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    柴達(dá)木盆地北緣某煤礦放射性地質(zhì)環(huán)境研究及評價

    2022-06-30 05:43:10孫玉琦李永紅張樂中梁振新王偉超馬小海
    中國煤炭地質(zhì) 2022年6期
    關(guān)鍵詞:比活度含煤煤灰

    孫玉琦, 李永紅*, 張樂中, 梁振新, 王偉超, 馬小海, 李 瀟

    (1.青海煤炭地質(zhì)局,西寧 810001; 2.中國地質(zhì)調(diào)查局西安地質(zhì)調(diào)查中心,西安 710054;3.青海煤炭地質(zhì)一○五勘探隊,西寧 810007)

    0 引言

    含煤地層的放射性研究起始于20世紀(jì)50年代初,在1955年和1958年日內(nèi)瓦召開的第一屆、第二屆和平利用原子能會議上報告了眾多的煤和其他有機(jī)質(zhì)巖石賦存鈾的研究成果。我國煤田系統(tǒng)在20世紀(jì)60年代也開展了煤中鈾的普查,在西北侏羅紀(jì)煤田、云南古近紀(jì)—新近紀(jì)煤田也都發(fā)現(xiàn)富含鈾的煤[1],如果這種煤用來發(fā)電,煤渣、粉煤灰、煤矸石被用來做建筑材料,其中的放射性核素將發(fā)生遷移或富集,對人類身體健康產(chǎn)生影響。煤炭燃燒后,輻射性物質(zhì)將更加富集[2],影響更大,因此查明煤中放射性物質(zhì)非常重要,綜合利用時應(yīng)加強(qiáng)監(jiān)控。近年來許多專家學(xué)者在工程施工區(qū)、礦區(qū)對天然核素放射性水平進(jìn)行了調(diào)查和評價[3-9],多個省份針對用煤量大的電廠開展了放射性評估,并提出合理處置建議[10-17]。

    柴達(dá)木盆地北緣某煤礦區(qū)在煤炭勘查過程中發(fā)現(xiàn)多個鉆孔存在測井放射性異常,異常主要顯現(xiàn)在含煤巖系中侏羅統(tǒng)大煤溝組與石門溝組粉砂巖、煤層及夾矸等巖層中[18]。該礦區(qū)目前正處于生產(chǎn)中,在開采過程中,含放射性異常的煤炭與煤矸石一并被開采出。本文以煤礦區(qū)及周邊為研究對象,通過現(xiàn)場γ輻射劑量率與環(huán)境氡濃度進(jìn)行測量,結(jié)合采樣測試掌握煤及煤矸石、土壤、水的放射性核素含量水平,分析研究煤炭開采對礦區(qū)地質(zhì)環(huán)境及煤炭利用對環(huán)境的影響,為礦區(qū)生產(chǎn)及煤炭利用活動提供參考。

    1 地質(zhì)背景及研究方法

    1.1 地質(zhì)背景

    礦區(qū)地形北高南低,北部由古元古界侵入巖形成剝蝕高山地貌,中部為沖溝丘陵,南部為地勢平緩的戈壁灘。區(qū)內(nèi)大部被第四系沉積物覆蓋,含煤地層為中侏羅統(tǒng)石門溝組和大煤溝組,巖性主要為灰白、灰黑色泥巖、粉砂巖、砂巖、礫巖及煤層,基底為奧陶系或泥盆系灰綠色片麻巖、紫紅色凝灰?guī)r等。含煤地層上覆古近系、新近系,巖性主要為淺紅色砂巖、泥巖。第四系巖性主要為沖積、洪積砂、礫石,坡積的角礫石、風(fēng)成沙土等。

    礦區(qū)南翼發(fā)育被斷層切割的小型向背斜構(gòu)造。含煤地層走向北西—南東,北東翼地層傾角35°左右,南西翼地層傾角45°左右。石門溝組厚12.45~401.66m,平均148.98m,自上而下含煤5層(M1~M5),可采3層(M2、M4、M5),煤層總厚度平均63.52m,有益厚度平均27.76m,可采煤層含夾矸0~7層,夾矸巖性以深灰色泥巖為主。大煤溝組厚30.81~182.25m,平均69.53m,含可采煤層1層(M7),煤層總厚度平均53.23m,有益厚度平均48.80m,含夾矸0~13層,夾矸巖性為深灰色粉砂巖、泥巖,夾矸厚度變化較大。煤層最大埋深750m。礦區(qū)為露天開采,現(xiàn)開采最大深度至+2 960m水平標(biāo)高,垂深達(dá)170m。

    1.2 研究方法

    1.2.1 伽馬輻射劑量率測量

    伽馬輻射劑量率測量在礦區(qū)及外圍測量按照1km×1km的網(wǎng)度開展,采坑與渣山加密測量,面積約220km2。測量所用儀器為HD-2005χ-γ劑量率儀,量程范圍:(1~100 000)×10-8Gy/h;固有誤差:≤10%,工作前通過廠家標(biāo)定,工作中每日在固定點(diǎn)進(jìn)行儀器長期穩(wěn)定性測量,變化值小于5%。根據(jù)測量規(guī)程,測量時距地1m,每個測點(diǎn)采集10個數(shù)據(jù),取平均值作為測值。

    1.2.2 環(huán)境氡濃度測量

    空氣氡濃度測量:儀器設(shè)備為上海申核電子儀器有限公司的FD-216環(huán)境氡測量儀。測量依據(jù)為《氡及其子體測量規(guī)范》(EJ/T605—91)。測量方法選擇礦區(qū)內(nèi)伽馬輻射劑量率測點(diǎn)高值區(qū)(>16×10-8Gy/h)進(jìn)行空氣氡濃度測量,空氣氡濃度的測量主要集中在礦區(qū)內(nèi)部,包括各煤礦的采坑及渣堆。

    水中氡濃度測量:所用儀器為FD216環(huán)境氡測量儀,在采坑積水、測區(qū)內(nèi)積水坑進(jìn)行水中氡濃度測量,測量依據(jù)為《氡及其子體測量規(guī)范》(EJ/T605—91)。

    1.2.3 采樣與測試分析

    本次研究工作中現(xiàn)場樣品采集或原位測量主要是在露天礦采坑、渣堆、礦區(qū)周邊中進(jìn)行的(圖1),分析礦區(qū)及周邊伽馬輻射劑量率區(qū)域分布特征,礦區(qū)空氣氡、水氡的含量,煤層及矸石放射性核素含量水平(表1)。

    表1 研究區(qū)樣品采集及測量Table 1 Study area sampling and testing data

    測試分析樣品主要在現(xiàn)場采集煤、巖石放射性核素鐳、釷、鉀樣品,每個樣品重約500g,保存于布袋中,送回實(shí)驗室測定分析,測試煤、巖石中238U、226Ra、232Th、40K的含量,本次測試由核工業(yè)203研究所完成測試,測試方法及儀器見表2。

    表2 樣品測試方法及儀器Table 2 Sample test methods and instruments

    2 數(shù)據(jù)處理

    一般而言,放射性環(huán)境的影響評價采用各核素的比活度數(shù)據(jù)進(jìn)行,本次工作測試了放射性核素的含量,需要轉(zhuǎn)換為比活度單位。

    2.1 天然放射性元素含量與放射性核素比活度轉(zhuǎn)換

    由于238U、226Ra、232Th和40K系列核素是地表介質(zhì)中的主要γ輻射體,因此根據(jù)放射性核素的衰變積累規(guī)律,可以運(yùn)用地表介質(zhì)中鉀、鐳、鈾、釷的含量推算出地表介質(zhì)的放射性水平參數(shù)值。表3列出了巖石或土壤中天然放射性元素含量與放射性核素比活度轉(zhuǎn)換系數(shù),將鈾、鐳、釷、鉀含量乘以相應(yīng)轉(zhuǎn)化系數(shù)即可得到元素比活度[18]。

    a.伽馬輻射劑量率測點(diǎn)分布; b.野外測量及采樣分布圖1 野外測量及采樣分布Figure 1 Field surveying and sampling points distribution

    表3 巖石或土壤中天然放射性元素含量與放射性核素比活度轉(zhuǎn)換系數(shù)Table 3 Natural radioactive element contents in rock or soil and radionuclide specific activity conversion coefficients

    2.2 伽馬輻射劑量率、比活度本底值的確定

    2.2.1 伽馬輻射劑量率本底值的確定

    調(diào)查區(qū)東北部為花崗巖等基巖山體,為本區(qū)鈾源區(qū),放射性整體偏高,因此本區(qū)伽馬輻射劑量率基底值的確定需去除掉東北部的測點(diǎn)數(shù)據(jù),同時開采區(qū)為受采坑影響區(qū)域,該部分?jǐn)?shù)據(jù)不作為本底值計算的數(shù)據(jù)源。綜上,選擇西南部古近系、新近系及第四系中105個點(diǎn)的測值平均值作為該區(qū)伽馬輻射劑量率基底值,最終確定基底值為13.6×10-8Gy/h,根據(jù)《煤炭資源開采天然放射性核素限量》(DB65/T 3471—2013)[19],確定礦區(qū)開采區(qū)高于18.6×10-8Gy/h的值為限制開采類,低于18.6×10-8Gy/h為豁免監(jiān)管類。

    2.2.2 放射性核素比活度本底值的確定

    本區(qū)地表土壤放射性核素比活度平均值作為本區(qū)放射性核素本底值,238U、232Th、226Ra放射性核素比活度本底值分別為32.84Bq/kg、30.30 Bq/kg、35.5 Bq/kg,根據(jù)(DB65/T 3471—2013)《煤炭資源開采天然放射性核素限量》,本區(qū)放射性核素比活度在238U>132.8 Bq/kg、232Th>130.3 Bq/kg、226Ra>135.5 Bq/kg范圍時為限制使用類。

    3 含煤巖系放射性特征及評價

    通過對采坑邊幫煤層出露完整的位置進(jìn)行伽馬輻射劑量率剖面測量,剖面控制含煤地層石門溝組與大煤溝組,含7層煤層,并對煤、巖石樣品進(jìn)行采集,在室內(nèi)分析完成巖土中放射性核素放射性比活度測定。通過測定和相應(yīng)的數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析了解煤系巖石中放射性核素U、Ra、Th、K的含量水平和分布特征,并評價對環(huán)境的影響。

    3.1 伽馬輻射劑量率特征

    剖面上共測試伽馬輻射劑量率點(diǎn)22個,最低14.5×10-8Gy/h,最高22.6×10-8Gy/h,平均18.6×10-8Gy/h。測量結(jié)果顯示:煤層圍巖的輻射性整體高于煤層,根據(jù)巖性放射性特征來看,泥巖、粉砂質(zhì)泥巖、 細(xì)砂巖與中砂巖較高, 均超過20×10-8Gy/h,煤層最低,粗砂巖、含礫粗砂巖次之。測試分析結(jié)果也顯示:煤層的各核素放射性比活度低于周邊圍巖。剖面測值高于18.6×10-8Gy/h的有12個,全部為煤層頂?shù)装迳澳鄮r,煤層的伽馬輻射劑量率皆小于18.6×0-8Gy/h。

    圖2 含煤地層各巖性伽馬輻射劑量率特征Figure 2 Petrological gamma radiation dose rate featuresof coal measure strata

    3.2 放射性核素比活度特征

    通過測試,煤層中U的放射性比活度在10~40.39Bq/kg,平均21.91Bq/kg,Th的放射性比活度在10.27~51.75Bq/kg,平均23.12Bq/kg,K的放射性比活度在3.17~161.67Bq/kg,平均40.42Bq/kg,Ra的放射性比活度在3.44~77.14Bq/kg,平均32.05Bq/kg;圍巖中U的放射性比活度在48.96~104.04Bq/kg,平均67.96 Bq/kg,Th的放射性比活度在57.46~110.03Bq/kg,平均82.92Bq/kg,K的放射性比活度在488.18~817.86 Bq/kg,平均618.48Bq/kg,Ra的放射性比活度在30.05~138.20Bq/kg,平均78.50Bq/kg。從測試分析成果顯示煤層的放射性比活度同樣小于圍巖的,也證明了伽馬輻射劑量率測量的準(zhǔn)確性。

    3.3 含煤地層放射性評價

    評價按照測試分析結(jié)果為準(zhǔn),結(jié)果表明只有M2煤層頂板巖層為限制使用類,M2煤頂板粉砂質(zhì)泥巖中226Ra的比活度為138Bq/kg,超過135.5Bq/kg,但小于3700Bq/kg,屬于限制使用類,其余地層中各放射性核素比活度都屬豁免監(jiān)制類。

    煤層圍巖被開采后,以矸石的形式堆放,所以按照《建筑材料放射性核素限量(GB6566—2010)》[20]評價,評價按以下兩個指標(biāo)進(jìn)行:

    (1)

    (2)

    式中:CRa為鐳的放射性比活度,Bq/kg;CTh為釷的放射性比活度,Bq/kg;CK為鉀40的放射性比活度,Bq/kg。

    結(jié)果顯示所有樣品IRa<1、Ir<1,故可作為建筑物任意材料,對周圍放射性處于安全范圍內(nèi)。所以,礦區(qū)煤層開采的放射性處于豁免監(jiān)制類,巖層中僅有M2煤層頂板巖層處于限制使用類,但其可作為矸石堆放,對周邊環(huán)境無明顯影響。

    從含煤巖系放射性特征分析,該煤礦的開采對周邊放射性環(huán)境無明顯影響。

    4 礦區(qū)周邊放射性特征

    4.1 伽馬輻射率特征

    礦區(qū)周邊伽馬輻射劑量率測值最小8.94×10-8Gy/h,最大25.7×10-8Gy/h,平均15.99×10-8Gy/h。礦區(qū)周邊屬于未揭露基巖地域,故按照《環(huán)境地表γ輻射劑量率測定規(guī)范(GB14583—1993)》[21]評價(表4)。

    表4 含鈾煤礦地表γ輻射劑量率分區(qū)Table 4 Uranium-bearing coalmine surface gamma radiation dose rate zoning

    區(qū)內(nèi)環(huán)境γ輻射照射對居民產(chǎn)生的有效劑量當(dāng)量可用下式進(jìn)行估算:

    He=DγKt

    (3)

    式中:He為有效劑量當(dāng)量,Sv;Dγ為環(huán)境地表γ輻射空氣吸收劑量率,Gy/h;K為有效劑量當(dāng)量率與空氣吸收劑量率比值,采用0.7Sv/Gy;t為環(huán)境中停留時間,h。

    根據(jù)公式(3)計算可知本區(qū)伽馬輻射劑量率一年的有效劑量當(dāng)量最高為0.47mSv(23.4×10-8×0.7×360×8);結(jié)果顯示,礦區(qū)外圍伽馬輻射劑量率屬于偏高區(qū),根據(jù)輻射防護(hù)規(guī)定,本區(qū)屬于輻射安全區(qū)(公眾人員的年有效劑量當(dāng)量不超過1mSv)。

    4.2 空氣氡濃度

    空氣氡濃度最低值為5.8Bq/m3,最高值為36.4Bq/m3,平均值15.72Bq/m3,遠(yuǎn)低于空氣氡濃度的輕度危險區(qū)200Bq/m3,屬于安全區(qū)范圍。

    4.3 土壤放射性

    在礦區(qū)周邊采集土壤樣品,測試其放射性核素的比活度,本次采集土壤樣品25個,根據(jù)《擬開放場址土壤中剩余放射性可接受水平規(guī)定(暫行)(HJ53—2000)》[22]進(jìn)行評估,按公式(4)判別是否達(dá)到可接受水平:

    (4)

    式中:Ci為放射性核素i在土壤中的污染濃度,Bq/kg;Cil為放射性核素i在土壤中的可接受水平,Bq/kg;n為土壤中存在的污染核素數(shù)目。

    根據(jù)規(guī)范可知U放射性比活度可接受水平為1 050Bq/kg,Th的放射性比活度可接受水平為630Bq/kg,所以按照公式(5)計算:

    (5)

    如果以上等式成立,即土壤放射性為可接受。

    計算結(jié)果顯示26個土壤樣品的放射性都在可接受范圍內(nèi)(圖4)。煤礦開采對周邊放射性環(huán)境影響不大。

    圖4 土壤中放射性性可接受水平值Figure 4 Radioactivity acceptable level values in soil

    4.4 水體放射性評價

    本次工作測量水中氡濃度4處,為采坑內(nèi)的兩個積水處以及兩個降塵采水坑,平均值為7.89Bq/L,最高值為15.83Bq/L,采坑中測值都很低,不具異常;而兩個降塵采水坑測值偏高,具異常(>11),降塵采水坑距離較近,在結(jié)綠素采坑南部500m左右,周邊為第三系(古近系、新近系)砂礫巖層,推測其異常成因與該處為北部蝕源區(qū)水文排泄區(qū),放射性物質(zhì)較為富集有關(guān),測試化驗分析結(jié)果見表5。

    表5 礦區(qū)水樣放射性分析結(jié)果Table 5 Mine area water sample radioactivity analyzed results

    根據(jù)測試數(shù)據(jù)分析,兩個降塵采水坑的U含量明顯高于礦坑積水的U含量,這是水中氡濃度兩者差距的影響因素,也說明礦區(qū)南部為放射性U的水文上的排泄區(qū)。據(jù)《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)GBT14848—93》[23],南部兩個采水坑中受到水中總α與總β影響,北部兩個采水坑中,因Ni的含量較高,水質(zhì)屬于較差—極差類,不可用作農(nóng)業(yè)灌溉與飲用水,僅可選擇性使用。根據(jù)《廢水排放標(biāo)準(zhǔn)GB8978—1996》[24],總α<1Bq/L,總β<10 Bq/L,即為可排放,故礦區(qū)水體皆未超出可接受范圍。

    5 煤灰放射性特征及評價

    煤樣在1 000℃溫度下焚燒后形成煤灰,對其放射性核素比活度進(jìn)行測試,煤灰中U的放射性比活度最大846Bq/kg,最小84Bq/kg,平均250Bq/kg;Th的放射性比活度最大428Bq/kg,最小117Bq/kg,平均250Bq/kg;K的放射性比活度最大373Bq/kg,最小56Bq/kg,平均162Bq/kg;Ra的放射性比活度最大742Bq/kg,最小81Bq/kg,平均258Bq/kg。相較原煤,煤灰中各放射性核素比活度明顯高于煤中各放射性核素比活度(圖5),這應(yīng)該與煤的煤質(zhì)及放射性核素本身的特性相關(guān)。

    圖5 煤與煤灰中放射性核素比活度散點(diǎn)圖Figure 5 Scatter diagram of radionuclide specific activitiesin coal and coal ash

    通過各放射性核素煤灰與煤中放射性核素比活度增加倍數(shù)的擬合,發(fā)現(xiàn)通過燃燒,煤灰中的U、Th、K三個放射性核素增加的倍數(shù)相關(guān)性非常高,可以達(dá)到98%以上,Ra的離散性較以上三種核素較大(圖6),但仍具有一定的相關(guān)性,這說明煤在燃燒后煤灰中的放射性核素比活度幾乎以相同的倍數(shù)增加。

    根據(jù)《擬開放場址土壤中剩余放射性可接受水平規(guī)定(暫行)(HJ53—2000)》,對煤灰的放射性進(jìn)行分析(圖7),發(fā)現(xiàn)M2煤層的煤灰放射性值分別是1.01與1.28,大于1,超出可接受范圍,雖然M2煤層厚度薄,非主要可采煤層,仍建議對煤的使用進(jìn)行跟蹤調(diào)查,妥善處理。

    6 結(jié)論

    1)研究區(qū)含煤地層中煤層的放射性整體偏低,相反煤層頂?shù)装?圍巖)放射性要偏高,M2煤層頂板巖層為限制使用類,但作為建作物材料堆放是處于安全范圍內(nèi)。

    2)研究區(qū)伽馬輻射劑量率、空氣氡濃度、水中氡濃度、土壤放射性均在輻射安全范圍內(nèi),煤礦開采對周邊放射性地質(zhì)環(huán)境影響不大。

    圖6 煤灰中各放射性核素富集因子相關(guān)性擬合圖Figure 6 Correlativity fitting diagram of radionuclide enrichment factors in coal ash

    圖7 煤層煤灰放射性值Figure 7 Coal seams coal ash radioactivity value

    3)煤灰放射性核素比活度較煤中顯著增加,其中U、Th、K三個放射性核素比活度增加的倍數(shù)相關(guān)性非常高,可以達(dá)到98%以上,Ra的離散性較以上三種核素較大。

    4)M2煤層的煤灰樣品中放射性超出可接受范圍,雖M2煤層厚度薄,為非主要可采煤層,處理利用時仍需要編制具有針對性的方案,并付諸實(shí)施,同時建議追蹤調(diào)查煤使用區(qū)的放射性地質(zhì)環(huán)境。

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