mn和Bi元素的接觸幾率,在熱處理過程中,可生成更多的α相。

    2.4.2 TEM

    圖6 x=3熱處理薄帶TEM選區(qū)衍射及物相分析

    為分析Ce元素在樣品中的分布情況,對(duì)x=3熱處理薄帶進(jìn)行了TEM測(cè)試,更細(xì)微的微觀結(jié)構(gòu)如圖6,面掃結(jié)果如圖7。從圖7中可以明顯看出,Ce元素和Bi元素重合度較小,而Mn、Bi和Ce元素三者重合度較高,這說明Ce元素更多進(jìn)入到α相中。結(jié)合XRD結(jié)果,可以看出x=3熱處理樣品中只存在α相和Bi相,而且α相(101)峰位偏移,也可推測(cè)Ce元素進(jìn)入到α相中。

    圖7 x=3熱處理薄帶元素分布情況

    2.5 居里溫度

    居里溫度TC為物質(zhì)鐵磁性轉(zhuǎn)變?yōu)轫槾判韵嘧儨囟?居里溫度TC的高低與該物質(zhì)的化學(xué)組成及晶體結(jié)構(gòu)有關(guān),而與其磁歷史無關(guān)[14]。633 K是MnBi的居里溫度點(diǎn),隨著溫度的上升,當(dāng)溫度處于居里溫度以下時(shí),交換作用大于熱運(yùn)動(dòng)作用,原子的磁矩有序排列,磁體具有鐵磁性。此時(shí),MnBi合金的磁場大小與材料有一定關(guān)系,很難發(fā)生改變,鐵磁相可以自發(fā)磁化,自旋處在有序狀態(tài)。當(dāng)溫度增加到居里溫度以上時(shí),原子的磁矩雜亂排列,這是由于磁性粒子的熱運(yùn)動(dòng)超過交換作用,此時(shí)MnBi合金磁場容易隨著周圍磁場的改變而改變,順磁相不可以自發(fā)磁化。

    圖8 Mn52-xBi48Cex(x=0,1,2,3,4)鑄錠熱磁曲線

    圖9 Mn52-xBi48Cex(x=0,1,2,3,4)鑄錠熱磁曲線微分結(jié)果

    圖10 Mn52-xBi48Cex(x=0,1,2,3,4)快淬薄帶熱磁曲線

    圖11 Mn52-xBi48Cex(x=0,1,2,3,4)快淬薄帶熱磁曲線微分結(jié)果

    在不施加外磁場的情況下,即外磁場為0 T時(shí),測(cè)定Mn52-xBi48Cex(x=0,1,2,3,4)鑄錠M-T曲線,M-T曲線及其微分曲線分別如圖8和圖9。從圖8和圖9中可以看出,隨著Ce含量的增加,5組鑄錠TC呈現(xiàn)先升高再降低的趨勢(shì),x=0鑄錠TC數(shù)值最小,其數(shù)值為652 K,x=3鑄錠有最大TC,其數(shù)值為675 K,二者差值為23 K。在不施加外磁場的情況下,即外磁場為0 T時(shí),測(cè)定Mn52-xBi48Cex(x=0,1,2,3,4)薄帶M-T曲線,M-T曲線及其微分曲線分別如圖10和圖11。從圖10和圖11中可以看出,隨著Ce含量的增加,薄帶TC呈現(xiàn)一直升高的趨勢(shì),x=0薄帶有最小TC,其數(shù)值為610 K,x=4薄帶有最大TC,其數(shù)值為645 K,二者有最大差值,其數(shù)值為35 K。Saha等人在摻入Al元素后,發(fā)現(xiàn)隨著Al元素含量的升高,TC升高,他們認(rèn)為TC的升高可能與原子間距dMn-Mn有關(guān)[5]。該實(shí)驗(yàn)中,Ce元素進(jìn)入α相晶格,原子間距dMn-Mn隨之減小,TC升高,這無疑增加了MnBi高溫應(yīng)用領(lǐng)域的潛力。

    2.6 晶間交換耦合作用

    為進(jìn)一步研究x=0和x=3熱處理薄帶中磁損情況,使用VSM測(cè)試x=0和x=3樣品的回復(fù)曲線。Huang等人認(rèn)為交換作用和α相、晶間相與它們的磁性能有密切關(guān)系,對(duì)于一步熱處理的MnBi鑄錠,非磁性的晶間Bi相可以隔離鐵磁性的α相,并明顯減少交換耦合,兩步熱處理鑄錠中存在大量α相,這使α相接觸并誘發(fā)交換耦合作用[15]。熱處理后,大量的α相存在于x=3薄帶中,它們接觸并誘發(fā)交換耦合,磁性能得到優(yōu)化。

    圖12 x=0熱處理薄帶在反磁化場作用下,單個(gè)回復(fù)曲線與整個(gè)磁滯回線的面積比S′/S

    圖13 x=3熱處理薄帶在反磁化場作用下,單個(gè)回復(fù)曲線與整個(gè)磁滯回線的面積比S′/S

    回復(fù)曲線可視為由磁體連續(xù)在不同外場中發(fā)生不可逆磁化過程后所得小磁滯回線(與該外場條件所對(duì)應(yīng))組成,所以外場每改變一次,磁體所產(chǎn)生的不可逆磁損值就相當(dāng)于對(duì)應(yīng)場下這個(gè)回復(fù)曲線的面積[16]。為了研究x=0和x=3熱處理薄帶在反磁場作用下的磁損耗情況,選取單個(gè)小回復(fù)曲線面積與整個(gè)磁滯回線的面積做歸一化處理,并做比較變量,其結(jié)果分別如圖12和圖13??梢钥闯?在低反轉(zhuǎn)場中,x=0熱處理薄帶回復(fù)曲線面積占比略低,數(shù)值分布于0.31×10-3~49.39×10-3之間;在高反轉(zhuǎn)場中,回復(fù)曲線面積占比上升,其數(shù)值處于33.28×10-3~62.51×10-3之間。在低反轉(zhuǎn)場中,x=3熱處理薄帶回復(fù)曲線面積占比較低,數(shù)值處于0.45×10-3~8.34×10-3之間,在高反轉(zhuǎn)場中,回復(fù)曲線面積占比上升,數(shù)值范圍處于2.00×10-3~12.57×10-3之間。綜合來講,x=3薄帶單個(gè)回復(fù)曲線面積與整個(gè)磁滯曲線的面積比比x=0薄帶低,這表明x=3薄帶在反磁場作用下磁損更小,這無疑大大增強(qiáng)了MnBi基永磁體的應(yīng)用潛力。

    此外,Ce元素?fù)诫s對(duì)MnBi永磁材料影響機(jī)理也做了如下總結(jié):

    Ms:根據(jù)SEM結(jié)果,可以看出Ce元素有利于增強(qiáng)Mn元素和Bi元素的均勻分布,進(jìn)而增強(qiáng)其接觸幾率,有利于增強(qiáng)MnBi樣品中α相的含量,進(jìn)而提高其Ms。

    Hcj:Ce元素可能提高M(jìn)nBi樣品的磁晶各向異性,導(dǎo)致其Hcj的升高,這表明Ce元素有利于提高其磁性能。

    (BH)max:MnBiCe基樣品(BH)max與樣品中Mr和Hcj有一定關(guān)系,Mr和Hcj數(shù)值升高,因而樣品(BH)max提高。

    TC:根據(jù)XRD結(jié)果和TEM能譜結(jié)果,可以看出Ce元素進(jìn)入至α相晶格中,改變其Mn和Mn原子間距dMn-Mn,因而導(dǎo)致TC升高。

    3 結(jié) 論

    本文探究了MnBi永磁材料摻雜Ce元素前后磁性能的差異,發(fā)現(xiàn)Ce元素可以優(yōu)化MnBi永磁材料磁性能,并分析其磁性能變化的原因,根據(jù)結(jié)構(gòu)與性能理論,表征其微觀結(jié)構(gòu),從而把磁性能和微觀結(jié)構(gòu)聯(lián)系起來,在微觀層次解釋Ce元素?fù)诫s對(duì)MnBi永磁材料的影響,具體情況如下。

    1)在Mn52-xBi48Cex(x=0,1,2,3,4)薄帶樣品中,相比x=0熱處理薄帶,MnBiCe基薄帶磁性均得到優(yōu)化。隨著Ce含量的提高,樣品室溫最大磁能積(BH)max呈現(xiàn)出先升高后降低的趨勢(shì),x=0薄帶(BH)max數(shù)值為4.86 kJ/m3,x=3薄帶有最高(BH)max,其數(shù)值為18.23 kJ/m3,大約為x=0薄帶的3.75倍;而且Mn52-xBi48Cex(x=1,2,3,4)熱處理薄帶Hcj呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢(shì),x=0薄帶有最小Hcj,其數(shù)值為121 kA·m-1,x=2薄帶有最大矯頑力,其數(shù)值為601 kA·m-1,Mn52-xBi48Cex(x=1,2,3,4)薄帶Hcj均比x=0薄帶高。

    2)通過表征x=0和x=3快淬薄帶微觀結(jié)構(gòu),可以明顯觀察到在x=0快淬薄帶中,富Mn相的聚集現(xiàn)象較為明顯,而在x=3快淬薄帶中,這一問題大大減緩,這表明Ce元素促進(jìn)Mn和Bi元素均勻分布,增加了Mn和Bi元素的接觸幾率。

    3)TEM結(jié)果表明更多的Ce元素進(jìn)入α相中,而且MnBiCe基熱處理薄帶Hcj普遍高于x=0薄帶,這表明Ce元素可能增強(qiáng)MnBi磁晶各向異性,有利于其磁性能的優(yōu)化。

    4)回復(fù)曲線結(jié)果表明當(dāng)x=0薄帶處于低反轉(zhuǎn)場中,其回復(fù)曲線面積占比數(shù)值分布于0.31×10-3~49.39×10-3之間;在高反轉(zhuǎn)場中,回復(fù)曲線面積占比數(shù)值處于33.28×10-3~62.51×10-3之間。當(dāng)x=3薄帶處于低反轉(zhuǎn)場中,其回復(fù)曲線面積占比數(shù)值分布于0.45×10-3~8.34×10-3之間;在高反轉(zhuǎn)場中,回復(fù)曲線面積占比數(shù)值處于2.00×10-3~12.57×10-3之間。在能量損耗方面,相比于x=0樣品,x=3薄帶損失更低,這表明Ce元素顯著提高了MnBi基永磁體的應(yīng)用潛力。

    猜你喜歡
    薄帶鑄錠磁性
    淺談Al-Ti-C與Al-Ti-B細(xì)化劑對(duì)7050合金鑄錠的影響
    鋁加工(2023年2期)2023-05-09 06:04:24
    大規(guī)格純鈦鑄錠脫氧現(xiàn)象及對(duì)策
    淺析鋯合金β淬火組織差異
    Sc對(duì)7028鋁合金鑄態(tài)組織和性能影響研究
    自制磁性螺絲刀
    磁性離子交換樹脂的制備及其對(duì)Cr3+的吸附
    薄帶中納米級(jí)含Ti 氧硫復(fù)合夾雜物復(fù)合機(jī)理研究
    上海金屬(2015年5期)2015-11-29 01:13:54
    薄帶連鑄低碳鋼中低熔點(diǎn)夾雜物控制研究
    上海金屬(2015年4期)2015-11-29 01:12:38
    一種新型磁性指紋刷的構(gòu)思
    Heusler 型Mn-Ni-Bi-In 薄帶材料磁制冷效應(yīng)
    上海金屬(2014年6期)2014-12-20 07:59:40
    亚洲欧美色中文字幕在线| 看免费成人av毛片| 久久久欧美国产精品| 国产精品 国内视频| 亚洲国产成人一精品久久久| 久久久精品94久久精品| 性色av乱码一区二区三区2| 考比视频在线观看| 少妇粗大呻吟视频| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 一级毛片电影观看| 女警被强在线播放| 黄色一级大片看看| 一个人免费看片子| 老汉色∧v一级毛片| 欧美精品亚洲一区二区| 校园人妻丝袜中文字幕| 欧美少妇被猛烈插入视频| 久久99精品国语久久久| 国产免费福利视频在线观看| 久久免费观看电影| 日本色播在线视频| bbb黄色大片| 亚洲伊人久久精品综合| 免费看十八禁软件| 亚洲久久久国产精品| 国产日韩欧美在线精品| 天堂俺去俺来也www色官网| 免费日韩欧美在线观看| 老汉色∧v一级毛片| 好男人电影高清在线观看| 国产1区2区3区精品| 69精品国产乱码久久久| 黄色视频不卡| 国产精品久久久久久精品古装| 丝袜美足系列| 亚洲精品久久午夜乱码| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| xxx大片免费视频| e午夜精品久久久久久久| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 美女高潮到喷水免费观看| 欧美变态另类bdsm刘玥| 新久久久久国产一级毛片| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 久久综合国产亚洲精品| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 免费看十八禁软件| 久久久国产精品麻豆| 久久亚洲国产成人精品v| 91成人精品电影| 亚洲 国产 在线| 2021少妇久久久久久久久久久| 搡老乐熟女国产| 一区二区av电影网| 大陆偷拍与自拍| 国产淫语在线视频| 18禁观看日本| 亚洲精品日本国产第一区| xxxhd国产人妻xxx| 日韩制服骚丝袜av| 51午夜福利影视在线观看| 国产午夜精品一二区理论片| 日韩一区二区三区影片| 国产高清videossex| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 男女床上黄色一级片免费看| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 中文字幕人妻熟女乱码| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 丝袜在线中文字幕| 亚洲情色 制服丝袜| 午夜福利视频精品| 日本一区二区免费在线视频| 1024香蕉在线观看| 曰老女人黄片| av福利片在线| 99精国产麻豆久久婷婷| 久久久欧美国产精品| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲av男天堂| 视频区欧美日本亚洲| 欧美+亚洲+日韩+国产| 99久久综合免费| 国产成人av教育| 天堂中文最新版在线下载| 久久精品国产a三级三级三级| 日日夜夜操网爽| 七月丁香在线播放| 亚洲黑人精品在线| 日韩欧美一区视频在线观看| 欧美国产精品va在线观看不卡| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 亚洲熟女精品中文字幕| 看十八女毛片水多多多| tube8黄色片| 欧美日韩av久久| 国产精品 欧美亚洲| 超色免费av| 国产精品九九99| 国产一区有黄有色的免费视频| 老司机靠b影院| 午夜久久久在线观看| 久久99精品国语久久久| 亚洲国产日韩一区二区| av视频免费观看在线观看| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 一边摸一边做爽爽视频免费| 国精品久久久久久国模美| 嫁个100分男人电影在线观看 | 日韩大片免费观看网站| 久久九九热精品免费| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 国产精品一区二区在线观看99| 青春草视频在线免费观看| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 欧美人与性动交α欧美软件| √禁漫天堂资源中文www| 在线看a的网站| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲国产精品一区三区| 99re6热这里在线精品视频| 欧美 日韩 精品 国产| 久久久久久久精品精品| 色综合欧美亚洲国产小说| av片东京热男人的天堂| 国产伦人伦偷精品视频| 午夜免费观看性视频| 午夜视频精品福利| 精品国产国语对白av| 国产97色在线日韩免费| 中文欧美无线码| 国产伦理片在线播放av一区| 色婷婷久久久亚洲欧美| 一区二区av电影网| 欧美激情高清一区二区三区| 国产成人一区二区在线| www.自偷自拍.com| 亚洲专区国产一区二区| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 香蕉丝袜av| 91精品三级在线观看| 丝袜喷水一区| 精品人妻一区二区三区麻豆| 国产精品久久久人人做人人爽| 久久亚洲精品不卡| 国产又爽黄色视频| 水蜜桃什么品种好| 精品少妇内射三级| 久久久久久久国产电影| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 又黄又粗又硬又大视频| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 亚洲黑人精品在线| 叶爱在线成人免费视频播放| 久久鲁丝午夜福利片| 在线观看免费视频网站a站| 老汉色∧v一级毛片| 婷婷成人精品国产| 国产精品熟女久久久久浪| 日日夜夜操网爽| av一本久久久久| 狂野欧美激情性xxxx| 美女主播在线视频| 婷婷色麻豆天堂久久| 国产亚洲欧美在线一区二区| 男人添女人高潮全过程视频| 精品人妻1区二区| 97人妻天天添夜夜摸| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 日本a在线网址| 十八禁高潮呻吟视频| 成年人午夜在线观看视频| 亚洲色图综合在线观看| 大码成人一级视频| 制服诱惑二区| 大话2 男鬼变身卡| 久久久欧美国产精品| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 午夜视频精品福利| 婷婷色av中文字幕| 一本久久精品| 青春草亚洲视频在线观看| 国产成人欧美在线观看 | 伊人久久大香线蕉亚洲五| 国产精品久久久久久精品电影小说| 精品少妇内射三级| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产视频首页在线观看| 免费在线观看黄色视频的| 一级片免费观看大全| 国产有黄有色有爽视频| 欧美黄色片欧美黄色片| 亚洲少妇的诱惑av| 国产深夜福利视频在线观看| 亚洲熟女毛片儿| 中文字幕精品免费在线观看视频| 看免费av毛片| 人人澡人人妻人| 91麻豆av在线| 99久久精品国产亚洲精品| 亚洲天堂av无毛| 天天操日日干夜夜撸| 亚洲av日韩在线播放| 日韩av不卡免费在线播放| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 最黄视频免费看| 波多野结衣一区麻豆| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲男人天堂网一区| 午夜福利一区二区在线看| 亚洲少妇的诱惑av| 国产成人欧美| 亚洲欧美一区二区三区久久| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 亚洲国产av影院在线观看| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲av欧美aⅴ国产| 色94色欧美一区二区| 在线精品无人区一区二区三| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产精品一二三区在线看| 午夜福利视频精品| 中国国产av一级| av天堂久久9| 女人精品久久久久毛片| 在线观看免费午夜福利视频| 欧美日韩成人在线一区二区| 亚洲一区二区三区欧美精品| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 老司机午夜十八禁免费视频| 欧美日韩一级在线毛片| 首页视频小说图片口味搜索 | 在线观看国产h片| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| av在线播放精品| 久久午夜综合久久蜜桃| 亚洲综合色网址| 国产成人av激情在线播放| 超碰成人久久| 欧美日韩亚洲高清精品| 中文字幕亚洲精品专区| 精品亚洲成a人片在线观看| 亚洲图色成人| 免费黄频网站在线观看国产| 精品一区二区三卡| 人妻 亚洲 视频| 欧美在线黄色| 欧美黑人精品巨大| 成人亚洲精品一区在线观看| 一区在线观看完整版| 天堂8中文在线网| 另类精品久久| 亚洲欧美色中文字幕在线| tube8黄色片| 韩国精品一区二区三区| 午夜影院在线不卡| 一二三四社区在线视频社区8| 亚洲精品美女久久av网站| 老汉色av国产亚洲站长工具| 母亲3免费完整高清在线观看| 操出白浆在线播放| 考比视频在线观看| 欧美成人精品欧美一级黄| 丝瓜视频免费看黄片| 亚洲av在线观看美女高潮| 亚洲成人免费av在线播放| 亚洲av在线观看美女高潮| 亚洲 国产 在线| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 黄片小视频在线播放| 91精品三级在线观看| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 宅男免费午夜| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 国产在线视频一区二区| 日本黄色日本黄色录像| 岛国毛片在线播放| 黑丝袜美女国产一区| 黑丝袜美女国产一区| 日本a在线网址| 亚洲五月婷婷丁香| 精品国产乱码久久久久久小说| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 成人国产av品久久久| a级毛片在线看网站| 久久99精品国语久久久| 免费在线观看黄色视频的| 国产成人一区二区三区免费视频网站 | 男人添女人高潮全过程视频| 巨乳人妻的诱惑在线观看| h视频一区二区三区| 亚洲精品一二三| 波野结衣二区三区在线| 国产成人精品久久二区二区91| 中国美女看黄片| 观看av在线不卡| 久久这里只有精品19| 狂野欧美激情性xxxx| 欧美精品av麻豆av| 脱女人内裤的视频| 精品国产国语对白av| 国产精品久久久久成人av| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 涩涩av久久男人的天堂| 午夜福利视频在线观看免费| 国产成人系列免费观看| 捣出白浆h1v1| 亚洲av电影在线进入| 日本a在线网址| 黄色片一级片一级黄色片| 777米奇影视久久| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 亚洲av成人不卡在线观看播放网 | 2021少妇久久久久久久久久久| 亚洲一区中文字幕在线| 国产精品一区二区精品视频观看| 丝袜在线中文字幕| 成人国产一区最新在线观看 | 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 成人黄色视频免费在线看| 啦啦啦在线观看免费高清www| 黄片播放在线免费| 国产精品熟女久久久久浪| 久久人人爽人人片av| 嫩草影视91久久| 亚洲第一av免费看| 18禁国产床啪视频网站| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 亚洲国产中文字幕在线视频| 亚洲欧洲国产日韩| 亚洲综合色网址| 真人做人爱边吃奶动态| 一边摸一边做爽爽视频免费| 国产在线观看jvid| 性色av乱码一区二区三区2| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 免费在线观看影片大全网站 | 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲,欧美,日韩| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 久久精品亚洲av国产电影网| 日本vs欧美在线观看视频| 91麻豆av在线| av国产久精品久网站免费入址| 欧美成人午夜精品| 精品亚洲成a人片在线观看| 欧美变态另类bdsm刘玥| 日韩av在线免费看完整版不卡| 91麻豆av在线| 热re99久久国产66热| 97精品久久久久久久久久精品| 韩国精品一区二区三区| 熟女av电影| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 亚洲av国产av综合av卡| 性少妇av在线| 黄色a级毛片大全视频| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 中文字幕亚洲精品专区| 另类亚洲欧美激情| 亚洲一码二码三码区别大吗| 欧美日韩一级在线毛片| 操出白浆在线播放| 少妇人妻久久综合中文| 成人影院久久| 国产精品久久久久成人av| 一本久久精品| 99热全是精品| 亚洲精品第二区| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 国产又爽黄色视频| 捣出白浆h1v1| 日韩大码丰满熟妇| 两人在一起打扑克的视频| 久久青草综合色| 欧美成人午夜精品| 国产又爽黄色视频| 成人亚洲欧美一区二区av| 波多野结衣一区麻豆| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 欧美日韩av久久| 热99久久久久精品小说推荐| 精品国产乱码久久久久久小说| 日日爽夜夜爽网站| 亚洲精品在线美女| 1024香蕉在线观看| 久久精品成人免费网站| 七月丁香在线播放| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 亚洲五月色婷婷综合| 欧美变态另类bdsm刘玥| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 中文字幕精品免费在线观看视频| 黄色 视频免费看| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产伦人伦偷精品视频| 性少妇av在线| 日本av手机在线免费观看| 成年人午夜在线观看视频| 新久久久久国产一级毛片| 亚洲精品美女久久av网站| 日韩伦理黄色片| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 黄片小视频在线播放| 1024视频免费在线观看| 国产精品人妻久久久影院| av国产久精品久网站免费入址| 欧美日韩亚洲高清精品| 男女床上黄色一级片免费看| 久久久亚洲精品成人影院| 最新在线观看一区二区三区 | 99国产精品99久久久久| 欧美成人精品欧美一级黄| 1024香蕉在线观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 成人国语在线视频| 国产免费一区二区三区四区乱码| 嫩草影视91久久| 99re6热这里在线精品视频| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 免费av中文字幕在线| 国产精品99久久99久久久不卡| 一个人免费看片子| 国产免费现黄频在线看| 美女主播在线视频| 日本av手机在线免费观看| 午夜视频精品福利| 精品少妇黑人巨大在线播放| 伊人亚洲综合成人网| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 欧美性长视频在线观看| 在线观看一区二区三区激情| 精品免费久久久久久久清纯 | 亚洲精品一二三| 色精品久久人妻99蜜桃| 国产男女内射视频| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 另类精品久久| 国产在线免费精品| 国产成人91sexporn| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲天堂av无毛| 男女国产视频网站| 脱女人内裤的视频| 国产精品一区二区在线观看99| 午夜老司机福利片| 国产成人av激情在线播放| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 亚洲人成网站在线观看播放| 母亲3免费完整高清在线观看| 日韩av免费高清视频| 在线 av 中文字幕| 无遮挡黄片免费观看| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 亚洲欧洲国产日韩| av在线播放精品| 国产成人免费无遮挡视频| 蜜桃国产av成人99| 久久天堂一区二区三区四区| 天堂中文最新版在线下载| 操美女的视频在线观看| 中文字幕高清在线视频| 亚洲精品中文字幕在线视频| 美女高潮到喷水免费观看| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 国产99久久九九免费精品| 中文字幕亚洲精品专区| 成人免费观看视频高清| 亚洲国产av新网站| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产精品一区二区在线观看99| 69精品国产乱码久久久| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 99久久人妻综合| 中文字幕人妻丝袜制服| 操美女的视频在线观看| 一本大道久久a久久精品| 国产亚洲精品第一综合不卡| 久久99一区二区三区| 大片电影免费在线观看免费| 欧美成人午夜精品| 免费看不卡的av| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o | 丝袜脚勾引网站| 免费看不卡的av| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 国产成人免费观看mmmm| 午夜福利影视在线免费观看| 无遮挡黄片免费观看| 国产免费福利视频在线观看| 狂野欧美激情性xxxx| 一本综合久久免费| 男女无遮挡免费网站观看| 91国产中文字幕| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 成人三级做爰电影| 欧美日韩av久久| 国产精品.久久久| 久久久久精品国产欧美久久久 | 色播在线永久视频| 久久av网站| 日韩av免费高清视频| 三上悠亚av全集在线观看| 国产福利在线免费观看视频| 在线观看国产h片| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 亚洲九九香蕉| 中国国产av一级| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 日韩av在线免费看完整版不卡| 日韩中文字幕视频在线看片| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 欧美人与善性xxx| 女人精品久久久久毛片| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 国产视频首页在线观看| 人人妻,人人澡人人爽秒播 | 在线观看免费日韩欧美大片| 精品卡一卡二卡四卡免费| 日韩电影二区| 日本一区二区免费在线视频| 国产在视频线精品| 亚洲人成网站在线观看播放| 女警被强在线播放| 黄色视频在线播放观看不卡| 亚洲中文av在线| 久久久久视频综合| 热re99久久精品国产66热6| 深夜精品福利| 99热网站在线观看| 欧美国产精品va在线观看不卡| 日韩欧美一区视频在线观看| 成年人黄色毛片网站| 丰满少妇做爰视频| 久久亚洲国产成人精品v| 精品欧美一区二区三区在线| 在线观看一区二区三区激情| 一级毛片 在线播放| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 亚洲国产av影院在线观看| 欧美亚洲日本最大视频资源| 麻豆国产av国片精品| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 久久99一区二区三区| √禁漫天堂资源中文www| 国产在线观看jvid| 欧美日韩视频精品一区| av不卡在线播放| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 国产精品久久久久久精品电影小说| 啦啦啦 在线观看视频| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 美女午夜性视频免费| 国产男人的电影天堂91| 欧美精品高潮呻吟av久久| 欧美黄色淫秽网站| 免费黄频网站在线观看国产| 国产一区二区在线观看av| 亚洲伊人色综图| 一区二区av电影网| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 中文字幕制服av| 极品人妻少妇av视频| 亚洲av在线观看美女高潮| 婷婷色综合大香蕉| 啦啦啦啦在线视频资源| 最新的欧美精品一区二区| 老司机影院成人| 老鸭窝网址在线观看| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 久久精品国产综合久久久| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 日本91视频免费播放| 成人国语在线视频| 国产一区有黄有色的免费视频| 两人在一起打扑克的视频| 国产亚洲精品第一综合不卡| 少妇的丰满在线观看| 日韩视频在线欧美| 国产亚洲欧美精品永久| 国产成人系列免费观看| e午夜精品久久久久久久| 日本91视频免费播放| 高清av免费在线| 少妇被粗大的猛进出69影院| 国产人伦9x9x在线观看| 亚洲视频免费观看视频| 在线观看国产h片| 国产成人一区二区在线| 丰满迷人的少妇在线观看| 午夜福利一区二区在线看| av天堂久久9| 美女高潮到喷水免费观看| 日日夜夜操网爽| 99国产综合亚洲精品| 曰老女人黄片| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 久久人人爽av亚洲精品天堂| a级片在线免费高清观看视频| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 成人午夜精彩视频在线观看| 日韩伦理黄色片| 99久久人妻综合| 国产一区二区在线观看av|