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    基于數(shù)值模擬的pH影響赤泥滲濾液中銅和鎘化學(xué)形態(tài)研究

    2022-05-24 11:19:02孟春曉
    關(guān)鍵詞:中銅吸附平衡平衡常數(shù)

    孟春曉 李 瑤 秦 燕*

    (1. 四川省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測總站,成都 610091;2. 西南交通大學(xué)地球科學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,成都 611756)

    目前,用于模擬計算物質(zhì)化學(xué)形態(tài)的軟件主要有Visual MINTEQ、GWB、CHEMSPEC、PHREEQC和EQ3/6等[10],其中Visual MINTEQ的數(shù)據(jù)庫元素及其熱力學(xué)數(shù)據(jù)較全、可視化程度較高、形態(tài)計算性能受到廣泛認(rèn)可。本研究采用Visual MINTEQ3.1對赤泥滲濾液中銅、鎘的吸附和離子交換過程進(jìn)行模擬,分析其化學(xué)形態(tài)的變化情況。

    1 材料與方法

    1.1 Visual MINTEQ簡介

    Visual MINTEQ是由美國國家環(huán)境保護(hù)局(EPA)開發(fā),被廣泛應(yīng)用在模擬環(huán)境水平衡溶液中或水體中的離子和礦物平衡情況的軟件。Visual MINTEQ的理論基礎(chǔ)是 W.L.Lindsay教授創(chuàng)立的土壤化學(xué)平衡理論[11]。該模型擁有強(qiáng)大的平衡常數(shù)數(shù)據(jù)庫,涉及液相絡(luò)合、溶解/沉淀、氧化/還原、氣-液相平衡、吸附等多種平衡反應(yīng)。模型將水溶液中的化學(xué)物質(zhì)分為組分和物種,物種是由組分通過化學(xué)反應(yīng)生成,因此,每一種化學(xué)物質(zhì)均可用組分來表示,對于n個化學(xué)物質(zhì)可用輸入m個基本組分來表示,其反應(yīng)平衡常數(shù)包含在模型數(shù)據(jù)庫中。Visual MINTEQ可對不同表面吸附反應(yīng)進(jìn)行數(shù)值模擬,通過平衡常數(shù)、吉布斯自由能等熱力學(xué)數(shù)據(jù)計算化學(xué)物質(zhì)的相互作用,模擬吸附平衡溶液中的離子和礦物平衡情況,以及通過質(zhì)量作用表達(dá)式來判斷化學(xué)物質(zhì)的形態(tài)分布,預(yù)測金屬的吸附和金屬有機(jī)絡(luò)合物的形成。袁建民[12]的研究表明,粘土礦物對重金屬離子吸附符合Freundlich吸附模型。因此本研究采用等溫吸附模型中的Freundlich方程對赤泥滲濾液滲透壓實粘土襯墊的吸附過程進(jìn)行模擬分析。

    1.2 赤泥滲濾液水樣分析

    本研究所用的赤泥滲濾液取自國內(nèi)某一拜耳法赤泥堆場,測得該滲濾液pH為12.6,呈強(qiáng)堿性;電導(dǎo)率EC為27.6mS/cm;ORP為-72.0mV,表明該滲濾液有較強(qiáng)還原性。該滲濾液的化學(xué)組成見表1。

    表1 赤泥滲濾液的化學(xué)組成

    可以看出,該赤泥滲濾液中含有較高的Al、Na、K、Fe、Cu等,這是由于赤泥主要由氧化鋁、硅酸鹽和鐵等組成,并含有大量重金屬元素[13-14]。在赤泥堆存過程中,這些元素隨水遷移進(jìn)入到滲濾液中,使?jié)B濾液中pH、重金屬離子、鹽分都增加。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 模型參數(shù)設(shè)置

    由于赤泥滲濾液為強(qiáng)堿性,因此本研究主要模擬初始pH、中和及酸化后的赤泥滲濾液中銅和鎘的吸附和離子交換行為,探究在不同pH下銅和鎘的化學(xué)形態(tài)變化。Visual MINTEQ數(shù)值模擬的基本參數(shù)設(shè)置見表2。

    表2 Visual MINTEQ基本參數(shù)

    2.2 赤泥滲濾液中Cu和Cd的化學(xué)形態(tài)

    赤泥滲濾液在滲透過程達(dá)到吸附平衡時,Cu2+和Cd2+在粘土礦物表面發(fā)生吸附和離子交換,進(jìn)行配位反應(yīng),生成不同形態(tài)的配位化合物。在Visual MINTEQ軟件中選取Freundlich方程對Cu和Cd的吸附過程進(jìn)行分析,分別得到吸附平衡時不同pH下,赤泥滲濾液中Cu2+和Cd2+及其各種化合物的濃度,結(jié)果分別如表3和表4所示。

    表3 不同pH下吸附平衡時Cu的化學(xué)形態(tài)及其濃度 單位:μmol/L

    表4 不同pH下吸附平衡時Cd的化學(xué)形態(tài)及其濃度 單位:μmol/L

    圖1 不同pH下吸附平衡時Cu的形態(tài)分布

    圖2 不同pH下吸附平衡時Cd的形態(tài)分布

    2.3 溶液pH對Cu和Cd化學(xué)形態(tài)分布的影響

    3 結(jié)論

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