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    聚乙烯亞胺電解液添加劑對鋅離子電池性能的影響

    2022-04-20 02:01:58張萬紅
    關(guān)鍵詞:亞胺負(fù)極聚乙烯

    王 靜, 柳 勇,b,c, 張萬紅,b, 熊 毅,b,c

    (河南科技大學(xué) a.材料科學(xué)與工程學(xué)院; b.有色金屬共性技術(shù)河南省協(xié)同創(chuàng)新中心; c. 河南省有色金屬材料與加工技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,河南 洛陽 471023)

    0 引言

    因?yàn)殇\金屬可以在空氣中處理,制作和回收成本低,且具有更高的體積能量密度(5 855 mAh·cm-3)[1-2]等優(yōu)勢,水系鋅離子電池(zinc ion batteries, ZIBs)正在成為傳統(tǒng)鋰離子電池的有力競爭品[3-6]。但是鋅離子電池中存在鋅負(fù)極的不均勻沉積、金屬鋅的自腐蝕和生成不可逆副產(chǎn)物等鈍化層、析氫反應(yīng)等問題,導(dǎo)致該種電池循環(huán)穩(wěn)定性低以及金屬鋅利用率低,從而限制了鋅離子電池的發(fā)展[7]。

    近年來,為了實(shí)現(xiàn)鋅離子電池的循環(huán)穩(wěn)定性和鋅更高的利用率,人們進(jìn)行了大量的研究工作。主要研究包括改變鋅負(fù)極結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)[8]、在鋅表面引入功能化保護(hù)層[9]、電解質(zhì)優(yōu)化[10-11]和電解液添加劑[12-14]等。其中,在電解液中加入添加劑是整體提高鋅離子電池電化學(xué)性能的較為方便且有效的手段[15-16]。被用于鋅離子電池電解液的添加劑包括無機(jī)添加劑[7, 17-18]和有機(jī)添加劑[19-21]。在有機(jī)添加劑中,文獻(xiàn)[22]研究了環(huán)氧乙烷添加劑對鋅負(fù)極表面電化學(xué)沉積的影響,文獻(xiàn)[20]采用原位生成的丙烯酰胺作為添加劑,在循環(huán)過程中原位構(gòu)建聚合物層從而促進(jìn)鋅離子均勻沉積,文獻(xiàn)[19]采用木質(zhì)素酸鈉作為電解液添加劑,可以有效抑制負(fù)極表面副反應(yīng),這些修飾后的電解液組裝成電池后都表現(xiàn)出了良好的電化學(xué)性能。但是現(xiàn)在對有機(jī)添加劑的探索還在初級階段,還需要通過研究不斷豐富其種類,并積極尋找性能更加優(yōu)異的添加劑。文獻(xiàn)[23]通過將枝化聚乙烯亞胺作為添加劑用于三電極體系,結(jié)果表明該添加劑有助于改善鍍層的形貌,降低鋅晶體的尺寸,但同時(shí)降低了反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。鋅表面的吸附層阻礙了鋅離子晶核生長速率,間接促進(jìn)了成核速率。但是,并沒有組裝成對稱電池或者全電池等電池體系以研究其綜合電化學(xué)性能。為了進(jìn)一步探索聚乙烯亞胺對鋅離子在水系鋅離子電池中沉積/剝離過程的影響及其作用機(jī)理,本文將聚乙烯亞胺溶解在1 mol·L-1ZnSO4電解液中組裝成半電池、對稱電池和全電池,并對循環(huán)后的電極材料進(jìn)行分析表征。電解液添加劑能夠有效誘導(dǎo)鋅離子均勻沉積,從而避免鋅負(fù)極不均勻沉積產(chǎn)生,抑制副反應(yīng)的發(fā)生,進(jìn)而大大提高電池的循環(huán)穩(wěn)定性。

    1 試驗(yàn)部分

    1.1 試驗(yàn)方法

    試驗(yàn)所用到的原材料包括ZnSO47H2O(阿拉丁,分析純),聚乙烯亞胺(PEI)(羅恩試劑,純度99%),高錳酸鉀(羅恩試劑,分析純),鹽酸(洛陽昊華化學(xué)試劑有限公司,分析純)。

    電解液配制過程:將0.002 5 g聚乙烯亞胺溶解在一定量去離子水中,再加入7.189 1 g ZnSO4和去離子水配制成25 mL濃度為1 mol·L-1ZnSO4電解液,持續(xù)攪拌直至形成均勻透明的溶液。對比樣為不加添加劑的1 mol·L-1ZnSO4電解液。全電池的電解液分別為1 mol·L-1ZnSO4+ 0.1 mol·L-1MnSO4和1 mol·L-1ZnSO4+ 0.1 g·L-1BPEI + 0.1 mol·L-1MnSO4。

    正極材料采用傳統(tǒng)水熱法制備。將6 mmol高錳酸鉀溶解在60 mL去離子水中,磁力攪拌均勻。再將20 mmol鹽酸逐滴地添加到上述溶液,混合攪拌后倒入100 mL高壓水熱釜中,加熱至140 ℃,保溫12 h。自然冷卻至室溫后將下層沉淀物用去離子水和乙醇洗滌3次,在真空干燥箱中干燥一夜后獲得最終產(chǎn)品。

    正極的制備過程為:將MnO2、乙炔黑、聚偏氟乙烯按照7∶2∶1的質(zhì)量比研磨混合后,逐滴加入N-甲基吡咯烷酮溶劑,充分?jǐn)嚢杈鶆蚝笸坎荚?00目不銹鋼網(wǎng)上,然后在真空烘箱中80 ℃烘干12 h。用裁片機(jī)裁出直徑為12 mm的正極片。負(fù)極片的制備過程為:將0.2 mm鋅箔用1 000目砂紙打磨光滑30 min,用乙醇和去離子水清洗后裁成直徑為 16 mm的圓片。

    1.2 材料表征

    采用D8 Advance X-射線衍射儀(X-ray diffraction, XRD)對試樣進(jìn)行測試,掃描速度為2° min-1。采用掃描電子顯微鏡(scanning electron microscope, SEM)觀察樣品表面形貌。

    1.3 電化學(xué)測試

    雙電層電容測試是將Zn‖Zn CR2032扣式對稱電池在-0.015 V到0.015 V的電壓范圍內(nèi),以不同的掃描速率(4 mV·s-1、6 mV·s-1、8 mV·s-1、10 mV·s-1、12 mV·s-1)進(jìn)行測試。循環(huán)伏安法(cyclic voltammetry,CV)測試是在0.8~1.8 V電壓區(qū)間測試電流隨電壓的變化,掃描速率為5 mV·s-1。恒電流充放電測試主要用來測試裝置的循環(huán)性能、容量電壓特性以及其他的電化學(xué)性能(電池測試系統(tǒng)型號:LAND CT-2001A)。Zn‖Cu半電池的測試條件為1 mA·cm-2,1 mAh·cm-2。形核過電位的測試條件為:電流密度1 mA·cm-2,沉積量4 mAh·cm-2。對稱電池的循環(huán)條件1 mA·cm-2,1 mAh·cm-2。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 添加劑對鋅負(fù)極的影響

    (a) 添加劑作用原理示意圖 (b) 負(fù)極XRD

    (c) 對比樣SEM (d) 1 mol·L-1+0.1 g·L-1PEI SEM

    2.2 添加劑對Zn‖Cu電池電化學(xué)性能的影響

    庫侖效率是評價(jià)電池沉積/剝離可逆程度的關(guān)鍵參數(shù)。為了探究聚乙烯亞胺添加劑對半電池電化學(xué)性能的影響,將銅箔和鋅箔分別作為正負(fù)極組成扣式電池進(jìn)行充放電測試,Zn‖Cu電池的電化學(xué)性能見圖2。在電流密度為1 mA·cm-2、沉積量為1 mAh·cm-2的測試條件下,從圖2a的循環(huán)圖中可以看出:對比樣電解液對應(yīng)的電池在循環(huán)30圈左右就出現(xiàn)短路導(dǎo)致壽命明顯變短。這與圖2b中1 mol·L-1ZnSO4的電池在25圈時(shí)充放電曲線就開始出現(xiàn)充電電壓不穩(wěn)定相互印證。而含有添加劑的電池直到600圈,其庫侖效率仍然大于99.7%,與圖2b中580圈時(shí)充放電曲線與首圈充放電曲線吻合良好的情況相契合。

    圖2c是對循環(huán)前后的電池電化學(xué)阻抗(electrochemical impedance spectroscopy, EIS)測試。通過對循環(huán)之前的有無添加劑的電池進(jìn)行測試,結(jié)合前人研究理論發(fā)現(xiàn),添加劑的加入減小了電池內(nèi)部的電子擴(kuò)散阻抗,而對電荷轉(zhuǎn)移阻抗沒有明顯的影響[26]。圖2c中,引入添加劑后阻抗圖斜線部分斜率增大,可以看出聚乙烯亞胺電解液添加劑的引入可以提高電池內(nèi)部的離子擴(kuò)散速率,從而促進(jìn)鋅離子均勻沉積。循環(huán)30圈后,兩組電池的電荷轉(zhuǎn)移電阻都有所增加,而有添加劑的電池轉(zhuǎn)移電阻相對較大,根據(jù)文獻(xiàn)[27],這可能與大分子聚乙烯亞胺電解液添加劑會(huì)限制鋅離子的分子動(dòng)力學(xué)有關(guān)。

    為了深入探究電解液添加劑對形核過程的影響,測試了形核過程的電位變化(見圖2d)。從圖2d中可以明顯看出:添加劑的引入增大了鋅離子沉積過程的開始形核所需要的電壓,導(dǎo)致鋅離子在電極表面不易形核且最終形成的是較小的晶核,從而抑制循環(huán)過程中鋅枝晶的產(chǎn)生[25]。因此,電解液添加劑通過影響形核過電位過程促進(jìn)均勻形核,從而延長電池的循環(huán)壽命。

    (a) 循環(huán)庫侖效率 (b) 充放電曲線

    (c) EIS (d) 形核過電位

    2.3 添加劑對Zn‖Zn電池電化學(xué)性能的影響

    圖3 Zn‖Zn電池的電化學(xué)性能

    對稱電池性能也常用來評價(jià)電解液添加劑的作用。Zn‖Zn電池的時(shí)間-電壓曲線如圖3所示。 從圖3中可以明顯看出:對比樣的對稱電池循環(huán)壽命不足100 h,而有添加劑的對稱電池循環(huán)壽命達(dá)到450 h,比沒有添加劑的電池長4倍之多。雖然添加劑會(huì)使電池的遲滯現(xiàn)象略微增加,但循環(huán)穩(wěn)定性得到了極大的改善。

    雙電層電容通常被用來表征電極界面附近的空間電荷區(qū),該區(qū)域的電荷分布與鋅負(fù)極的電化學(xué)行為密切相關(guān)[28]。圖4是將不同電解液組裝成Zn‖Zn對稱電池,測試其在不同掃速下的 CV 曲線,并通過公式計(jì)算出不同添加的電池所對應(yīng)的雙電層電容[29]。從圖4a和圖4b中可以得出:對比樣電解液的雙電層電容為59.2 μF·cm-2;而添加劑的引入可以將雙電層電容減小到44.25 μF·cm-2(見圖4c和圖4d)。導(dǎo)致這個(gè)結(jié)果的原因是長鏈的聚乙烯亞胺分子吸附在金屬負(fù)極表面,此吸附層會(huì)使負(fù)極表面的副反應(yīng)減弱,同時(shí)降低鋅離子沉積速率而促進(jìn)鋅在負(fù)極表面的均勻沉積[22]。

    (a) 對比樣不同掃描速率CV (b) 對比樣電容電流與掃描速率曲線

    (c) 1 mol·L-1+0.1 g·L-1 PEI不同掃描速率CV (d) 1 mol·L-1+0.1 g·L-1 PEI電容電流與掃描速率曲線

    2.4 添加劑對Zn‖MnO2電池電化學(xué)性能的影響

    將對比樣和添加聚乙烯亞胺電解液組裝成Zn‖MnO2全電池的循環(huán)伏安曲線,研究聚乙烯亞胺對全電池性能的影響。圖5a中兩種循環(huán)伏安曲線表現(xiàn)的氧化還原對相似,說明添加劑不影響氧化還原過程。從圖5b的循環(huán)曲線可以看出:在0.2 A·g-1的測試條件下,添加劑能夠有效提高電池的放電比容量和庫侖效率。具體體現(xiàn)為:對比樣電解液組成全電池經(jīng)過前期活化階段,在第5圈循環(huán)時(shí)容量最高,達(dá)到154 mAh·g-1,循環(huán)100圈后容量僅剩余66.14 mAh·g-1,庫侖效率僅為97.86%。與此對比,電解液中含有添加劑的全電池在16圈時(shí)容量達(dá)到最大值245.2 mAh·g-1,循環(huán)100圈后容量仍達(dá)到140 mAh·g-1,且?guī)靵鲂式咏?00%。圖5c為選取第1圈和第40圈的電池的充放電壓-容量曲線。從圖5c中可以看出:無論是否加入添加劑,首圈電池的容量差別并不大,經(jīng)過前期的活化過程,有添加劑的電池容量在40圈時(shí)明顯高于首圈容量,而對比樣電解液對應(yīng)的電池容量未見明顯增加。由此看來,電解液添加劑會(huì)影響電池容量衰減過程進(jìn)而提高全電池的循環(huán)性能。與剛組裝好的電池的電荷轉(zhuǎn)移電阻相比,循環(huán)5圈后的電池電阻都會(huì)有所增加(見圖5d)。

    (a) CV (b) 長循環(huán)

    (c) 充放電曲線 (d) EIS

    3 結(jié)論

    (1)當(dāng)電解液中加入0.1 g·L-1聚乙烯亞胺添加劑時(shí),雙電層電容減小,在負(fù)極表面有吸附層,這可以避免負(fù)極在循環(huán)過程中產(chǎn)生副產(chǎn)物。

    (2)大分子有機(jī)物的加入會(huì)增加電解液的黏度,導(dǎo)致電池內(nèi)部阻抗略微增大,但是同時(shí)提高了負(fù)極表面離子的二維擴(kuò)散速率,從而促進(jìn)鋅離子均勻沉積。

    (3)聚乙烯亞胺添加劑的電解液分別組裝成電池、半電池和對稱電池體系的循環(huán)壽命大幅延長,全電池循環(huán)100圈后的容量比對比樣提高了100%。

    (4)低成本且高效的聚乙烯亞胺作為電解液添加劑為鋅離子電池的商業(yè)化應(yīng)用提供了方向。

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