太赫茲超材料仿真設(shè)計(jì)與制備研究

王晨陽(yáng)，賀訓(xùn)軍，姜久興，孫晨光

摘要：設(shè)計(jì)了一種在近紅外太赫茲波段產(chǎn)生電磁響應(yīng)的超材料器件，該器件單元結(jié)構(gòu)是由全對(duì)稱(chēng)的金屬四開(kāi)口諧振環(huán)與本征硅襯底組成。通過(guò)仿真模擬設(shè)計(jì)出合理的結(jié)構(gòu)與尺寸的金屬諧振環(huán)，達(dá)到想要的諧振效果。分析了表面電場(chǎng)強(qiáng)度與表面電流流向，以便了解電磁響應(yīng)機(jī)理。通過(guò)光刻剝離工藝制備出四開(kāi)口超材料諧振環(huán)，并基于光泵浦探測(cè)系統(tǒng)研究了太赫茲光譜透射實(shí)驗(yàn)樣品后的光頻譜響應(yīng)特征。結(jié)果表明：當(dāng)入射的太赫茲波電場(chǎng)矢量電場(chǎng)與超材料襯底同一條邊平行或垂直時(shí)，太赫茲都在1THz附近，且響應(yīng)特征相似。這說(shuō)明了該全對(duì)稱(chēng)結(jié)構(gòu)對(duì)于入射太赫茲波的極化并不敏感。此設(shè)計(jì)在隱身技術(shù)、光電器件、傳感器和寬帶通信等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景。

關(guān)鍵詞：超材料;光刻;太赫茲;極化

DOI：10.15938/j.jhust.2022.01.015

中圖分類(lèi)號(hào)： TB34? ? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A? ? ? ? ? ?文章編號(hào)： 1007-2683（2022）01-0115-06

Simulation Design and Fabrication of Terahertz Metamaterials

WANG Chenyang，HE Xunjun，JIANG Jiuxing，SUN Chenguang

（School of Sciences， Harbin University of Science and Technology， Harbin 150080，China）

Abstract：We have designed a metamaterial device which can generate electromagnetic response in nearinfrared terahertz band. The device unit structure is composed of a fully symmetrical metal four split resonant ring and an intrinsic silicon substrate. The reasonable structure and size of metal resonant ring are designed by simulation to achieve the desired resonance effect. In order to understand the electromagnetic response mechanism， the surface electric field strength and the surface current direction were analyzed. We have fabricated a four-opening metamaterial resonant ring by photolithography， and studied the electromagnetic response characteristics of terahertz transmission samples by optical pumping detection system. The results show that when the incident terahertz wave electric field vector field is parallel or perpendicular to the same edge of the metamaterial substrate， the terahertz is near 1thz， and the response characteristics are similar. This shows that the fully symmetric structure is not sensitive to the polarization of incident terahertz wave. Our design has potential applications in stealth technology， optoelectronic devices， sensors and broadband communications.

Keywords：metamaterials; photolithography; terahertz; polarization

0引言

近幾年來(lái)的科研中，許多學(xué)者都致力于太赫茲電磁波領(lǐng)域的研究。由于其特有的電磁特性，太赫茲在未來(lái)通訊領(lǐng)域、醫(yī)療領(lǐng)域、安檢領(lǐng)域等有著非常重要的科研意義，并且對(duì)生產(chǎn)有著非常重要的應(yīng)用價(jià)值[1]。由于太赫茲所處頻段，在科研領(lǐng)域稱(chēng)之為“太赫茲空隙”。隨著近些年超短脈沖激光的發(fā)展，太赫茲脈沖輻射研究逐漸成熟，這對(duì)于研究太赫茲電磁效應(yīng)提供了很大的幫助[2]。然而自然界中對(duì)太赫茲脈沖響應(yīng)的天然物質(zhì)很少，而超材料對(duì)于太赫茲卻有很強(qiáng)的電磁響應(yīng)能力。超材料是一種人工設(shè)計(jì)的亞波長(zhǎng)復(fù)合結(jié)構(gòu)，由于其負(fù)折射率與磁導(dǎo)率等特性得到廣泛關(guān)注[3]。大多超材料由金屬開(kāi)口諧振環(huán)（SSR）單元和襯底組成，所以金屬開(kāi)口諧振環(huán)成為研究超材料的主要模型。新加坡南洋理工大學(xué)課題組設(shè)計(jì)出一種鏡像的TARs（非對(duì)稱(chēng)的金屬諧振器陣列），研究了其非對(duì)稱(chēng)性下產(chǎn)生的Fano共振的特性，但是該器件對(duì)于入射波的極化方向有局限性[4]。山東科技大學(xué)課題組研究出一種基于石墨烯寬帶超材料吸收器，該吸收器對(duì)于不同偏振角度的入射波并不敏感，在較寬頻帶的吸波特性相似，該課題組只是做了仿真模擬實(shí)驗(yàn)，并沒(méi)有做出實(shí)驗(yàn)測(cè)試樣品[5]。

設(shè)計(jì)了一個(gè)全對(duì)稱(chēng)的四開(kāi)口圓形金屬諧振環(huán)，通過(guò)仿真研究其太赫茲透射的電磁特性，并利用liftoff光刻剝離工藝制備出實(shí)驗(yàn)樣品進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測(cè)試。結(jié)果表明：當(dāng)太赫茲電磁波的電場(chǎng)矢量平行于或垂直于同一條超材料襯底邊時(shí)，太赫茲透射過(guò)超材料樣品的電磁響應(yīng)沒(méi)有明顯變化，這種全對(duì)稱(chēng)結(jié)構(gòu)對(duì)于電磁極化并不敏感[6]。

1實(shí)驗(yàn)

1.1仿真設(shè)計(jì)研究

圖1為本文設(shè)計(jì)的基于硅底的四開(kāi)口圓形金屬諧振環(huán)周期結(jié)構(gòu)。襯底為高阻硅材料，厚度為500μm，頂層的開(kāi)口金屬環(huán)為金材料，厚度為0.2μm。

由于入射電磁場(chǎng)的影響，頂層金屬諧振環(huán)會(huì)在金屬臂產(chǎn)生持續(xù)振蕩的電流。在這里，可以將金屬諧振環(huán)看做是LC的諧振電路，金屬開(kāi)口處可以看做是電容，金屬臂可以看做是電感。諧振頻率公式可表示為：

ω0=12πLC（1）

式中：w0為金屬環(huán)諧振頻率;L為等效電感;C為等效電容。

C為金屬開(kāi)口處等效電容，L為金屬臂的等效電感?？梢酝ㄟ^(guò)設(shè)計(jì)不同結(jié)構(gòu)參數(shù)去改變超材料的本征諧振頻率。該四開(kāi)口圓形金屬諧振環(huán)結(jié)構(gòu)為全對(duì)稱(chēng)結(jié)構(gòu)，這個(gè)結(jié)構(gòu)對(duì)于入射電磁場(chǎng)的極化并不敏感[7]。如圖2所示，圓圈散點(diǎn)曲線為入射電磁波電場(chǎng)極化方向?yàn)?°時(shí)，太赫茲透射樣品后的傳輸曲線;三角散點(diǎn)曲線為入射電磁波電場(chǎng)極化方向?yàn)?0°時(shí)，太赫茲透射樣品后的傳輸曲線。從圖中可以看出，當(dāng)電場(chǎng)極化方向在0°的TE波入射時(shí)，諧振頻率在1THz附近，當(dāng)電場(chǎng)極化方向在90°的TM波入射時(shí)，諧振頻率在1THz附近。兩種極化方向垂直的電磁波會(huì)產(chǎn)生相同的諧振效應(yīng)，這說(shuō)明了該金屬諧振器結(jié)構(gòu)對(duì)于這兩種垂直的極化方向并不敏感[8]。結(jié)果表明，該全對(duì)稱(chēng)諧振器可以在入射波相互垂直兩種極化方向，產(chǎn)生相同的諧振效應(yīng)。

在諧振峰1.05THz出監(jiān)測(cè)了金屬諧振環(huán)的電場(chǎng)強(qiáng)度分布，如圖3所示，當(dāng)TE波入射時(shí)，電場(chǎng)極化方向在0°，金屬表面電荷由于入射電磁場(chǎng)的影響，沿著橫向金屬臂運(yùn)動(dòng)，產(chǎn)生了沿橫向金屬臂的振蕩電流。金屬表面電荷在金屬開(kāi)口處聚集，在金屬開(kāi)口處形成等效電容[9]。當(dāng)TM波入射時(shí)，電場(chǎng)極化方向90°，表面電荷沿縱向金屬臂運(yùn)動(dòng)，產(chǎn)生沿縱向金屬臂的振蕩電流。金屬表面電荷在金屬開(kāi)口處聚集，在四個(gè)開(kāi)口處形成等效電容。由于該結(jié)構(gòu)的全對(duì)稱(chēng)性，對(duì)于TE波和TM波的極化方式并不敏感，產(chǎn)生了相同的諧振效應(yīng)。

1.2制備工藝

采用剝離性光刻工藝去制備超材料樣品[10]。由于超材料樣品要進(jìn)行太赫茲性能測(cè)試，我們需要使用本征高阻硅片作為襯底。將高阻硅片切成2cm×2cm的正方形硅片。使用無(wú)水乙醇將硅片表面油脂殘留物擦拭去除，分別使用丙酮，無(wú)水酒精，去離子水超聲清洗10min。丙酮將硅片表面附著殘留的有機(jī)物超聲震蕩去除，酒精和去離子水分別去除表面上一步清洗殘留的丙酮與無(wú)水乙醇。將超聲清洗過(guò)的高阻硅片用鑷子取出，并用等離子水沖洗，充分去除硅片表面殘留的雜質(zhì)。由于用加熱板直接將硅片表面蒸干，會(huì)有水印留在硅片上，所以在沖洗完畢后，使用鼓風(fēng)球?qū)⒈砻鏆埩舻娜ルx子水吹出硅片表面。

將清洗好的硅片放入等離子清洗機(jī)，在硅片表面進(jìn)行充分打氧，目的是為了增強(qiáng)硅片表面的液體流動(dòng)性。在接下來(lái)的勻膠的過(guò)程中，旋涂出更加均勻致密的薄膜。圖4為超聲清洗機(jī)與等離子刻蝕機(jī)。

在這里，使用負(fù)性光刻膠SUNlift1303，該光刻膠具有較高的分辨率、對(duì)比度、寬容度等特性，最高分辨率可達(dá)2μm。旋涂曲線如圖5所示。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中使用了三段轉(zhuǎn)速分別為500r/min、4000r/min、500r/min，理想狀態(tài)下光刻膠的膜厚為2.36μm[11]。首先，將硅片放入100℃的加熱板上進(jìn)行預(yù)烘處理，又稱(chēng)脫水烘焙。由于光刻膠是疏水性質(zhì)，為了增強(qiáng)光刻膠的附著力，需要將硅片表面的水分蒸干。將脫水烘焙后的硅片放上轉(zhuǎn)臺(tái)，利用真空泵，通過(guò)大氣壓將硅片壓在轉(zhuǎn)臺(tái)上，涂膠的時(shí)候可以采用2種方法，第一種為在旋涂前將光刻膠緩慢滴至表面均勻，第二種為在達(dá)到一定轉(zhuǎn)速時(shí)，將光刻膠滴至硅片上。這里我們采用第一種甩膠方法。使用針管將光刻膠緩慢抽出，在抽取光刻膠的過(guò)程中，不能抽取過(guò)快，否則容易進(jìn)入空氣。這樣在滴膠的過(guò)程會(huì)引入氣泡，氣泡的作用與雜質(zhì)微粒相似，會(huì)形成光刻膠的表面缺陷。滴膠的過(guò)程中，需要均勻滴入光刻膠，從中心向周?chē)徛蜗?，并靜置1～2min，使得光刻膠在表面擴(kuò)散均勻。光刻膠的膜厚與勻膠轉(zhuǎn)速和光刻膠本身黏著性有很大關(guān)系，當(dāng)轉(zhuǎn)速越快時(shí)，光刻膠旋轉(zhuǎn)出的薄膜更加均勻致密，但是如果轉(zhuǎn)速過(guò)高，容易使得硅片中心不穩(wěn)，造成硅片甩出的情況[12]。由于沒(méi)有前烘的光刻膠還具有一定的黏性，容易黏附空氣中的微粒，所以所有的實(shí)驗(yàn)操作都是在超凈的環(huán)境下進(jìn)行[13]。

勻膠結(jié)束后，將涂好光刻膠的硅片放在加熱板上進(jìn)行前烘處理，前烘又稱(chēng)軟烤。在本文實(shí)驗(yàn)中，采用的前烘溫度為110℃，前烘時(shí)間為90s。光刻膠中的溶劑占60%～80%，旋涂過(guò)后，雖然光刻膠成為固態(tài)薄膜，但是光刻膠中的溶劑還會(huì)剩10%～30%[14]。所以前烘作用是將光刻膠的溶劑揮發(fā)處理，并使得光刻膠的黏性降低，不易附著灰塵中微粒，并且不會(huì)在接下來(lái)的光刻中，出現(xiàn)黏附在掩模板上的情況。顯影速度受到光刻膠中溶劑含量的影響，如果光刻膠中溶劑含量比較高，顯影時(shí)光刻膠的溶解速度就比較快。若前烘處理不好，則會(huì)導(dǎo)致曝光區(qū)域和非曝光區(qū)域都會(huì)被溶解。前烘溫度過(guò)低，光刻膠中含有較多溶劑，導(dǎo)致曝光精確度不夠。前烘溫度過(guò)高，黏附性降低，并且感光劑會(huì)發(fā)生反應(yīng)，在曝光時(shí)光刻膠的敏感度降低[15]。因此，前烘是光刻工藝中比較重要的環(huán)節(jié)。在本文實(shí)驗(yàn)中，采用的前烘溫度為110℃，前烘時(shí)間為90s。

前烘完成后，進(jìn)行10s曝光，實(shí)驗(yàn)中使用的光刻機(jī)曝光功率在8～12mW/cm2，所以曝光能量在80～120mJ/cm2。掩模版有圖形的區(qū)域?qū)⒉粫?huì)受到光照，由于采用的是負(fù)性光刻膠，曝光區(qū)域的光刻膠不會(huì)溶于顯影液，而非曝光區(qū)域?qū)?huì)溶于顯影液[16]。需要注意的是曝光能量過(guò)高會(huì)影響圖形的轉(zhuǎn)移，曝光能量過(guò)低不能達(dá)到閾值曝光能量，無(wú)法轉(zhuǎn)移圖形。曝光過(guò)后需要進(jìn)行后烘，又稱(chēng)曝光后烘焙[17]。后烘目的是使得曝光區(qū)域充分發(fā)生反應(yīng)，在顯影過(guò)程中得到更清楚的圖形。本實(shí)驗(yàn)采用后烘溫度為110℃，后烘時(shí)間為90s。后烘結(jié)束后，靜置2min，然后將硅片放入顯影液中浸泡60s取出，在等離子水中上下晃動(dòng)10s，去除硅片表面殘留的顯影液[18]。從等離子水中取出后，用鼓風(fēng)球快速吹去硅片表面的等離子水，否則會(huì)留下水印。需要注意的是，在顯影的浸泡過(guò)程中不能晃動(dòng)硅片，否則會(huì)加快顯影速度，控制不好顯影的時(shí)間，導(dǎo)致光刻圖形變大，不能精確轉(zhuǎn)移圖形。

將顯影過(guò)后的硅片放入等離子清洗機(jī)中進(jìn)行打氧，目的是為了去除硅片圖形處沒(méi)有被顯影液去除的薄的一層光刻膠。打氧完畢后，將硅片用蒸鍍機(jī)在硅片表面蒸上一層0.2μm左右的金，放入丙酮中浸泡1～2h，換二次丙酮并用超聲清洗機(jī)振蕩10min，然后換乙醇振蕩10min，最后用去離子水清洗表面，剝離掉蒸金后圖形以外的光刻膠，留下原本圖形處的金屬[19]。圖7為光學(xué)顯微鏡下鍍金前后的對(duì)比圖。

1.3光泵浦探測(cè)系統(tǒng)測(cè)試

圖8為光泵浦探測(cè)系統(tǒng)示意圖。采用光泵浦探測(cè)系統(tǒng)測(cè)試，入射信號(hào)分別為采樣信號(hào)、泵浦信號(hào)、激發(fā)THz信號(hào)。泵浦信號(hào)先入射激發(fā)測(cè)試樣品，Δt后，入射用于激發(fā)THz波的信號(hào)，在信號(hào)通過(guò)發(fā)射器后，產(chǎn)生THz脈沖信號(hào)，入射到樣品上，通過(guò)采樣信號(hào)，對(duì)透射過(guò)后的THz波信號(hào)在鎖相放大器內(nèi)進(jìn)行記錄[20]。

如圖9（a）所示，對(duì)裸高阻硅襯底進(jìn)行光泵浦探測(cè)系統(tǒng)測(cè)試，發(fā)現(xiàn)THz信號(hào)在1～2.5THz范圍內(nèi)沒(méi)有產(chǎn)生諧振，透射能量在0.6附近。如圖9（b）對(duì)于沉積金屬諧振環(huán)的高阻硅襯底進(jìn)行光泵浦激發(fā)，發(fā)現(xiàn)透射的THz信號(hào)在1.0THz處產(chǎn)生諧振峰，并對(duì)電場(chǎng)極化垂直的TE波與TM波進(jìn)行探測(cè)，發(fā)現(xiàn)兩種極化方式不同的THz信號(hào)產(chǎn)生了在1THz相同的諧振。所以可以知道，人工設(shè)計(jì)的金屬諧振環(huán)可以對(duì)THz信號(hào)產(chǎn)生諧振的電磁響應(yīng)，而且本文設(shè)計(jì)的全對(duì)稱(chēng)四開(kāi)口金屬諧振環(huán)結(jié)構(gòu)對(duì)于TE波與TM波的極化影響并不敏感，會(huì)產(chǎn)生相同的電磁效應(yīng)。而非對(duì)稱(chēng)的金屬諧振結(jié)構(gòu)入射電磁場(chǎng)的角度非常敏感，不同極化的角度會(huì)產(chǎn)生不同的電磁諧振。這對(duì)THZ濾波器件的研究有很大的推進(jìn)作用。

2結(jié)論

綜上所述，我們提出一種全對(duì)稱(chēng)的太赫茲超材料器件，并且仿真模擬研究了不同極化電場(chǎng)下的TE波與TM波，通過(guò)該樣品時(shí)產(chǎn)生的透射曲線諧振都在1THz附近，這是由于設(shè)計(jì)金屬諧振環(huán)具有全對(duì)稱(chēng)性的特點(diǎn)，表明該器件對(duì)于不同偏振角度入射的THz信號(hào)并不敏感。通過(guò)liftoff光刻剝離光刻工藝制備出了超材料樣品，該工藝下圖形轉(zhuǎn)移準(zhǔn)確，工藝簡(jiǎn)便?；诠獗闷痔掌澨綔y(cè)系統(tǒng)，對(duì)實(shí)驗(yàn)樣品進(jìn)行了測(cè)試。對(duì)比裸硅襯底，通過(guò)實(shí)驗(yàn)證明超材料可以對(duì)THz信號(hào)產(chǎn)生電磁響應(yīng)，透射峰的諧振也是產(chǎn)生在1THz附近，實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果與仿真結(jié)果基本吻合。這對(duì)于太赫茲調(diào)制器件發(fā)展具有很大的推進(jìn)作用。設(shè)計(jì)的諧振器在微波領(lǐng)域會(huì)有許多潛在的應(yīng)用，例如光電器件、寬帶通信、傳感器和隱形技術(shù)等。

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（編輯：溫澤宇）