非對稱波形激光驅動的氫原子高次諧波頻移及控制*

魏博寧 焦志宏 周效信

(西北師范大學物理與電子工程學院,蘭州 730070)

提出了一種利用非對稱波形激光脈沖與原子相互作用在隧穿區(qū)發(fā)射高次諧波譜的大頻移方案.通過數值求解偶極近似下的三維含時薛定諤方程,研究了該激光驅動氫原子發(fā)射的高次諧波特性.結果表明,利用上升沿與下降沿不同的非對稱激光驅動氫原子所發(fā)射的高次諧波在截止位置附近發(fā)生了大的頻率紅移和藍移,通過改變激光脈沖的上升沿或下降沿,能調控諧波的頻移量.產生頻移的原因是激光脈沖上升沿或下降沿對諧波貢獻的不同所致,當下降沿發(fā)射諧波的貢獻大于上升沿的貢獻時,諧波發(fā)生紅移,反之則發(fā)生藍移.通過改變激光脈沖波形,在隧穿電離區(qū)能夠調控截止位置附近原子發(fā)射的高次諧波頻率,對于給定的某一階諧波,調控的范圍可從奇次階到鄰近偶次階之間的任意頻率處.

1 引言

原子分子在強激光場中發(fā)射的高次諧波[1,2]具有很寬的頻譜,其頻率范圍能覆蓋到紫外和極紫外、甚至軟X 射線波段,是相干性很好的高頻光源[3],由于有寬頻的特點,也是獲得脈寬阿秒(1 阿秒=10—18秒)量級超短脈沖的主要途徑[4-7],而且,原子分子發(fā)射的高次諧波還可用來探測原子分子內部結構的信息[8,9].因此,研究原子分子在強激光場中發(fā)射高次諧波的性質,是令人感興趣的重要內容.原子分子發(fā)射的高次諧波具有如下的典型特征:低階諧波的強度會隨著階數增加快速下降,然后展示有一個頻率較寬的平臺區(qū)域.在平臺區(qū)域,諧波的強度變化不大,最后在某一階處突然截止(cutoff),其發(fā)射過程可以用半經典的“三步模型”來描述[10]:原子或分子中的電子在強激光場作用下發(fā)生隧穿電離,然后,被電離的電子在激光場的作用下離開母離子,當激光場反向時,電子返回并在激光場作用下獲得動能,最后與母離子復合,發(fā)射出高次諧波.可以證明,原子分子在單色激光場作用下,每半個周期會出現(xiàn)一個電子波包,在激光場的持續(xù)作用下,所有出現(xiàn)的電子波包疊加后,只能發(fā)射頻率等于激光頻率奇數倍的光子[11],即高次諧波.相對于同步輻射和自由電子激光系統(tǒng),高次諧波作為相干高頻光源具有獨特的優(yōu)勢[12],不僅是小型的桌面系統(tǒng),而且,頻率能覆蓋很寬的波段范圍,可滿足多學科領域的需求.雖然,高次諧波的頻率范圍很寬,但當驅動激光的頻率一定時,獲得的任一階諧波的頻率就一定為(2n+1)ω(其中ω為激光的圓頻率,n為整數),相鄰階諧波之間的頻率差為2ω.在實際應用領域,如果需要的高頻光源對頻率有嚴苛要求的話,例如需要的頻率剛好處在2ω之間的任意頻率時,高次諧波就很難滿足要求,因此實現(xiàn)對高次諧波譜的頻率進行調控有重要的應用價值.當然,在一些特殊情況下,原子分子所發(fā)射諧波的頻率也會發(fā)生一定程度的紅移和藍移,已有實驗和理論研究證實不僅原子在激光場中發(fā)射的諧波會有少許的藍移[13]或紅移[14],而且,分子在激光場中發(fā)射的諧波也會發(fā)生一定的紅移[15].不過一般情況下,諧波的這種藍移或紅移量都很小.只有在高強度激光作用下,甚至飽和光強以上的激光場驅動原子,高次諧波譜有可能產生較大程度的頻移(包括紅移或藍移),如Shin 等[16]利用高強度激光與原子相互作用產生高次諧波的研究中,在截止位置附近得到了較大的藍移,藍移程度隨激光強度的增大而增大,最大藍移可達2ω,從而實現(xiàn)了對高次諧波頻率的調控.由于這類諧波藍移的發(fā)生需要強度很高的激光,一般在過壘電離區(qū)域,在激光的上升沿能夠把原子全部電離,使得激光場在電場分量達到最大值之前就將原子的基態(tài)耗盡,導致在激光的下降沿無諧波發(fā)射.在過壘電離區(qū)域,原子發(fā)射高次諧波的效率一般都較低,而在隧穿區(qū)域具有更高的發(fā)射效率,因此,較大幅度的諧波頻率紅移(或藍移)較難在隧穿區(qū)域實現(xiàn).

近年來隨著激光脈沖整形技術的成熟,實現(xiàn)任何形狀的激光脈沖輸出已成為可能[17,18],最近的研究表明,在激光通過納米等離基元過程中能夠實現(xiàn)飛秒量級的不對稱波形脈沖 (即脈沖的上升沿和下降沿經歷的時間不同)[19].為此,本文提出了一個在隧穿區(qū)域能夠使得原子發(fā)射諧波頻率產生較大幅度紅移和藍移的方案,利用強度在隧穿電離區(qū)域的不對稱波形激光脈沖驅動氫原子,實現(xiàn)對截止位置附近高次諧波的紅移或藍移的控制,通過調節(jié)激光下降沿寬度,調控高次諧波的紅移幅度.反之,也可通過調節(jié)激光上升沿時間寬度,調控高次諧波的藍移幅度.通過控制激光場波形的不對稱性,在隧穿區(qū)域,實現(xiàn)了對高次諧波截止位置附近頻率紅移或藍移幅度的控制,在紅移情況下,高次諧波頻移的范圍可從奇次階降至鄰近的偶次階之間的任一頻率處;而對于藍移的情況,則高次諧波頻移可從奇次階增大到鄰近的偶次階間的任一頻率位置.

2 理論方法

研究氫原子在激光場中發(fā)射高次諧波的性質,需要計算原子在激光場中的感生偶極加速度,為此,首先需數值求解氫原子在激光場中的三維含時薛定諤方程,得到氫原子在激光場中的含時波函數.在偶極近似下,由于在長度規(guī)范和速度規(guī)范下求解含時薛定諤方程能夠得到相同的結果[20],本文選用長度規(guī)范下進行求解.氫原子在線偏振激光場中運動的含時薛定諤方程為(無特殊說明,文中均采用原子單位):

這種算符分裂方式的優(yōu)點是避免了通常分裂算符法在演化過程中需要在坐標和動量空間的反復變換.(4)式的演化過程在球坐標下進行,可以通過一個非線性變換,r=L(1+x)/(1 —x+α),將徑向坐標的范圍從[0,Rmax]變換到[—1,1],變換中的L為映射參數,α=2L/Rmax,L和Rmax的取值依賴于激光的強度(L,Rmax分別取30和130 arb.units).這種變換在近核附近的網格點取的較密,而在遠核空間的網格點取的相對稀疏,這樣既能保證計算結果的準確性,又能節(jié)約計算時間.在計算過程中通過對(4)式的重復演化,一直計算到激光脈沖結束,從而得到在激光脈沖作用下氫原子的含時波函數.

氫原子的含時波函數求得之后,再由Ehrenfest定理計算氫原子的感生偶極加速度:

這時通過傅里葉變換將時域信號a(t) 變換到頻域,得到高次諧波的強度為

為了詳細分析原子在激光場中發(fā)射高次諧波譜的時間結構,即任一頻率的諧波隨時間的變化關系,利用小波變換來計算諧波的頻率與時間關系[22]:

式中,wt0,ω(t)[ω(t-t0)],這里的Morlet小波變換窗函數表示為

由窗函數的形式可以看出,Aω(t0,ω) 除了依賴誘導偶極加速度外,還與參數τ的大小有關.當諧波頻率一定時,取不同的τ值,盡管Aω(t0,ω) 值的絕對大小會有一定差別,但其隨時間演化的規(guī)律卻與τ值的關聯(lián)度很小.

3 結果與討論

提出利用非對稱形狀的線偏振激光脈沖驅動氫原子發(fā)射高次諧波,這種非對稱形狀是指激光脈沖的上升沿和下降沿經歷的時間不同.采用兩類不同的非對稱形狀激光脈沖驅動原子,定義上升沿時間小于下降沿時間的激光脈沖為下降類脈沖(圖中記為Falling type),或者相反為上升類脈沖 (圖中記為Rising type).為研究方便,取激光上升沿和下降沿的電場分量為線性增加或下降.在對下降類和上升類激光脈沖驅動原子發(fā)射高次諧波的研究中,依次采用3 種不對稱波形的激光(分別標記為Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ).對于下降類脈沖,上升沿時間取為3T0,下降沿時間依次取為31T0,23T0,15T0(其中T0=2πc/λ0為激光的周期,激光波長λ0=1064 nm);對于上升類脈沖,則相反.

當上升沿相同,而下降沿不同時,氫原子發(fā)射的高次諧波在截止位置附近的特點.圖1(a)給出了Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ 3 種不同下降類脈沖的激光形狀,依次分別由黑色點虛線、紅色雙點虛線和藍色實線表示.由于研究隧穿區(qū)域原子發(fā)射高次諧波的性質,因此激光峰值強度均取為I=2×1014W/cm2.分別計算了該強度激光驅動下氫原子發(fā)射的高次諧波譜,圖1(b)給出了在截止位置附近的計算結果.為了說明諧波移動的大小,圖中還給出了相同強度下對稱的梯形激光脈沖產生的諧波譜,其頻率正好是激光頻率的奇數倍,如圖1(b)紫紅色虛線所示.對比觀察梯形激光產生的第67 階諧波(標記為H67),Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ種激光脈沖驅動下原子發(fā)射的諧波均向低頻方向,即長波方向移動 (如圖1(b)黑色箭頭所示),說明諧波發(fā)生紅移.并且紅移大小與下降沿持續(xù)時間有關.隨著激光脈沖下降沿時間的減小,產生諧波的紅移更明顯,甚至達到相鄰低一階的偶數階,截止位置附近的H65—H71 諧波皆如此,說明通過控制激光脈沖下降沿的快慢,能夠控制諧波的紅移量.從圖1 還可以看出,比H65 階低的諧波發(fā)生了一定程度的譜線分裂,這一現(xiàn)象在更強激光與原子相互作用過程中也會出現(xiàn),可以歸結為多個電子路徑干涉的結果[23,24],在本文所研究的隧穿區(qū),平臺區(qū)諧波的分裂也歸結為多軌道干涉的結果.

圖1 (a)下降類激光脈沖波形;(b)氫原子發(fā)射的高次諧波譜,箭頭表示諧波頻移的方向Fig.1.(a) Waveform of laser pulse in falling type;(b) HHG spectra of H atom(arrow indicates the direction of frequency shift).

為考察諧波紅移的大小隨激光下降沿的變化,對第I和III 種脈沖驅動下的偶極加速度進行時頻分析,結果如圖2 所示.從圖2(c)和2(d)可以看出,無論是第I 還是第III 種波形的情況,諧波的發(fā)射主要是在激光的下降沿發(fā)生的,而在激光上升沿,只有當激光強度接近最大值時才有很弱的發(fā)射,這樣就導致在上升沿諧波的發(fā)射受到抑制,下降沿發(fā)射諧波的強度遠大于上升沿的貢獻,而且,紅移量也不同,后者大于前者.為了解發(fā)生這種諧波紅移現(xiàn)象的原因,可以通過強場近似理論進行分析.根據單原子的強場近似理論,第n階諧波的瞬時能量Ωn與激光強度隨時間的變化率有關[25]:

圖2 (a) (b) 下降類第I,III 型激光脈沖波形;(c) (d)相應高次諧波的時頻分析Fig.2.(a) (b) Laser waveform I,III in falling type;(c) (d) time-frequency profile of theHHG spectra.

式中,ω0為激光圓頻率,φdip為原子偶極加速度的瞬時相位,αn為依賴于諧波階數n(n為奇數) 的比例系數,I為激光的瞬時強度.由(9)式可看出,第n階諧波的瞬時能量與激光強度的變化有關,當激光脈沖處在上升沿時,?I/?t＞0;而在激光脈沖的下降沿,則?I/?t＜0.對于上述的諧波發(fā)射情況來說,上升沿對諧波的貢獻極小,下降沿發(fā)射諧波的貢獻占主導地位.在下降沿階段,由于?I/?t＜0,由(9)式可以發(fā)現(xiàn),第n價諧波能量在nω0基礎上有所減小,即發(fā)生諧波的紅移.并且,紅移大小與激光強度變化率有關,下降沿變化越快,則諧波的紅移就越顯著,這也正是圖2(d)紅移量大于圖2(c)的原因.通過控制激光脈沖下降沿變化的快慢,就能控制諧波的紅移量,從計算的結果可以看出,使用第III 種激光脈沖,在截止位置附近(即H65—H71)諧波的紅移程度可達到相鄰較低階的偶數階諧波處(如圖1(b)所示).分析認為,當激光脈沖上升沿發(fā)射的諧波貢獻遠遠大于下降沿貢獻時,這時?I/?t＞0 時,諧波的頻譜移動會與上述情況相反,即發(fā)生諧波的藍移.

圖3(a)給出了上升類脈沖情況下Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ三種不同形狀的激光波形,激光峰值強度與下降類脈沖的相同,相應氫原子發(fā)射的諧波譜如圖3(b)所示.與圖1(b)結果相反,這時在截止位置附近的諧波向高頻方向移動(圖中黑色箭頭),發(fā)生藍移.藍移大小與激光脈沖的上升沿有關,上升沿的激光強度變化越大,則藍移的程度就越大,也能夠從奇數階移動到鄰近的偶數階(更高一階).通過相應的時頻分析(見圖4(c)和4(d))可以看出,諧波的發(fā)射主要在脈沖的上升沿,而在脈沖的下降沿期間幾乎沒有諧波發(fā)射.在這種情形下,上升沿激光脈沖的?I/?t ＞0,根據(9)式的表示,諧波會在奇數階的位置發(fā)生藍移,而藍移的大小,可以通過調控激光脈沖上升沿變化的快慢來實現(xiàn).

圖3 (a) 上升類激光脈沖波形;(b)氫原子發(fā)射的高次諧波譜,箭頭表示諧波頻移的方向Fig.3.(a) Waveform of laser pulse in rising type;(b) HHG spectra of H atom(arrow indicates the direction of frequency shift).

圖4 (a) (b)上升類第I,III 種激光脈沖;(c) (d)相應高次諧波的時頻分析Fig.4.(a) (b) Laser waveform I,III in rising type;(c) (d) time-frequency profile of the HHG spectra.

以H65 階諧波為例,圖5(a)和5(b)給出氫原子在不同激光波形脈沖驅動下諧波的紅移和藍移量,圖中的頻移量Δn以階數為單位給出,脈沖波形分別與圖1(a)和3(a)中的激光脈沖相對應.最大的紅移或藍移量Δn約為—1 或+1,即第n階諧波可以紅移至第n— 1 階處,或者藍移至第n+1 階處,并且,通過控制非對稱激光脈沖的上升沿或下降沿,能夠使該階諧波頻移在奇數諧波和相鄰的偶數諧波之間的任何位置.此外,通過諧波的頻移量和其相應的發(fā)射時間可以估算頻移量Δn與激光強度變化率?I/?t之間的關系.如果通過時頻分析得到諧波發(fā)射時間Δt,通過激光包絡就可以估算激光強度變化率ΔE2/Δt,其中E2(t)為激光波形平方,即強度的包絡.對于H65 紅移諧波在下降類第III 種場驅動下,原子發(fā)射諧波的時間范圍Δt約為3.5T0—4T0,激光強度隨時間的變化率就可根據[E2(3.5T0) —E2(4T0)]/Δt估算出來.圖5(c)分別給出了H61和H65 階的紅移量(藍移量)與激光強度變化率之間的關系,其中,紅色點線表示紅移,藍色點線表示藍移.如圖5(c)所示,諧波紅移和藍移的大小與激光強度變化率成線性關系,這與(9)式的結論一致.圖5(c)還可以看出,雖然H61和H65 的隨激光強度的變化率都為線性關系,但是斜率稍有不同,這也說明(9)式中的比例系數αn的大小與階數有關,H65 階的比例系數稍大于H61階的比例系數,即在激光振幅變化率相同的情況下,H65 的紅移量或藍移量稍大于H61 的頻移量.

圖5 (a) (b) H65 階諧波在第III 種激光場下的紅移、藍移量;(c) H61和H65 諧波的紅移量 (藍移量)與激光強度變化率之間的關系Fig.5.(a) (b) The redshift,blueshift of H65 in laser waveform III,respectively;(c) the redshift (blueshift) of H61 and H65 with the rate of change of laser intensity.

以下降類第III 種激光脈沖產生的諧波為例進行討論.根據計算的氫原子在激光場中的時頻分析圖,可以提取出任意價諧波發(fā)射的時間輪廓,圖6給出了H61 階(平臺區(qū))諧波的發(fā)射時間輪廓,為了與截止位置附近的諧波進行比較,圖6 也給出了H65 階(截止區(qū))諧波的時間輪廓,實線為諧波發(fā)射的時間輪廓,豎直虛線表示自由電子回碰母離子的時刻,它是通過準經典理論的計算獲得[10].在H61 階諧波發(fā)射過程中,超過半高的發(fā)射峰有5 個(圖6(a)),其中第1,2,5 個峰的發(fā)射時間略早于經典計算的返回時刻,表明這3 個發(fā)射事件是短軌道過程,而第3,4 峰的發(fā)射時刻與經典計算的返回時刻重合,表明這兩個發(fā)射事件的長短軌道重疊,因此,H61 階諧波發(fā)射的主要貢獻來自于這5 個電子波包與母離子的回碰復合,既有短軌道的貢獻,也有長軌道貢獻,而H61 階的諧波 (見圖6(a)插圖)正是這5次發(fā)射事件干涉的結果,出現(xiàn)了譜線的分裂;而對于H65 階諧波的發(fā)射過程,超過半高的兩個發(fā)射峰2和3 的貢獻是主要的(見圖6(b)),且是長短軌道重疊的(因發(fā)射時刻與經典計算的返回時刻重合)單軌道過程,而另外的兩個短軌道(1和4)的貢獻較小,因此,H65 主要是來自于這兩個發(fā)射強度相當的單軌道貢獻,其干涉的結果如圖6(b)中的插圖,這一干涉導致譜線的輪廓有稍許的不對稱,但是并未發(fā)生譜線的分裂.

圖6 (a) H61和 (b) H65 階諧波的時間輪廓(下降類第III 種激光場作用)Fig.6.Fig.6,The time profile of H61 (a) and H65 (b) in the laser waveform III of the falling type,respectively.

4 結論

本文提出了一種利用不對稱波形激光脈沖驅動氫原子發(fā)射高次諧波,在隧穿區(qū)產生較大諧波紅移和藍移的方法.通過數值求解氫原子在激光場中的三維含時薛定諤方程,研究了在不對稱波形激光脈沖作用下,激光波形不對稱程度對原子發(fā)射諧波頻率的影響.通過調控激光脈沖的上升沿或下降沿的持續(xù)時間,能夠實現(xiàn)截止位置附近諧波頻率的調控,調控的范圍可以從奇數階次到鄰近的偶數階次之間的任意頻率處,通過向下鄰近的偶數階(紅移)和向上鄰近的偶數階(藍移),能夠覆蓋相鄰奇數階之間2ω范圍的任意頻率.相對于文獻[16]僅能在過壘區(qū)實現(xiàn)較大頻移的方法,本文方案可以在隧穿區(qū)實現(xiàn).借助于激光通過等離基元過程對激光進行整形獲得不對稱波形的激光脈沖[19],其不對稱程度可以通過改變等離基元的結構實現(xiàn),借助于這類不對稱激光驅動原子,在隧穿區(qū)同樣能夠實現(xiàn)諧波的較大頻移,且隧穿區(qū)原子發(fā)射諧波的效率較高,對于通過高次諧波實現(xiàn)任意頻率的相干輻射輸出具有重要意義.

感謝南昌航空大學杜海偉博士的有益討論.