新冠肺炎疫情時期四川盆地大氣污染成因分析

黃鑒濤 劉婧懿 徐家煒 周德榮 黃昕

(南京大學(xué) 大氣科學(xué)學(xué)院，南京 210023)

引 言

受新型冠狀肺炎病毒疫情影響，疫情爆發(fā)地武漢于2020年1月23日起宣布封城，隨后全國各省市均陸續(xù)啟動重大公共衛(wèi)生事件一級響應(yīng)，采取了包括限制居民出行、嚴格交通管制、停止群體性活動、管制公共場所、停工停學(xué)停產(chǎn)等一系列措施最大限度地遏制疫情傳播擴散[1]。在此期間，經(jīng)濟活動與人為排放大幅減少，大氣污染物質(zhì)量濃度也相應(yīng)降低[2]。研究表明，2013—2017年中國實施的嚴格減排政策是中國PM2.5污染質(zhì)量濃度下降的一個重要原因[3-5]，但在疫情期間大幅減排的背景下[6]，全國各地依然有細顆粒物(PM2.5)污染事件發(fā)生[7-12]。已有研究表明疫情期間華東地區(qū)的幾次重污染過程中，NOX(NO、NO2及其混合物)等一次排放物的降低導(dǎo)致O3質(zhì)量濃度上升，大氣氧化性增加，從而導(dǎo)致二次生成顆粒物增加，污染加重[7-8]。

本文使用2020年1—2月四川盆地13個城市的環(huán)境監(jiān)測站點的大氣污染物質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)、5個城市的氣象監(jiān)測數(shù)據(jù)以及歐洲中期天氣預(yù)報中心的再分析資料，通過統(tǒng)計分析和模式數(shù)據(jù)的對比分析，研究了新冠肺炎疫情封城前后四川盆地主要污染物的質(zhì)量濃度變化及時空分布差異，并從氣象條件變化和人為活動減少兩個角度探討四川盆地疫情期間的污染成因，對四川盆地復(fù)合型大氣污染問題的研究具有重要意義。

1 數(shù)據(jù)和模式

1.1 數(shù)據(jù)來源

本文使用了中國環(huán)保部公布的2020年1月4日—2月14日四川盆地13個城市(成都、眉山、德陽、資陽、重慶、內(nèi)江、自貢、瀘州、宜賓、南充、遂寧、廣安、達州)的空氣監(jiān)測數(shù)據(jù)；北京大學(xué)陶澍及其團隊編制的空間分辨率為0.1°×0.1°、時間分辨率為1個月的全球污染物高分辨排放清單(PKU-PM2.5-2014[24]、PKU-NOX-2014[25])；美國地球物理中心(NGDC)發(fā)布的全球高精度地形高程數(shù)據(jù)ETOPO1； 美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)的國家氣候數(shù)據(jù)中心(NCDC)提供的全球地面自動氣象站數(shù)據(jù)；歐洲中期天氣預(yù)報中心(ECMWF)提供的水平分辨率為0.25°×0.25°、時間分辨率為1 h的再分析資料ERA5；百度遷徙提供的四川省與重慶市的遷徙指數(shù)，用來反映區(qū)域人口遷徙和交通活動情況。

1.2 模式及方法

WRF-Chem模式是由NCAR、NCEP、FSL等在WRF的基礎(chǔ)上共同開發(fā)完成的一個區(qū)域大氣動力—化學(xué)耦合模式，其化學(xué)和氣象過程使用相同的水平和垂直坐標系，相同的物理參數(shù)化方案，不存在時間上的差值，實現(xiàn)了化學(xué)模式和WRF氣象模式的在線耦合。WRF-Chem的化學(xué)模塊考慮了包括污染物排放、沉積、平流、對流、擴散、輻射、光化學(xué)反應(yīng)、氣相化學(xué)反應(yīng)等各種物理和化學(xué)過程，并且高度模塊化，提供了不同的參數(shù)化方案，能較好的反映氣象場和化學(xué)場的相互反饋作用。模式采用單層網(wǎng)格模擬，網(wǎng)格分辨率為20 km×20 km，覆蓋中國東部及周邊地區(qū)，東西方向設(shè)置的網(wǎng)格數(shù)為160，南北方向設(shè)置的網(wǎng)格數(shù)為190，垂直方向上從地表到對流層頂50 hPa分為30層。投影方式為Lambert投影，兩條標準緯度為30°N、60°N。模式運行時間為2020年1—2月，積分步長為60 s。模式采用由美國國家環(huán)境預(yù)報中心(NCEP)提供的FNL全球再分析資料為初始邊界氣象條件，采用清華大學(xué)開發(fā)的自下而上的中國多分辨率排放清單模型(MEIC)并根據(jù)疫情期間動態(tài)的經(jīng)濟和工業(yè)活動水平將中國的排放數(shù)據(jù)更新至2020年1、2月[7]。為了區(qū)分疫情期間氣象和減排的作用，本研究在疫情前階段(1月4—24日)使用不考慮減排的排放數(shù)據(jù)進行模擬實驗(實驗PRE)，在疫情期間階段(1月25日—2月14日)分別使用考慮疫情減排(實驗LOCK)及不考慮減排(實驗UNLOCK)排放數(shù)據(jù)進行模擬實驗，并根據(jù)UNLOCK-PRE的結(jié)果分析氣象作用，根據(jù)UNLOCK-LOCK的結(jié)果分析疫情減排的影響。

2 結(jié)果分析

2.1 四川盆地地形、氣象條件與排放背景

四川盆地是中國四大盆地之一，周圍高山環(huán)繞，東部有巫山山脈，西側(cè)緊靠青藏高原，以北一線有著秦嶺山脈和大巴山，南方是云貴高原。盆地內(nèi)部為平原丘陵，海拔約500 m左右，盆地內(nèi)外高度差大部分超過2 km，最高達到5 km，屬于深盆地形(圖1a)。圖1b為2020年1—2月平均相對濕度和風(fēng)場的空間分布。風(fēng)速中心高邊緣低，大部分區(qū)域以靜風(fēng)和弱風(fēng)為主，平均風(fēng)速不超過2 m·s-1，流場輻合區(qū)主要位于重慶、成都區(qū)域；盆地內(nèi)相對濕度高，大部分區(qū)域超過60%，靠近盆地邊緣的區(qū)域甚至能達到80%，然而冬季降水量較低，今年1—2月平均總降水量約為35 mm。

圖1 四川盆地(a)地形與(b)區(qū)域2020年1—2月平均風(fēng)、相對濕度的空間分布

在青藏高原大地形影響下，四川盆地區(qū)域大氣環(huán)流形勢冬季表現(xiàn)為低空為弱風(fēng)區(qū)，受上升氣流控制，高空為強風(fēng)區(qū)，受下沉氣流控制，冬季下沉氣流最強而上升氣流最弱，在盆地上空形成“穹窿”，抑制了污染物的垂直輸送，近地面層水平風(fēng)速和垂直風(fēng)切變較小，區(qū)域傳輸擴散及湍流混合作用弱，導(dǎo)致污染物積聚，污染不斷加強[21，26]；背風(fēng)坡氣流整體下沉增溫使得盆地上空極易形成脫地逆溫，一般在冬季強度最大，盆地地形風(fēng)環(huán)流使得盆地內(nèi)容易形成貼地逆溫，晝夜溫差小，夜間溫度降溫幅度小[27]，在逆溫層控制下大氣層結(jié)穩(wěn)定，空氣對流能力弱，垂直輸送少，污染物在盆地內(nèi)積聚。

四川盆地區(qū)域冬季空氣濕度大，降水量低，有利于氣溶膠吸濕增長；相對濕度高的情況下，氣溶膠吸濕增長增強大氣消光效率，導(dǎo)致地面輻射減弱，逆溫增強[28-29]。整體而言，在高排放量，復(fù)雜盆地地形以及特殊的氣象條件共同作用下，四川盆地是中國PM2.5重污染區(qū)域之一。

根據(jù)2016年國家發(fā)展改革委、住房和城鄉(xiāng)建設(shè)部聯(lián)合印發(fā)的《成渝城市群發(fā)展規(guī)劃》和中央財經(jīng)委員會于2020年年初提出的建設(shè)成渝雙城經(jīng)濟圈規(guī)劃以及四川盆地人為排放特征，本文將四川盆地內(nèi)主要城市劃分為5個城市群，分別是：成都都市圈(ChengDu circle，CDc)，包括成都(CD)、眉山(MS)、綿陽(MY)、資陽(ZY)；重慶都市圈(ChongQing circle，CQc)，包括重慶(CQ)；南遂廣城鎮(zhèn)密集區(qū)(NanSuiGuang circle，NSGc)，包括南充(NC)、遂寧(SN)、廣安(GA)；川南城鎮(zhèn)密集區(qū)(ChuanNan circle，CNc)，包括內(nèi)江(NJ)、瀘州(LZ)、宜賓(YB)、自貢(ZG)；達萬城鎮(zhèn)密集區(qū)(DaWan circle，DWc)，包括達州(DZ)、萬州(WZ)。

圖2a、b是北京大學(xué)的全球高分辨率排放源清單數(shù)據(jù)，能反映四川盆地區(qū)域的排放情況。四川盆地區(qū)域PM2.5的排放源高值區(qū)集中在成都和重慶城市群，月均排放最高值超過6 t·km-2。根據(jù)2019年四川統(tǒng)計年鑒和重慶統(tǒng)計年鑒[30-31]，成都市和重慶市貢獻四川盆地25.13%與33.36%的生產(chǎn)總值，其中成都的人口密度是川渝平均水平566%以上，而重慶人口密度為川渝平均水平的187%，兩市工業(yè)產(chǎn)業(yè)占比都接近40%左右，能源消耗更高，兩市的PM2.5高排放量與兩市的經(jīng)濟結(jié)構(gòu)、發(fā)達程度和城市化程度密切相關(guān)。NOX的排放高值區(qū)位于成都都市圈和重慶都市圈，次高值位于川南城市群，交通源對NOX的貢獻很大，大氣中的NO2質(zhì)量濃度和當(dāng)?shù)氐钠嚤Ｓ辛扛叨认嚓P(guān)。成都與重慶的汽車保有量達487.72萬和419.69萬，占川渝總量的32.1%與27.6%，這導(dǎo)致兩個都市圈具有高NOX排放與高NO2質(zhì)量濃度。根據(jù)圖2c、d中排放源行業(yè)占比可知，川渝區(qū)域的PM2.5主要來自工業(yè)源排放，成都城市圈工業(yè)源貢獻接近60%，川南區(qū)域也超過50%。NOX在成都、川南和南遂廣城市群以工業(yè)和生活源排放為主，而在重慶和達萬區(qū)域以交通排放為主。

圖2 2014年P(guān)KU排放清單:(a) PM2.5、(b)NOX；五大城市群(c) PM2.5、(d)NOX排放分行業(yè)占比

四川盆地作為中國PM2.5重污染區(qū)域之一，在疫情期間排放大幅度減少的背景下，探討區(qū)域污染的響應(yīng)對四川盆地復(fù)合型大氣污染問題的研究具有重要意義，下節(jié)將對疫情期間四川盆地的污染情況進行說明。

2.2 疫情前后四川盆地空氣污染水平及時空分布

1月23日起武漢宣布封城，隨后全國各城市采取停工停業(yè)、限制出行、交通管制等措施，人為排放大幅下降。通過遷徙指數(shù)可以看到，隨著逐漸接近春節(jié)，春運流量不斷加大，遷徙指數(shù)不斷增加，并于1月21日達到最高。1月23日起的封城措施和限制出行，使出行需求大幅度下降，遷徙指數(shù)從1月22日開始持續(xù)下降，并在春節(jié)后很長一段時間內(nèi)都穩(wěn)定保持著低水平，直至2月下旬開始逐漸放開限制，有序復(fù)工復(fù)產(chǎn)，遷徙指數(shù)才開始回升。

為了觀察疫情前與疫情期間的大氣污染物變化趨勢，本研究將2020年1—2月各城市國控檢測點污染物質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)按城市群進行平均，并進行日平均以更好的觀察變化趨勢，如圖3所示，與疫情前相比，PM2.5、NO2都發(fā)生了不同程度的下降，而O3質(zhì)量濃度不降反升，這與武漢、上海等城市情況相一致[8-10]。1月23日前后各城市群的NO2質(zhì)量濃度都較大幅度降低，從最高40 μg·m-3下降至15 μg·m-3左右。疫情期間，NO2質(zhì)量濃度保持穩(wěn)定的低質(zhì)量濃度水平，直至2月下旬才開始回升。由于NO2主要源于交通排放[32](圖2a、b)，其質(zhì)量濃度變化與遷徙指數(shù)的變化高度一致，對封控減排的響應(yīng)最明顯。一般來說，O3污染夏季相對嚴重，冬季質(zhì)量濃度較低，但在疫情減排期間，O3大幅度增長，與NO2呈現(xiàn)反相關(guān)趨勢[32]。對流層O3主要是通過人為排放的揮發(fā)性有機物(Volatile Organic Compounds，VOCs)和NOX等污染物的光化學(xué)反應(yīng)生成，通過NO滴定效應(yīng)消耗[33-34]。在NOX和VOCs總體減排的情況下，NO的滴定減弱導(dǎo)致O3得以積累。PM2.5質(zhì)量濃度因封城限制在1月23、24日急劇下降，疫情期間限制出行、交通封控等措施減少了人為排放，并有效降低了PM2.5質(zhì)量濃度。疫情期間，PM2.5總體上緩慢回升，但盆地內(nèi)各城市群仍有輕微污染事件發(fā)生，一方面是由于盆地區(qū)域冬季不利的氣象條件下污染物更容易積累，另一方面在北京和上海的研究也發(fā)現(xiàn)，盡管一次污染物減少，但是疫情期間由大氣氧化性增強引起的污染物的二次污染物生成增加，這也導(dǎo)致PM2.5與一次排放污染物如NO2、CO等下降幅度不同[8，12]。

圖3 新冠肺炎疫情前及疫情期間大氣污染物變化(灰色陰影為遷徙指數(shù))：(a)PM2.5；(b)O3；(c) NO2

川渝區(qū)域站點疫情前后質(zhì)量濃度分布如圖4所示。疫情前，成渝地區(qū)PM2.5排放高值主要分布在成都、川南城市群，質(zhì)量濃度最大值達到90 μg·m-3以上，兩個城市群的部分站點平均質(zhì)量濃度達到輕度污染水平。疫情期間絕大部分站點質(zhì)量濃度PM2.5水平下降至45 μg·m-3左右，只有自貢、瀘州以及達州PM2.5質(zhì)量濃度較高。NO2排放高值區(qū)位于成都、重慶、川南城市群，質(zhì)量濃度最大值超過60 μg·m-3。總體來看川渝區(qū)域在疫情期間隨著交通流量大幅度下降，各城市群的NO2排放量較低，各站點平均質(zhì)量濃度下降至20 μg·m-3左右。疫情前，成渝地區(qū)主要城市群O3質(zhì)量濃度都較低，疫情期間隨著前體物NOX、CO、VOCs的排放相應(yīng)減少，O3的消耗減少得以累積，在成都及重慶，站點平均質(zhì)量濃度最大值達到60 μg·m-3。

圖4 新冠肺炎疫情前及疫情期間四川盆地區(qū)域空氣監(jiān)測站測得的空氣污染物平均質(zhì)量濃度：(a—c)PM2.5疫情前、疫情期間以及疫情期間與疫情前的差值；(d—f)O3疫情前、疫情期間以及疫情期間與疫情前的差值；(g—i)NO2疫情前、疫情期間以及疫情期間與疫情前的差值

圖5是五大城市群空氣污染物的平均質(zhì)量濃度。5個城市群的NO2與O3對封控減排都表現(xiàn)出NO2下降、O3上升的反相關(guān)趨勢，其中響應(yīng)最大的是成都和重慶兩個城市群，由于這兩個城市群在四川盆地區(qū)域汽車保有量較大，受交通出行限制影響最為明顯。而成都與川南PM2.5對減排的響應(yīng)最大，重慶與南遂廣次之，達萬區(qū)域最小。減排響應(yīng)的區(qū)域差異可以歸因于人為排放和氣象條件的影響，一方面，人口稠密的大城市群區(qū)域交通尾氣排放量大[35]；城市下墊面的高密度建筑能降低風(fēng)速，抑制污染物的擴散[36]；疫情期間封控減排的情況下，人口密度高，城鎮(zhèn)化水平高的區(qū)域，減排對污染的改善率更高。另一方面，達萬城市群位處四川盆地川東平行鈴谷，地形起伏大，強烈的地面摩擦阻滯作用和山谷地形引起的地形逆溫導(dǎo)致區(qū)域近地面擴散能力差，污染物易積聚于此。而盆地外清潔東風(fēng)氣流經(jīng)平行鈴谷進入盆地，對區(qū)域的污染物起稀釋清除作用，處于川東的達萬、重慶以及盆地中心的南遂廣區(qū)域受影響更大。

圖5 新冠肺炎疫情前及疫情期間四川盆地區(qū)域五大城市群空氣污染物平均質(zhì)量濃度：(a)成都都市圈；(b)重慶都市圈；(c)南遂廣城鎮(zhèn)密集區(qū)；(d)川南城鎮(zhèn)密集區(qū)；(e)達萬城鎮(zhèn)密集區(qū)

總之，新冠肺炎疫情期間封控減排使四川盆地區(qū)域PM2.5、NO2不同程度降低，O3一定幅度的增加。封控之前污染物的區(qū)域差異明顯，而封控之后區(qū)域差異大幅度下降。對減排響應(yīng)的區(qū)域差異可能由疫情前后的人為排放和氣象條件差異引起。下面將結(jié)合模式圍繞這兩個方向進行說明。

實驗組是在常規(guī)治療的基礎(chǔ)上加用還原型谷朧甘肽(上海復(fù)旦復(fù)華藥業(yè)有限公司,國藥準字H20031265),1.2g還原型谷朧甘肽溶于250 ml濃度為5%的葡萄糖溶液中,靜脈滴注,1次/d[3]。以上用藥均持續(xù)2w。

2.3 結(jié)合WRF-Chem模式模擬分析空氣污染對減排的響應(yīng)

2.3.1 WRF-Chem氣象和污染模擬結(jié)果檢驗

為了更好地分析氣象場和封控減排對封控期間對大氣污染物的影響，借助WRF-Chem模式對疫情期間四川盆地的氣象場和污染場進行數(shù)值模擬，并分別使用考慮及不考慮減排的源排放數(shù)據(jù)進行實驗。本節(jié)將對模擬數(shù)據(jù)和觀測數(shù)據(jù)進行對比，對模擬效果進行簡單評估。

氣象要素模擬值與觀測值的對比如圖6a—i所示。考慮到氣象觀測站點的局限性以及站點分布情況，選取了成都、瀘州、達州3個城市站點進行對比。模式在2 m氣溫、2 m相對濕度上的模擬基本準確，變化趨勢基本一致。2 m氣溫模擬與觀測基本一致，偏差較小。2 m相對濕度的模擬中，模式存在最高值和最低值的偏差。10 m風(fēng)速的模擬存在一定差距，模式結(jié)果基本偏大，這可能是低估了城市下墊面對風(fēng)場的摩擦阻滯作用，或者是模式本身的系統(tǒng)性誤差引起的[37]。 整體而言，模式的氣象要素模擬效果較好，可信度高。

污染物質(zhì)量濃度模擬值與觀測值的對比如圖6j—r所示，同樣選取成都、瀘州、達州3個城市站點進行對比。模擬值與觀測值的趨勢大體一致，模式對O3的質(zhì)量濃度存在高估，而對PM2.5與NO2稍微低估。模式對O3以及達州的模擬值偏差相對較大，可能的原因有：模式的排放源數(shù)據(jù)與實際排放量數(shù)據(jù)存在滯后誤差；風(fēng)速模擬偏大，對污染物的輸送和擴散都有一定影響；模式對網(wǎng)格點上污染物質(zhì)量濃度進行模擬，站點受局地源影響可能較大?？傮w而言，污染物質(zhì)量濃度模擬效果較好，模擬結(jié)果基本可靠。

圖6 四川盆地主要城市氣象要素和大氣污染物質(zhì)量濃度觀測值與模擬值的對比：(a—c)2 m溫度； (d—f) 2 m相對濕度; (g—i)10 m風(fēng)速；(j—l) NO2；(m—o) O3；(p—r) PM2.5

2.3.2 疫情前后四川盆地氣象條件對比

空氣質(zhì)量受大氣污染物排放和氣象場的共同作用影響，氣象場的影響中風(fēng)速和降水發(fā)揮了重要作用。為了分析疫情期間減排對大氣環(huán)境的影響，本文結(jié)合ERA5再分析數(shù)據(jù)，站點氣象數(shù)據(jù)，WRF模式模擬以及后向軌跡聚類數(shù)據(jù)，對疫情期間的氣象要素數(shù)據(jù)進行比較，并模擬了無減排情況下氣象場變化對大氣污染物的影響，以分析氣象場變化在封控期間對大氣污染物變化的貢獻。

圖7為ERA5再分析場的氣象要素空間分布。相比疫情前，疫情期間四川盆地內(nèi)溫度差異不明顯，升溫幅度在2 ℃以內(nèi)；盆地區(qū)域相對濕度有一定程度的上升，且保持在60%～80%的高水平，高的相對濕度有利于氣溶膠粒子的吸濕增長和硫酸根、硝酸根粒子的生成[38-39]，容易引起氣態(tài)污染物向顆粒物轉(zhuǎn)化，并導(dǎo)致盆地區(qū)域的顆粒物質(zhì)量濃度增加；盆地內(nèi)風(fēng)速基本處于2 m·s-1以下，風(fēng)場是大氣污染物擴散的最重要的動力條件，盆地內(nèi)總體受弱風(fēng)、靜風(fēng)控制，污染物水平擴散能力低，導(dǎo)致大氣污染物積聚；風(fēng)場差異主要體現(xiàn)為進入盆地的東風(fēng)、北方氣流減弱，從而影響盆地的大氣污染物輸送形式；而2020年1、2月四川盆地區(qū)域的降水很少，兩個月的平均總降水量在30 mm左右，低降水量說明盆地內(nèi)的污染物濕清除能力弱，且在高濕度弱風(fēng)的情況下盆地內(nèi)容易形成霧霾天氣；疫情期間的盆地內(nèi)太陽輻射量較疫情前增加，有利于O3的光化學(xué)生成。

圖7 四川盆地區(qū)域ERA5再分析資料部分氣象要素平均空間分布：(a—c)疫情前的地面風(fēng)和溫度、相對濕度、地表太陽輻射；(d—f)疫情期間的地面風(fēng)和溫度、相對濕度、地表太陽輻射

本研究選取5個城市圈的代表城市站點，結(jié)合ERA5再分析資料插值到站點以及站點自身的風(fēng)速資料，結(jié)果如圖8和表1所示，和疫情前相比，疫情期間各城市站點的垂直運動強度降低，盆地西南側(cè)的瀘州、成都的地面風(fēng)速小幅度增加，而盆地中部的重慶、南充以及盆地東北口的達州風(fēng)速基本不變或減少。從水平風(fēng)速的角度可以一定程度解釋五個城市群區(qū)域的污染物質(zhì)量濃度變化差異，即盆地西側(cè)與南側(cè)地面風(fēng)速增加，水平擴散能力增加，而盆地中部和西北側(cè)的水平擴散能力不變或降低，尤其是達州本身地處盆地川東平行鈴谷，在地表摩擦阻滯作用和進入盆地的東風(fēng)氣流減弱的共同作用下，達州相較盆地內(nèi)其他區(qū)域其污染物擴散能力更加差，這也導(dǎo)致了封控期間達萬城市群相較其他區(qū)域污染物質(zhì)量濃度更高。

圖8 ERA5再分析資料空間插值后的城市平均垂直風(fēng)速廓線：(a)疫情前；(b)疫情期間

表1 新冠肺炎疫情前和疫情期間地面站點測得的城市地面平均水平風(fēng)速

使用不考慮減排的排放源清單進行模擬，對疫情前和疫情期間的污染物質(zhì)量濃度作差，嘗試從模擬的角度說明氣象場對3種污染物的影響，如圖9所示。流場上看，四川盆地內(nèi)存在以成都、重慶為中心的輻合流場(圖7a、d)，且封控期間盆地中心風(fēng)速降低、邊緣風(fēng)速增加，導(dǎo)致盆地內(nèi)輸送的污染物在成都、重慶區(qū)域發(fā)生積聚。NOX-O3-VOCs的反應(yīng)受光化學(xué)過程、污染源和輸送的影響很大[40]，由于疫情期間溫度增加，太陽輻射量增加，在NOX-O3的光化學(xué)循環(huán)中將促進NO2的光解，O3質(zhì)量濃度上升明顯[41]。但由于風(fēng)場輻合，重慶、成都NOX的增加導(dǎo)致O3更多被消耗，一定程度上抵消了O3的增加。PM2.5表現(xiàn)為盆地東北側(cè)增加，其他區(qū)域減少，從風(fēng)場上來看，從盆地東側(cè)與北側(cè)進入盆地的氣流減弱，東北側(cè)區(qū)域受盆地內(nèi)輸送的影響增大，例如達州；而盆地中心和西、南側(cè)受盆地外圍氣流影響不明顯，同時水平擴散能力的提升導(dǎo)致無減排情況下污染物質(zhì)量濃度仍舊存在一定程度的下降，而風(fēng)場輻合作用在重慶和成都區(qū)域抵消了水平擴散能力的提升?？偠灾?，氣象條件造成的區(qū)域差異主要是風(fēng)場改變導(dǎo)致區(qū)域擴散能力以及污染物輸送的變化，同時盆地邊緣的擴散能力增加，而中心區(qū)域減弱，導(dǎo)致不同區(qū)域污染物質(zhì)量濃度響應(yīng)不同。

圖9 疫情期間氣象因素對(a)PM2.5； (b)O3； (c)NO2的影響作用模擬

2.3.3 四川盆地封控減排對空氣污染的影響

圖10使用對疫情期間人類活動水平進行估算及動態(tài)調(diào)整的排放清單進行模擬，對比不考慮減排的模擬結(jié)果，嘗試通過模擬來反映封控導(dǎo)致的減排對污染物的影響。NO2幾乎完全來自人為排放，其化學(xué)不穩(wěn)定性使其極易轉(zhuǎn)化為硝酸鹽并形成二次氣溶膠，因此NO2的質(zhì)量濃度可以直接反映人類活動的強度及分布[32]。封控期間，NO2水平急劇下降(>50%)，與衛(wèi)星觀測的NO2質(zhì)量濃度下降[6]以及運輸指數(shù)(圖3)反映的人類活動減少一致。由于交通出行的控制，NOX的排放大幅度降低，NO2質(zhì)量濃度差的負值中心為成都和重慶區(qū)域。在之前的研究中，疫情封控期間NOX的減少量約60%～70%，其中70%～80%與交通有關(guān)，20%～25%與工業(yè)和發(fā)電廠有關(guān)[7]，而成都和重慶兩個都市圈占川渝區(qū)域60%的汽車保有量，NOX的排放量非常高，封控導(dǎo)致的交通運輸?shù)目刂茖@兩個都市圈的影響最大，從而導(dǎo)致了兩個區(qū)域NO2質(zhì)量濃度集中下降。

圖10 疫情期間減排對(a)PM2.5、(b)O3、(c))NO2的影響作用模擬，以及疫情前(d)與疫情期間(e)HCHO與NO2比值

VOCs-O3-NOX之間存在著較強的非線性關(guān)系，我國主要城市通常處于VOC控制區(qū)，O3在城市大氣中的一個主要消耗方式即NO的滴定反應(yīng)[33-34]。NOX的大幅的減排易導(dǎo)致NO的滴定效應(yīng)減弱，相應(yīng)會減少O3的消耗引起其質(zhì)量濃度的積累；而VOCs的減排會使得O3的質(zhì)量濃度下降或者變化不顯著[39]，故而在臭氧污染防治時需注意VOCs與NOX等前體物的協(xié)同控制。根據(jù)之前的研究，NOX大幅度減排的前提下，在中國東部O3增加而中國南方西南O3減少[7]。可能由于區(qū)域排放的不均勻性，四川盆地內(nèi)不同區(qū)域在模擬減排下存在不同的表現(xiàn)，通過HCHO/NO2的比值來表征四川區(qū)域O3與VOCs、NOX的控制關(guān)系。疫情期間雖然四川盆地內(nèi)大部分仍是VOCs控制區(qū)，但比值較疫情前上升，盆地邊緣以及中心區(qū)域存在VOCs和NOX協(xié)同控制區(qū)域。成都、重慶NOX和VOCs排放量高，屬于VOCs控制區(qū)，NOX減排引起O3質(zhì)量濃度上升，這兩個區(qū)域的VOCs-O3-NOX光化學(xué)反應(yīng)和NO滴定反應(yīng)對NOX的減排更為敏感，表現(xiàn)為O3消耗減少，是O3質(zhì)量濃度差的正值區(qū)。而盆地的其他區(qū)域雖然處于VOCs控制區(qū)或是協(xié)同控制區(qū)，可能由于本身NOX排放量較低和 VOCs的減排幅度可能較NOX要小，相對成都重慶兩個區(qū)域?qū)OX的減排不敏感[5]，NOX的減排影響為O3更多地被VOCs消耗，以及限制了HO2、RO2消耗NO再生成NO2的反應(yīng)，轉(zhuǎn)而生成有機硝酸鹽，使得循環(huán)中臭氧不斷被消耗[40-41]，表現(xiàn)為O3質(zhì)量濃度差的負值區(qū)。

在封控減排的影響下，一次污染物排放減少幅度大。但根據(jù)之前的研究，NOX和VOCs同時減排，二次污染物的生成會加劇，并一定程度抵消一次污染物的減排作用[7]。在四川盆地內(nèi)，區(qū)域整體封控減排表現(xiàn)為PM2.5質(zhì)量濃度的下降，但下降幅度并不如O3、NO2明顯。在川渝區(qū)域最大的兩個城市群成都和重慶，區(qū)域發(fā)達的工業(yè)與交通、密集的城市人口，使得這兩個區(qū)域的減排幅度較四川盆地其他區(qū)域更大。但同時NOX減排導(dǎo)致成都重慶的O3質(zhì)量濃度上升，即便前體物NOX減排，夜間NO2自由基仍會增加，這導(dǎo)致這兩個區(qū)域的大氣氧化性增強，生成更多的二次污染物[7]，例如夜間充足的O3與較低的NO2會使N2O5水解生成硝酸鹽[42]；在NOX減排的情況下SO2會更多的參與光化學(xué)反應(yīng)生成硫酸鹽；同時VOCs更多的消耗O3與OH自由基轉(zhuǎn)化為二次有機氣溶膠 (Secondary Organic Aerosol，SOA)[7，12]。這些二次污染物的生成一定程度抵消了一次污染物減排。而在其他區(qū)域，NOX減排表現(xiàn)為O3的質(zhì)量濃度下降，大氣氧化性降低，表現(xiàn)為一次污染物和二次污染物都降低。這導(dǎo)致減排的空間差異縮小，城市群之間的差異不明顯。這里我們使用硝酸根質(zhì)量濃度與元素碳質(zhì)量濃度比來表征二次污染物與一次污染物的比例。在成都和重慶，這個比值分別由2.90和1.80變?yōu)?.65和2.13，對應(yīng)兩個城市圈內(nèi)變化幅度在-10%～20%以內(nèi)，變化幅度較??；而在瀘州、達州和南充，比值分別由3.04、3.61、2.50變?yōu)?.06、1.95、1.23，3個對應(yīng)城市圈區(qū)域降幅在30%～60%，說明在成都、重慶兩個城市圈的二次生成有一定幅度增加，而其他區(qū)域的二次生成大幅降低。

通過對比氣象和減排的影響，本研究認為四川盆地區(qū)域的PM2.5和NO2在減排封控期間的污染物下降，絕大部分是由封控減排主導(dǎo)的，而臭氧在溫度、輻射條件有利情況下質(zhì)量濃度上升，在成都重慶兩大城市圈的高NOX、VOCs排放量情況下減排引起了O3的大幅度的上升，而在其他區(qū)域低排放量情況下減排導(dǎo)致O3的小幅度下降，這導(dǎo)致O3的質(zhì)量濃度變化在成都重慶區(qū)域受減排主導(dǎo)，而其他區(qū)域則是受氣象條件影響為主。總而言之，疫情封控減排是疫情期間污染物質(zhì)量濃度變化的主要原因。

3 結(jié)論

(1)在我國因新冠肺炎疫情實施封控措施期間人為活動大幅受限，NOX與其他一次污染物的大量減排，直接導(dǎo)致了四川盆地NO2質(zhì)量濃度大幅度下降，成都重慶區(qū)域下降幅度最大；

(2)由于O3與NOX、VOCs的非線性關(guān)系以及四川盆地區(qū)域NOX、VOCs排放與減排的不均衡，疫情封控減排導(dǎo)致O3在成都重慶區(qū)域增加，而在其他城市群下降；O3的變化影響了大氣氧化能力，從而影響了四川盆地區(qū)域二次污染物的生成，在成都重慶區(qū)域氧化性的增加導(dǎo)致更多的二次污染物生成從而抵消了一次污染物的減排，在其他區(qū)域氧化性下降使得二次生成減少，從而導(dǎo)致PM2.5受疫情減排影響的區(qū)域差異較??；

(3)封控期間的氣象條件有利于污染物的積聚，氣象條件差異主要體現(xiàn)為中心風(fēng)速降低、盆地邊緣風(fēng)速增加，進入盆地的東北方向氣流減弱；O3受背景場增溫增輻射的影響增加，在背景輸送和風(fēng)場差異下，NO2和PM2.5受氣象條件的影響存在區(qū)域差異；

(4)總體而言氣象背景場對污染物的影響較小，疫情封控減排基本主導(dǎo)了封控期間四川盆地NO2、PM2.5以及成都重慶區(qū)域的O3變化。在國內(nèi)因新冠肺炎疫情實施的大規(guī)模封控措施的結(jié)果表明，直接減排確實能改善空氣質(zhì)量，但由于O3與NOX、VOCs的非線性關(guān)系會導(dǎo)致O3和PM2.5等二次污染的加劇，我國大氣復(fù)合污染的防治應(yīng)針對不同區(qū)域的產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)特點，重視多污染物的協(xié)同減排。