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    HPLC-MS/MS 法測定水和土壤中羥哌酯殘留量

    2022-06-01 08:33:14譚正瑩段亞玲廖朝選龔會琴
    世界農(nóng)藥 2022年5期
    關(guān)鍵詞:標(biāo)準(zhǔn)偏差回收率甲醇

    譚正瑩,何 鈺,段亞玲,廖朝選,龔會琴

    (貴州省分析測試研究院,貴陽 550000)

    羥哌酯(icaridin),化學(xué)名稱為2-(2-羥乙基)哌啶-1-羧酸仲丁酯,是由德國拜耳公司在20 世紀(jì)90年代末開發(fā)的一種新型、高效、環(huán)保的殺蟲劑。世界衛(wèi)生組織(WHO)殺蟲劑評估報告顯示羥哌酯是安全的、化妝品型的新型避蚊劑,是目前全球廣泛使用的避蚊胺(DEET)替代產(chǎn)品。

    目前國內(nèi)外有關(guān)羥哌酯的研究主要集中在藥效方面[1-7],但有關(guān)其在不同環(huán)境介質(zhì)中的殘留檢測方法,尤其是在水和土壤中的殘留檢測方法研究尚少[8],因此亟待研究專屬有效的檢測方法以應(yīng)用于羥哌酯在水和土壤中的殘留檢測。本研究采用高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法開展了羥哌酯在水和土壤中的殘留分析方法研究,以期為羥哌酯的環(huán)境歸趨研究及其環(huán)境風(fēng)險評估提供技術(shù)支撐。

    1 材料與方法

    1.1 試劑

    甲醇(色譜純,默克公司);甲酸(色譜純,天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司);超純水(電阻率18.2 MΩ×cm,25 ℃);羥哌酯標(biāo)準(zhǔn)品,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為98.7% (CHEM SERVICE)。

    1.2 試驗基質(zhì)

    水:試驗選用飲用水、地表水和測試水作為水試驗基質(zhì)。飲用水來源于實驗室自來水,地表水來源于水庫,測試水來源于實驗室養(yǎng)殖用水。水樣采集后用濾紙過濾掉水中大顆粒懸浮物及微生物,收集濾液于棕色玻璃瓶中,置于4 ℃冰箱中保存。水質(zhì)理化參數(shù)見表1。

    表1 水質(zhì)理化參數(shù)

    土壤:選用湖南省長沙市紅土、浙江省紹興市水稻田土和吉林省公主嶺黑土作為土壤試驗基質(zhì)。土壤樣品采集后,除去植物落葉、根莖、石塊和砂礫等雜物,室溫下自然風(fēng)干,研磨,過0.25 mm篩,收集制備好的土壤于棕色玻璃瓶中保存。土壤理化參數(shù)見表2。

    表2 土壤理化參數(shù)

    1.3 儀器

    Agilent 1290-6470A液質(zhì)聯(lián)用儀(美國安捷倫公司);XSE205DU型電子天平(梅特勒公司);H1850型臺式高速離心機(jī)(湖南湘儀實驗室儀器開發(fā)有限公司);明澈超純水制備系統(tǒng)(Merck Millipore)。

    1.4 儀器操作條件

    1.4.1 液相色譜操作條件

    色譜柱:Eclipse Plus C18(50 mm×3.0 mm,1.8 μm);流動相:甲醇-0.1%甲酸水溶液(體積比90∶10);流速:0.3 mL/min;柱溫:30 ℃;進(jìn)樣體積:5 μL。在上述色譜條件下羥哌酯保留時間約為1.0 min。

    1.4.2 MSD 操作條件

    離子源:AJS ESI源;干燥氣:N2;干燥氣溫度:300 ℃;干燥氣流速:10 L/min;鞘氣:N2;鞘氣溫度:350 ℃;鞘氣流速:11 L/min;霧化器壓力:40 psi;噴嘴電壓:0 V;毛細(xì)管電壓:3 500 V;監(jiān)測模式:多反應(yīng)監(jiān)測模式(MRM)。質(zhì)譜參數(shù)見表3。

    表3 羥哌酯的質(zhì)譜參數(shù)

    上述給出的液相色譜、質(zhì)譜操作條件是典型的,可根據(jù)不同儀器特點,對給定的操作參數(shù)作適當(dāng)調(diào)整,以期獲得最佳效果。羥哌酯定性定量離子圖譜見圖1。

    圖1 羥哌酯定性定量離子圖譜

    1.5 標(biāo)準(zhǔn)工作溶液的配制

    準(zhǔn)確稱取0.010 79 g 羥哌酯標(biāo)準(zhǔn)品于100 mL 容量瓶中,用甲醇溶解并定容至刻度,搖勻,得到質(zhì)量濃度為106.5 mg/L 的羥哌酯標(biāo)樣儲備液。用甲醇稀釋上述標(biāo)樣儲備液,配制得到羥哌酯質(zhì)量濃度分別為0.05、0.1、0.2、0.5、1.0、2.0、5.0、10.0、20.0 μg/L的一系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液,用于繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    1.6 添加回收率試驗

    1.6.1 水體添加回收率試驗

    分別移取約90 mL 水(飲用水、地表水及測試水)于100 mL 容量瓶中,準(zhǔn)確加入0.1 mL 濃度分別為100.0 μg/L 和10.0 mg/L 的羥哌酯標(biāo)樣溶液,定容至刻度,搖勻,得到添加濃度分別為0.1 μg/L和10.0 μg/L的試樣,每個添加濃度分別配制5 個平行樣品,同時對每種水設(shè)置空白對照。用0.45 μm 濾膜過濾后按1.4 節(jié)儀器操作條件進(jìn)行分析測定,計算其添加回收率。

    1.6.2 土壤添加回收率試驗

    分別稱取10 g 土壤(紅土、水稻田土及黑土)于50 mL 離心管中,準(zhǔn)確加入0.1 mL 濃度為100.0 μg/L和10.0 mg/L 的羥哌酯標(biāo)樣溶液,得到添加濃度分別為1.0 μg/kg 和100.0 μg/kg 的試樣,每個添加濃度分別配制5 個平行樣品,同時對每種土壤設(shè)置空白對照。加入40 mL 甲醇,搖勻,超聲提取15 min,以10 000 rpm 離心5 min,離心后的上清液用0.45 μm濾膜過濾后按1.4 節(jié)儀器操作條件進(jìn)行分析測定,計算其添加回收率。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 儀器條件的確定

    2.1.1 質(zhì)譜條件的優(yōu)化

    配制質(zhì)量濃度為100.0 μg/L 的羥哌酯標(biāo)準(zhǔn)溶液進(jìn)行正/負(fù)離子模式全掃描,羥哌酯進(jìn)入一級質(zhì)譜后,產(chǎn)生穩(wěn)定的[M+H]+母離子峰(m/z230.1),其中正離子模式下母離子的響應(yīng)值較高,故選用正離子模式進(jìn)行掃描;再通過離子選擇性掃描模式及子離子掃描模式進(jìn)一步優(yōu)化碎裂電壓及碰撞能量,使母離子發(fā)生斷裂或重排,產(chǎn)生不同的離子碎片,進(jìn)入二級質(zhì)譜;最后在多反應(yīng)監(jiān)測模式下優(yōu)化碰撞能、駐留時間等質(zhì)譜參數(shù),得到羥哌酯母離子為m/z230.1,定量和定性離子分別為m/z130.1 和m/z156.1,在此質(zhì)譜條件下可獲得最佳的靈敏度。

    2.1.2 液相色譜條件的優(yōu)化

    根據(jù)羥哌酯的性質(zhì),選用C18色譜柱(50 mm× 3.0 mm,1.8 μm),設(shè)定流速為0.3 mL/min,分別考察了以甲醇-水、乙腈-水、甲醇-0.1%甲酸水溶液和乙腈-0.1%甲酸水溶液為流動相時對羥哌酯檢測結(jié)果的影響。結(jié)果表明選用甲醇-0.1%甲酸水溶液(體積比90∶10)為流動相時,可使羥哌酯獲得較好的保留時間和峰型,分離效果好。

    2.2 基質(zhì)效應(yīng)

    水和土壤中含有一些雜質(zhì),可能產(chǎn)生基質(zhì)效應(yīng),對檢測結(jié)果造成影響。為驗證基質(zhì)效應(yīng),用甲醇、水和土壤空白基質(zhì)提取液分別配制0.05~20.0 μg/L的系列標(biāo)準(zhǔn)工作液進(jìn)行比較,按1.4 節(jié)儀器操作條件進(jìn)行測定,繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,計算基質(zhì)標(biāo)液與溶劑標(biāo)液的斜率比?;|(zhì)效應(yīng)(ME)=基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)曲線斜率/溶劑標(biāo)準(zhǔn)曲線斜率,當(dāng)0.8<ME<1.2 時,基質(zhì)效應(yīng)可以忽略?;|(zhì)效應(yīng)試驗結(jié)果見表4,結(jié)果表明羥哌酯在水和土壤中的基質(zhì)效應(yīng)可忽略,試驗中采用甲醇配制標(biāo)準(zhǔn)曲線進(jìn)行定量分析。

    表4 基質(zhì)效應(yīng)測定結(jié)果

    2.3 方法的線性相關(guān)性

    按1.4節(jié)儀器操作條件對1.5節(jié)中配制的標(biāo)準(zhǔn)工作溶液進(jìn)行分析測定。以羥哌酯的質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo),羥哌酯的峰面積為縱坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,得到其線性方程為y=1 846.58x+129.59,線性相關(guān)系數(shù)為0.999 1,表明羥哌酯在0.05~20.0 μg/L 質(zhì)量濃度范圍內(nèi)具有良好的線性關(guān)系。

    2.4 方法的準(zhǔn)確度和精密度

    2.4.1 水中添加回收率試驗結(jié)果

    按1.6.1 節(jié)操作步驟進(jìn)行水中添加回收率試驗,按照1.4 節(jié)儀器操作條件進(jìn)行分析測定,計算羥哌酯在水中的添加回收率及相對標(biāo)準(zhǔn)偏差,結(jié)果見表5。由表5 可以看出:當(dāng)水中添加濃度為0.1 μg/L 時,羥哌酯在飲用水、地表水及測試水中的平均回收率分別為87.8%、85.2%及87.1%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為9.5%、11.7%及8.6%;當(dāng)水中添加濃度為10.0 μg/L時,羥哌酯在飲用水、地表水及測試水中的平均回收率分別為92.8%、96.2%及94.3%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為4.5%、5.9%及6.7%。

    表5 羥哌酯在水中的添加回收率和相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(n=5)

    2.4.2 土壤中添加回收率試驗結(jié)果

    按1.6.2 節(jié)操作步驟進(jìn)行土壤中添加回收率試驗,按照1.4 節(jié)儀器操作條件進(jìn)行分析測定,計算羥哌酯在土壤中的添加回收率及相對標(biāo)準(zhǔn)偏差,結(jié)果見表6。

    表6 羥哌酯在土壤中的添加回收率和相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(n=5)

    由表6 可以看出:當(dāng)土壤中添加濃度為1.0 μg/kg時,羥哌酯在紅土、水稻田土及黑土中的平均回收率分別為93.1%、85.1%及91.8%,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為3.4%、2.6%及3.8%;當(dāng)土壤中添加濃度為100.0 μg/kg 時,羥哌酯在紅土、水稻田土及黑土中的平均回收率分別為112.8%、116.3%及114.8%, RSD 分別為1.3%、0.5%及1.4%。

    羥哌酯在水和土壤中的添加回收率及相對標(biāo)準(zhǔn)偏差均符合農(nóng)藥殘留分析試驗的要求[9],說明本研究所建立的羥哌酯殘留檢測方法具有良好的準(zhǔn)確度和精密度。在上述儀器操作條件下,水中羥哌酯的定量限為0.1 μg/L,土壤中羥哌酯的定量限為1.0 μg/kg。

    3 結(jié) 論

    本文采用LC-MS/MS 建立了一種快速測定水和土壤中羥哌酯殘留量的方法。該方法在羥哌酯測試濃度范圍內(nèi)線性關(guān)系良好,準(zhǔn)確度和精密度好,且具有操作簡單、靈敏度高、快速準(zhǔn)確等特點,適于檢測水和土壤中羥哌酯殘留量。

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