淡水養(yǎng)殖塘甲烷通量觀測時段的選取對年排放量的影響研究

趙佳玉，張彌，石立新，肖薇，謝燕紅，蒲旖旎，賈磊，甄曉菊，馮兆忠

（1.南京信息工程大學大氣環(huán)境中心，南京 210044；2.河北省氣象與生態(tài)環(huán)境重點實驗室，石家莊 050021；3.南京信息工程大學應用氣象學院，南京 210044）

淡水養(yǎng)殖塘中飼料和肥料的大量輸入以及較淺的水深，為甲烷（CH）的產生和傳輸創(chuàng)造了有利條件，因此是重要的CH排放源。據估計，養(yǎng)殖塘的CH排放強度約為自然池塘和大型水體（如太湖、鄱陽湖、三峽水庫）的10～20倍。近年來全球淡水養(yǎng)殖面積正高速擴張，尤其在我國，養(yǎng)殖塘面積從1983 年至2019 年增加了約70%。鑒于當前區(qū)域及全球尺度碳收支核算等多基于年尺度，因此準確評估淡水養(yǎng)殖塘CH排放量，特別是年排放量，已成為完善CH源排放清單以及準確估算碳收支等相關研究的焦點問題之一。

當前區(qū)域及全球養(yǎng)殖塘CH年排放量的估算多基于CH通量年均值與養(yǎng)殖面積的乘積，其中年均值的參考依據主要來源于已有研究的原位通量測定值。目前養(yǎng)殖塘CH通量測定約有95%采用靜態(tài)箱、傳輸系數以及倒置漏斗等觀測方法。這些方法雖原理簡單、操作方便，但耗費人力物力較大，因此多數研究通常每月僅選取2～3 d 進行觀測，并且每日的采樣也多基于單一時段。然而，這種低頻非連續(xù)的觀測可能會導致測定的CH通量年均值具有較大的誤差，特別是對于具有明顯日變化和季節(jié)變化特征的內陸水體CH通量觀測，如基于低頻非連續(xù)觀測方案，位于北緯50°的湖泊CH通量年均值估算不確定性可高達30%。而養(yǎng)殖塘相比自然水體（如湖泊、自然池塘等），其水-氣界面CH通量在環(huán)境要素和人為措施的雙重驅動下，具有更高的日變化以及季節(jié)變化幅度，最高可達10 倍左右。因此針對以上問題，在無高頻連續(xù)CH通量觀測前提下，亟需制定一日當中合理的觀測時間和一年內適宜的觀測日數，從而得到準確的日均排放和年均排放量，這也是進行尺度上推準確估算區(qū)域及全球養(yǎng)殖塘CH年排放量的關鍵步驟。

渦度相關通量觀測方法具有高頻、連續(xù)且對觀測環(huán)境無干擾等優(yōu)勢，并且其在小型水體溫室氣體通量觀測中的適用性也已得到驗證，因此可為確定通量觀測時段選取方案提供重要技術支撐。本研究選取淡水養(yǎng)殖面積最大的長江三角洲典型淡水養(yǎng)殖塘為研究對象，采用EC方法測定的5 a（2016—2020年）淡水養(yǎng)殖塘CH通量觀測數據，旨在制定進行通量觀測的低頻觀測時最佳觀測時段的選取方案，以期準確估算養(yǎng)殖塘CH年排放量。研究結果可為制定淡水養(yǎng)殖塘CH通量觀測時段計劃、完善養(yǎng)殖塘CH排放清單等提供數據參考和科學依據。

1 材料與方法

1.1 研究地點

本研究實驗地點位于安徽省滁州市全椒縣官渡村（31°58' N，118°15'E，圖1）。該研究區(qū)屬于亞熱帶濕潤季風氣候，年平均氣溫和降水量分別為15.8 ℃和1 090 mm（數據來源：http：//data.cma.cn/）。淡水養(yǎng)殖塘是該研究地點的主要土地利用類型。本研究選取用于實驗觀測的淡水養(yǎng)殖塘于1984 年由常規(guī)稻田轉換而來，此后一直被用于水產養(yǎng)殖，其平均面積約為7 000 m（約110 m×60 m），平均水深依據養(yǎng)殖類型不同而變化。

圖1 研究地點及養(yǎng)殖塘示意圖Figure 1 Location of the study site and aquaculture ponds

本研究的觀測時段為2016 年3 月—2020 年12月，2016年2號池塘、4號池塘以及2017年1號池塘均進行小龍蝦魚苗混養(yǎng)，其他時間段內池塘采用河魚河蚌混養(yǎng)模式。本研究具體養(yǎng)殖模式如下：在小龍蝦魚苗混養(yǎng)系統(tǒng)中，投喂大豆和人工合成為主的飼料，投放時間為每日的8：00 和18：00，年投入總量分別為418 kg·hm和9 766 kg·hm。小龍蝦魚苗混養(yǎng)系統(tǒng)在1—5 月處于曬塘階段（水深：0 m），5 月初開始加水，隨后水深維持在1.0 m 左右。在河魚河蚌混養(yǎng)池塘中投放人工飼料，且大部分飼料集中在夏季投放，每日喂食3 次，時間分別在9：30、12：30 和17：00 左右（喂食比例：30%∶35%∶35%），在11月份到次年4月左右不喂食，人工飼料的年總投入量約為17 440 kg·hm。此外，每年2 月和11 月向河魚河蚌混養(yǎng)池塘中投入雞糞，為河蚌提供養(yǎng)分，年總投入量為13 950 kg·hm（濕質量）。該混養(yǎng)池塘除在短暫的捕撈期外，水深均維持在1.8 m 左右。不同于小龍蝦魚苗混養(yǎng)系統(tǒng)，河魚河蚌混養(yǎng)池塘中心架設了一臺渦輪式曝氣機，在每年8—10月22：00至次日5：00進行曝氣措施。具體養(yǎng)殖措施可參考ZHAO等的研究。

通過文獻調研，長三角的淡水養(yǎng)殖模式基本相同，均包括曬塘、曝氣、飼料投入等關鍵人為措施，但飼料具體投入的時間和數量則依據養(yǎng)殖品種制定，因此，本研究的淡水養(yǎng)殖塘在長三角地區(qū)具有代表性。

1.2 渦度相關觀測系統(tǒng)

本研究利用開路式甲烷氣體分析儀（測量大氣中CH密度，型號：LI-7700，LI-COR Inc.，Lincoln，Nebraska，美國）和三維超聲風速儀（測量三維風速/超聲虛溫，型號：CSAT3A，Campbell Scientific Inc.，Logan，Utah，美國）構建開路式渦度（Eddy covariance，EC）相關系統(tǒng)，以此獲取養(yǎng)殖塘水-氣界面凈CH交換量。上述觀測儀器采樣頻率均為10 Hz。通過數據采集器（型號：CR3000，Campbell Scientific Inc.）記錄和儲存原始的10 Hz數據，用于后續(xù)的離線通量計算。

1.3 渦度相關數據處理方法

本研究采用Eddypro 軟件（Version 6.2.1，LI-COR Inc.）進行數據處理，并得到30 min 通量數據，具體處理步驟如下：首先，對渦度相關儀器觀測的10 Hz 原始數據進行統(tǒng)計檢驗，檢驗的內容包括異常值計數/去除、振幅分辨率、缺失值、絕對限度、偏度和峰度，所有閾值以及計算方法均采用軟件默認值。其次，對數據進行兩次坐標旋轉，剔除由儀器傾斜引起的誤差；采用空氣密度效應校正消除由濕度和溫度波動變化對通量數據產生的影響；鑒于溫度、壓強和水汽波動對分析儀光譜測量的影響，采用儀器內部基于MCDERMITT 等提出的光譜校正方法對CH通量進行光譜校正。再次，考慮到養(yǎng)殖塘較小的風浪區(qū)，為了保證EC 觀測結果的空間代表性，EC安裝高度距離水面約為1.5 m。本研究在前期工作中，已利用多種通量貢獻區(qū)模型對EC 觀測信號的范圍進行了量化，在不同觀測時段內80%的EC 通量貢獻區(qū)范圍均落入養(yǎng)殖塘風浪區(qū)之內，且EC 與通量梯度觀測方法測量的CH通量具有較好的一致性和較小的誤差，以上結果表明EC 觀測的CH通量能夠作為養(yǎng)殖塘水-氣界面真實氣體交換信號的代表。但同時研究也發(fā)現(xiàn)較低的測量高度會引起明顯的高頻信號損失，因此本研究開通Eddypro 頻譜分析校正模塊，采用軟件內部默認的校正方法對所有通量數據進行頻譜校正。最后，基于大氣平穩(wěn)性檢驗和總體湍流特征檢驗等質量控制，Eddypro 將30 min通量數據分為3 個等級：0（best quality）、1（good quality）以及2（bad quality）。為了保證數據的準確度，本研究使用EC 質量等級為0 和1 的通量數據用于后續(xù)分析。

在完成上述質量控制和數據篩選后，為準確捕捉養(yǎng)殖塘水-氣界面CH通量的日變化特征，本研究僅采用每日30 min 有效數據量超過70%的日數進行日變化特征分析。觀測期間內（2016—2020 年）各個季節(jié)有效日數的總數分別為75 d（春季：3—5 月）、44 d（夏季：6—8 月）、50 d（秋季：9—11 月）和88 d（冬季：12 月、次年1—2月）。

1.4 通量觀測時段選取方案的評價方法

對于一日內最佳觀測時間的選?。菏紫?，利用EC測定的高頻連續(xù)CH通量數據，明確養(yǎng)殖塘水-氣界面各季節(jié)CH通量的日變化特征，以此排除不同季節(jié)環(huán)境要素（如溫度）變化對觀測時間選取造成的不確定性；其次，考慮到利用箱式法等低頻觀測方法工作強度較大，因此本研究選取各季節(jié)一日內與日均值最為接近的觀測時刻作為參考時刻，具體方法為：計算各季節(jié)內所有有效日數不同時刻的平均值，通過與季節(jié)平均日均值做對比，選取平均誤差最小的觀測時刻作為初始采樣參考時刻（ref）；由于單一30 min觀測的不確定性較大，因此進一步選取ref 前后時段，形成觀測時間組合方案；通過量化基于不同觀測時間組合方案計算的日均值與基于EC獲取的連續(xù)數據計算日均值之間的差異，進而判斷觀測時間組合方案的有效性。

基于上述觀測日數選取方案，可初步提供每月內具體通量觀測日數（）的參考。本研究為提供一月內觀測日數的具體分配方法，進一步比較了4 種分配方案的有效性，其中方案一至方案三分別指從每月的上旬、中旬和下旬選取日進行觀測，方案四是指從每月的上旬、中旬以及下旬中均勻選取樣本，樣本總量共計日。以上觀測日數選取方法均基于隨機采樣且次數均設置為100 次。通過比較不同分配方案獲取個樣本的平均值與真實月均值之間的差異，可進一步評估各分配方案的有效性。

1.5 數據分析與統(tǒng)計方法

研究采用OriginPro 9.0軟件對各季節(jié)CH通量晝間和夜間平均值進行差異顯著性分析（雙樣本檢驗，＜0.05）；基于Matlab R2019a 軟件對數據進行后處理及制圖。

2 結果與討論

2.1 一日內觀測時間的選取方案

2.1.1 淡水養(yǎng)殖塘水-氣界面CH通量的日變化特征

觀測期間淡水養(yǎng)殖塘水-氣界面CH通量日變化特征以及晝夜平均值如圖2 和表1 所示。由圖2 可知，除秋季外，其他三季CH通量均呈現(xiàn)了晝間高夜間低的日變化趨勢，高值主要出現(xiàn)在上午9：00至12：00 之間，低值分布在夜晚20：00 左右，并且春季和夏季晝夜CH通量平均值存在顯著性差異（＜0.05，表1）。此外，不同季節(jié)之間CH通量的日變化幅度（最高值與最低值的差異）也存在較大差異，其中夏季最高，為4.99μg·m·s；冬季最低，僅為0.50μg·m·s。

圖2 2016—2020年觀測期間淡水養(yǎng)殖塘水-氣界面CH4通量各季節(jié)日變化特征Figure 2 Diurnal variation of CH4 flux from freshwater aquaculture ponds during the observation period from 2016 to 2020

表1 2016—2020年觀測期間淡水養(yǎng)殖塘水-氣界面CH4通量各季節(jié)晝夜通量（μg·m-2·s-1）Table 1 Mean value（±standard deviation）of CH4 flux in the daytime and nighttime from freshwater aquaculture ponds during the observation period from 2016 to 2020（μg·m-2·s-1）

表2歸納了目前已有研究中關于養(yǎng)殖水體水-氣界面CH通量的晝夜比（即晝間與夜間CH通量平均值的比值）。雖然不同研究的區(qū)域氣候背景、水質底泥參數、人工管理方式等都會影響CH通量的日變化特征，但由于多數研究針對該特征的觀測還僅限于單一季節(jié)，且觀測日數較短，因此無法準確表征各季節(jié)養(yǎng)殖水體CH通量日變化特征的真實情況。因此，基于以上已有觀測結果獲取的日均值具有較大的誤差，并將進一步傳遞到最后的年總量估算中。例如，如果僅基于晝間觀測結果作為日均值的代表，溫帶的T?mnaren 湖和北寒帶（50° N）湖泊CH年排放量分別被低估40%和高估15%。本研究為評估僅基于晝間觀測結果獲取的2014 年全球養(yǎng)殖水體CH總排放量的不確定性，利用表2 中所有養(yǎng)殖水體CH通量晝夜比的平均值（1.2）作為校正因子，對其總量不確定性進行了簡單估算，結果表明，若僅基于晝間觀測結果估算養(yǎng)殖水體CH總排放量，會高估約10%。

表2 養(yǎng)殖水體水-氣界面CH4通量晝夜比Table 2 Studies on diel variability of CH4 fluxes in aquaculture ponds

2.1.2 淡水養(yǎng)殖塘CH通量觀測時間的選取

本研究在明確淡水養(yǎng)殖塘各季節(jié)CH通量日變化特征的基礎上，進一步提出了各季節(jié)在一日內觀測時間的最佳選取方案。由圖2 可知，通過比較各季節(jié)不同時刻均值與日均值的差異，對于各季節(jié)最佳的觀測時間組合方案分別為春季的14：30—16：30、夏季和秋季的6：30—8：30 以及冬季的11：30—13：30，相比EC 連續(xù)觀測獲取的各季節(jié)日均值，利用以上觀測時間組合方案計算的日均值具有較小的不確定性，變化范圍為0.1%～4%。

以往養(yǎng)殖塘CH通量研究在無高頻連續(xù)觀測時，在一日內多選取9：00—12：00 進行觀測，理由是多數研究發(fā)現(xiàn)溫度是影響CH通量日變化特征的主要因子，而該時間段的溫度均值與日均值最為接近。本研究為明確以往觀測時間選取方案的有效性，量化了利用9：00—12：00 觀測時段獲取的平均值與EC 高頻連續(xù)獲取的日均值之間的差異，結果表明基于經驗觀測方案計算的日均值具有較大的不確定性，夏季可達30%，冬季最低為4%。本研究推測產生上述現(xiàn)象的原因是以往觀測時段的選取僅考慮了溫度等環(huán)境要素對CH通量的影響，而忽略了養(yǎng)殖塘中人為措施的干擾。為驗證該猜測，本研究進一步評估了不同季節(jié)內溫度日變化幅度對CH通量日變化幅度的貢獻率，結果表明，各個季節(jié)之間呈現(xiàn)明顯差異，其中夏季貢獻率僅為20%，而其他季節(jié)全部高于60%。引起該差異的原因可能與養(yǎng)殖塘飼料投入及其投入時間有關。一般養(yǎng)殖塘飼料的投入主要集中在夏季晝間，由于養(yǎng)殖塘內飼料有效利用率相對較低（4%～27%），未被消耗的有機飼料、餌料等會累積在池塘底泥上方，為CH產生提供了充足的有機質，因此在夏季晝間高溫作用下會進一步提升CH的生成速率，導致夏季CH通量日變化幅度明顯高于其他季節(jié)。由此可見，若采用9：00—12：00 觀測時段對養(yǎng)殖塘CH通量日均值進行估算，會引起較大的不確定性，特別是在夏季。綜上，為提高日均值估算的準確性，觀測時間需綜合考慮環(huán)境要素和人為措施的影響。本研究基于EC 觀測的5 a數據統(tǒng)計結果，給出了不同季節(jié)一日內觀測時間的最佳選取方案，推薦在養(yǎng)殖塘CH通量高頻連續(xù)觀測受限時，利用該統(tǒng)計結果作為采樣時間的參考。

2.2 一年內觀測日數的選取方案

2.2.1 觀測日數對淡水養(yǎng)殖塘CH排放年均值估算的影響

在獲取CH通量準確日均值的基礎上，一年當中觀測日數是進一步影響內陸水體CH通量年均值估算準確性的重要因素。本研究采用2016—2020 年插補后的完整日尺度EC 通量數據，模擬了觀測日數對CH通量年均值估算的影響，結果如圖3 和圖4 所示。圖3 中橫坐標為觀測日數，以1 d 為步長，從第1 日增加到第366 日；縱坐標是每個窗口內CH通量平均值與該年份CH通量年均值參考值的比值的變化范圍，代表的是由于觀測日數差異引起的CH通量年均值估算不確定性范圍。由圖3可知，觀測日數越少，CH通量年均值估算的不確定性范圍越大，當觀測日數少于20 d 時，相比年均值參考值，估算值最高可達兩個量級的差異。

圖3 不同觀測日數引起的CH4年通量不確定性變化范圍Figure 3 Ranges in uncertainty versus number of observational days

圖4 基于不同采樣日數獲取的CH4通量高精度估計以及高估和低估的概率分布Figure 4 Chances of high-accuracy CH4 flux versus number of sampling days and risk of overestimating or underestimating fluxes versus

進一步計算每個窗口內落入CH通量年均值參考值±20%之內、之上和之下的比例，結果見圖4a，當觀測日數在80 d 左右時（變化范圍：76～83 d），窗口內幾乎所有的數值全部落入預設年均值參考值±20%之內。與圖3類似，觀測日數越少，CH通量年均值高估和低估的概率越高，當觀測日數少于20 d，會引起較為顯著的高估和低估，并且隨著觀測日數的減少，低估的概率也逐漸高于高估的概率（圖4b）。

此外，本研究進一步利用隨機采樣的方法，評估了一個月內觀測日數分布方案的有效性，如圖5 所示，其中基于方案四獲取的月均值CH通量在不同月份均具有最小的誤差，總體平均約為1%（±0.5%），而方案一、二、三的月均值CH通量誤差分別為15%（±7%）、10%（±4%）和18%（±7%）。由此可見，基于方案四獲取的月均值最為接近真實值。因此，建議為獲取淡水養(yǎng)殖塘CH通量年均值的高精度估算，在每月選取6～7 d 進行觀測，觀測日數應均勻分布在每月的上中下三旬。

圖5 基于一月內不同觀測日數分配方案獲取的CH4通量月均值估算誤差Figure 5 Errors of monthly CH4 flux estimation based on different distribution schemes of observational days during one month

2.2.2 淡水養(yǎng)殖塘CH通量觀測日數的選取

養(yǎng)殖塘CH通量通常具有夏季高冬季低的季節(jié)變化特征。因此，在無連續(xù)CH通量觀測時，一年當中的觀測日數需保證能夠涵蓋CH通量的季節(jié)變化信息。當前，養(yǎng)殖塘CH通量觀測通常在各季節(jié)選取5～10 d 或每月2～3 d 進行觀測。少量研究為提高年均值估算的準確性，觀測頻率提高到每周2～3 d。基于本研究分析結果，當觀測日數為20～40 d時，對應的CH通量年均值高精度估算的概率為50%～80%；而當觀測日數少于20 d 時，進行高精度估算的概率不足50%。為提高年均值估算結果的準確性，本研究建議在以往觀測方案基礎上需盡可能地增加觀測日數。

值得注意的是，本文的研究結論存在適用范圍，具體包括以下3 方面：首先，適用于CH總排放量觀測。若僅對CH通量單一傳輸途徑如擴散或冒泡進行觀測，其觀測日數與本研究提供的觀測方案并不相同。例如，由于冒泡具有較強的隨機性，為獲取準確的CH冒泡通量年均值，一般情況下其觀測日數要高于擴散通量或總通量?；趯θ鸬涞腣illasj?n 等湖泊的研究結果，在無冰期內至少分別隨機選取11 d和39 d 對CH擴散和冒泡通量進行采樣，才能作為無冰期CH排放量的近似值；當觀測日數較少時，CH擴散和冒泡通量存在較大的不確定性，其中冒泡通量不確定性可達4 個量級的差異，較CH擴散通量顯著高出1個量級。

其次，適用于亞熱帶淡水養(yǎng)殖塘。本研究選取的養(yǎng)殖塘位于亞熱帶區(qū)域，導致研究結果具有一定的區(qū)域局限性，這主要是由于水體CH交換會受到如溫度、土壤有機質含量等環(huán)境要素的影響，導致不同區(qū)域CH排放特征存在明顯差異，因此為準確捕捉不同區(qū)域CH年排放量，還需在明確其研究區(qū)域CH通量不同時間尺度變化特征基礎上，進行時間觀測方案設計。

最后，適用于具有類似養(yǎng)殖模式的養(yǎng)殖塘。盡管本研究選取的養(yǎng)殖塘能夠作為長三角多數淡水養(yǎng)殖塘的代表，但不同地區(qū)的養(yǎng)殖管理方式仍存在部分差異（如池塘是否清淤等），其中清淤可通過改變底泥有機質含量以及水深等要素進一步改變CH的主要傳輸途徑及其與環(huán)境要素的響應關系，使其CH排放特征不同于本研究結果。建議未來在CH通量觀測時間方案設計中還需綜合考慮如區(qū)域氣候背景、水體特征（如面積和深度）以及人工管理方式等因素，進一步提高基于低頻非連續(xù)時間觀測方案獲取CH年排放量的準確性。

3 結論

（1）綜合考慮CH通量的日變化特征以及自然要素、人為措施雙重因素的作用，一日內基于經驗觀測時段（9：00—12：00）估算的CH通量日均值其不確定性較大，變化范圍為4%～30%。本研究建議各季節(jié)的最佳觀測時間為春季14：30—16：30、夏季和秋季6：30—08：30、冬季11：30—13：30，在這些時段進行觀測日均值估算不確定性明顯下降，變化范圍為0.1%～4%。

（2）若要觀測結果包含CH通量的季節(jié)變化信息，并滿足CH通量年均值的高精度估算，全年需進行72～84 d 的觀測，具體的觀測頻率為每月6～7 d，且應均勻分布在每月的上中下三旬中。