雙射頻氣體放電制備亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流研究

朱瀟瀟，張佳樂，王明東，馮高平

（航天工程大學(xué) 宇航科學(xué)與技術(shù)系 激光推進(jìn)及其應(yīng)用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 101416）

0 引言

20世紀(jì)末以來，原子的激光冷卻與囚禁取得了輝煌的成果。隨著這項技術(shù)的發(fā)展，亞穩(wěn)態(tài)惰性氣體原子在原子光刻[1]、原子全息術(shù)[2]、原子光學(xué)[3]、冷碰撞物理[4]和精密測量[5]等基礎(chǔ)研究中得到了廣泛的關(guān)注。另一方面，氪原子物理和化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，來源單一，其放射性同位素81Kr（半衰期22.9萬年）和85Kr（半衰期10.8年）是理想的示蹤同位素，廣泛應(yīng)用于地下水年代測定、氣候變化、大氣環(huán)境監(jiān)測[6]等應(yīng)用研究領(lǐng)域。

然而大氣中氪含量稀少（約1ppmv），81Kr和85Kr同位素豐度極低（同位素豐度分別為5.3×10-13和2.5×10-11），對檢測方法的效率和靈敏度要求極高，傳統(tǒng)的低本底計數(shù)法[7]和加速器質(zhì)譜法[8]難以對81Kr和85Kr實(shí)現(xiàn)快速、高效的檢測。1999年盧征天博士提出了原子阱痕量分析技術(shù)（Atom Trap Trace Analysis，ATTA）[9]。該技術(shù)是一種利用激光選擇性俘獲和探測單個被測同位素原子的技術(shù)，利用激光操縱原子，通過使用原子光學(xué)、激光冷卻與囚禁等手段實(shí)現(xiàn)對樣品中被測同位素原子的高靈敏、高選擇以及高效率檢測高效檢測[10]。

亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流制備是原子阱痕量分析技術(shù)的關(guān)鍵技術(shù)瓶頸之一。在ATTA中，需要將氪原子從基態(tài)激發(fā)到亞穩(wěn)態(tài)4p55s[3/2]2（能級壽命為40s），再利用波長811.5nm激光與亞穩(wěn)態(tài)5s[3/2]2→激發(fā)態(tài)5p[5/2]3的二能級系統(tǒng)共振，實(shí)現(xiàn)氪原子的冷卻與囚禁。近年來，中科大激光痕量探測團(tuán)隊實(shí)現(xiàn)了利用真空紫外光激發(fā)[11]和光抽運(yùn)輔助[12]的方式，獲得了較高強(qiáng)度的亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流，目前通常使用基于螺旋諧振腔的射頻放電激發(fā)亞穩(wěn)態(tài)氪原子，其束流強(qiáng)度直接限制了磁光阱的原子俘獲率，制約了ATTA檢測效率和檢測靈敏度的進(jìn)一步提升。

本文提出了一種利用雙射頻驅(qū)動氣體放電激發(fā)亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流的方法，采用兩個螺旋諧振腔同軸串列放置，其中一個螺旋諧振腔用于氣體放電的“點(diǎn)火”，另一個螺旋諧振腔用于產(chǎn)生特定的放電模式，利用激光誘導(dǎo)熒光方法測量了束流強(qiáng)度與放電參數(shù)的變化規(guī)律，最終獲得了雙射頻驅(qū)動氣體放電下的較高強(qiáng)度的氪原子束流。

1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)設(shè)計

設(shè)計并搭建了一套亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流產(chǎn)生與檢測裝置。如圖1所示，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流裝置的真空分系統(tǒng)可以分為氣源腔、放電腔和檢測腔。首先使用一臺渦旋泵粗抽真空，將系統(tǒng)抽至約10-1Pa，再分別使用300L/s的渦輪分子泵抽放電腔與檢測腔，分別抽至約10-5Pa、10-6Pa的高真空，氣源腔、射頻放電腔和檢測腔形成從高到低的氣壓梯度。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experiment

打開微漏閥，旋轉(zhuǎn)旋鈕，由于壓差作用，氪氣形成流向石英管、檢測腔的原子束流。觀測氣壓表，定量氣體樣品通入石英管中，打開射頻放電輸入信號，石英管內(nèi)部發(fā)生氣體放電現(xiàn)象，約有0.1%的氪原子被激發(fā)為亞穩(wěn)態(tài)能級，亞穩(wěn)態(tài)氪原子從石英管出發(fā)，部分與腔壁碰撞損失。在檢測腔處，采用激光誘導(dǎo)熒光檢測方法對原子束流強(qiáng)度進(jìn)行測量。

螺旋諧振腔主要由銅制屏蔽層和螺旋線圈兩部分組成，見圖2。螺旋線圈第一匝處輸入射頻信號，一端焊接在接地板上并將其接地，與輸入射頻信號形成閉合回路，此時輸入阻抗約50Ω。螺旋線圈另一端采用絕緣材料固定在銅制屏蔽層上。銅屏蔽層使電磁場集中于石英管附近，減少了能量損失。設(shè)計并加工的螺旋諧振腔如圖2所示，螺旋線圈內(nèi)徑為27mm，匝數(shù)N=13，螺距L=5.4mm，由直徑Φ=2.7mm的銅絲在專門定制的模具上繞制而成，屏蔽腔內(nèi)徑D=46mm。石英管外徑為19.0mm，石英管、銅線圈與銅屏蔽層同軸放置。

圖2 螺旋諧振腔實(shí)物圖Fig.2 Physical diagram of spiral resonator

相比于傳統(tǒng)的置于真空腔內(nèi)的螺旋諧振腔，實(shí)驗(yàn)設(shè)計并搭建的螺旋諧振腔直接置于大氣中，通過擋板閥與石英管前后真空室隔開，更換螺旋諧振腔時，無需頻繁關(guān)閉、開啟渦輪分子泵，節(jié)約了時間。實(shí)驗(yàn)使用兩個螺旋諧振腔代替?zhèn)鹘y(tǒng)的單諧振腔，實(shí)現(xiàn)放電激發(fā)。兩諧振腔設(shè)計參數(shù)完全相同，串列放置，如圖3所示，接地端均在高壓側(cè)，從低壓側(cè)至高壓側(cè)，依次為螺旋諧振腔1、2。使用雙通道的任意波形發(fā)生器產(chǎn)生正弦射頻電信號，功率經(jīng)功率放大器放大52dB，通過同軸線纜饋入螺旋諧振腔，產(chǎn)生氣體放電。

圖3 雙螺旋諧振腔示意圖Fig.3 Schematic diagram of double spiral resonator

激光誘導(dǎo)熒光（Laser Induced Fluorescence，LIF）檢測方法[13]利用特定原子在特定頻率激光下能激發(fā)熒光的特性，實(shí)現(xiàn)原子束流強(qiáng)度的測量。通過飽和吸收調(diào)頻法[14]，將可調(diào)諧外腔式半導(dǎo)體激光器 （External Cavity Diode laser，ECDL）發(fā)出的激光波長調(diào)節(jié)至811.5nm，在檢測腔，處于亞穩(wěn)態(tài)能級的氪原子吸收該波長的光子，能級躍遷至壽命短的激發(fā)態(tài)5p[5/2]3，后經(jīng)自發(fā)輻射回到亞穩(wěn)態(tài)，期間發(fā)射出方向隨機(jī)的811.5nm的光子，光電探測器實(shí)時將收集到的光信號轉(zhuǎn)化為電信號，電信號經(jīng)電流放大器放大，輸出至示波器。最終，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流的光信號實(shí)時轉(zhuǎn)化為示波器中的電信號，信號輪廓如圖4所示，82Kr、84Kr、86Kr的同位素豐度（分別為11.6%、57%、17.3%）與相應(yīng)熒光信號峰峰高相符。實(shí)驗(yàn)時，以示波器上的84Kr熒光信號峰峰高與放大倍數(shù)的乘積作為相對束流強(qiáng)度值。

圖4 亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流激光誘導(dǎo)熒光信號Fig.4 Laser-induced fluorescence signal diagram of metastable Krypton beam

氣體擊穿放電的發(fā)生，需要特定的閾值條件[15]，單個諧振腔在其一倍頻和三倍頻處，可以實(shí)現(xiàn)氣體放電擊穿；在其它頻率處，氣體不能被擊穿。首先，開啟螺旋諧振腔2信號輸入，調(diào)節(jié)參數(shù)，為氣體放電實(shí)現(xiàn)“點(diǎn)火，然后，開啟螺旋諧振腔1信號輸入，調(diào)節(jié)其信號源峰峰值電壓至較高水平，調(diào)節(jié)頻率，石英管內(nèi)放電狀態(tài)發(fā)生相應(yīng)改變。初步實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在螺旋諧振腔1的一倍頻和三倍頻之外，特定頻率下的放電可產(chǎn)生一定強(qiáng)度的亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流。而當(dāng)螺旋諧振腔2輸入信號為0，石英管內(nèi)未發(fā)生初始放電時，單獨(dú)開啟螺旋諧振腔1信號輸入，調(diào)節(jié)參數(shù)至上述狀態(tài)，氣體不會發(fā)生放電現(xiàn)象。由此可見，在使用螺旋諧振腔2實(shí)現(xiàn)初始放電的條件下，通過調(diào)節(jié)螺旋諧振腔1輸入頻率，實(shí)現(xiàn)了更多模式的氣體放電。

實(shí)驗(yàn)選取了雙射頻工作條件下具有較高束流強(qiáng)度的一個放電模式。分別探討了該放電模式下束流強(qiáng)度隨信號源輸入峰峰值電壓、放電氣壓和頻率三種因素的變化規(guī)律，獲得了特定參數(shù)下的最高強(qiáng)度的亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析

2.1 放電氣壓對亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度的影響

放電氣壓決定了粒子密度，決定了粒子間的碰撞頻度，從而影響亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度。在氣壓較低階段，隨著放電腔氣壓增高，放電腔內(nèi)氪原子基數(shù)增多，粒子間的碰撞頻度增加，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度隨之增高。同時，氣壓升高，會導(dǎo)致電子與氪原子碰撞頻度增加，電子能量降低，從而亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度降低。氣壓對亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度的影響是兩種因素疊加的結(jié)果。因此需要在單射頻與雙射頻不同工作模式下，對亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度隨放電氣壓的變化規(guī)律進(jìn)行測試。單射頻工作時的放電參數(shù)為：射頻功率3Vpp，射頻頻率188MHz；雙射頻工作時的放電參數(shù)為：射頻功率3Vpp，射頻頻率157MHz。

測試結(jié)果如圖5所示，最佳放電參數(shù)輸入時，雙射頻驅(qū)動放電激發(fā)氪原子束流強(qiáng)度明顯高于單射頻放電。單射頻螺旋諧振腔放電時，隨著放電腔氣壓增大，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度增大，在放電腔氣壓為2.1×10-3Pa時，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流相對強(qiáng)度達(dá)到最高水平2.36。繼續(xù)增大放電腔氣壓，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度呈逐漸減小的趨勢。雙射頻驅(qū)動氣體放電時，隨著氣壓的升高，束流相對強(qiáng)度呈現(xiàn)兩個峰疊加的趨勢，氣壓為2.1×10-3Pa時，束流強(qiáng)度出現(xiàn)第一個峰峰值，為2.55，與單射頻放電相仿；氣壓為6.25×10-3Pa時，束流強(qiáng)度出現(xiàn)第二個峰峰值，為4.71，是第一個峰峰值1.8倍。

圖5 亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流相對強(qiáng)度隨氣壓的變化規(guī)律Fig.5 Variation of relative intensity of metastable Krypton atomic beam with pressure

2.2 射頻功率對亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度的影響

在單射頻與雙射頻不同工作模式下，對亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度隨射頻功率的變化規(guī)律分別進(jìn)行測試（如圖6所示）。單射頻工作時的放電參數(shù)為：氣壓2.0×10-3Pa，射頻頻率188MHz；雙射頻工作時的放電參數(shù)為：氣壓6.25×10-3Pa，射頻頻率157MHz。放電氣壓的影響在前文中已作說明，關(guān)于射頻頻率的影響在后文中詳細(xì)說明。

單射頻螺旋諧振腔在射頻信號幅值較低時（Vpp＜1.3V），無法產(chǎn)生并維持氣體放電，束流強(qiáng)度為0。射頻信號幅值在Vpp=1.3～2.5V范圍內(nèi)，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度隨著射頻信號幅值的增大而增高，在Vpp=2.5V時，束流強(qiáng)大達(dá)到最大值，為2.38。當(dāng)射頻功率Vpp＞2.5V時，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度趨于穩(wěn)定。

雙射頻驅(qū)動氣體放電時，隨著射頻功率升高，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度變化呈現(xiàn)明顯不同的三段：當(dāng)射頻信號幅值Vpp＜1.8V時，隨著射頻功率正增加，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度緩慢增加，從0.9增加到1.8，相對變化率為1.0/V；射頻信號幅值從Vpp=1.8增加到Vpp=2.1V，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度從1.9增加到4，變化率為7.0/V；當(dāng)射頻信號幅值Vpp＞2.1V時，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度變化率為0.8/V。從圖6中可以看出，在射頻信號幅值較低時Vpp＜1.8V，單射頻與雙射頻方式驅(qū)動下亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度沒有明顯區(qū)別，基本相等。當(dāng)射頻信號幅值繼續(xù)增加時，雙射頻方式激發(fā)氪原子束流強(qiáng)度明顯高于單射頻放電。在Vpp=1.8V到2.1V之間存在放電狀態(tài)的突變過程，引起的亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度變化率較大。在射頻信號幅值小于和高于該區(qū)間時，等離子體穩(wěn)定在兩個不同的狀態(tài)中，單純由于射頻功率增加引起的亞穩(wěn)態(tài)原子束流強(qiáng)度變化率較小。

圖6 亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流相對強(qiáng)度隨峰峰值電壓的變化規(guī)律Fig.6 Variation of relative intensity of metastable Krypton atomic beam with peak-to-peak voltage

2.3 射頻頻率對亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度的影響

對于雙射頻驅(qū)動氣體放電，根據(jù)前兩個實(shí)驗(yàn)的結(jié)果，將螺旋諧振腔1氣壓、信號源峰峰值電壓調(diào)節(jié)至最佳水平，分別為6.25×10-3Pa、3V。螺旋諧振腔1單獨(dú)放電時的氣壓、信號源峰峰值電壓分別調(diào)節(jié)至2.1×10-3Pa、2.5V。螺旋諧振腔對輸入的射頻信號響應(yīng)具有共振特性，相同功率的射頻信號，頻率不同時，能夠耦合進(jìn)入放電區(qū)域的功率不同。只有與螺旋諧振腔的共振峰頻率相同的射頻信號，才能更好的耦合進(jìn)入放電區(qū)域，為亞穩(wěn)態(tài)原子激發(fā)提供能量。因此需要對射頻頻率與亞穩(wěn)態(tài)原子束流強(qiáng)度的影響規(guī)律進(jìn)行研究。

單射頻與雙射頻條件下氪原子束流強(qiáng)度隨射頻頻率變化規(guī)律對比如圖7所示。測試條件為放電氣壓為6.25×10-3Pa，射頻功率3Vpp，測試結(jié)果表明：單螺旋諧振腔射頻放電激發(fā)亞穩(wěn)態(tài)原子時，產(chǎn)生可自持放電的頻率范圍為178～194MHz，束流強(qiáng)度最高值為2.73，對應(yīng)頻率為187MHz；雙螺旋諧振腔射頻放電激發(fā)亞穩(wěn)態(tài)原子時，產(chǎn)生可自持放電的頻率范圍為141～166MHz，束流強(qiáng)度最高值為5.21，對應(yīng)頻率為154MHz。在雙射頻氣體放電能夠穩(wěn)定自持的頻率范圍內(nèi)，亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度都大于單射頻條件下的束流強(qiáng)度，兩種條件下最優(yōu)值對比，束流強(qiáng)度可提高1.9倍。

圖7 亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度隨射頻頻率變化規(guī)律Fig.7 Variation of relative intensity of metastable Krypton atomic beam with RF frequency

需要指出的是，單個螺旋諧振腔單獨(dú)工作時的共振頻率為178～194MHz，而當(dāng)兩個螺旋共振腔以串列同軸方式共同激發(fā)時，最佳的工作頻率為141～166MHz，表明在雙射頻條件下，兩個螺旋諧振腔可以在單射頻無法工作的頻段實(shí)現(xiàn)可自持的氣體等離子體放電，該特性可進(jìn)一步拓展到其它亞穩(wěn)態(tài)原子激發(fā)、濾波器結(jié)構(gòu)設(shè)計等領(lǐng)域。

3 結(jié)論

本文提出了一種雙射頻驅(qū)動氣體等離子體放電激發(fā)產(chǎn)生亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流方法，采用兩個同軸串列式螺旋諧振腔，在多源射頻驅(qū)動條件下，激發(fā)低壓氣體等離子體放電，制備亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流。測試結(jié)果表明，與比單射頻氣體放電方法相比，雙射頻氣體放電方法激發(fā)亞穩(wěn)態(tài)氪原子束流強(qiáng)度可提高1.9倍（對應(yīng)放電參數(shù)：氣壓6.25×10-3Pa，射頻頻率154MHz，射頻信號源信號幅值3Vpp）。采用本文所提出的雙射頻氣體放電方法，可進(jìn)一步提升原子阱痕量分析技術(shù)對氪原子放射性同位素81Kr和85Kr的檢測靈敏度和檢測效率，在地下水年代測定、氣候變化、大氣環(huán)境監(jiān)測等方面具有良好應(yīng)用前景。