聊城大氣降水氫氧同位素特征及水汽來源分析

閆勝文，劉加珍*，陳永金，馬笑丹，張亞茹，朱海勇

1. 聊城大學地理與環(huán)境學院，山東 聊城 252059；2. 青島理工大學，山東 青島 266520

水是維持人類生存和發(fā)展的基本物質(zhì)條件之一，也是制約區(qū)域經(jīng)濟社會發(fā)展的關(guān)鍵因素（劉昌明，2002）。大氣降水作為區(qū)域地表水、地下水、積雪和冰川等水體的補給來源，是水循環(huán)系統(tǒng)中不可或缺的環(huán)節(jié)之一。大氣降水不僅影響區(qū)域水資源的總量，其時空分布特征也對區(qū)域水資源分布具有重要影響（趙瑋，2017）。氫氧穩(wěn)定同位素 δ(D)和δ(18O)是水循環(huán)的天然示蹤劑，可通過觀測其含量的變化而深入認識地球化學及水文循環(huán)過程（Dansgaard，1964）。目前，穩(wěn)定同位素方法在水文學研究中的應(yīng)用主要包括確定地下水補給來源（劉君等，2017；孫芳強等，2017），流域產(chǎn)流機制（顧慰祖，1995；趙鵬，2014），氣候的水文響應(yīng)過程研究（劉夢嬌，2016；王家錄等，2016），土壤-植物-大氣連續(xù)體（SPAC）內(nèi)部轉(zhuǎn)換過程中穩(wěn)定同位素的變化（王銳等，2021），以及估算河流湖泊蒸發(fā)量（徐彥偉等，2011；肖薇等，2017；高宏斌等，2018）等。

大氣降水作為水文循環(huán)的輸入環(huán)節(jié)，其同位素的變化對整個水循環(huán)過程同位素變化有顯著影響，已成為同位素水文學研究中的一個重要方面（王昕卉，2014）。通過分析某一地區(qū)大氣降水中的穩(wěn)定同位素可以反演大氣環(huán)流過程（Dansgaard，1953），示蹤水汽來源（Araguás-Araguás et al.，1988），并在一定程度上反映區(qū)域天氣氣候特征（章新平等，1994）。降水中穩(wěn)定同位素的變化是由水汽蒸發(fā)和凝結(jié)過程中的同位素分餾引起的（畢晶秀，2018），其影響因素包括當?shù)氐牡乩項l件（如緯度、海拔、地形、距海遠近等）和氣象因素（如氣溫、降水量、水汽源地的初始狀態(tài)、大氣環(huán)流過程等（Araguás-Araguás et al.，1988）。所以，降水的穩(wěn)定氫氧同位素通常會存在反溫度效應(yīng)和雨量效應(yīng)（沈業(yè)杰等，2014；張君等，2022）。近年來，國內(nèi)學者對中國不同地區(qū)、不同時空尺度降水的 δ(D)、δ(18O)分布特征、環(huán)境效應(yīng)、水汽來源及輸送過程進行了大量研究，研究區(qū)涉及東部季風區(qū)（柳鑒容等，2009）、西北干旱區(qū)（劉潔遙等，2018）、青藏高原地區(qū)（田立德等，2001）等。中國地域遼闊，地形及氣候特征復(fù)雜多樣，影響大氣降水同位素的主導因素隨地區(qū)的不同而有所差異，導致大氣降水同位素在時空分布上具有很大的差異性。因此，為了更加深入地研究中國大氣降水穩(wěn)定同位素的時空變化特征及其環(huán)境意義，需要進行多區(qū)域原始資料的長期積累（田超等，2015）。

聊城市位于華北平原中部，黃河與京杭運河交匯處，屬溫帶季風氣候區(qū)，全年之中受到西北方向冬季風和西太平洋夏季風等交替影響。水汽來源的變異性和不穩(wěn)定性導致大氣降水同位素也呈現(xiàn)出明顯的變化特征。而目前對于華北平原地區(qū)大氣降水同位素的研究多基于全球大氣降水穩(wěn)定同位素觀測網(wǎng)絡(luò)（GNIP）的月平均值資料，其采樣時段相對較早、地點有限，不能揭示天氣尺度下的降水同位素變化特征。另一方面，目前關(guān)于聊城市及周邊地區(qū)大氣降水同位素特征及水汽來源的研究還未見報道。因此，本研究利用聊城市2019年10月—2020年11月共14個月的大氣降水穩(wěn)定同位素實測值及溫度、降水量等氣象數(shù)據(jù)，結(jié)合HYSPLIT氣流后向軌跡模型，分析聊城大氣降水δ(D)和δ(18O)變化規(guī)律、影響因素及區(qū)域大氣降水的水汽源地與水汽輸送過程，為定量研究聊城市乃至華北平原地區(qū)水循環(huán)過程及其對氣候變化的響應(yīng)機制提供參考依據(jù)。

1 研究區(qū)與研究方法

1.1 研究區(qū)概況

聊城市（115°16′—116°32′E，35°47′—37°02′N）位于山東省西部，黃河下游北岸（圖 1）。氣候類型屬半干旱大陸性季風氣候，年平均氣溫為13.1 ℃，最熱月（7月）平均氣溫26.7 ℃，最冷月（1月）平均氣溫-2.5 ℃。年平均降水量578.4 mm，夏季降水最多，占全年降水70%左右，冬季降水最少，只占全年降水量的約3%（王成祥，2016）。境內(nèi)地勢平緩，平均坡降約1/7500，海拔高度27.5—49.0 m（李又君等，2010）。境內(nèi)河流眾多，大部分屬海河水系，如徒駭河、馬頰河、衛(wèi)運河等，小部分屬黃河水系，如黃河、金堤河等。

圖1 研究區(qū)聊城的示意圖Figure 1 Location of Liaocheng

1.2 降水樣品采集與分析

2019年10月—2020年11月，在聊城市東昌府區(qū)聊城大學環(huán)境與規(guī)劃學院實驗樓樓頂空曠處采用簡易降水收集裝置（聚乙烯瓶上面連接一個漏斗，漏斗內(nèi)放置一個乒乓球以防止水樣蒸發(fā)）收集降水。每次降水采集1個水樣，在降水結(jié)束后立即將采集到的水樣裝入樣品瓶中并用Parafilm封口膜密封，放入冰箱冷藏保存。因秋季降水較少，為了分析秋季大氣降水線，本次研究監(jiān)測14個月，研究期內(nèi)共采集了66個降水樣品，其中63個為降雨樣品，3個為降雪樣品。溫度、降水量、水汽壓等氣象數(shù)據(jù)通過采樣點附近的 WatchDog 2000 series Weather Stations氣象站進行自動記錄。

大氣降水的氫氧同位素測定在聊城大學環(huán)境與規(guī)劃學院環(huán)境生態(tài)實驗室完成，所用的儀器為美國LGR液態(tài)水同位素分析儀，δ(D)和δ(18O)的測試精度分別為0.3‰和0.1‰，測量結(jié)果分別以樣品同位素比值相對于維也納標準平均大洋水（V-SMOW）同位素比值的千分偏差來表示：

式中：

δ——氫（氧）同位素值；

Rsam——大氣降水樣品中 δ(D)/δ(H)；

對于一個路橋項目的計量管理方法一般有以下幾種：圖紙法、均攤法、鉆孔取樣法、憑證法、斷面法等等。上面的每種工程計量方法都有各自的特點，下面我們對以上的這幾種方法進行簡單的說明。

Rstd——維也納標準平均大洋水的δ(18O)/δ(16O)。

降水中穩(wěn)定同位素的加權(quán)平均值計算公式為：

式中：

δw——加權(quán)平均值；

pi——降水量；

δi——降水同位素值。

1.3 水汽來源模擬

混合單粒子拉格朗日積分軌跡模式（Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory，簡稱 HYSPLIT）由美國國家海洋和大氣管理局（NOAA）的空氣資源實驗室（ARL）研發(fā)，常用于追蹤氣流所攜帶的粒子或者氣流移動方向，廣泛運用于不同尺度的水汽來源模擬。本研究采用網(wǎng)頁在線版本（https://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php），結(jié)合美國環(huán)境預(yù)報中心（NECP）的全球同化系統(tǒng)氣象數(shù)據(jù)，對每場降水之前144 h的氣團傳輸路徑進行模擬（吳華武等，2012），氣團高度選取采樣點地面以上1000、1500、2000 m 3個高度（童佳榮等，2016）。

1.4 數(shù)據(jù)處理與分析

應(yīng)用SPSS 17.0統(tǒng)計分析軟件的線性回歸分析得到研究區(qū)的大氣降水線，Pearson相關(guān)分析得到溫度、降水量等氣象因子與δ(D)和δ(18O)的相關(guān)關(guān)系；使用Origin 2019b軟件制圖。

2 結(jié)果與分析

2.1 大氣降水δ(D)和δ(18O)及氣象因子的時間變化特征

聊城2019年10月—2020年11月期間降水總量為874.5 mm，由圖2可知，降水主要集中在5—10月，降水量為733.6 mm，占研究期降水總量的83.9%。氣溫的變化趨勢同降水量相一致，表現(xiàn)出聊城地區(qū)夏季高溫多雨、冬季寒冷少雨的溫帶季風氣候特征。大氣降水δ(D)和δ(18O)值的變化具有同步性（圖 3）。研究期內(nèi)大氣降水 δ(D)的變化范圍為-131.66‰—19.34‰，平均值為-49.50‰；δ(18O)的變化范圍為-17.60‰—2.72‰，平均值為-7.21‰。其中，5—10月大氣降水 δ(D)的變化范圍為-123.87‰—19.34‰，平均值為-54.63‰；δ(18O)的變化范圍為-15.36‰—2.72‰，平均值為-7.57‰。11月至翌年 4月大氣降水 δ(D)的變化范圍為-131.66‰—11.94‰，平均值為-32.05‰；δ(18O)的變化范圍為-17.60‰—2.24‰，平均值為-6.00‰。可以看出，聊城11月至翌年4月大氣降水δ(D)和δ(18O)富集，5—10月大氣降水δ(D)和δ(18O)貧化。

圖2 聊城2019年10月—2020年11月降水量、氣溫的日變化Figure 2 Daily variations of precipitation and temperature from October 2019 to November 2020 in Liaocheng

圖3 聊城2019年10月—2020年11月大氣降水δ（D）和δ（18O）的日變化Figure 3 Daily variations of precipitation, δ(D) and δ(18O)from October 2019 to November 2020

2.2 大氣降水線特征

大氣降水中的穩(wěn)定同位素δ(D)和δ(18O)通常存在一種線性關(guān)系，稱為大氣降水線（Meteoric Water Line，MWL）?；诒狙芯克@得的聊城市14個月的大氣降水δ(D)和δ(18O)實測值，利用最小二乘法進行線性擬合得出聊城市全年和各季節(jié)的大氣降水線（圖 4）。聊城市全年大氣降水線方程為：δ(D)=(7.45±0.29)δ(18O)+(4.20±2.41)，r2=0.91，n=66。與全球大氣降水線 δ(D)=8δ(18O)+10和中國大氣降水線δ(D)=7.9δ(18O)+8.2（鄭淑蕙，1983）相比，其斜率和截距偏小。聊城不同季節(jié)大氣降水線的斜率和截距差異明顯，春季大氣降水線方程為：δ(D)=(5.17±0.75)δ(18O)+(2.92±3.21)，r2=0.85，n=10；夏季大氣降水線方程為：δ(D)=(6.73±0.43)δ(18O)-(5.09±3.98)，r2=0.88，n=34；秋季大氣降水線方程為：δ(D)=(7.40±0.65)δ(18O)+(3.81±4.74)，r2=0.90，n=16；冬季大氣降水線方程為：δ(D)=(9.07±0.24)δ(18O)+(28.59±2.37)，r2=0.99，n=6。與全球大氣降水線和中國大氣降水線相比，聊城春、夏、秋3個季節(jié)的大氣降水線斜率和截距均偏小，而冬季明顯偏大。

圖4 聊城大氣降水線Figure 4 Local meteoric water line in Liaocheng

2.3 大氣降水過量氘變化特征

水體氫氧同位素在蒸發(fā)過程中會產(chǎn)生動力分餾作用，D/H比18O/16O穩(wěn)定同位素分餾的程度更強，導致降水δ(D)和δ(18O)的比率會出現(xiàn)一個差值，稱為過量氘（Dexcess）（Dansgaard，1964），表達式為 Dexcess=δ(D)-8δ(18O)，全球降水中Dexcess的平均值約為 10‰。聊城大氣降水過量氘介于-13.57‰—26.50‰之間，平均值為8.20‰，略低于全球平均值。大氣降水過量氘存在明顯的季節(jié)變化（如圖 5），在5—10月過量氘偏低，月均值低于10‰，變化范圍在2.91‰—12.55‰之間，最低值出現(xiàn)在2020年9月，這一時期可稱之為低 Dexcess期。雖然這一時期2019年10月過量氘達到12.55‰，但6次降水中僅月初的過量氘較高，且2020年10月降水過量氘是低于10‰的，所以10月歸類在低Dexcess期。11月至翌年 4月過量氘偏高，月均值變化范圍在11.97‰—22.35‰之間，最高值出現(xiàn)在 2019年 12月，這一時期過量氘的月均值都高于10‰，可稱之為高Dexcess期。

圖5 聊城大氣降水Dexcess月平均值變化Figure 5 Monthly average variations of excess deuterium in precipitation from October 2019 to November 2020

2.4 大氣降水同位素的溫度效應(yīng)與降水量效應(yīng)

大氣降水中穩(wěn)定同位素的組成受到多種環(huán)境因子的影響，其與各環(huán)境要素之間的相關(guān)關(guān)系被稱為環(huán)境同位素效應(yīng)。其中，氣溫被認為是影響降水穩(wěn)定同位素組成的最主要的因素。這是由于降水穩(wěn)定同位素的分餾作用主要受到相變過程中的溫度影響（張琳等，2009；田超等，2015）。此外，降水量也是影響降水穩(wěn)定同位素組成的重要因素。降水量效應(yīng)的形成主要取決于降水形成的3個過程：水汽源區(qū)的蒸發(fā)條件、水汽輸送過程以及降水的冷凝程度（薛積彬等，2008）。為驗證聊城大氣降水同位素的溫度效應(yīng)和降水量效應(yīng)的存在性，對聊城全年、低Dexcess期（5—10月）、高Dexcess期（11至翌年4月）的大氣降水δ(D)和δ(18O)與溫度、降水量分別進行線性回歸分析（如圖6）。在全年尺度下，聊城大氣降水δ(D)與溫度呈顯著負相關(guān)，關(guān)系式為δ(D)t（r2=0.12，P=0.005），即溫度效應(yīng)不存在，而是表現(xiàn)為顯著的反溫度效應(yīng)；δ(D)和 δ(18O)與降水量均呈顯著負相關(guān)，關(guān)系式分別為 δ(D)P（r2=0.10，P=0.009），δ(18O)P（r2=0.14，P=0.002），即存在極顯著的降水量效應(yīng)。其中，低Dexcess期（5—10月），δ(D)和 δ(18O)與溫度均呈顯著負相關(guān)，關(guān)系式分別為δ(D)t（r2=0.16，P=0.003），δ(18O)t（r2=0.11，P=0.02），表現(xiàn)為顯著的反溫度效應(yīng)；δ(D)和 δ(18O)與降水量均呈顯著負相關(guān)，關(guān)系式分別為 δ(D)P（r2=0.10，P=0.027），δ(18O)P（r2=0.14，P=0.006），即存在顯著的降水量效應(yīng)。高Dexcess期（11至翌年4月），δ(D)和 δ(18O)與溫度無顯著相關(guān)關(guān)系，與降水量呈顯著負相關(guān)，關(guān)系式分別為δ(D)P（r2=0.33，P=0.025），δ(18O)P（r2=0.30，P=0.033），即存在顯著的降水量效應(yīng)。

圖6 聊城大氣降水δ(D)、δ(18O)與溫度（t）、降水量（P）的關(guān)系Figure 6 Correlations between δ(D) and δ(18O) with temperature and precipitation in Liaocheng

2.5 降水水汽來源軌跡模擬

為進一步探究聊城大氣降水水汽的具體源地及輸送過程，選取研究時段內(nèi)春、夏、秋、冬季各3次有代表性的降水事件，利用HYSPLIT氣流后向軌跡模型對降水水汽的運移軌跡進行模擬。垂直方向分別選取研究區(qū)地面上空1000、1500、2000 m作為模擬的3個初始高度，氣流軌跡模擬時長設(shè)置為144 h。根據(jù)HYSPLIT模型模擬結(jié)果（圖7），聊城不同季節(jié)降水水汽來源存在明顯差異。春季，水汽主要來自于亞歐大陸內(nèi)部；夏季，降水主要來自于印度洋、南海附近的海洋性季風水汽；秋季，隨著海洋季風逐漸減弱，大陸季風逐漸增強，降水水汽主要來自于局地水體蒸發(fā)；冬季降水主要來源于遠距離輸送的大陸內(nèi)部及印度洋水汽。

圖7 聊城不同季節(jié)典型降水事件氣團后向軌跡Figure 7 HYSPLIT back trajectory of air mass in typical precipitation events in Liaocheng

3 討論

聊城大氣降水 δ(D)和 δ(18O)值的季節(jié)性變化明顯，其隨時間的變化表現(xiàn)為：1—3月迅速升高，4—8月逐漸降低，9—12月又逐漸升高，δ(D)和δ(18O)的最大值出現(xiàn)在2020年5月，最小值出現(xiàn)在2020年1月。造成這種變化趨勢的原因可能主要是水汽來源的不同：3—5月 δ(D)和 δ(18O)較高，這是由于春季是冬夏季風轉(zhuǎn)換時期，降水主要來源于局地陸地水汽蒸發(fā)，因此其含有較高的δ(D)和δ(18O)值（程中雙等，2015），此外，二次蒸發(fā)作用強烈也可能會導致該時段同位素值偏正；6—8月，隨著西太平洋副高北抬西伸，海洋水汽逐漸占據(jù)主導地位，由于來自海洋的水汽δ(D)和δ(18O)較為貧化（張博雄，2020），這一時期大氣降水中δ(D)和δ(18O)值逐漸降低；9—12月，進入冬夏季風轉(zhuǎn)換時期，局地再循環(huán)水汽所占比重逐漸上升，因此δ(D)和δ(18O)值又有所上升；1月降水δ(D)和δ(18O)值迅速下降，達到一年之中的最低值，則可能是由于1月受到蒙古-西伯利亞高壓的控制，降水水汽主要來源于西風帶輸送的北大西洋水汽和極地大陸氣團，輸送距離較遠，δ(D)和δ(18O)在沿途降水過程中不斷凝結(jié)降落，導致水汽中δ(D)和δ(18O)較低，另外，氣溫較低導致的二次蒸發(fā)微弱也是同位素值偏負的原因之一。

大氣降水線的斜率反映了δ(D)和δ(18O)兩種同位素分餾速率的差異，截距則反映了 δ(D)對平衡狀態(tài)的偏離程度（Peng et al.，2009）。聊城大氣降水線的斜率和截距均小于全球大氣降水線，表明降水過程中存在一定的蒸發(fā)作用；而與緯度相近的西安（δ(D)=7.49δ(18O)+6.13）（田華等，2007）、鄭州（δ(D)=7.33δ(18O)+2.07）（王福剛，2006）比較接近，表明這些地區(qū)具有相似的氣候特征及水汽來源。與全球大氣降水線相比，春、夏、秋3個季節(jié)的斜率和截距均偏小，而冬季明顯偏大，這反映了春夏秋3個季節(jié)降水存在不同程度的二次蒸發(fā)作用。春季天氣干燥，多大風天氣，蒸發(fā)強烈，因此大氣降水線斜率最小。冬季由于氣溫偏低，降水多為固態(tài)。研究表明水汽在轉(zhuǎn)化為液態(tài)（降雨）和固態(tài)（降雪）的過程中，其分餾作用存在差異，降雪的分餾效應(yīng)大于降雨（Dansgaard，1964；章新平等，2003），且降雪過程中的云下二次蒸發(fā)作用非常微弱，因此冬季大氣降水線斜率和截距明顯高于其他季節(jié)。此外，由于各季節(jié)水汽來源不同，水汽本身的同位素值存在差異，也是導致大氣降水線存在季節(jié)差異的原因之一。

研究表明，大氣降水同位素的溫度效應(yīng)主要出現(xiàn)在中高緯度內(nèi)陸地區(qū)（Dansgaard，1964）。聊城大氣降水同位素不存在溫度效應(yīng)，而是在全年和相對濕度較高的5—10月（圖8）表現(xiàn)為“反溫度效應(yīng)”，這與廬山（陳琦等，2019）、鼎湖山（高德強等，2017）等低緯度地區(qū)的觀測結(jié)果相一致。相對于中高緯度內(nèi)陸地區(qū)，聊城降水期間空氣濕度相對較高（圖 8），這種濕熱的氣候使得雨滴在降落過程中的蒸發(fā)分餾不顯著。此外，聊城境內(nèi)河湖眾多，降水水汽很大一部分來自于地表水體蒸發(fā)，這些因素可能掩蓋了溫度效應(yīng)，而使得降水同位素組成與溫度呈負相關(guān)。降水量效應(yīng)多出現(xiàn)在低緯度沿海或海島地區(qū)，其形成與水汽來源密切相關(guān)：來自于低緯度海洋的水汽，沿途空氣相對濕潤，大氣降水同位素值較低，反之則較高（Jouzel et al.，1984）。聊城全年尺度下和季節(jié)尺度下均存在降水量效應(yīng)，這可能是因為聊城濕潤時期降水充沛，雨滴降落中不易蒸發(fā)，所以降水同位素值較低，導致顯著的降水量效應(yīng)。

圖8 聊城大氣相對濕度月平均值變化Figure 8 Monthly average variations of relative humidity in Liaocheng

過量氘的大小主要取決于形成降水的水汽源地的相對濕度，因此多被用于指示降水水汽源地的氣候特征。Dexcess值低表明水汽源地相對濕度較高，蒸發(fā)較弱；反之則表明水汽源地相對濕度較低，蒸發(fā)迅速，不平衡蒸發(fā)作用強烈（Dansgaard，1964）。此外，因局地水汽循環(huán)形成的降水中的Dexcess值會升高（楊淇越，2010），而在干旱氣候下，雨滴在下落過程中受到的二次蒸發(fā)會導致降水中Dexcess值降低（Araguás-Araguás et al.，1988）。聊城大氣降水Dexcess值季節(jié)變化明顯，從5月開始迅速下降，降至全球平均值10‰以下，而從11月開始迅速上升。由 HYSPLIT后向軌跡模型模擬的水汽輸送軌跡顯示，5月大氣降水依然主要受到大陸性氣團影響。這說明此時導致Dexcess值降低的主要原因可能是氣溫升高使得降水過程中的二次蒸發(fā)逐漸增強。而進入7、8月，降水主要來源于南海和印度洋的濕潤水汽，空氣濕度大，因此Dexcess值較低。從10、11月開始冬季風逐漸影響研究區(qū)，水汽來源于大陸內(nèi)部及局地水汽再循環(huán)，導致Dexcess值升高。

4 結(jié)論

（1）聊城地區(qū)大氣降水δ(D)和δ(18O)值表現(xiàn)出明顯的季節(jié)變化特征，11月至翌年4月大氣降水δ(D)和 δ(18O)富集，5月至 10月大氣降水 δ(D)和 δ(18O)貧化。全年大氣降水線的斜率和截距略小于全球大氣降水線，不同季節(jié)大氣降水線的斜率和截距差異較大，表明不同季節(jié)降水的水汽來源及二次蒸發(fā)存在明顯差異。

（2）不同時間尺度下，影響聊城地區(qū)大氣降水δ(D)和 δ(18O)變化的環(huán)境因子有所差異。全年尺度下和大氣相對濕度較高的濕潤季表現(xiàn)為反溫度效應(yīng)和降水量效應(yīng)，11月至翌年 4月只存在降水量效應(yīng)，而與溫度沒有相關(guān)性。

（3）聊城地區(qū)大氣降水過量氘（Dexcess）值具有明顯的季節(jié)變化，主要與水汽來源的季節(jié)變化和蒸發(fā)作用有關(guān)。5—10月降水主要來源于東南和西南方向的海洋水汽，加上雨滴二次蒸發(fā)作用的影響，導致Dexcess值較低；11月至翌年4月降水水汽主要來自于亞歐大陸內(nèi)部和局地水汽再循環(huán)，因此Dexcess值較高。