基于TROPOMI的揚(yáng)州市對(duì)流層甲醛和二氧化氮時(shí)空分布特征分析

王厚俊，陳志芳，吳瑩，曹靜鈺

(1.江蘇省揚(yáng)州環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，江蘇 揚(yáng)州 225000 ； 2.江蘇省泰州環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，江蘇 泰州 225300)

大氣遙感監(jiān)測(cè)是利用傳感器對(duì)大氣結(jié)構(gòu)、狀態(tài)以及變化進(jìn)行監(jiān)測(cè)的過(guò)程，結(jié)合大氣遙感監(jiān)測(cè)傳感器可以獲取大氣中污染氣體的時(shí)空分布特征。自20世紀(jì)80年代，隨著大氣環(huán)境衛(wèi)星遙感監(jiān)測(cè)技術(shù)不斷發(fā)展，傳感器和監(jiān)測(cè)應(yīng)用技術(shù)也日趨成熟。目前可用于臭氧(O3)、二氧化氮(NO2)、二氧化硫(SO2)、甲醛(HCHO)等遙感數(shù)據(jù)監(jiān)測(cè)的衛(wèi)星傳感器主要包括美國(guó)AURA衛(wèi)星搭載的臭氧傳感器、NPP對(duì)地觀測(cè)衛(wèi)星搭載的OMSP傳感器，歐洲Metop氣象衛(wèi)星搭載的GOME臭氧業(yè)務(wù)監(jiān)測(cè)傳感器、哨兵5號(hào)搭載的對(duì)流層觀測(cè)儀，以及中國(guó)高光譜觀測(cè)衛(wèi)星(GF5-02/EMI)等。相較于地面觀測(cè)，遙感技術(shù)具有監(jiān)測(cè)范圍廣、速度快、成本低的顯著優(yōu)勢(shì)，被廣泛應(yīng)用于大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)領(lǐng)域。江文華等[1]利用GOME分析了北京市大氣NO2柱濃度變化特征。李旭文等[2]基于對(duì)流層觀測(cè)儀(TROPOMI)數(shù)據(jù)產(chǎn)品對(duì)江蘇省域的空間分布特征和大氣污染識(shí)別效果進(jìn)行了初步分析。TROPOMI是目前世界上技術(shù)最先進(jìn)、空間分辨率最高的大氣監(jiān)測(cè)光譜儀，國(guó)內(nèi)外廣大學(xué)者利用監(jiān)測(cè)設(shè)備和機(jī)載監(jiān)測(cè)設(shè)備對(duì)TROPOMI對(duì)流層柱濃度進(jìn)行了驗(yàn)證[3-4]，反演結(jié)果與地表觀測(cè)接近。針對(duì)揚(yáng)州市嚴(yán)峻的大氣污染防治形勢(shì)，現(xiàn)基于2020年1月—2021年9月TROPOMI衛(wèi)星觀測(cè)資料分析揚(yáng)州市對(duì)流層中HCHO、NO2柱濃度時(shí)空分布特征及長(zhǎng)期變化趨勢(shì)，探索遙感監(jiān)測(cè)柱濃度高值區(qū)域與工業(yè)源分布的一致性，分析氣象條件、地面觀測(cè)資料、人為源與遙感監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的相關(guān)性，以期為揚(yáng)州市大氣污染防治工作治理成效提供技術(shù)支撐。

1 研究方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源

大氣遙感監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)源于歐洲航天局哨兵5號(hào)衛(wèi)星搭載的對(duì)流層觀測(cè)儀TROPOMI，大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)源于揚(yáng)州市環(huán)境空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)國(guó)控站點(diǎn)數(shù)據(jù)，氣象資料來(lái)源于揚(yáng)州市氣象局，文中涉及的HCHO、NO2柱濃度遙感監(jiān)測(cè)圖由生態(tài)環(huán)境部衛(wèi)星環(huán)境應(yīng)用中心制作。

1.2 數(shù)據(jù)時(shí)間

2020年1月1日—2021年9月30日。

1.3 監(jiān)測(cè)項(xiàng)目

對(duì)流層HCHO和NO2柱濃度。

1.4 評(píng)價(jià)方法

利用TROPOMI傳感器L2級(jí)產(chǎn)品獲取揚(yáng)州市對(duì)流層HCHO和NO2柱濃度數(shù)據(jù)，對(duì)其進(jìn)行逐月平均柱濃度合成計(jì)算，進(jìn)一步分析揚(yáng)州市對(duì)流層HCHO和NO2柱濃度時(shí)空分布特征。

2 結(jié)果與討論

2.1 對(duì)流層HCHO和NO2柱濃度時(shí)間分布特征

2020年1月—2021年9月?lián)P州市對(duì)流層HCHO和NO2柱濃度變化趨勢(shì)見(jiàn)圖1。

圖1 2020年1月—2021年9月?lián)P州市對(duì)流層HCHO和NO2柱濃度變化趨勢(shì)

由圖1可見(jiàn)，揚(yáng)州市對(duì)流層HCHO平均柱濃度為903.01×1013mole/cm2，HCHO柱濃度呈現(xiàn)波動(dòng)上升趨勢(shì)，一般在5—6月柱濃度達(dá)到峰值，2021年6月柱濃度最高(1 282.18×1013mole/cm2)，2020年1月柱濃度最低(574.63×1013mole/cm2)，最高柱濃度月均值為最低值的2.2倍。HCHO作為O3的重要前體物，主要由揮發(fā)性有機(jī)物經(jīng)氧化作用生成，其來(lái)源包括自然源和人為源[5-6]，對(duì)流層柱濃度與太陽(yáng)紫外輻射強(qiáng)度有關(guān)[7]，當(dāng)溫度升高、光照強(qiáng)度增大時(shí)，大氣中的甲烷與異戊二烯等揮發(fā)性有機(jī)物發(fā)生強(qiáng)烈的光化學(xué)反應(yīng)，導(dǎo)致HCHO光解消除速率遠(yuǎn)低于產(chǎn)生速率[8-9]，春、夏季節(jié)氣溫相對(duì)較高，太陽(yáng)紫外輻射較強(qiáng)，光化學(xué)反應(yīng)劇烈，大量揮發(fā)性有機(jī)物通過(guò)反應(yīng)生成HCHO，夏季植被活動(dòng)強(qiáng)也會(huì)排放大量異戊二烯等HCHO前體物，進(jìn)一步生成HCHO，造成春夏季節(jié)HCHO柱濃度較高；而冬季氣溫度低，太陽(yáng)紫外輻射強(qiáng)度較弱，光化學(xué)反應(yīng)不強(qiáng)，HCHO柱濃度相對(duì)較低。

2020年1月—2021年9月，對(duì)流層NO2平均柱濃度為633.77×1013mole/cm2。NO2柱濃度呈現(xiàn)先上升后下降的變化趨勢(shì)，月均濃度分布情況與HCHO相反，一般在冬季柱濃度達(dá)到峰值，2021年1月柱濃度最高(1 570.34×1013mole/cm2)，夏季柱濃度降低，2021年8月柱濃度最低(319.37×1013mole/cm2)，最高柱濃度為最低值的3.9倍。對(duì)流層NO2柱濃度表現(xiàn)為“冬季高夏季低，春秋季過(guò)度”的特征，其濃度變化與氣象條件密切相關(guān)[10-11]，冬季氣溫較低，太陽(yáng)輻射強(qiáng)度顯著低于夏季，光化學(xué)反應(yīng)不強(qiáng)烈，NO2不易被轉(zhuǎn)化、分解、消散，而夏季光化學(xué)反應(yīng)較強(qiáng)，NO2極易參與光化學(xué)反應(yīng)進(jìn)而生成O3，導(dǎo)致冬季NO2濃度上升而夏季濃度降低的變化特征。

2020和2021年1—9月?lián)P州市對(duì)流層HCHO柱濃度變化情況見(jiàn)表1。

表1 2020和2021年1—9月對(duì)流層HCHO、NO2柱濃度變化情況 1013 mole/cm2

由表1可見(jiàn)，2021年1—9月HCHO平均柱濃度同比2020年上升4.0%，主要與人為排放量上升有關(guān)。大量研究表明,HCHO柱濃度與機(jī)動(dòng)車保有量密切相關(guān)[12]，HCHO主要由非甲烷揮發(fā)性有機(jī)物氧化產(chǎn)生，而機(jī)動(dòng)車在行駛、怠速過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量揮發(fā)性有機(jī)物，近幾年揚(yáng)州市機(jī)動(dòng)車保有量呈持續(xù)上升趨勢(shì)，截至2021年9月機(jī)動(dòng)車保有量達(dá)到103.129萬(wàn)輛，較2020年(100.792萬(wàn)輛)上升2.3%，是對(duì)流層HCHO柱濃度同比升高的因素之一。各月同比變化幅度在-29.3%～53.9%，2021年1，2月同比上升幅度最大，同年8月同比下降幅度最大，這主要與新型冠狀病毒肺炎疫情期間停工停產(chǎn)有關(guān)。受疫情影響，2020年1月下旬—2月上旬全國(guó)范圍內(nèi)停工停產(chǎn)，2021年8月?lián)P州啟動(dòng)封城應(yīng)急管控措施，工業(yè)廢氣排放、汽車尾氣排放、化石燃燒等人為影響活動(dòng)明顯減弱，工業(yè)用電量同比下降28.6%，工業(yè)廢氣排放量同比下降17.3%，污染排放下降導(dǎo)致同比變化顯著。

2021年1—9月NO2平均柱濃度同比2020年上升40.6%。這主要與污染物排放量上升有關(guān)，2021年1—9月?lián)P州市重點(diǎn)行業(yè)煤炭消耗量達(dá)到839.6萬(wàn)t，同比上升15.6%，氮氧化物(NOX)、煙塵排放量分別同比上升5.9%，50.4%。各月同比變化幅度在-20.7%～197.1%，與HCHO變化情況相似。2021年1，2月NO2同比2020年上升幅度最大，8月下降幅度最大。結(jié)合重點(diǎn)行業(yè)污染源數(shù)據(jù)來(lái)看，疫情期間，2020年1季度揚(yáng)州市重點(diǎn)行業(yè)NOX排放量為2 364 t，較2021年同期減少13.6%；2021年3季度NOX排放量達(dá)到2 384 t，較2020年同期減少18.2%，可見(jiàn)降低NOX排放是控制對(duì)流層NO2柱濃度最有效、最直接的方式。

2.2 對(duì)流層HCHO和NO2柱濃度空間分布特征

揚(yáng)州市2020和2021年1—9月對(duì)流層HCHO、NO2柱濃度空間分布見(jiàn)圖2(a)(b)、圖3(a)(b)。

圖2 2020和2021年1—9月?lián)P州市對(duì)流層HCHO柱濃度遙感監(jiān)測(cè)空間分布

圖3 2020和2021年1—9月?lián)P州市對(duì)流層NO2柱濃度遙感監(jiān)測(cè)空間分布

由圖2(a)(b)可見(jiàn)，揚(yáng)州市對(duì)流層HCHO柱濃度整體呈現(xiàn)南部高、北部低的空間分布特征。由圖2(b)可見(jiàn)，儀征市HCHO柱濃度最高(934.78×1013mole/cm2)，其次為廣陵區(qū)(934.40×1013mole/cm2)、邗江區(qū)(926.10×1013mole/cm2)、高郵市(903.26×1013mole/cm2)、江都市(888.85×1013mole/cm2)，寶應(yīng)縣最低(877.70×1013mole/cm2)，最高和最低地區(qū)濃度相差約1.065倍。由圖3(a)(b)可見(jiàn)，對(duì)流層NO2柱濃度空間分布特征與HCHO一致，也呈現(xiàn)北部低而南部高的特征。由圖3(b)可見(jiàn)，廣陵區(qū)NO2柱濃度最高(843.99×1013mole/cm2)，其次為邗江區(qū)(794.09×1013mole/cm2)、儀征市(774.29×1013mole/cm2)、江都區(qū)(669.93×1013mole/cm2)、高郵市(568.91×1013mole/cm2)，寶應(yīng)縣最低(490.33×1013mole/cm2)。

對(duì)流層HCHO、NO2柱濃度均與人類活動(dòng)有密不可分的關(guān)系[13-14]，柱濃度越高的地區(qū)，污染物排放強(qiáng)度越大。2020年揚(yáng)州市統(tǒng)計(jì)年鑒顯示，廣陵區(qū)、邗江區(qū)屬于揚(yáng)州市主城區(qū)，人口密度分別達(dá)到3 761.6，2 393.2人/km2，遠(yuǎn)高于其他地區(qū)，而寶應(yīng)縣人口密度僅為661.4人/km2。機(jī)動(dòng)車排放和第二產(chǎn)業(yè)排放是造成NO2濃度升高的主要污染源，廣陵區(qū)和邗江區(qū)合計(jì)機(jī)動(dòng)車保有量達(dá)到91.9萬(wàn)輛，占全市機(jī)動(dòng)車保有量的41.3%，而儀征市第二產(chǎn)業(yè)相對(duì)較為發(fā)達(dá)，其第二產(chǎn)業(yè)工業(yè)用電量為396 381 kWh，為揚(yáng)州市用電量最高的地區(qū)，是最低地區(qū)寶應(yīng)縣第二產(chǎn)業(yè)工業(yè)用電量的2.69倍。高密度的人口分布、高強(qiáng)度的經(jīng)濟(jì)和工業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)、高保有量的機(jī)動(dòng)車使得揚(yáng)州市南部地區(qū)污染物排放強(qiáng)度較高，進(jìn)而導(dǎo)致對(duì)流層柱濃度顯著高于其他地區(qū)。此外，結(jié)合大氣重點(diǎn)排污企業(yè)分布情況，揚(yáng)州市重點(diǎn)大氣排污單位共81家，多集中在南部?jī)x征市、邗江區(qū)、廣陵區(qū)等地，與對(duì)流層HCHO、NO2柱濃度高值區(qū)分布一致。

揚(yáng)州市對(duì)流層HCHO、NO2柱濃度高值區(qū)重點(diǎn)企業(yè)分布見(jiàn)圖4。

圖4 揚(yáng)州市對(duì)流層HCHO、NO2柱濃度高值區(qū)重點(diǎn)企業(yè)分布

由圖4可見(jiàn)，HCHO柱濃度高值區(qū)分布重點(diǎn)排污企業(yè)有19家，占比23.4%；NO2柱濃度高值區(qū)內(nèi)重點(diǎn)排污企業(yè)有47家，占比58%；分布于HCHO柱濃度高值區(qū)和NO2柱濃度高值區(qū)的重疊區(qū)重點(diǎn)排污企業(yè)15家，占比18.5%。高值區(qū)分布重點(diǎn)排污企業(yè)從屬電力供熱、工業(yè)鍋爐、冶金、石化與化工、表面涂層等行業(yè)。大氣污染防治需要進(jìn)一步加大高值區(qū)企業(yè)的污染防治管控力度，進(jìn)一步推進(jìn)石化、化工等重點(diǎn)行業(yè)清潔生產(chǎn)，削減煤炭消費(fèi)總量，大力推進(jìn)“以電代煤”，推動(dòng)高載能行業(yè)以及重點(diǎn)用能單位深化節(jié)能改造。

2.3 相關(guān)性分析

2.3.1 氣象條件影響

統(tǒng)計(jì)2020年1月—2021年9月?lián)P州市氣象數(shù)據(jù)(月平均氣溫和月降水量)，分析氣象因素與對(duì)流層HCHO和NO2柱濃度的相關(guān)性，見(jiàn)圖5(a)(b)(c)(d)。

圖5 對(duì)流層HCHO、NO2柱濃度與氣溫、降水量相關(guān)性分析

由圖5(a)可見(jiàn)，研究期間揚(yáng)州市對(duì)流層HCHO柱濃度與月平均氣溫呈顯著正相關(guān)性；由圖5(b)可見(jiàn)，對(duì)流層HCHO柱濃度與月降水量相關(guān)性不明顯?？梢?jiàn)氣溫對(duì)對(duì)流層HCHO柱濃度影響更大，太陽(yáng)紫外輻射越強(qiáng)，氣溫越高，光化學(xué)反應(yīng)越強(qiáng)烈，HCHO柱濃度也因此攀升[15]。

由圖5(c)可見(jiàn)，對(duì)流層NO2柱濃度與月平均氣溫呈現(xiàn)顯著負(fù)相關(guān)特征，與HCHO相比，NO2與氣溫相關(guān)系數(shù)更高；由圖5(d)可見(jiàn)，NO2柱濃度與月降水量呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)，較HCHO與降水量相關(guān)性略高。

2.3.2 地面觀測(cè)數(shù)據(jù)一致性

對(duì)流層HCHO柱濃度與揚(yáng)州市地面觀測(cè)臭氧(O3)月均濃度變化趨勢(shì)見(jiàn)圖6。

由圖6可見(jiàn)，2021年6月對(duì)流層HCHO柱濃度處于較高水平，地面觀測(cè)ρ(O3)月均值也達(dá)到峰值(161 μg/m3)，同時(shí)出現(xiàn)污染時(shí)段，二者變化趨勢(shì)較為一致。HCHO柱深度和地面ρ(O3)相關(guān)性分析見(jiàn)圖7。由圖7可見(jiàn)，對(duì)流層HCHO月平均柱濃度與地面觀測(cè)ρ(O3)月均值呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)R2達(dá)到0.524 9，這主要是二者都參與了光化學(xué)反應(yīng)，與太陽(yáng)紫外輻射密切相關(guān)，紫外輻射越強(qiáng)，濃度越高[7]。

圖6 對(duì)流層HCHO柱濃度和地面O3濃度變化趨勢(shì)

圖7 對(duì)流層HCHO柱濃度和地面ρ(O3)相關(guān)性分析

對(duì)流層NO2柱濃度和地面觀測(cè)數(shù)據(jù)變化趨勢(shì)見(jiàn)圖8。由圖8可見(jiàn)，揚(yáng)州市對(duì)流層NO2柱濃度與地面ρ(O3)變化趨勢(shì)相反，而與地面ρ(NO2)變化趨勢(shì)較為一致。2021年對(duì)流層NO2柱濃度較去年同期增高，這與大氣環(huán)境中NOX排放量的增加有著密切聯(lián)系。對(duì)流層NO2柱濃度與地面ρ(O3)、ρ(NO2)的相關(guān)系數(shù)分別達(dá)到-0.72，0.85。可見(jiàn)對(duì)流層NO2柱濃度與地面觀測(cè)數(shù)據(jù)能保持較高的一致性，印證了對(duì)流層NO2柱濃度觀測(cè)數(shù)據(jù)用來(lái)表征地面NOX排放情況的可行性[12]。

圖8 對(duì)流層NO2柱濃度和地面觀測(cè)數(shù)據(jù)變化趨勢(shì)

3 結(jié)論

(1)2020年1月—2021年9月?lián)P州市對(duì)流層HCHO、NO2月平均柱濃度分別為903.01×1013，633.77×1013mole/cm2；受太陽(yáng)紫外輻射影響，HCHO月均柱濃度變化特征表現(xiàn)為6月最高、1月最低；受氣象條件和人為排放強(qiáng)度影響，NO2月均柱濃度則表現(xiàn)為1月最高、8月最低。

(2)2021年1—9月?lián)P州市對(duì)流層HCHO、NO2柱濃度月均值同比2020年分別增長(zhǎng)4.0%，40.6%。

(3)揚(yáng)州市對(duì)流層HCHO和NO2濃度高值區(qū)主要分布在揚(yáng)州市南部，這與南部地區(qū)高密度的人口分布、高強(qiáng)度的經(jīng)濟(jì)和工業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)、高保有量的機(jī)動(dòng)車等高排放有關(guān)。此外，濃度高值區(qū)域與重點(diǎn)排污企業(yè)分布情況較為一致，多為電力供熱、工業(yè)鍋爐、冶金、石化與化工、表面涂層等行業(yè)。

(4)相關(guān)性分析顯示，對(duì)流層HCHO柱濃度與氣溫、O3濃度呈顯著正相關(guān)，對(duì)流層NO2柱濃度與氣溫、O3濃度呈顯著負(fù)相關(guān)；此外，對(duì)流層NO2柱濃度與地面NO2觀測(cè)數(shù)據(jù)能保持較高的一致性。