用于離子誘導(dǎo)光子發(fā)射顯微鏡的閃爍體材料

盧文力，孫浩瀚，郭 剛?，陳 雅，張艷文，劉建成，鐘向麗

(1. 中國原子能科學(xué)研究院 核物理研究所，北京 102413；2. 湘潭大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，湖南湘潭 411105)

傳統(tǒng)的確定器件單粒子效應(yīng)(single event effect, SEE)敏感區(qū)域的方法是輻射顯微技術(shù)(radiation effects microscopy， REM)，REM一般采用磁聚焦或針孔限束的方法將束斑尺寸縮小至微米量級(jí)，然后通過微束掃描的方式確定器件敏感區(qū)域的分布。但隨著現(xiàn)代集成電路的發(fā)展，新型器件SEE敏感區(qū)的上方往往有較厚的層間電介質(zhì)、金屬化層及鈍化層等多個(gè)覆蓋層，實(shí)現(xiàn)高能重離子束的聚焦難度較高；同時(shí)由于工藝難度，針孔型微束也很難繼續(xù)提高定位精度[1-2]。針對(duì)新型工藝器件SEE敏感區(qū)的測(cè)量，美國圣地亞國家實(shí)驗(yàn)室(Sandia National Laboratory， SNL)提出了離子誘導(dǎo)光子發(fā)射顯微鏡技術(shù)(ion photon emission microscopy， IPEM)[3-5]，原理是：離子與覆蓋在器件表面的閃爍體材料發(fā)生相互作用，產(chǎn)生大量的二次光子；離子繼續(xù)穿透閃爍體薄膜后照射在器件上使器件產(chǎn)生SEE或收集電荷信號(hào)；通過光子信號(hào)與電荷收集信號(hào)或SEE信號(hào)的符合，可繪制出器件SEE敏感區(qū)的2維圖像。閃爍體材料作為IPEM系統(tǒng)的重要組成部分，對(duì)IPEM系統(tǒng)的空間分辨率有較大影響，選擇合適的閃爍體材料是研究的重點(diǎn)方向之一。SNL和勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室(Lawrence Berkeley National Laboratory， LBNL)等已建成多個(gè)IPEM裝置，并對(duì)多種閃爍體材料進(jìn)行了研究，包括塑料閃爍體、無機(jī)閃爍體和含氮空位(nitrogen vacancy， NV)中心的金剛石等[6-8]。這些材料需滿足發(fā)光強(qiáng)度高、抗輻照性能好及波長(zhǎng)匹配等性能要求[9]。目前，國內(nèi)關(guān)于IPEM技術(shù)的相關(guān)研究報(bào)道較少。

本文測(cè)試了多種閃爍體材料的光學(xué)性質(zhì)，并在中國原子能科學(xué)研究院的HI-13串列加速器單粒子效應(yīng)專用輻照終端上搭建了IPEM實(shí)驗(yàn)裝置，結(jié)合不同的閃爍體材料對(duì)IPEM系統(tǒng)的空間分辨率進(jìn)行了評(píng)估，選取了適用于IPEM系統(tǒng)的閃爍體材料類型和厚度，為完善IPEM系統(tǒng)設(shè)計(jì)和提升空間分辨率提供了參考依據(jù)。

1 閃爍體的光學(xué)性質(zhì)測(cè)試

1.1 發(fā)射光譜測(cè)試

為獲得較高的離子探測(cè)效率，閃爍體的發(fā)射光譜要與光子探測(cè)器的靈敏區(qū)相匹配，且有較高的發(fā)光強(qiáng)度。IPEM成像系統(tǒng)中使用的PCO. panda 4.2bi sCMOS相機(jī)的量子效率ηQE(quantum efficiency, QE)隨峰值波長(zhǎng)λp的變化關(guān)系,如圖1所示。

QE是指sCMOS圖像傳感器對(duì)不同波長(zhǎng)光的響應(yīng)函數(shù)，定義為光敏單元上發(fā)射的光電子數(shù)與入射光子數(shù)的比值[10]。測(cè)試的閃爍體為YSO(Ce)，ZnS(Ag)，YAG(Ce) 3種典型的閃爍體材料，YSO(Ce)和YAG(Ce)常應(yīng)用于高分辨率的X射線成像閃爍體探測(cè)器，ZnS(Ag)常用于探測(cè)α粒子和其他帶電重離子。圖2為使用愛丁堡FLS9800熒光光譜儀測(cè)得的粉末狀的YSO(Ce)，ZnS(Ag)，YAG(Ce)和晶體塊狀的YAG(Ce)閃爍體在337 nm氙燈激發(fā)下的光致發(fā)射(photoluminescence，PL)光強(qiáng)度IPL隨光波長(zhǎng)λ的變化關(guān)系。

由圖1和圖2可見，ZnS(Ag)閃爍體發(fā)射峰在450 nm，具有很高的發(fā)光強(qiáng)度，sCMOS相機(jī)對(duì)ZnS(Ag)發(fā)射光子的ηQE可達(dá)80%；YAG(Ce)閃爍體的發(fā)射峰在550 nm，sCMOS相機(jī)對(duì)YAG(Ce)發(fā)射光子的ηQE可達(dá)90%以上，但發(fā)光強(qiáng)度較弱，晶體塊狀YAG(Ce)閃爍體的發(fā)光均勻性好，透光率高，是理想的閃爍體材料，作為成像屏可能具有較高的空間分辨率，但通過YAG(Ce)晶體的PL光譜測(cè)試結(jié)果來看，相同的測(cè)試條件下，晶體塊狀的YAG(Ce)閃爍體發(fā)光強(qiáng)度比粉末狀的YAG(Ce)閃爍體要低一個(gè)數(shù)量級(jí)，更遠(yuǎn)低于ZnS(Ag)閃爍體；而YSO(Ce)閃爍體的發(fā)射峰在420 nm左右，發(fā)射光接近不可見光區(qū)域，sCMOS相機(jī)對(duì)YSO(Ce)閃爍體發(fā)射的光子探測(cè)效率較低。從測(cè)試結(jié)果來看，粉末狀的ZnS(Ag)和YAG(Ce)更加適合IPEM系統(tǒng)。

1.2 熒光壽命測(cè)試

圖3為ZnS(Ag)和YAG(Ce)2種閃爍體材料在波長(zhǎng)為337 nm的激光激發(fā)下熒光光子數(shù)隨時(shí)間的變化關(guān)系。

帶電粒子與閃爍體作用產(chǎn)生大量的閃爍光子形成光脈沖，該光脈沖的時(shí)間響應(yīng)包括光子數(shù)增長(zhǎng)和衰減2個(gè)過程，光子數(shù)的衰減過程要慢于增長(zhǎng)過程，通常用熒光衰減時(shí)間表征熒光壽命[11]。熒光衰減時(shí)間的可通過指數(shù)方程進(jìn)行擬合，表示為

(1)

其中：I為相對(duì)強(qiáng)度；t為衰減時(shí)間；τ為熒光壽命；A和B為常數(shù)。由圖3可見， ZnS(Ag)樣品的熒光壽命較長(zhǎng)，需利用指數(shù)函數(shù)進(jìn)行3階擬合才能擬合整個(gè)過程； ZnS(Ag)樣品熒光壽命τ1的擬合結(jié)果為0.19 ms； YAG(Ce) 樣品熒光壽命τ1的擬合結(jié)果為70 ns；一次激發(fā)過程中ZnS(Ag)樣品產(chǎn)生的光子數(shù)要遠(yuǎn)多于YAG(Ce)樣品，表明ZnS(Ag)樣品具有較高的發(fā)光強(qiáng)度。較短的熒光壽命會(huì)減小實(shí)驗(yàn)過程中的偶然偏差(避免同時(shí)探測(cè)到2個(gè)連續(xù)入射離子的光斑)，但較低的發(fā)光強(qiáng)度和較短的熒光壽命對(duì)光子成像裝置的要求更高。

2 IPEM系統(tǒng)空間分辨率實(shí)驗(yàn)評(píng)估

2.1 IPEM系統(tǒng)搭建

本文利用中國原子能科學(xué)研究院的HI-13串列加速器單粒子效應(yīng)專用輻照終端搭建了IPEM系統(tǒng)，如圖4所示。

IPEM系統(tǒng)主要包括光學(xué)成像系統(tǒng)和電子器件測(cè)試系統(tǒng)2部分：光學(xué)成像系統(tǒng)用于測(cè)量離子與閃爍體作用產(chǎn)生的光信號(hào)，包括光子產(chǎn)生裝置、光子傳輸裝置及光子探測(cè)裝置；電子器件測(cè)試系統(tǒng)用于測(cè)量離子與器件作用產(chǎn)生的電信號(hào)。待測(cè)器件選用的是金硅面壘探測(cè)器。

IPEM成像系統(tǒng)的光子探測(cè)效率可表示為

η=Tph×Fph×εk

(2)

其中：Tph為內(nèi)反射直角棱鏡的光傳輸效率，包括棱鏡的反射效率和透射效率，直角棱鏡的斜面鍍一層Al膜，棱鏡的反射效率為95%，透射效率為90%，則光子在直角棱鏡中的傳輸效率Tph=85.5%；Fph為光子經(jīng)過直角棱鏡后被顯微鏡系統(tǒng)采集和傳輸?shù)男?，假設(shè)光子在傳輸過程中是各向同性的，立體角占比Ω/(4π)可通過物鏡的數(shù)值孔徑dNA估算得到，M Plan Apo SL物鏡的dNA=0.28，則顯微鏡系統(tǒng)的采集效率為2.2%，傳輸效率為80%，則Fph=1.67%；εk為光子探測(cè)裝置的光電轉(zhuǎn)換效率，根據(jù)圖1，PCO. panda 4.2bi sCMOS相機(jī)對(duì)于ZnS(Ag)閃爍體發(fā)射的450 nm光子的量子效率約為80%，則εk=80%。因此IPEM成像系統(tǒng)的總探測(cè)效率η=1.1%。

2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)置

實(shí)驗(yàn)選用粉末狀的ZnS(Ag)，YAG(Ce)閃爍體和晶體塊狀的YAG(Ce)閃爍體，實(shí)驗(yàn)樣品都來源于目前市場(chǎng)上制備工藝比較成熟的產(chǎn)品，光學(xué)性質(zhì)如表1所列。其中，ρ，t，Y分別為密度、衰減時(shí)間和光產(chǎn)額。實(shí)驗(yàn)的束流均為160 MeV的Cl離子束。

樣品1是ZnS(Ag)閃爍體，λp為450 nm，使用有機(jī)樹脂粘合劑將粉末顆粒緊密地粘連在一起，然后貼合在金硅面壘探測(cè)器的金層表面。ZnS(Ag)閃爍體薄膜的厚度為10 μm，并與20 μm厚的ZnS(Ag)閃爍體薄膜對(duì)比。樣品2是YAG(Ce)閃爍體，λp為550 nm，與光子探測(cè)裝置的靈敏區(qū)相匹配，粉末狀的YAG(Ce)閃爍體也噴涂在金硅面壘探測(cè)器的金層表面。樣品3是晶體塊狀的YAG(Ce)閃爍體，λp為530 nm，存在內(nèi)應(yīng)力，減薄到幾十微米的過程中易碎裂，難以獲得厚度低于30 μm的獨(dú)立支撐塊狀閃爍體，因此，選擇了厚度為100 μm的塊狀閃爍體進(jìn)行成像測(cè)試。在ZnS(Ag)薄膜表面放置一個(gè)直徑為300 μm的準(zhǔn)直孔，在YAG(Ce)薄膜表面放置一個(gè)直徑為100 μm的準(zhǔn)直孔，準(zhǔn)直孔的厚度均為50 μm，離子無法穿透。放置的準(zhǔn)直孔可作為對(duì)焦的參照物，同時(shí)可限制觀察區(qū)域。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析

3.1 不同閃爍體材料的可行性分析

圖5為注量率φ不同時(shí)，160 MeV Cl離子穿透ZnS(Ag)薄膜形成的sCMOS圖像。

表1 閃爍體材料的光學(xué)性質(zhì)Tab.1 Optical properties of scintillator materials

由圖5可見：當(dāng)注量率為105cm-2·s-1時(shí)，離子穿過準(zhǔn)直孔時(shí)，可檢測(cè)到閃爍體發(fā)光，此時(shí)光斑數(shù)量較多，連結(jié)在一起，能勉強(qiáng)分辨單個(gè)離子產(chǎn)生的光斑形狀。通過調(diào)節(jié)離子的注量率和光子探測(cè)器的采集幀率可控制每幀圖片上的光斑數(shù)量。逐漸降低離子注量率，當(dāng)注量率為103cm-2·s-1時(shí)，可獲得單個(gè)離子入射形成的光斑圖像，通過測(cè)量光斑的中心位置，即可獲得單個(gè)離子入射的位置坐標(biāo)。離子穿透閃爍體薄膜后進(jìn)入到閃爍體薄膜下的金硅面壘探測(cè)器中，此時(shí)用示波器記錄金硅面壘探測(cè)器產(chǎn)生的瞬態(tài)脈沖信號(hào)，確認(rèn)光斑的數(shù)量與瞬態(tài)脈沖信號(hào)的數(shù)量一致。

圖6為注量率不同時(shí)，160 MeV Cl離子穿透YAG(Ce)薄膜形成的sCMOS圖像。

由圖6可見，當(dāng)注量率為105cm-2·s-1時(shí)，光斑成片出現(xiàn)，覆蓋了整個(gè)100 μm的準(zhǔn)直孔，降低注量率時(shí)，無法觀測(cè)到單個(gè)離子入射形成的光斑圖像。而晶體塊狀的YAG(Ce)閃爍體在高注量率下也無法觀察到光斑，這可能是與YAG(Ce)閃爍體的發(fā)光強(qiáng)度較弱有關(guān)。在輻射環(huán)境中，閃爍體受輻射效應(yīng)的影響，發(fā)光強(qiáng)度會(huì)更弱。實(shí)驗(yàn)是在真空靶室中進(jìn)行的，風(fēng)冷和水冷2種制冷方式都無法使用，sCMOS相機(jī)中圖像傳感器的溫度過高，產(chǎn)生的熱噪聲較嚴(yán)重，導(dǎo)致較弱的光信號(hào)淹沒在噪聲中。由于粉末狀閃爍體的反射因子較高，收集到的光更多。理論上粒徑更小，發(fā)光均勻性更好的熒光屏具有更高的空間分辨率，但由于無法采集到單個(gè)的光斑圖像，就無法對(duì)空間分辨率進(jìn)行評(píng)估。由圖5和圖6可見，ZnS(Ag)薄膜更適合作為IPEM系統(tǒng)的成像屏。

3.2 不同厚度的ZnS(Ag)閃爍體空間分辨率評(píng)估

由于離子能量沉積分布、光子衍射和像差及光子散射的影響，離子與閃爍體作用產(chǎn)生的熒光在成像系統(tǒng)的像平面上形成一個(gè)彌散的光斑，通常采用點(diǎn)擴(kuò)散函數(shù)(point spread function，PSF)描述光斑的分布，但在實(shí)驗(yàn)中測(cè)量PSF函數(shù)較難，通常采用sCMOS相機(jī)記錄離子形成的光斑圖像。160 MeV的Cl離子穿透不同厚度的ZnS(Ag)閃爍體形成的光斑圖像和光斑灰度分布，如圖7所示。

空間分辨率即2個(gè)光斑重合時(shí)可分辨的最小距離，光斑中光子的數(shù)量由中心向周圍遞減，通過光斑的中心位置確定離子的入射位置，光斑的大小也就決定著定位的精度。光斑中光子的分布在實(shí)驗(yàn)中難以測(cè)量，通常利用圖像的灰度分布來描述光子的分布。利用Matlab軟件計(jì)算出單個(gè)光斑灰度的3D分布，再將這個(gè)3D分布投影在一個(gè)軸上，形成光斑灰度的2D分布，灰度分布可近似為高斯分布。擬合的結(jié)果如圖7(b)和圖7(d)所示。利用高斯函數(shù)的半高寬(FWHM)將空間分辨率參數(shù)化，通過計(jì)算得到10 μm厚ZnS(Ag)單個(gè)離子輻照產(chǎn)生的光斑FWHM約為2.8 μm，則系統(tǒng)的空間分辨率約為2.8 μm； 20 μm厚ZnS(Ag)單個(gè)離子輻照產(chǎn)生的光斑FWHM約為4.8 μm，系統(tǒng)的空間分辨率約為4.8 μm。由于熒光屏是由ZnS(Ag)粉末顆粒制成的，發(fā)光均勻性較差，光子散射嚴(yán)重，導(dǎo)致形成的光斑大小不一，但從整體上看，降低成像屏的厚度有利于提升系統(tǒng)的空間分辨率。

4 結(jié)論

本文對(duì)多種閃爍體材料的光學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了測(cè)試，并搭建IPEM系統(tǒng)，基于不同種類和不同厚度的閃爍體材料對(duì)IPEM系統(tǒng)的空間分辨率進(jìn)行了評(píng)估。結(jié)果表明：發(fā)光強(qiáng)度較弱，熒光壽命較短的YAG(Ce)閃爍體在實(shí)驗(yàn)中無法觀測(cè)到單個(gè)光斑的圖像； ZnS(Ag)閃爍體具有較高的發(fā)光強(qiáng)度，可觀測(cè)到明顯的單個(gè)光斑圖像，更適合IPEM系統(tǒng)；不同厚度ZnS(Ag)薄膜的對(duì)比表明，降低閃爍體材料厚度有助于提高IPEM系統(tǒng)的空間分辨率；選用10 μm厚的ZnS(Ag)薄膜作為閃爍體材料時(shí)，系統(tǒng)的空間分辨率達(dá)到最佳，約為2.8 μm，與國內(nèi)外部分重離子微束裝置的束斑尺寸接近，在未來可將IPEM光學(xué)系統(tǒng)與SEE測(cè)試系統(tǒng)結(jié)合，實(shí)現(xiàn)對(duì)器件SEE敏感區(qū)的高精度定位。