冷凍取芯過程煤芯瓦斯解吸特性試驗(yàn)研究*

司莎莎，王兆豐,2,3，劉帥強(qiáng)，崔永杰

(1.河南理工大學(xué) 安全科學(xué)與工程學(xué)院，河南 焦作 454000；2.煤礦災(zāi)害預(yù)防與搶險(xiǎn)救災(zāi)教育部工程研究中心，河南 焦作 454000；3.煤炭安全生產(chǎn)與清潔高效利用省部共建協(xié)同創(chuàng)新中心，河南 焦作 454000)

0 引言

煤層瓦斯含量是煤礦瓦斯災(zāi)害防治和煤層氣資源開發(fā)的重要依據(jù)[1]。目前，煤層瓦斯含量測(cè)定方法主要分為直接法和間接法2類[2]，但由于間接法中煤層原始瓦斯壓力測(cè)定工藝復(fù)雜且成功率低，特別是煤層預(yù)抽瓦斯(尤其是采取增透措施)后不具備現(xiàn)場(chǎng)封孔測(cè)壓條件，所以一般采用直接法[3-4]。而取芯管取芯是直接法中現(xiàn)場(chǎng)煤樣采集常用的技術(shù)手段，但由于取芯過程中，取芯管壁與鉆孔壁摩擦產(chǎn)熱導(dǎo)致溫度快速升高[5]，煤芯瓦斯解吸速度與瓦斯損失量增加，導(dǎo)致瓦斯含量測(cè)值出現(xiàn)誤差[6-7]?；跍囟冉档鸵种仆咚菇馕男再|(zhì)，王兆豐等[8-9]提出了冷凍(0 ℃及以下)取芯技術(shù)，以期通過營(yíng)造低溫環(huán)境抑制瓦斯解吸來(lái)提高瓦斯含量測(cè)定結(jié)果的可靠性[10-12]。

煤芯瓦斯解吸特性是煤層瓦斯含量測(cè)定時(shí)損失量確定的重要依據(jù)。Richard等[13]、李志強(qiáng)等[14]、劉彥偉[15]研究了常溫環(huán)境下煤的瓦斯解吸特性；王軼波等[16]研究了恒溫-36 ℃條件下的煤體瓦斯解吸特性。綜上所訴，以往學(xué)者研究熱點(diǎn)集中于單一熱源或冷源環(huán)境下的煤芯瓦斯吸附/解吸規(guī)律，但冷凍取芯過程不同于以往低溫解吸試驗(yàn)的恒溫邊界條件[17-18]，煤中瓦斯解吸受到取芯管外壁切削熱和內(nèi)部制冷劑的雙重影響[19]。基于此，依托自主研發(fā)的含瓦斯煤冷凍取芯響應(yīng)特性測(cè)試平臺(tái)，開展冷凍取芯環(huán)境下(冷熱源共存)的煤芯變溫瓦斯解吸試驗(yàn)研究。以期提高瓦斯含量測(cè)量精準(zhǔn)度，為防治瓦斯突出提供重要依據(jù)。

1 試驗(yàn)方法與裝置

1.1 煤樣制備

試驗(yàn)選取古漢山礦(無(wú)煙煤，WY)、神木煤礦(長(zhǎng)焰煤，CY)、六龍煤礦(貧瘦煤，PS)煤樣。本試驗(yàn)將壓制型煤進(jìn)行試驗(yàn)。

1.2 試驗(yàn)裝置

為研究冷凍取芯過程中煤芯瓦斯解吸變化規(guī)律，作者團(tuán)隊(duì)自主研發(fā)含瓦斯煤冷凍響應(yīng)裝置，該裝置主要由真空脫氣系統(tǒng)、吸附平衡系統(tǒng)、氣動(dòng)升降機(jī)構(gòu)和旋轉(zhuǎn)機(jī)構(gòu)、數(shù)據(jù)監(jiān)測(cè)采集與分析、冷熱交換與控制系統(tǒng)組成。試驗(yàn)裝置如圖1所示。

圖1 含瓦斯煤冷凍響應(yīng)裝置Fig.1 Frozen response device of gas bearing coal

1)真空脫氣系統(tǒng)。主要由真空系統(tǒng)、真空傳感器和相關(guān)管路等部分組成。主要用于對(duì)煤樣罐及試驗(yàn)管路的真空脫氣。

2)自動(dòng)計(jì)量系統(tǒng)。主要由氣體流量自動(dòng)計(jì)量裝置、流量調(diào)節(jié)閥和排氣管路組成，且2組獨(dú)立的儲(chǔ)液計(jì)量器交替工作，可實(shí)現(xiàn)微量/大流量氣體的自動(dòng)連續(xù)計(jì)量。

3)注氣吸附系統(tǒng)。主要由充氣室、高壓甲烷氣瓶、壓力表、氣體減壓閥和相關(guān)管路組成。其主要功能為：注入定壓、定值的甲烷氣體，通過標(biāo)定測(cè)量死體積。

4)程序控溫系統(tǒng)。主要由冷凍控制系統(tǒng)、程序升溫油浴、恒溫水浴、夾套反應(yīng)器、溫度傳感器和保溫管路組成。

5)旋轉(zhuǎn)升降系統(tǒng)。具有煤樣罐自動(dòng)升降和旋轉(zhuǎn)功能，煤樣真空脫氣、吸附平衡、冷凍解吸3個(gè)過程的運(yùn)行和轉(zhuǎn)換均需要依托此系統(tǒng)。

2 試驗(yàn)步驟

1)試驗(yàn)樣品真空脫氣

將壓制好的型煤依次進(jìn)行干燥、稱重、裝罐；然后，啟動(dòng)真空泵，對(duì)煤樣罐及管路抽真空至復(fù)合真空計(jì)顯示值為10 Pa時(shí)停止，脫氣結(jié)束。

2)等溫吸附平衡

啟動(dòng)恒溫水浴并設(shè)置30 ℃循環(huán)工作模式，通過旋轉(zhuǎn)升降系統(tǒng)使煤樣罐處于恒溫環(huán)境，然后通過充氣系統(tǒng)向充氣罐內(nèi)充入適量氣體，關(guān)閉氣體鋼瓶閥門，并連通充氣罐與煤樣罐之間的閥門，實(shí)現(xiàn)對(duì)煤樣充氣，充氣結(jié)束后關(guān)閉閥門，使煤樣在30 ℃恒溫環(huán)境下吸附平衡，壓力偏大或偏小時(shí)可進(jìn)行放氣/補(bǔ)氣操作；當(dāng)煤樣罐內(nèi)壓力顯示為1.0 MPa且能夠維持3 h不變時(shí)，即可認(rèn)為其處于吸附平衡狀態(tài)。

3)冷熱交換與控制系統(tǒng)

啟動(dòng)低溫冷卻液反應(yīng)浴，設(shè)置溫度-40 ℃，待溫度達(dá)到預(yù)設(shè)溫度后，開啟循環(huán)制冷，并使-40 ℃的低溫冷卻液流入內(nèi)夾套為煤樣營(yíng)造恒溫低溫環(huán)境；使用氣動(dòng)升降機(jī)構(gòu)和旋轉(zhuǎn)機(jī)構(gòu)將煤樣罐轉(zhuǎn)入內(nèi)夾套內(nèi)，冷凍煤樣罐及煤樣；啟動(dòng)高溫油浴槽，設(shè)置試驗(yàn)取芯溫度80 ℃，待達(dá)到預(yù)設(shè)溫度后開啟循環(huán)模式，并連通解吸管路，打開解吸儀；同時(shí)立即打開煤樣罐放氣閥門，釋放其中的游離氣體后關(guān)閉放氣閥門，連通解吸管路，開始解吸。

4)重復(fù)步驟1)～3)，依次開展古漢山礦、神木煤礦、六龍煤礦煤樣在不同取芯壓力下(1.0，2.0，3.0，4.0 MPa)以及相同取芯壓力下(1.0 MPa)，不同變質(zhì)程度煤冷凍取芯過程煤芯瓦斯解吸特性模擬測(cè)試，共計(jì)開展7組試驗(yàn)。

3 試驗(yàn)結(jié)果分析

3.1 吸附平衡壓力對(duì)瓦斯解吸量的影響

為研究不同吸附平衡壓力對(duì)冷凍取芯過程中瓦斯解吸量的影響，以井下打鉆取芯40 m為例，經(jīng)現(xiàn)場(chǎng)實(shí)測(cè)取芯過程中，取芯管壁所能達(dá)到的最高溫度為80 ℃，所以設(shè)置外熱源溫度為80 ℃，冷凍溫度(-40 ℃)條件下，開展不同吸附平衡壓力(1.0，2.0，3.0，4.0 MPa)下，冷凍取芯變溫過程煤芯瓦斯解吸試驗(yàn)，試驗(yàn)結(jié)果如圖2所示。

圖2 不同吸附平衡壓力瓦斯解吸量及煤芯溫度變化曲線Fig.2 Variation curves of gas desorption amount and coal core temperature under different adsorption equilibrium pressures

由圖2(a)可知：不同吸附平衡壓力，煤樣瓦斯解吸量變化主要分為初期快速增加、中期短暫穩(wěn)定和后期減少3個(gè)階段。造成該現(xiàn)象的原因是：在試驗(yàn)開始解吸時(shí)，煤樣罐與外界壓力差較大，煤芯瓦斯解吸速度較大，導(dǎo)致煤樣瓦斯解吸量增加；中期由于壓力減小，煤芯溫度降低，且溫度降低抑制煤芯瓦斯解吸，因此，瓦斯解吸量出現(xiàn)短暫的穩(wěn)定；后期煤樣罐內(nèi)溫度較低，壓力小于外界壓力，產(chǎn)生負(fù)壓，出現(xiàn)倒吸的現(xiàn)象，進(jìn)入后期減少階段。

同一變質(zhì)程度煤，煤芯瓦斯解吸量與吸附平衡壓力呈正相關(guān)關(guān)系。在試驗(yàn)初期，煤芯瓦斯解吸主要受壓力的影響，由于煤樣罐與外界壓力差較大，所以初期煤芯瓦斯解吸較快，導(dǎo)致煤樣瓦斯解吸量快速增加；而平衡壓力越大，導(dǎo)致煤芯溫度越低，溫度下降反而抑制瓦斯解吸；但由于壓力增大對(duì)瓦斯解吸的促進(jìn)大于溫度降低對(duì)瓦斯解吸的抑制，故瓦斯解吸量隨吸附平衡壓力的增大而增加。

當(dāng)吸附平衡壓力從1.0～4.0 MPa時(shí)，煤芯溫度越低，而倒吸開始時(shí)間越遲。例如當(dāng)吸附平衡壓力分別為1.0，2.0，3.0，4.0 MPa時(shí)，倒吸開始時(shí)間分別為9.25，12，17.25，21.75 min，此時(shí)煤芯的溫度分別為18.3，16.5，13.6，11.4 ℃。

為了考察冷凍取芯與非冷凍取芯(無(wú)內(nèi)部冷源)瓦斯解吸的差異，將外熱溫度為80 ℃，吸附平衡壓力分別為1.0，2.0，3.0，4.0 MPa條件下的冷凍取芯與非冷凍取芯瓦斯解吸曲線進(jìn)行對(duì)比，如圖3所示。

由圖3可知，冷凍取芯與非冷凍取芯相比，不同煤芯瓦斯壓力下冷凍取芯過程的煤芯瓦斯解吸量均小于非冷凍的解吸量，例如在不同的吸附平衡壓力1.0，2.0，3.0，4.0 MPa下，90 min時(shí)冷凍取芯煤芯瓦斯解吸量分別為0.667，0.667，2.265，2.904 mL/g，非冷凍取芯瓦斯解吸量分別為9.980，9.982，11.995，12.934 mL/g。為了進(jìn)一步量化冷凍取芯對(duì)瓦斯解吸的抑制作用，將冷凍、非冷凍各時(shí)段的瓦斯解吸量進(jìn)行比較，見表1。

圖3 不同煤芯瓦斯壓力下煤芯瓦斯解吸量對(duì)比Fig.3 Comparison on desorption amount of coal core gas under different coal core gas pressure

由表1可知：冷凍取芯較之非冷凍取芯的瓦斯解吸量隨著時(shí)間延長(zhǎng)逐漸減小，驗(yàn)證了低溫冷凍取芯技術(shù)確實(shí)可有效降低取樣過程中的瓦斯損失量。煤基質(zhì)的孔隙結(jié)構(gòu)十分復(fù)雜，隨著溫度的降低，煤基質(zhì)骨架收縮，發(fā)生變形，微孔數(shù)量增多。煤中甲烷分子無(wú)法獲得足夠的動(dòng)能擺脫吸附勢(shì)阱的束縛，從煤孔隙表面擴(kuò)散出來(lái)，而且也延長(zhǎng)了甲烷分子在煤孔隙表面的停留時(shí)間，擴(kuò)散系數(shù)減小，抑制了瓦斯損失量增加。

表1 不同煤芯瓦斯壓力下冷凍取芯與非冷凍取芯瓦斯解吸量比較Table 1 Gas desorption capacity of frozen and non-frozen coring under different pressures

3.2 吸附平衡壓力對(duì)瓦斯解吸速度的影響

為研究取芯壓力對(duì)冷凍取芯過程煤芯瓦斯解吸速度的影響，將不同吸附平衡壓力條件下，從試驗(yàn)開始到解吸速度變?yōu)? mL/(g·min)這一時(shí)間段內(nèi)冷凍取芯過程解吸速度數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比，如圖4所示。

由圖4可知，同一變質(zhì)程度煤體，不同吸附平衡壓力下瓦斯解吸速度主要可分為2個(gè)階段：快速減小階段、緩慢減小階段。本文認(rèn)為，初期由于煤芯解吸速度自然衰減以及溫度下降抑制煤芯瓦斯解吸，所以，瓦斯解吸速度快速減??；后期煤樣罐與外界壓差減小，溫度降低抑制瓦斯解吸，所以，煤芯瓦斯解吸速度緩慢減少。

圖4 不同吸附平衡壓力瓦斯解吸速度變化曲線Fig.4 Change curves of gas desorption velocity under different adsorption equilibrium pressures

同一變質(zhì)程度煤體，煤芯瓦斯解吸停止所需要的時(shí)間和取芯壓力有關(guān)，主要表現(xiàn)為：吸附平衡壓力越大，煤芯瓦斯從開始解吸到解吸速度降為0 mL/(g·min)所需要的時(shí)間越長(zhǎng)。不同吸附平衡壓力(1.0，2.0，3.0，4.0 MPa)煤樣的瓦斯解吸速度隨時(shí)間變化關(guān)系符合冪函數(shù)特征，對(duì)其曲線進(jìn)行擬合，符合關(guān)系式(1)，擬合度均達(dá)0.99以上，相關(guān)擬合參數(shù)見表2。

Vt=V1×t-α

(1)

式中：Vt為解吸速度，mL/(g·min)；V1為第1 min中的解吸速度，mL/(g·min)；t為解吸時(shí)間，min；α為相關(guān)參數(shù)，無(wú)量綱。

由表2可知：冷凍取芯過程中，不同吸附平衡壓力(1.0，2.0，3.0，4.0 MPa)煤樣的瓦斯解吸速度隨時(shí)間的變化關(guān)系式分別為：Vt=1.117 28×t-1.417 05，Vt=1.637 85×t-1.385 88，Vt=1.847 93×t-1.378 08，Vt=1.990 62×t-1.376 74。

表2 不同吸附平衡壓力下解吸速度-時(shí)間方程擬合參數(shù)Table 2 Fitting parameters of desorption velocity and time equation under different adsorption equilibrium pressures

3.3 煤變質(zhì)程度對(duì)瓦斯解吸量的影響

為研究變質(zhì)程度煤對(duì)冷凍取芯過程煤芯瓦斯解吸的影響效應(yīng)，依托含瓦斯煤冷凍響應(yīng)測(cè)試裝置，煤芯壓力(1.0 MPa)、低溫恒溫反應(yīng)浴溫度(-40 ℃)和智能加熱恒溫浴槽(80 ℃)條件下，分別對(duì)CY，PS，WY進(jìn)行冷凍取芯過程煤芯瓦斯解吸模擬測(cè)試，得到不同變質(zhì)程度煤的瓦斯解吸量及煤芯溫度隨時(shí)間變化關(guān)系曲線如圖5所示。

圖5 不同煤變質(zhì)程度下瓦斯解吸量及煤芯溫度變化曲線Fig.5 Change curves of gas desorption amount and coal core temperature under different metamorphic degrees of coal

由圖5(a)可知：在同一條件下，不同變質(zhì)程度煤芯瓦斯解吸量變化曲線趨勢(shì)一致，均為初期快速增加、中期短暫穩(wěn)定、后期減少。

煤芯瓦斯解吸量和煤變質(zhì)程度有關(guān)，同一時(shí)間段內(nèi)，CY，PS，WY的瓦斯解吸量依次增加，即變質(zhì)程度越高煤芯瓦斯解吸量越大。本文認(rèn)為造成該現(xiàn)象的原因是：隨著煤變質(zhì)程度的增加，吸附常數(shù)a值變大，吸附量增加。但是隨著煤變質(zhì)程度的增加，煤芯溫度降低幅度越大，從而抑制瓦斯解吸；由于煤變質(zhì)程度的影響大于溫度的影響，因此，煤的變質(zhì)程度越高，煤芯瓦斯解吸量越大。

由圖5可得：隨著煤變質(zhì)程度的增加，煤芯溫度越低，倒吸開始時(shí)間越遲，例如當(dāng)煤變質(zhì)程度分別為CY，PS，WY時(shí)，倒吸開始時(shí)間分別為9.20，16，19 min，此時(shí)煤芯溫度分別為21.285，13.068，5.554 ℃。

3.4 煤變質(zhì)程度對(duì)瓦斯解吸速度的影響

為研究煤變質(zhì)程度對(duì)煤芯瓦斯解吸速度的影響，將不同變質(zhì)程度煤從實(shí)驗(yàn)開始到解吸速度變?yōu)? mL/(g·min)這一時(shí)間段內(nèi)的解吸速度數(shù)據(jù)繪制于同一圖中進(jìn)行對(duì)比，試驗(yàn)結(jié)果如圖6所示。

圖6 不同變質(zhì)程度煤瓦斯解吸速度變化曲線Fig.6 Change curves of gas desorption velocity for coal with different metamorphic degrees

由圖6可知：同一條件下，不同變質(zhì)程度煤煤芯瓦斯解吸速度變化曲線趨勢(shì)一致：快速減小階段、緩慢減小階段。

同一條件下，煤芯瓦斯解吸停止所需要的時(shí)間和變質(zhì)程度有關(guān)，主要表現(xiàn)為：變質(zhì)程度越高，煤芯瓦斯解吸速度降為0 mL/(g·min)的時(shí)間越長(zhǎng)。例如，CY用時(shí)8 min，PS用時(shí)15 min，WY用時(shí)18 min。不同變質(zhì)程度煤(CY，PS，WY)煤芯瓦斯解吸速度隨時(shí)間變化曲線符合冪函數(shù)特征，對(duì)其曲線進(jìn)行擬合，同樣符合關(guān)系式(1)，擬合度均達(dá)0.99以上，相關(guān)擬合參數(shù)見表3。

由表3可知：冷凍取芯過程中，變質(zhì)程度分別為CY,PS,WY時(shí)，煤解吸速度隨時(shí)間的變化關(guān)系式分別為：Vt=1.638 53×t-1.675 71，Vt=1.637 86×t-1.385 88，Vt=1.867 2×t-1.380 75。

表3 不同變質(zhì)程度煤解吸速度-時(shí)間方程擬合參數(shù)Table 3 Fitting parameters of desorption velocity and time equation for coal with different metamorphic degrees

4 結(jié)論

1)冷凍取芯過程中，煤芯瓦斯解吸量隨時(shí)間變化，主要分為前期快速增加、中期短暫穩(wěn)定和后期減少3個(gè)階段；煤芯瓦斯解吸速度主要分為迅速減小、緩慢減小2個(gè)階段；煤芯瓦斯解吸過程中存在倒吸現(xiàn)象，且瓦斯壓力越大、煤變質(zhì)程度越高，倒吸開始時(shí)間越遲。

2)冷凍取芯過程中，同一煤樣，煤芯瓦斯解吸量、解吸速度與瓦斯壓力呈正相關(guān)關(guān)系，且瓦斯壓力越大，煤芯瓦斯從開始解吸到解吸速度降為0 mL/(g·min)所需要的時(shí)間越長(zhǎng)。

3)冷凍取芯過程中，同一煤芯瓦斯吸附平衡壓力下，煤變質(zhì)程度越高，瓦斯解吸量越大，煤芯瓦斯解吸速度越大，且解吸速度降為0 mL/(g·min)所需時(shí)間越長(zhǎng)。