Johnson-Ettinger蒸氣入侵風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型參數(shù)修正研究

崇哲萍，王月，堯一駿,*

1. 中國科學(xué)院南京土壤研究所，南京 210008 2. 中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049

土壤和地下水中的揮發(fā)性(VOCs)或半揮發(fā)性(SVOCs)的有機(jī)污染物，可以經(jīng)由擴(kuò)散、對流和吸附等過程通過土壤傳播至建筑物地基，再通過建筑物墻體上的裂縫(或缺口)進(jìn)入室內(nèi)影響室內(nèi)空氣質(zhì)量，進(jìn)而對人體產(chǎn)生潛在的健康危害，這一過程被稱之為“蒸氣入侵”(vapor intrusion, VI)[1]。由于國內(nèi)大部分污染場地屬搬遷場地(棕色地塊)，無法通過測量建筑物室內(nèi)空氣或建筑物地基處污染物的濃度進(jìn)而判斷VI風(fēng)險(xiǎn)，美國環(huán)境保護(hù)局(US EPA)發(fā)布的VI指南[2]建議可以通過數(shù)學(xué)模型識(shí)別潛在的VI風(fēng)險(xiǎn)，特別針對“棕色地塊”重建的情況，通過數(shù)學(xué)模型預(yù)測VI過程引起的風(fēng)險(xiǎn)已經(jīng)非常普遍[3]。其中最為典型的是Johnson-Ettinger(1991)模型[4](下文簡稱J-E模型)。

相關(guān)研究顯示，J-E模型預(yù)測的結(jié)果過于保守。蘆偉等[5]通過箱體試驗(yàn)評(píng)估J-E模型，模型預(yù)測的室內(nèi)污染物濃度值大于試驗(yàn)檢測值，相對偏差在14.0%～31.9%。Hers等[6]的研究結(jié)果同樣顯示J-E模型預(yù)測結(jié)果比實(shí)測值高2個(gè)數(shù)量級(jí)。此外對US EPA的VI數(shù)據(jù)庫的研究表明[7-8]，土壤蒸氣在污染源-室內(nèi)過程中濃度衰減高達(dá)6～7個(gè)數(shù)量級(jí)，而通過J-E模型預(yù)測，計(jì)算得到室內(nèi)污染物濃度衰減因子僅有3～5個(gè)數(shù)量級(jí)。J-E模型作為US EPA推薦適用模型也收錄于我國《建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估技術(shù)導(dǎo)則》[9](HJ 25.3—2019)中，廣范應(yīng)用于場地蒸氣入侵風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估中。通過模型預(yù)測風(fēng)險(xiǎn)過于保守時(shí)，會(huì)放大VOCs或SVOCs污染場地的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果，進(jìn)而增加場地修復(fù)的成本和時(shí)間。合理的模型結(jié)構(gòu)和針對應(yīng)用場景的模型參數(shù)是提高模型預(yù)測準(zhǔn)確性的2個(gè)重要部分，更好地優(yōu)化模型成為精確評(píng)估風(fēng)險(xiǎn)必然的研究方向。雷城英等[10]根據(jù)研究的場地和污染物特征，修正了C-RAG模型3項(xiàng)首要參數(shù)，基于修正后的模型評(píng)估的致癌風(fēng)險(xiǎn)水平普遍降低了一個(gè)量級(jí)。Hers等[11]的研究表明J-E模型預(yù)測結(jié)果嚴(yán)重依賴于參數(shù)，但目前對于優(yōu)化J-E模型參數(shù)的研究較少。Johnston等[12]曾通過貝葉斯反演方法優(yōu)化模型輸入?yún)?shù)，更新后的模型將預(yù)測濃度的均方根誤差降低了66%。但該方法計(jì)算量大，且需在掌握實(shí)測室內(nèi)污染物濃度(已知風(fēng)險(xiǎn))的前提下進(jìn)行優(yōu)化，不適用于實(shí)際應(yīng)用過程中蒸氣入侵風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)估。本研究結(jié)合敏感性分析結(jié)果對J-E模型參數(shù)進(jìn)行修正、并利用三維數(shù)值模型檢驗(yàn)修正效果，以期提高模型預(yù)測精確度，為管控場地蒸氣入侵風(fēng)險(xiǎn)提出新的思路。

1 J-E模型概述(J-E model overview)

J-E模型[4]是被廣泛使用的用于估計(jì)場地VI風(fēng)險(xiǎn)的一維(1-D)篩選模型，其表達(dá)式為：

(1)

(2)

式中：Lcz為毛細(xì)管層厚度(m)；Dv為污染物在土壤氣相中的有效擴(kuò)散系數(shù)(m2·s-1)；Dcz為污染物在毛細(xì)管層中的有效擴(kuò)散系數(shù)(m2·s-1)；而Dcz可以通過Millington-Quirk方程計(jì)算。污染物在毛細(xì)管層中的水分含量可以根據(jù)US EPA以J-E模型為基礎(chǔ)編制的電子表格中提供的參數(shù)結(jié)合Van Genuchten方程估計(jì)：

(3)

式中：θw,cz為毛細(xì)管層含水率；θt為土壤飽和含水率；θr為土壤殘余含水率；N為曲線形狀參數(shù)；M=1-1/N；Hc為壓力水頭(m)；β為土壤水分特征曲線參數(shù)(cm-1)。

毛細(xì)管層的厚度則通過經(jīng)驗(yàn)公式估算：

(4)

式中：σ為水的表面張力系數(shù)(g·s-2)；λ為毛細(xì)管液面與毛細(xì)管壁的接觸角，默認(rèn)為0；ρw為水的密度(g·cm-3)；g為重力加速度(m·s-2)；D為平均粒徑(cm)。

2 研究方法(Methods)

采用以下方法對J-E模型參數(shù)進(jìn)行敏感性分析[13]：

(5)

式中：x是目標(biāo)參數(shù)，在J-E模型中選取地基厚度(dck)、污染源深度(ds)、毛細(xì)管層厚度(Lcz)、非飽和層含水率(θw,ncz)、毛細(xì)管層含水率(θw,cz)、封閉空間體積(Vb)和空氣交換速率(Ae)；Δ是目標(biāo)函數(shù)變化范圍，這里選取基于已定基準(zhǔn)相應(yīng)增加或減少10%；φ是除了目標(biāo)參數(shù)以外的J-E模型默認(rèn)參數(shù)；f指J-E模型。

通過以上方法，計(jì)算基于目標(biāo)參數(shù)變化后的污染物濃度衰減因子的變化，進(jìn)而判斷模型敏感參數(shù)。

基于以上分析結(jié)果，對J-E模型參數(shù)進(jìn)行修正，并計(jì)算參數(shù)修正后的濃度衰減因子(α)，與三維數(shù)值模型(the Brown model，Comsol Multiphysics)模擬結(jié)果進(jìn)行比較。三維數(shù)值模型設(shè)置參數(shù)如表1所示。

3 研究結(jié)果(Results)

3.1 敏感性分析

敏感性分析結(jié)果如圖1所示，圖中Y軸為J-E模型中的主要參數(shù)(土壤質(zhì)地選用壤土)，X軸為基于已給定參數(shù)為基準(zhǔn)相應(yīng)地增加或減少10%，獲得的污染物濃度衰減因子的變化。由圖1可知，θw,cz對J-E模型的預(yù)測值影響最大，其次是Ae、Vb和Lcz。

3.2 參數(shù)修正

根據(jù)US EPA提供的J-E模型電子表格中12種不同土壤質(zhì)地參數(shù)分別利用J-E模型和三維數(shù)值模擬計(jì)算污染物濃度衰減因子，結(jié)果如圖2和圖3所示。由圖可知，通過J-E模型預(yù)測的污染物濃度衰減因子普遍要比3-D數(shù)值模型高1～2個(gè)數(shù)量級(jí)。US EPA電子表格參數(shù)如表2所示。

表1 三維數(shù)值模擬使用參數(shù)Table 1 Parameters of 3-D numerical simulations

圖1 污染源-室內(nèi)過程J-E模型污染物濃度衰減因子使用參數(shù)敏感性分析(土壤選用壤土)Fig. 1 Sensitivity analysis of parameters on source-to-indoor air concentration attenuation factors of J-E model (the soil type is loam)

結(jié)合敏感性分析結(jié)果，對J-E模型的修正有必要將毛細(xì)管層的水分含量考慮進(jìn)去。本文對土壤毛細(xì)管中水分含量選取的是US EPA提供的J-E模型電子表格中不同質(zhì)地土壤的飽和含水率，將新的毛細(xì)管層中土壤水分含量帶入J-E模型，結(jié)果如圖2和圖3所示，發(fā)現(xiàn)此種情況下的J-E模型的預(yù)測值與三維數(shù)值模擬仍相差約1個(gè)數(shù)量級(jí)。

Shen等[17]的研究表明，J-E模型中土壤毛細(xì)管層厚度的計(jì)算方法可能并不能恰當(dāng)?shù)乇碚魉衷谕寥乐械姆植?，土壤中水分的含量與毛細(xì)管壓頭有關(guān)，這一性質(zhì)又與水的表面張力有關(guān)：

(6)

所以Shen等[17]建議土壤毛細(xì)管層厚度可以通過Dexter和Bird[18]提供的方法，即毛細(xì)管層的高度等于VG方程描述的水分特征曲線拐點(diǎn)處的毛細(xì)管壓頭(以土壤水分含量的對數(shù)值作圖)則：

(7)

式中：M為與曲線形狀參數(shù)相關(guān)的參數(shù)。穩(wěn)態(tài)下，土壤中氣相的壓力與水相壓力相比較小，可忽略不計(jì)，則：

(8)

式中：Hc為毛細(xì)管壓頭(m)；pg為氣相壓力(Pa)；pw為水相壓力(Pa)；ρw為水相密度(g·cm-3)；g為重力加速度(m·s-2)。

將獲得的新的毛細(xì)管層厚度帶入J-E模型中，得到的污染物濃度衰減因子如圖2和圖3所示，由圖可知，根據(jù)Shen等[17]的建議對毛細(xì)管層厚度的修正并不會(huì)使污染物濃度衰減因子發(fā)生顯著的變化，與修正毛細(xì)管層含水量方法結(jié)果差距不是很明顯，尤其是在地板暴露場景下。

針對以上2種分析方法，可以考慮同時(shí)修正毛細(xì)管層中水分含量及其高度，結(jié)果如圖2和圖3所示。修正后的J-E模型預(yù)測結(jié)果與三維數(shù)值模型的計(jì)算結(jié)果較為吻合，兩者的差距不到1個(gè)數(shù)量級(jí)。且對于地板(圖2)和地下室(圖3)不同暴露場景，地基較深的場景(圖3)修正模型預(yù)測效果更好。

4 討論(Discussion)

為消除J-E模型預(yù)測結(jié)果過于保守的現(xiàn)象，提高模型預(yù)測準(zhǔn)確性。敏感性分析方法作為確定模型重要參數(shù)的科學(xué)方法，被應(yīng)用到本研究中。對J-E模型敏感性分析結(jié)果顯示，毛細(xì)管層中土壤的水分含量以及毛細(xì)管層厚度是影響模型預(yù)測精確度的重要參數(shù)。

研究提出，采用US EPA推薦的飽和含水量對將毛細(xì)管層土壤水分含量進(jìn)行修正，毛細(xì)管層厚度采用VG方程描述的水分特征曲線拐點(diǎn)處的毛細(xì)管壓頭進(jìn)行修正。兩者相結(jié)合后，模型的預(yù)測結(jié)果與三維數(shù)值模擬的結(jié)果從相差2個(gè)數(shù)量級(jí)到幾乎等于三維模擬結(jié)果，也更接近US EPA的VI數(shù)據(jù)庫真實(shí)數(shù)據(jù)值，提高了模型預(yù)測的精確度，更加適用于蒸氣入侵風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估工作。

表2 J-E模型電子表格中Van Genuchten方程參數(shù)Table 2 The Van Genuchten parameters in J-E model spreadsheet

圖2 風(fēng)險(xiǎn)篩選模型和數(shù)值模型關(guān)于不同質(zhì)地土壤污染源-室內(nèi)污染物濃度衰減因子的比較(地板暴露場景) Fig. 2 Comparison of source-to-indoor air concentration attenuation factors between screening models and numerical results for slab-on-grade scenario

圖3 風(fēng)險(xiǎn)篩選模型和數(shù)值模型關(guān)于不同質(zhì)地土壤污染源-室內(nèi)污染物濃度衰減因子的比較(地下室暴露場景)Fig. 3 Comparison of source-to-indoor air concentration attenuation factors between screening models and numerical results for basement scenarios

研究提供了提高模型預(yù)測精確度的一種方法，但由于其模型參數(shù)較多，預(yù)測結(jié)果的不確定性依然存在。Moradi等[19]基于Sobol指數(shù)的全局敏感性分析技術(shù)來評(píng)估J-E模型對輸入?yún)?shù)變化的敏感性。其結(jié)果表明，空氣交換速率和有效擴(kuò)散系數(shù)也是影響模型預(yù)測結(jié)果的重要參數(shù)，但在本研究中未將這2種參數(shù)的不確定性考慮進(jìn)去。其次，黃鳳蓮等[20]根據(jù)我國居住用地的特點(diǎn)對J-E模型參數(shù)進(jìn)行本地化修正，并于實(shí)際場景中對比修正前后的模型預(yù)測結(jié)果，修正后的模型預(yù)測風(fēng)險(xiǎn)顯著降低。本研究驗(yàn)證修證模型準(zhǔn)確度采用US EPA推薦參數(shù)。如室內(nèi)外壓強(qiáng)差為-5 Pa，而在我國《建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估技術(shù)導(dǎo)則》(HJ25.3—2019)中推薦值為0，其次我國目前不考慮土壤質(zhì)地情況，毛細(xì)管層厚度推薦值為5 cm(HJ25.3—2019)，而US EPA提出針對不同土壤質(zhì)地采用不同厚度值進(jìn)行計(jì)算。因此實(shí)際預(yù)測過程中，由于場景千差萬別，在應(yīng)用J-E模型評(píng)估風(fēng)險(xiǎn)時(shí)，為更加精確評(píng)估風(fēng)險(xiǎn)，應(yīng)盡可能多的獲取較準(zhǔn)確的參數(shù)輸入值。

通訊作者簡介：堯一駿(1984—)，男，博士，研究員，主要研究方向?yàn)槲廴緢龅氐娘L(fēng)險(xiǎn)評(píng)估與治理。