基于蒙特卡羅模擬研究鋯鈦酸鉛鑭材料的中子輻照損傷*

王麗敏 段丙皇 許獻(xiàn)國(guó) 李昊 陳治軍 楊坤杰 張碩?

1) (蘭州大學(xué),核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,蘭州 730000)

2) (中國(guó)工程物理研究院,電子工程研究所,綿陽(yáng) 621900)

3) (煙臺(tái)大學(xué),核裝備與核工程學(xué)院,煙臺(tái) 264005)

鋯鈦酸鉛鑭(Pb0.94La0.06Zr0.96Ti0.04O3,PLZT)具有良好的介電和儲(chǔ)能性質(zhì),是高效、高能量密度電容元件和存儲(chǔ)器件的基體材料.為研究該材料的中子輻照損傷,首先基于Geant4 程序包模擬了能量為1—14 MeV中子輻照鋯鈦酸鉛鑭(PLZT)材料產(chǎn)生的反沖原子能譜,然后根據(jù)產(chǎn)生的反沖原子種類和最大能量,利用二元碰撞方法模擬了不同能量的離子在PLZT 中產(chǎn)生的位移損傷(包括空位和間隙原子),最后根據(jù)反沖原子能譜和對(duì)應(yīng)能量離子在材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目計(jì)算了不同能量的中子在PLZT 材料中產(chǎn)生缺陷濃度以及分布.結(jié)果發(fā)現(xiàn),對(duì)于1—14 MeV 能區(qū)的快中子而言,其在厚度為3 cm 的PLZT 材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目近似與中子能量無(wú)關(guān),約為460 ± 120 空位/中子.輻照損傷在3 cm 厚度內(nèi)隨深度的增加而略有減小,總體變化小于50%,該減小主要是由于中子的反散射導(dǎo)致.本工作為計(jì)算中子在材料中的位移損傷提供了一種方法,同時(shí)模擬結(jié)果可為研究PLZT 基電子器件的中子輻照效應(yīng)提供指導(dǎo).

1 引言

服役于航空領(lǐng)域和核能設(shè)施周圍的電子設(shè)備不可避免地受到大氣中子或堆中子的輻照,評(píng)價(jià)電子元器件基體材料的中子輻照損傷對(duì)器件的加固具有重要的指導(dǎo)意義[1-3].隨著電子器件不斷向小型化、高集成度方向的發(fā)展,高效、高密度儲(chǔ)能材料成為新型電子元件開(kāi)發(fā)的研究熱點(diǎn)[4-6].鋯鈦酸鉛鑭(PLZT)反鐵電材料由于具有良好的介電和儲(chǔ)能性質(zhì),在電容元件和存儲(chǔ)器件方面具有重要的應(yīng)用價(jià)值[7].因此,PLZT 反鐵電材料的中子輻照損傷研究是該類電子器件輻照效應(yīng)研究的基礎(chǔ).

鋯鈦酸鉛鑭是由PbZrO3,PbTiO3和La2O3固溶而成的四元系固溶體材料.由于PbZrO3和PbTiO3材料具有良好的可混合性,同時(shí)La2O3在該混合系統(tǒng)具有較強(qiáng)的固溶性,使得鋯鈦酸鉛鑭材料可以由眾多元素比例構(gòu)成.以不同元素比例構(gòu)成的PLZT 材料可以具有不同的晶體結(jié)構(gòu)和電學(xué)特性,包括鐵電相、順電相以及反鐵電相.Haertling等[8]于1971 年測(cè)量了室溫下PLZT 材料的相圖,結(jié)果表明PLZT 材料在高Pb和高Zr 情形下可形成反鐵電相,本工作研究的PLZT 材料的化學(xué)表達(dá)式為:(Pb0.94La0.06)(Zr0.96Ti0.04)O3,即Pb,La,Zr,Ti和O 的原子數(shù)目比為94∶6∶96∶4∶300,該P(yáng)LZT材料為反鐵電材料.

計(jì)算機(jī)模擬可以擺脫實(shí)驗(yàn)條件的束縛,通過(guò)已有的中子與材料的作用截面和材料輻照損傷模型可直接對(duì)PLZT 材料的中子輻照損傷過(guò)程進(jìn)行模擬,進(jìn)而對(duì)材料的中子輻照損傷進(jìn)行評(píng)價(jià).材料的中子輻照損傷模擬包括兩個(gè)部分:中子的輸運(yùn)過(guò)程和材料的損傷過(guò)程.隨著評(píng)價(jià)中子截面數(shù)據(jù)的發(fā)展,中子的輸運(yùn)模擬越來(lái)越趨于精確.常用的材料輻照損傷模擬方法包括:分子動(dòng)力學(xué)和二元碰撞方法等[13-18].對(duì)于PLZT 材料而言,由于其元素組分復(fù)雜,依賴于原子相互作用勢(shì)場(chǎng)的分子動(dòng)力學(xué)方法在模擬PLZT 材料輻照損傷時(shí),其準(zhǔn)確度可能會(huì)大大降低.二元碰撞方法在模擬離子運(yùn)動(dòng)中具有廣泛應(yīng)用[19,20],雖然其本身精度稍低于分子動(dòng)力學(xué),但在復(fù)雜成分、結(jié)構(gòu)材料的輻照損傷模擬中具有更廣泛的適用性,且許多研究表明該方法能夠很好地描述材料損傷[21,22].因此,結(jié)合中子輸運(yùn)和二元碰撞模擬是研究組分、結(jié)果復(fù)雜材料的中子輻照效應(yīng)的有效途徑.

本文基于蒙特卡羅思想,首先利用中子輸運(yùn)模擬獲得中子輻照在PLZT 材料中產(chǎn)生的初級(jí)反沖原子能譜,然后根據(jù)該反沖原子能譜,利用二元碰撞程序模擬不同能量的離子在材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目,最后根據(jù)反沖原子能譜和對(duì)應(yīng)能量離子在材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目計(jì)算中子輻照損傷.本工作將基于上述方法研究1—14 MeV 中子在PLZT 材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目以及損傷的分布,為PLZT 基電子器件的快中子輻照效應(yīng)研究奠定基礎(chǔ).

2 模型設(shè)計(jì)

中子對(duì)物質(zhì)的損傷主要通過(guò)次級(jí)效應(yīng)產(chǎn)生.最終對(duì)PLZT 材料直接造成損傷的次級(jí)粒子主要包括:反沖原子和次級(jí)光子.然而,光子對(duì)物質(zhì)造成的位移損傷遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于反沖原子的作用,因此本工作中主要考慮反沖原子對(duì)PLZT 材料的位移損傷.

2.1 中子輸運(yùn)模擬

本工作利用歐洲核子中心開(kāi)發(fā)的Geant4(Geometry and tracking,幾何和跟蹤)[23-25]軟件包二次編程,模擬中子在PLZT 材料中的輸運(yùn)和作用過(guò)程.在Geant4 軟件包中,中子與物質(zhì)的相互作用被分為4 種形式:彈性散射、非彈性散射、中子俘獲以及裂變反應(yīng).其中,Geant4 中定義的非彈性散射包括:(n,n'),(n,2n),(n,p),(n,α)等在內(nèi)的36 個(gè)反應(yīng)道.各反應(yīng)道的選擇隨中子的能量變化而變化,以208Pb 為例,其非彈性散射涉及的反應(yīng)道包括208Pb(n,2n)207Pb,208Pb(n,3n)206Pb,208Pb(n,n')208PB-L1,208Pb (n,n')208PB-L2,208Pb(n,n')208PB-L3 等,其中(n,n')中的208PB-L1,L2和L3 分別表示208Pb 的第一、第二和第三激發(fā)態(tài).以上給出的幾種反應(yīng)道均為有閾反應(yīng),即僅當(dāng)中子能量達(dá)到某一閾值后反應(yīng)道才能開(kāi)啟.例如對(duì)于208Pb(n,n')208PB-L1 反應(yīng),其反應(yīng)閾值約為2.6 MeV.一般而言,將靶原子激發(fā)到更高能級(jí)的反應(yīng)閾值會(huì)更大.為了精確模擬中子的輸運(yùn)過(guò)程,采用Geant4 提供的高精度中子輸運(yùn)模型,該模型是基于評(píng)價(jià)截面數(shù)據(jù)構(gòu)建的.本工作采用評(píng)價(jià)中子截面數(shù)據(jù)由JEFF-3.3 中子截面數(shù)據(jù)庫(kù)[26,27]提供.

本工作根據(jù)材料成分(Pb,La,Zr,Ti和O 元素)和組分比例構(gòu)建PLZT 材料,組成材料的每種元素的按其自然豐度的核素比例構(gòu)成.構(gòu)建的材料尺寸為10 cm×10 cm×3 cm,并定義其厚度方向(3 cm)為Z軸方向.為了保證入射中子產(chǎn)生的所有次級(jí)粒子能夠充分與材料作用,本工作將中子的入射位置限定在材料XY平面的中心1 cm×1 cm 區(qū)域內(nèi),每個(gè)中子在XY平面內(nèi)的初始位置在該區(qū)域內(nèi)隨機(jī)抽樣.構(gòu)建的材料結(jié)構(gòu)示意圖如圖1 所示,中子輻照區(qū)域遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于材料尺寸,以保證發(fā)生散射的中子仍可與材料發(fā)生相互作用.

圖1 模擬中材料的中子輻照位置示意Fig.1.Schematic diagram of neutron irradiated region in the simulations.

為了獲得不同能量的快中子與PLZT 材料作用的反沖原子能譜,本工作分別模擬能量1—14 MeV(1 MeV 為步長(zhǎng))中子以垂直圖1 所示的平面方向入射PLZT 材料后,中子與物質(zhì)的相互作用過(guò)程.為了保證結(jié)果的統(tǒng)計(jì)性,對(duì)于每個(gè)能量,本工作模擬了105個(gè)中子入射材料后的作用過(guò)程.在模擬過(guò)程中,本工作記錄了中子與材料相互作用產(chǎn)生的反沖原子的位置和能量等信息,并據(jù)此獲得了PLZT 材料中不同元素產(chǎn)生的反沖原子能譜以及其分布信息.

2.2 反沖原子損傷模擬

本工作利用TRIM(Transport of ions in matter)程序[28,29]提供的完全級(jí)聯(lián)碰撞模型模擬反沖原子對(duì)材料的損傷過(guò)程.在該模型中,離子與物質(zhì)原子的碰撞過(guò)程完全通過(guò)二元碰撞理論實(shí)現(xiàn).本工作假設(shè)由中子輻照產(chǎn)生的反沖原子與具有相同能量的離子在物質(zhì)中產(chǎn)生的位移損傷一致,原因在于:1)在材料中輸運(yùn)的載能原子或離子由于與物質(zhì)原子的電荷交換,其電荷態(tài)迅速達(dá)到平衡,該平衡態(tài)不一定為中性態(tài);2)位移損傷主要由載能原子(或離子)的原子核與物質(zhì)原子核碰撞導(dǎo)致.

參與采購(gòu)評(píng)審的人員主要包括采購(gòu)經(jīng)濟(jì)、評(píng)委以及招標(biāo)代理等等，而這每一個(gè)人員所承擔(dān)的工作都是不一樣的。不過(guò)當(dāng)前還沒(méi)有明確的文件來(lái)進(jìn)行界定，進(jìn)而導(dǎo)致評(píng)審人員的工作職責(zé)比較模糊，這樣也就存在著一定的風(fēng)險(xiǎn)。

當(dāng)具有能量為E、原子序數(shù)Z1的初級(jí)反沖原子離開(kāi)其晶格位置時(shí),首先會(huì)在反沖原子發(fā)生的位置形成一個(gè)空位缺陷.該載能原子將在物質(zhì)中繼續(xù)運(yùn)動(dòng)并迅速達(dá)到電荷平衡,形成載能離子.當(dāng)該載能離子與原子序數(shù)為Z2的物質(zhì)原子碰撞后,載能離子的能量變?yōu)镋1,被碰原子的能量為E2.如果E1和E2均大于該物質(zhì)原子的離位閾能Ed,則認(rèn)為由于離子碰撞,在碰撞位置形成一個(gè)新的空位缺陷.同時(shí)物質(zhì)原子將成為次級(jí)離子,其反沖能量為E2減去物質(zhì)原子在晶格位置的結(jié)合能Eb.如果E1＞Ed且E2＜Ed,則碰撞在該處不產(chǎn)生任何缺陷,物質(zhì)原子能量E2通過(guò)聲子振動(dòng)耗散.如果E1＜Ed,E2＞Ed且Z1=Z2,則認(rèn)為碰撞在該位置發(fā)生同種原子替換過(guò)程,并不產(chǎn)生任何缺陷.如若E1＜Ed,E2＞Ed但Z1≠Z2,則認(rèn)為離子Z1在此處沉積形成一個(gè)間隙原子,同時(shí)由于物質(zhì)原子Z2的離位而形成一個(gè)空位.如果E1＜Ed且E2＜Ed,則認(rèn)為在該碰撞位置形成一個(gè)Z1的間隙原子.根據(jù)上述碰撞過(guò)程,程序跟蹤了原始離子和由于碰撞形成的所有次級(jí)離子的運(yùn)動(dòng)過(guò)程,并記錄了所有碰撞過(guò)程中產(chǎn)生的缺陷.

由于目前未有研究對(duì)鋯鈦酸鉛鑭材料中的離位閾能進(jìn)行報(bào)道,因此本工作按TRIM 推薦值對(duì)材料中各組分元素的離位閾能進(jìn)行設(shè)定,即Pb,La,Zr,Ti 為25 eV,O 為28 eV.本工作在不同離位閾能(25-50 eV 區(qū)間)下模擬了反沖原子在材料中的造成的缺陷,根據(jù)模擬估計(jì)由離位閾能造成的二元碰撞結(jié)果的誤差約為20%.

為了模擬不同類型(包括:Pb,La,Zr,Ti和O)、不同能量的反沖原子對(duì)物質(zhì)的損傷,本工作根據(jù)14 MeV 中子在PLZT 材料中產(chǎn)生的最大反沖原子能量,以2.5 keV 或5 keV 為步長(zhǎng)分別模擬了不同類型、不同能量的反沖原子在材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目.對(duì)于每種類型、每個(gè)能量的反沖原子,模擬了1000 個(gè)離子在材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目,并對(duì)結(jié)果求平均以減小由于離子作用的隨機(jī)性而引入的統(tǒng)計(jì)誤差.

3 模擬結(jié)果與分析

3.1 反沖原子能譜

通過(guò)中子輸運(yùn)過(guò)程模擬,本工作分別獲得了1—14 MeV(步長(zhǎng)為1 MeV)中子在PLZT 材料中產(chǎn)生的不同類型的反沖原子(Pb,La,Zr,Ti和O)能譜,分別記為:ΦPb(En,E′) ,ΦLa(En,E′),ΦZr(En,E′),ΦTi(En,E′)和ΦO(En,E′),其中En為中子能量,E’為反沖原子能量.作為實(shí)例,圖2(a)和2(b)分別給出了中子能量為3 MeV和10 MeV 情況下,中子與材料作用產(chǎn)生不同類型原子的反沖能譜.圖中藍(lán)色、綠色、黑色、藍(lán)綠色和紅色點(diǎn)線分別代表Pb,La,Zr,Ti 以及O 的反沖原子能譜.從圖中所示能譜看出,對(duì)于所有類型的反沖原子而言,其能量分布向低能聚集.該分布特點(diǎn)符合彈性散射的一般規(guī)律,在彈性散射過(guò)程中,大多數(shù)中子發(fā)生小角度散射,產(chǎn)生低能反沖原子;大角度散射可產(chǎn)生較大能量的反沖原子,然而大角度散射概率一般較小,因此能量分布會(huì)向低能偏聚.

圖23 MeV(a)和10 MeV(b)中子輻照3 cm 厚PLZT 材料產(chǎn)生的初級(jí)反沖原子能譜Fig.2.Energy spectra of primary kinetic atoms produced by 3 MeV (a) and 10 MeV (b) neutron irradiation in PLZT with a thickness of 3 cm.

反沖原子能譜的最大能量(Emax)決定了能譜的范圍,從模擬結(jié)果和圖2 可以看出,反沖原子的最大能量與中子能量和反沖原子的類型有關(guān).在反沖原子類型相同的情況下,中子能量越大,反沖原子能譜的最大能量越大.例如,圖2(b)中10 MeV中子在PLZT 材料中產(chǎn)生的反沖O 原子的最大能量為約2200 keV;而圖2(a)中3 MeV 中子產(chǎn)生的反沖O 原子的最大能量為約660 keV;在中子能量相同時(shí),不同類型的反沖原子的最大能量從高到低依次為:該趨勢(shì)從圖2(a)和2(b)中均可得出.

在彈性散射過(guò)程中,中子與物質(zhì)作用產(chǎn)生的最大反沖能量可以由(1)式計(jì)算

為了驗(yàn)證上述結(jié)論,在模擬中分別統(tǒng)計(jì)了由彈性散射作用和非彈性散射作用產(chǎn)生反沖原子的數(shù)目,結(jié)果如圖3 所示.紅色點(diǎn)線為不同能量下彈性散射過(guò)程引起的反沖原子數(shù)目,藍(lán)色點(diǎn)線為非彈性散射導(dǎo)致的反沖原子數(shù)目.從圖3 可以看出,對(duì)于能量為1—14 MeV 的快中子而言,由彈性散射作用產(chǎn)生的反沖原子數(shù)目遠(yuǎn)大于非彈性散射反沖原子,該結(jié)果證明在不考慮該能區(qū)中子與材料原子的共振反應(yīng)的前提下,由彈性散射作用產(chǎn)生的反沖原子占主導(dǎo).然而,值得說(shuō)明的是,此處彈性散射產(chǎn)生的反沖原子包括發(fā)生非彈性散射后的中子再次與物質(zhì)發(fā)生彈性散射作用產(chǎn)生的反沖原子.此外,從圖3 可以看出,隨著中子能量的增大,彈性散射作用產(chǎn)生的反沖原子數(shù)目呈現(xiàn)減小趨勢(shì),而非彈性散射產(chǎn)生的反沖原子數(shù)目在4—8 MeV 附近最多.

圖3 彈性散射和非彈性散射過(guò)程引起的反沖原子數(shù)目Fig.3.Number of recoils caused by elastic scattering and inelastic scattering.

圖4 對(duì)應(yīng)左側(cè)Y軸的紅色點(diǎn)線給出了1—14 MeV 中子輻照3 cm 厚PLZT 材料產(chǎn)生的總的反沖原子數(shù)目,從圖4 可以看出,1 MeV 中子與3 cm 厚PLZT 材料作用產(chǎn)生的反沖原子數(shù)目明顯大于2—14 MeV 中子,即1 MeV 中子與PLZT 材料的作用截面大于2—14 MeV 中子.同時(shí),在模擬中發(fā)現(xiàn),部分中子在輻照3 cm 厚的PLZT 材料時(shí)并未與任何材料原子發(fā)生相互作用而直接穿出,圖4 對(duì)應(yīng)右側(cè)Y軸的藍(lán)色點(diǎn)線是105個(gè)中子輻照材料時(shí)直接穿出而未與材料發(fā)生任何作用中子數(shù)目.從圖4 可以看出,對(duì)于1 MeV 的中子而言,約20%的中子直接穿出材料;對(duì)于2—14 MeV 的中子而言,約40%—60%的中子直接穿出.該結(jié)果與反沖原子數(shù)目結(jié)果一致表明,相比與2—14 MeV中子,1 MeV 中子與PLZT 材料的作用截面更大,發(fā)生相互作用的中子數(shù)目更多.

圖41 —14 MeV 中子輻照3 cm 厚PLZT 材料產(chǎn)生的反沖原子數(shù)目(對(duì)應(yīng)左側(cè)Y 軸的紅色點(diǎn)線)和未與材料發(fā)生作用的中子數(shù)目(對(duì)應(yīng)右側(cè)Y 軸的藍(lán)色點(diǎn)線)Fig.4.Number of recoils (corresponding to the red dotted line and the left Y-axis) and the number of neutrons without interaction(corresponding to the blue dotted line and the right Y-axis) during irradiation of neutrons with energies from 1 to 14 MeVin PLZT with a thickness of 3 cm.

3.2 離子損傷

圖5 展示了不同能量、類型的離子在PLZT材料中產(chǎn)生的空位缺陷數(shù)目其中k分別代表Pb,La,Zr,Ti和O 五種元素,E’為離子能量.本工作采用的二元碰撞模型中,程序分別跟蹤了材料中空位和間隙原子的產(chǎn)生過(guò)程.在考慮初級(jí)反沖原子產(chǎn)生的空位缺陷的前提下,空位缺陷的數(shù)目等于間隙原子數(shù)目與離開(kāi)材料的反沖原子數(shù)目之和.對(duì)于中子輻照而言,穿出材料的反沖原子的數(shù)目基本可以忽略,即中子輻照引起的空位缺陷數(shù)目與間隙原子數(shù)目一致.因此,將以輻照在材料中產(chǎn)生的空位缺陷數(shù)目代表材料的損傷.

從圖5 可以看出,對(duì)于任何類型的離子而言,隨著能量的增大,其在材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目也隨之增大.然而,在相同能量下,O 離子(圖中黑線)產(chǎn)生的輻照缺陷數(shù)目明顯小于Ti 離子(圖中綠線),同時(shí)Ti 離子產(chǎn)生的輻照缺陷數(shù)目小于Pb,La和Zr 離子(分別為圖中紅線、藍(lán)線和藍(lán)綠色線).該結(jié)果與離子的質(zhì)量有關(guān),相同能量下,質(zhì)量數(shù)較小的離子在PLZT 材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目相對(duì)較少.對(duì)于O 離子,從圖5 可以看出,當(dāng)其能量高于約800 keV 后,由于電子能損的增大和核能損的減小,其在材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目明顯增速變緩.

圖5 不同能量、類型的離子在PLZT 材料中產(chǎn)生的空位缺陷數(shù)目Fig.5.Number of vacancies produced by different types of ions in PLZT.

3.3 中子損傷以及深度分布

根據(jù)1—14 MeV 中子在PLZT 材料中產(chǎn)生的反沖原子能譜和不同能量反沖原子在材料中引起的缺陷數(shù)目,采用(2)式對(duì)中子在3 cm 厚的PLZT材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目進(jìn)行了計(jì)算:

其中k=1,2,3,4和5,分別代表Pb,La,Zr,Ti和O 五種元素,Φk(En,E′) 是能量為En的中子產(chǎn)生的第k種元素的反沖原子能譜,代表能量為E’的第k種元素離子在PLZT 材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目.

圖6 中藍(lán)色點(diǎn)線展示了1—14 MeV 中子在3 cm 厚PLZT 材料中平均每個(gè)中子產(chǎn)生空位缺陷數(shù)目,其中缺陷數(shù)目的誤差約為20%,主要來(lái)源于由二元碰撞結(jié)果引入的誤差.從圖6 可以看出,1 MeV 中子在材料中可產(chǎn)生更多的輻照缺陷.在考慮計(jì)算誤差的前提下,該能區(qū)的中子在PLZT材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目隨對(duì)中子能量不敏感.采用直線對(duì)該能區(qū)內(nèi)中子的位移缺陷進(jìn)行擬合,結(jié)果如圖中紅色虛線所示.根據(jù)擬合結(jié)果發(fā)現(xiàn)平均每個(gè)中子在3 cm 厚的PLZT 材料中產(chǎn)生的空位缺陷數(shù)目約為:460 ± 120 個(gè).從反沖原子數(shù)目結(jié)果看(見(jiàn)圖4),1—6 MeV 中子雖然產(chǎn)生的反沖原子數(shù)目稍多,然而由于其反沖原子的平均能量較低,因此最終1—14 MeV 中子在3 cm 厚的PLZT 材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目隨中子能量變化不大.

圖61 —14 MeV 中子在3 cm 厚PLZT 材料中平均每個(gè)中子產(chǎn)生的空位缺陷數(shù)目Fig.6.The average number of vacancy defects inducedby irradiation of neutrons with energies range from1 to14 MeV in PLZT material with a thickness of 3 cm.

根據(jù)本工作的研究結(jié)果,在已知中子注量的前提下,可以對(duì)該能區(qū)范圍內(nèi)的中子輻照PLZT 材料時(shí)產(chǎn)生的缺陷濃度進(jìn)行計(jì)算.以中子注量為1×1015cm—2為例,其在3 cm 厚的PLZT 材料中產(chǎn)生的空位缺陷數(shù)目約為4.6×1017個(gè),考慮空位和間隙原子兩種缺陷,總?cè)毕轁舛葹?.0×1017cm—3.該缺陷濃度遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于PLZT 物質(zhì)原子濃度約 1022cm—3,缺陷濃度與物質(zhì)原子的濃度比約為10—5,因此常規(guī)的電子顯微鏡以及X 射線衍射等技術(shù)難以觀察到PLZT 材料在1×1015cm—2注量下的輻照缺陷.Kulikov 等[11]根據(jù)1×1022m—2中子輻照PLZT 后材料極化性質(zhì)的變化估計(jì)了輻照導(dǎo)致的氧空位缺陷濃度,約為物質(zhì)原子的0.0015,利用本工作結(jié)果計(jì)算,其總的空位濃度為0.0035,兩個(gè)結(jié)果在同一量級(jí).Kulikov 等[11]的研究中采用的中子能量與本工作不同,且他們給出的缺陷濃度僅為氧空位濃度.在考慮以上因素影響的情況下,可以認(rèn)為本工作結(jié)果與Kulikov 等[11]的結(jié)果一致.

為了進(jìn)一步研究中子輻照缺陷在材料內(nèi)的深度分布,將3 cm 厚的材料等分為30 份(每份厚度為1 mm),并根據(jù)(2)式計(jì)算在每個(gè)厚度內(nèi)的輻照缺陷數(shù)目.在輻照損傷位置統(tǒng)計(jì)時(shí),認(rèn)為反沖原子發(fā)生的位置即為缺陷產(chǎn)生的位置.在計(jì)算過(guò)程中,并未考慮反沖原子運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致的位置變化,原因在于反沖原子在材料中的射程相對(duì)于統(tǒng)計(jì)厚度而言可以忽略.即使對(duì)于本工作中涉及的射程最大的反沖原子(約3 MeV O 離子)在PLZT 材料中的射程仍在3 μm 范圍之內(nèi),因此所有反沖原子的射程遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于統(tǒng)計(jì)厚度.圖7(a)—7(d)分別給出了1,3,10和14 MeV 中子在PLZT 材料中平均每個(gè)中子產(chǎn)生的輻照缺陷數(shù)目隨深度的變化.從圖7(a)可以看出,對(duì)于1 MeV 的中子,其在材料中產(chǎn)生的輻照缺陷數(shù)目隨著深度的增大呈現(xiàn)近線性減少的趨勢(shì),在中子穿過(guò)3 cm 厚的PLZT 材料后,其在材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目減少近50%;而對(duì)于3,10和14 MeV 中子而言,其在材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目也隨著深度的增大而有所變化,但在穿過(guò)3 cm 厚的PLZT 材料后缺陷數(shù)目的下降幅度小于20%.由于1—14 MeV 中子在3 cm 厚PLZT 材料中缺陷數(shù)目隨深度出現(xiàn)一致性下降的趨勢(shì),因此認(rèn)為3 cm 厚PLZT 在該能區(qū)快中子輻照條件下不能看作“薄靶”.

圖7 平均每個(gè)1 MeV(a),3 MeV(b),10 MeV(c)和14 MeV(d)中子在PLZT 材料中產(chǎn)生的空穴缺陷數(shù)目隨深度的變化Fig.7.The depth distribution of vacancies produced by neutrons with energy of 1 MeV (a),3 MeV (b),10 MeV (c) and 14 MeV(d) in PLZT.

為了保證與PLZT 材料發(fā)生作用的中子為本工作設(shè)定的單能中子,對(duì)厚度為1 mm 的PLZT材料的中子輻照進(jìn)行了模擬,并計(jì)算了1—14 MeV中子輻照在1 mm 厚PLZT 材料中引起的缺陷數(shù)目.在1 mm 厚度的材料中,即使對(duì)于本工作中截面最大的1 MeV 中子,與材料發(fā)生相互作用的數(shù)目?jī)H占入射中子數(shù)目的約5%,同時(shí)絕大部分與材料作用的中子僅發(fā)生單次作用.在該情況下中子在材料中產(chǎn)生的缺陷數(shù)目如圖8 中藍(lán)色點(diǎn)線所示,圖中紅色點(diǎn)線表示在3 cm 厚的PLZT 中,中子在平均每mm 厚的材料中產(chǎn)生的空位缺陷數(shù)目.從圖8可以看出,快中子在3 cm 厚靶中引起的平均位移損傷比1 mm 薄靶結(jié)果大20%左右.該結(jié)果與中子在材料中的輸運(yùn)過(guò)程有關(guān),由于PLZT 材料組分復(fù)雜,因此,影響中子與物質(zhì)作用過(guò)程的因素也十分復(fù)雜.通過(guò)分析認(rèn)為導(dǎo)致厚靶中平均位移損傷濃度增大的原因有:1)快中子與材料作用具有較大的(n,2n)反應(yīng)截面,該作用過(guò)程可以使中子數(shù)目在厚靶中增多,從而使其在厚靶中引起的缺陷數(shù)目增多;2)中子在厚靶中的散射可以增大中子在材料中的運(yùn)動(dòng)路徑;3)非彈性散射(n,n')過(guò)程可以使該能區(qū)的中子迅速慢化,而慢化后的中子與物質(zhì)有較大的作用截面.由此可以看出,中子在厚靶材料中產(chǎn)生的位移損傷與中子的輸運(yùn)過(guò)程密切相關(guān).

中子位移損傷在3 cm PLZT 材料中隨深度略有下降的原因是由于中子在PLZT 中的大角度散射(甚至背散射)導(dǎo)致.通過(guò)查詢中子與O 作用的微分截面數(shù)據(jù)庫(kù)[26,30],發(fā)現(xiàn)1 MeV 中子與O 原子作用具有較大的大角度散射截面,因此1 MeV 中子在PLZT 物質(zhì)中運(yùn)動(dòng)過(guò)程中會(huì)有較大概率發(fā)生大角度散射,發(fā)生背散射的中子將會(huì)在材料的表層產(chǎn)生更多反沖原子,因此導(dǎo)致材料中損傷隨著深度出現(xiàn)一致性減少的趨勢(shì).

圖81 —14 MeV 中子在1 mm PLZT 材料和3 cm PLZT材料中每毫米內(nèi)的空位缺陷數(shù)目Fig.8.Number of vacancies per millimeter produced by neutrons with energies from 1 to 14 MeV in PLZT materials with different thicknesses (1 mm and 3 cm).

此外,從圖8 可以看出,除1 MeV 中子在薄靶中產(chǎn)生的位移損傷明顯較大之外,2—14 MeV 中子無(wú)論在3 cm 厚靶還是在1 mm 薄靶中引起位移損傷隨能量的變化不大.因此,在模擬精度范圍內(nèi)可近似認(rèn)為該能區(qū)中子在薄靶中產(chǎn)生的位移損傷幾乎不隨能量的變化而變化.

4 結(jié)論

本工作結(jié)合中子輸運(yùn)和材料損傷兩種蒙特卡羅模擬方法模擬了1—14 MeV 能量中子在PLZT材料中產(chǎn)生的反沖原子能譜和不同能量、類型的反沖原子在材料中引起的缺陷數(shù)目,并根據(jù)模擬結(jié)果計(jì)算了1—14 MeV 中子在3 cm 厚PLZT 材料中產(chǎn)生的空位缺陷數(shù)目和深度分布以及在1 mm 的“薄靶”中的產(chǎn)生的缺陷數(shù)目.結(jié)果表明,1)中子在材料中產(chǎn)生的反沖原子主要由彈性散射過(guò)程產(chǎn)生,其在材料中產(chǎn)生的位移損傷分布與中子與材料的作用過(guò)程密切相關(guān);2)在模擬精度范圍內(nèi),1—14 MeV 中子在1 mm和3 cm 厚PLZT 材料中產(chǎn)生的位移缺陷數(shù)目隨中子能量變化不敏感,其在3 cm 材料中產(chǎn)生的空位缺陷數(shù)目約為460 ± 120個(gè)/中子;3)中子輻照損傷在3 cm 厚PLZT 材料內(nèi)隨深度略有下降,該下降是由于中子在材料內(nèi)的大角度散射導(dǎo)致.本工作提供了一種計(jì)算復(fù)雜材料中子輻照損傷的方法,同時(shí)給出了1—14 MeV 中子在1 mm—3 cm 厚輻照缺陷的數(shù)目.該結(jié)果可用來(lái)估計(jì)1—14 MeV 區(qū)間內(nèi)任意能譜中子在1 mm—3 cm PLZT 材料中產(chǎn)生的位移損傷,結(jié)果可為基于PLZT 材料的電子器件的中子輻照損傷研究提供幫助.

本研究工作得到蘭州大學(xué)超算中心支持.