膠萊平原大氣降水氫氧穩(wěn)定同位素特征研究

王 瑩，崔步禮，李東昇，王雅璇

魯東大學(xué) 資源與環(huán)境工程學(xué)院，煙臺 264025

降水中氫氧穩(wěn)定同位素（2H和18O）的組成與水汽來源及氣象條件有關(guān)，能敏感地響應(yīng)環(huán)境變化，促使降水中的氫氧穩(wěn)定同位素成為氣候變化和水文過程研究的有效工具，可用來示蹤各類水體來源和演化機(jī)制（Aravena and Suzuki，1990；Clark and Fritz，1997；Aggarwal et al，2012；Kong et al，2019）。因此，水體中的氫氧穩(wěn)定同位素常被稱為水的“指紋”或DNA，成為自然界水循環(huán)和氣候的天然示蹤劑（Dansgaard，1964；Rozanski et al，1993；Gat，1996；Uemura et al，2012；Cui and Li，2015）。章新平和姚檀棟（1998）通過分析IAEA/WMO在中國設(shè)立的GNIP站點的降水氫氧穩(wěn)定同位素數(shù)據(jù)，總結(jié)了中國大氣降水中氧同位素比率的分布特征和影響因素以及氧同位素比率與溫度、降水量之間的關(guān)系；Cui and Li（2015）通過分析青海湖流域內(nèi)降水氫氧穩(wěn)定同位素的時空變化特征，揭示了青藏高原東北部大氣降水的主要來源，并估算了青海湖湖面蒸發(fā)對青海湖流域降水的貢獻(xiàn)率為23.42%。Koeniger et al（2016）通過分析2011年3月至2012年7月敘利亞西部喀斯特反黎巴嫩山脈的大氣降水和四個泉水的同位素數(shù)據(jù)，揭示了該地泉水系統(tǒng)受到冰川融雪和冬末降雪的影響。上述相關(guān)研究均體現(xiàn)了氫氧穩(wěn)定同位素在研究水汽來源及示蹤不同尺度的水循環(huán)過程中的優(yōu)越性。

膠萊平原地處中緯度歐亞大陸東緣，中國山東半島中東部（圖1），是山東省經(jīng)濟(jì)發(fā)展的核心區(qū)域之一（方春洪等，2012；岳玲莉等，2016）。膠萊平原處于山東半島東部山地丘陵區(qū)，無較大河流過境，降水成為區(qū)域淡水資源的唯一輸入源（肖蓓等，2019），致使降水的時空分布直接影響膠萊平原的工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動。自20世紀(jì)80年代以來，膠萊平原地區(qū)干旱事件發(fā)生頻率和持續(xù)時間增加，導(dǎo)致地表水資源緊缺，加之農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動過度開采地下水，膠萊平原出現(xiàn)大范圍的地下水位負(fù)值漏斗區(qū)（韓美，1996），進(jìn)而引發(fā)了部分地區(qū)出現(xiàn)地面沉降、海水入侵、生態(tài)退化、農(nóng)業(yè)減產(chǎn)及地方病加劇等一系列嚴(yán)重的地質(zhì)和環(huán)境問題（李道高等，2000；Han et al，2014；Hou et al，2016），給當(dāng)?shù)厣鐣?jīng)濟(jì)可持續(xù)發(fā)展帶來極大危害，引起了各級政府和學(xué)者的極大關(guān)注并開展了大量的研究工作。相關(guān)研究主要涉及地下水漏斗的成因、海水入侵的成因和交換率、地下水水體污染及水資源評價等（Meng et al，2002；李瑜等，2007；Ma et al，2015；Hou et al，2016），而對唯一輸入源的降水研究相對薄弱，特別是有關(guān)膠萊平原及相近區(qū)域大氣降水同位素特征及其水汽來源的相關(guān)研究尚未見報道，致使區(qū)域內(nèi)水體轉(zhuǎn)化及水循環(huán)研究存在一定的局限性，同時限制了區(qū)域生態(tài)退化、地下水污染、地方病溯源等相關(guān)研究的深入開展。

因此，本研究以膠萊平原為研究區(qū)，依托區(qū)域內(nèi)6個氣象站開展次降水樣品的采集，探究膠萊平原大氣降水同位素時空變化特征，揭示膠萊平原大氣降水同位素的環(huán)境效應(yīng)，探討膠萊平原大氣降水水汽來源。該研究可為膠萊平原地表水—地下水—海水之間的相互轉(zhuǎn)化及水循環(huán)研究提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，對區(qū)域水資源的合理利用提供策略和建議支撐。

1 研究區(qū)域、數(shù)據(jù)及方法

1.1 研究區(qū)概況

膠萊平原 （亦稱膠萊谷地，118°34′55″ —120°40′15″ E，35°38′38″ — 37°23′43″ N）位于魯中山丘區(qū)與膠東丘陵區(qū)之間（寬30 — 80 km），海拔大部分在50 m以下，北達(dá)萊州灣，南抵膠州灣。膠萊平原主要由兩側(cè)丘陵區(qū)發(fā)育的河流沖擊而成，主要涉及濰河、大沽河、膠萊河等河流。本研究擬從流域尺度分析膠萊平原的降水同位素特征，特將研究區(qū)范圍擴(kuò)展到各流域的分水嶺，研究區(qū)涉及流域面積17762.22 km2（圖1）。

圖1 膠萊平原地理位置及采樣點分布Fig.1 Location of the Jiaolai Plain and sites for sampling precipitation

研究區(qū)氣候為暖溫帶季風(fēng)氣候，年平均氣溫為12.9℃，年降水量為626.7 mm（1981 — 2010年），降水時空分布不均，時間上，降水多集中在6 — 8月（約占全年降水的60% — 65%）；空間上，降水量表現(xiàn)為自東南向西北遞減（肖蓓等，2019）。年平均蒸發(fā)量為1665.1 — 2158.1 mm，年平均相對濕度68% — 72%，年內(nèi)無霜期190 —210 d，最大凍結(jié)深度40 — 50 cm。膠萊平原土壤類型主要為棕壤、潮土、砂姜黑土等；自然植被為暖溫帶落葉闊葉林和赤松，沿海鹽土上分布翅堿蓬為主的一年生植物群落，海灘及河灘上則有砂生植被分布。

1.2 數(shù)據(jù)來源及研究方法

1.2.1 降水樣品采集及測試

根據(jù)研究區(qū)地形與海拔高度分布特征，在研究區(qū)內(nèi)布設(shè)降水采集點6處（圖1），分別位于昌邑、高密、萊西、萊州、平度、五蓮6個氣象局。2018年10月 — 2019年9月，共收集次降水樣品254個，其中降雨232個，降雪22個。采樣期間同時觀測降水量。

降水樣品中的氫氧穩(wěn)定同位素在西北農(nóng)林科技大學(xué)采用LGR液態(tài)水同位素分析儀（IWA-45-EP）測定，以VSMOW作為標(biāo)樣，δ2H和δ18O的測試精度分別為± 0.5‰和± 0.2‰。

1.2.2 研究方法

本研究選取溫度效應(yīng)、降水量效應(yīng)和高程效應(yīng)來分析膠萊平原的大氣降水同位素環(huán)境效應(yīng)（Dansgaard，1964；Bortolami et al，1979；Cook and Herzeg，2000）。為反映膠萊平原的降水來源及水汽運(yùn)移路徑特征，通過對比分析不同降水路徑的全球大氣降水同位素網(wǎng)絡(luò)GNIP（global network of isotopes in precipitation）站點的降水同位素季節(jié)變化特征，驗證膠萊平原水汽來源結(jié)果。自西向東包括：烏魯木齊、包頭、石家莊、東京；自南向北包括：香港、南京和齊齊哈爾。其中，香港位于中國東南部，受控于東南季風(fēng)；烏魯木齊位于中國西北部，受控于西風(fēng)；包頭和石家莊（研究區(qū)的西北方向）、東京（研究區(qū)的東部方向）、南京（研究區(qū)的南部方向）及齊齊哈爾（研究區(qū)的北部方向）5個站點的濕季受控于東南季風(fēng)，干季受控于西風(fēng)（圖1；Araguás-Araguás et al，1998；Ma et al，2012）。各站點的降水同位素數(shù)據(jù)下載自全球大氣降水同位素網(wǎng)絡(luò)GNIP（http://www.iaea.org）。

2 結(jié)果分析

2.1 大氣降水同位素特征

膠萊平原大氣降水中的δ2H介于-89.76‰ —-0.54‰，平均值為-34.43‰；δ18O介于-13.85‰ —-0.05‰，平均值為-5.51‰（圖2）。各值均處于中國大氣降水氫氧穩(wěn)定同位素的波動范圍（δ2H：-280.0‰ — 24.0‰；δ18O：-35.5‰ — 2.5‰）之內(nèi)（Tian et al，2001）。δ18O和δ2H在時間上的分布規(guī)律相似，均呈現(xiàn)雙峰狀（“M”型）：1 — 5月，δ2H和δ18O逐漸富集；5 — 8月逐漸貧化；8 — 9月逐漸富集；9 — 12月逐漸貧化（圖2）?？傮w表現(xiàn)出夏冬低、春秋高的季節(jié)變化特征，這主要與不同季節(jié)水汽來源以及降水期間的氣象條件有關(guān)。其中，δ2H和δ18O值在5月開始貧化，其原因可能是東亞季風(fēng)自5月開始影響膠萊平原的降水，致使同位素相對貧化（Ding and Chan，2005；Kong and Pang，2016）。

圖2 膠萊平原大氣降水同位素及氣溫的年內(nèi)變化特征Fig.2 Contents of δ2H and δ18O in precipitation and temperature of the Jiaolai Plain

大氣降水中δ2H和δ18O的關(guān)系構(gòu)成膠萊平原的本地大氣降水線LMWL（圖3）（δ2H = 6.38δ18O +0.72，VSMOW，n=254，R= 0.89），此大氣降水線略偏離全球大氣降水線（GMWL）（δ2H = 8δ18O +10），這是因為局地環(huán)流系統(tǒng)在時空尺度上的水汽來源及蒸發(fā)模式不同（Clark and Fritz，1997；Cui and Li，2015）。膠萊平原大氣降水線與石家莊地區(qū)大氣降水線（δ2H = 6.39δ18O - 3.75，R2= 0.88）（朱藝文等，2017）、天津地區(qū)大氣降水線（δ2H=6.57δ18O + 0.31，R2= 0.88）（徐濤等，2014）以及相鄰的國際原子能機(jī)構(gòu)GNIP站點煙臺站和天津站大氣降水線（分別為δ2H= 6.29δ18O - 3.63，R2= 0.81；δ2H= 6.57δ18O + 0.31，R2= 0.94）的斜率相近，表明膠萊平原與這些相鄰區(qū)域的大氣降水來源具有相似性。同時，各大氣降水線的斜率均低于全球大氣降水線的平均值8，表明降水過程可能受到了云下二次蒸發(fā)的影響，氫氧穩(wěn)定同位素發(fā)生部分分餾，使得大氣降水線斜率變?。―ansgaard，1964；Clark and Fritz，1997）。

膠萊平原大氣降水的氘盈余介于-23.32‰ —36.00‰，平均值為7.56‰（圖4）。其中，10月—次年4月降水中的大部分d值均大于10‰（圖4），表明降水的水汽源區(qū)濕度較低；同時，此時段（春季、秋季、冬季）的降水氫氧穩(wěn)定同位素點多位于本地大氣降水線左上方（圖3），表明膠萊平原10月 — 次年4月的降水主要來源于西風(fēng)帶氣團(tuán)以及局地蒸發(fā)水汽，并具有明顯的陸地蒸發(fā)水汽再循環(huán)（Gat et al，1994；Araguás-Araguás et al，1998；Froehlich et al，2008；Pang et al，2011；Pang et al，2017）。5 — 9月降水中的大部分d值均小于10‰（圖4），表明降水水汽源區(qū)濕度較高（王海靜等，2012），即降水可能來源于相鄰沿海區(qū)域或東亞季風(fēng)攜帶的低緯度太平洋海域水汽（Yamanaka et al，2004）；同時，此時段的降水氫氧穩(wěn)定同位素點多位于本地大氣降水線右下方（圖3），表明膠萊平原夏季降水受到云下二次蒸發(fā)影響（Friedman et al，1992；Cui and Li，2015）。由此表明：膠萊平原大氣降水中的氘盈余存在明顯的季節(jié)變化，這種季節(jié)性主要源于大氣環(huán)流模式的逆轉(zhuǎn)，致使膠萊平原不同時期的降水水汽來源不同（Araguás-Araguás et al，1998）。

圖3 膠萊平原大氣降水氫氧穩(wěn)定同位素及本地大氣降水線Fig.3 The relationship between δ2H and δ18O of precipitation in the Jiaolai Plain

圖4 膠萊平原大氣降水的氘盈余特征Fig.4 Values of d-excess in precipitation of the Jiaolai Plain

2.2 大氣降水穩(wěn)定同位素環(huán)境效應(yīng)

2.2.1 溫度效應(yīng)

天然水體在蒸發(fā)或凝結(jié)過程中，氫氧穩(wěn)定同位素的分餾強(qiáng)度與溫度成反比，致使降水中氫氧穩(wěn)定同位素δ值與氣溫之間存在線性關(guān)系，稱之為溫度效應(yīng)（Dansgaard，1964）。膠萊平原大氣降水中的氫氧穩(wěn)定同位素表現(xiàn)較強(qiáng)的季節(jié)性變化（圖2），1 — 5月，逐漸富集；9 — 12月逐漸貧化，即除夏季（6 — 8月）外，其他季節(jié)的降水氫氧穩(wěn)定同位素與氣溫變化趨勢一致，表明膠萊平原大氣降水氫氧穩(wěn)定同位素存在較強(qiáng)的溫度效應(yīng)。降水同位素δ18O與溫度的關(guān)系顯示：降水中δ18O隨溫度升高而逐漸富集，富集幅度為0.093‰ · ℃-1（表1），溫度效應(yīng)較顯著（顯著水平在0.001以上），與相鄰區(qū)域石家莊地區(qū)的溫度效應(yīng)相近（朱藝文等，2017）。

表1 研究區(qū)內(nèi)氣象觀測站經(jīng)緯度及海拔Tab.1 Latitude， longitude and altitude of meteorological stations in the study area

2.2.2 降水量效應(yīng)

雨量的大小對降水同位素組成也產(chǎn)生影響，通常雨量越大，δ18O和δ2H越?。―ansgaard，1964）。膠萊平原降水同位素δ18O與降水量的關(guān)系顯示：降水中δ18O隨降水量增加而逐漸貧化，貧化幅度為0.02‰ · mm-1（表1），降水量效應(yīng)較顯著（顯著水平在0.05以上）。其原因可能是受東亞季風(fēng)影響的結(jié)果（陳中笑等，2010），受季風(fēng)影響較大的香港、南京都有明顯的雨量效應(yīng)，天津則較弱，齊齊哈爾和內(nèi)陸區(qū)域的降水量效應(yīng)不顯著（Araguás-Araguás et al，1998；Kong et al，2019）。

2.2.3 高程效應(yīng)

高程（高度）效應(yīng)是指在地形起伏比較大的地區(qū)當(dāng)水汽團(tuán)從地面升起發(fā)生絕熱冷凝（通過擴(kuò)散）時都會出現(xiàn)地形降水，從而使得大氣降水的δ18O和δ2H值隨著高程增加而降低的現(xiàn)象（Bortolami et al，1979）。膠萊平原大氣降水中δ18O與高程的關(guān)系顯示（表2）：降水δ18O與高程呈反比關(guān)系，即降水中18O隨海拔升高逐漸貧化，呈現(xiàn)高程效應(yīng)，但不顯著。

表2 膠萊平原大氣降水中δ18O的環(huán)境效應(yīng)Tab.2 Environmental effects of the stable isotopes in precipitation of the Jiaolai Plain

2.3 膠萊平原大氣降水來源

為了分辨膠萊平原大氣降水水汽來源，選取不同季風(fēng)區(qū)內(nèi)GNIP站點的降水同位素進(jìn)行對比分析（圖1、圖5、圖6）。烏魯木齊降水δ18O與氣溫變化呈正相關(guān)，表現(xiàn)為夏季相對富集，冬季相對貧化（Tian et al，2007；Yao et al，2013）。香港的降水主要受東亞季風(fēng)攜帶的海洋水汽影響，夏季溫度高、降水量大，水汽主要來源于較遠(yuǎn)海域的蒸發(fā)水汽，降水δ18O相對貧化；冬季降水水汽主要來源于近海域及本地的蒸發(fā)水汽，降水δ18O 相對富集（Araguás-Araguás et al，1998；Xie et al，2011）。圖5顯示：在10月 — 次年5月，膠萊平原降水δ18O與包頭、石家莊、東京、南京的大氣降水中δ18O的變化趨勢相似，此時間段各站點降水均受控于西風(fēng)。6 — 9月，膠萊平原降水δ18O與香港、東京、南京、石家莊降水中δ18O的變化趨勢相似，此時段各站點降水均受控于東亞季風(fēng)。與之相反，膠萊平原降水δ18O在6 — 9月與烏魯木齊降水δ18O的變化趨勢相反（圖5a），此時段烏魯木齊降水受控于西風(fēng)（馮芳等，2017）；在10月 — 次年5月，膠萊平原降水δ18O與香港降水δ18O的變化趨勢相反（圖5b），此時段香港降水受控于東亞季風(fēng)（Araguás-Araguás et al，1998）。由此說明，6 — 9月，膠萊平原降水水汽受控于東亞季風(fēng)，10月 — 次年5月，受控于西風(fēng)。

圖5 膠萊平原及相關(guān)站點中降水中δ18O年內(nèi)變化特征Fig.5 Seasonal variation of δ18O in precipitation in the Jiaolai Plain and other stations derived from GNIP network

同時，在西風(fēng)控制時段（10月 — 次年5月），烏魯木齊和齊齊哈爾的降水δ18O貧化程度最高（圖5），其原因主要是兩個站點降水均受西風(fēng)環(huán)流攜帶的大西洋水汽和極地水汽共同作用，水汽沿途凝結(jié)降水且陸地蒸發(fā)補(bǔ)充較少，使得降水δ18O貧化程度高（李小飛等，2012；馮芳等，2017）。烏魯木齊降水同位素氘盈余（d）大于10，而齊齊哈爾降水d小于10（圖6），表明齊齊哈爾降水來源于北冰洋冷濕水汽的比例較高，烏魯木齊降水來源于沿途陸地蒸發(fā)水汽的比例較高（李小飛等，2012；馮芳等，2017；Pang et al，2017）。膠萊平原與其他站點（包頭、石家莊、東京、南京）的降水δ18O均高于烏魯木齊和齊齊哈爾，且氘盈余大于10，表明膠萊平原降水水汽在西風(fēng)控制時段主要來源于局地蒸發(fā)，受極地水汽影響較小。同時，圖6顯示，膠萊平原與東京和齊齊哈爾的d值在東亞季風(fēng)控制時段（6 —9月）相近，表明其降水水汽來源一致，均為濕度較高的相鄰太平洋海域蒸發(fā)水汽（Kurita et al，2015）。

圖6 膠萊平原及相關(guān)站點中降水中氘盈余年內(nèi)變化特征Fig.6 The d-excess in precipitation in the Jiaolai Plain and other stations derived from GNIP network

3 結(jié)論

膠萊平原大氣降水氫氧穩(wěn)定同位素在時間上呈現(xiàn)雙峰狀（“M”型）變化特征，總體表現(xiàn)出夏冬季節(jié)低、春秋季節(jié)高。本地大氣降水線LMWL為δ2H = 6.38δ18O + 0.72。膠萊平原大氣降水的氫氧穩(wěn)定同位素具有顯著的溫度效應(yīng)和較顯著的降水量效應(yīng)，高程效應(yīng)不顯著。

對比分析GNIP網(wǎng)點的同位素及氘盈余值，獲取膠萊平原水汽來源特征：6 — 9月，膠萊平原降水水汽受控于東亞季風(fēng)，水汽主要來自相鄰太平洋海域蒸發(fā)水汽；10月 — 次年5月，受控于西風(fēng)，水汽來源于大面積地表水體蒸發(fā)水汽與大氣水汽（上風(fēng)向水汽）混合參與降水過程，受極地水汽影響較小。